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    豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的研制

    2022-02-26 09:48:16李夢(mèng)怡王宏偉董喆曹進(jìn)
    化學(xué)分析計(jì)量 2022年2期
    關(guān)鍵詞:標(biāo)準(zhǔn)檢測(cè)

    李夢(mèng)怡,王宏偉,董喆,曹進(jìn)

    (中國(guó)食品藥品檢定研究院,北京 100050)

    亞硝酸鹽是含有亞硝酸根陰離子的鹽,較常見(jiàn)的形式是亞硝酸鈉,它廣泛存在于人類生活環(huán)境中。食用亞硝酸鹽含量較高的腌制肉制品、泡菜及變質(zhì)的蔬菜可引起中毒。參考世界衛(wèi)生組織國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)公布的“致癌物清單初步整理”,在導(dǎo)致內(nèi)源性亞硝化條件下攝入的硝酸鹽或亞硝酸鹽在2A 類致癌物清單中[1]。

    食品基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)在分析質(zhì)量控制領(lǐng)域起到了舉足輕重的作用[2]。在食品安全國(guó)家抽檢工作中,承檢機(jī)構(gòu)被要求每一次檢驗(yàn)均隨行檢測(cè)相應(yīng)基質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作為內(nèi)部質(zhì)量控制,以保證檢測(cè)結(jié)果的可靠性。通過(guò)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)資源共享平臺(tái)查詢,我國(guó)暫無(wú)肉粉中亞硝酸鹽食品基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)出售。目前市場(chǎng)上出售食品基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的種類遠(yuǎn)無(wú)法滿足檢驗(yàn)質(zhì)量控制的需求,當(dāng)產(chǎn)品售罄后,補(bǔ)貨需要重新制備、定值、評(píng)估、申報(bào),且供貨周期不穩(wěn)定。食品基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)市場(chǎng)長(zhǎng)期處于供不應(yīng)求的狀態(tài)。

    為監(jiān)控亞硝酸鹽的檢測(cè)能力,保證檢測(cè)結(jié)果有效、可靠,并且具有溯源性、可比性和準(zhǔn)確性,結(jié)合相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)和類似基質(zhì)標(biāo)物研制方法[3-9],筆者研制了豬肉凍干粉中亞硝酸鈉成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)。該標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)可用于相關(guān)檢測(cè)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行亞硝酸鈉分析方法的確認(rèn)和過(guò)程質(zhì)量控制,保證測(cè)試分析量值溯源鏈的有效性和不間斷性,并為研制食品基質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)提供了可操作的流程實(shí)例。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 主要儀器與試劑

    分光光度計(jì):U 3900 型,單色光學(xué)系統(tǒng),日立科學(xué)儀器(北京)有限公司。

    電子分析天平:(1)AL 204 型,感量為0.1 mg;(2)XP 205 型,感量為0.01 mg,梅特勒-托利多國(guó)際貿(mào)易(上海)有限公司。

    超純水系統(tǒng):H2Opro-DI-B 型,德國(guó)賽多利斯公司。

    離心機(jī):HC 型,轉(zhuǎn)速大于5 000 r/min,安徽中科中佳科學(xué)儀器有限公司。

    亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì):質(zhì)量分?jǐn)?shù)為99.7%,北京曼哈格生物科技有限公司。

    亞鐵氰化鉀、乙酸鋅、冰乙酸、硼酸鈉、鹽酸、對(duì)氨基苯磺酸、鹽酸萘乙二胺:均為分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    實(shí)驗(yàn)用水為超純水。

    原料:新鮮市售豬肉。

    1.2 溶液配制

    精密稱取亞硝酸鈉10 mg(精確至0.1 mg),用水溶解并定容至10 mL,配制成亞硝酸鈉質(zhì)量濃度為1 000 μg/mL 的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,再用水稀釋成亞硝酸鈉質(zhì)量濃度為5.0 μg/mL 的標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。

    1.3 樣品制備

    亞硝酸鈉對(duì)濕度較為敏感,而豬肉的含水率很高,在儲(chǔ)存過(guò)程中,為了保證基質(zhì)不變質(zhì)且目標(biāo)物含量的穩(wěn)定,最終采用冷凍干燥方式將豬肉制備成凍干粉。選擇市售新鮮豬肉作為對(duì)照物質(zhì)的基體加工原料,滿足標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)制備具有代表性、消除基體效應(yīng)、均勻性、穩(wěn)定性保證等相關(guān)要求。對(duì)市售豬肉進(jìn)行加標(biāo)浸泡、粉碎、混勻、凍干、均勻性初檢。制成約含亞硝酸鈉10 mg/kg 的粉末樣品,分裝為5 g/瓶,于塑料瓶密閉冷凍保存。

    1.4 樣品處理

    1.4.1 樣品復(fù)原

    精密稱取1 g 樣品(精確至0.01 mg),置于150 mL 具塞錐形瓶中,以稱樣量4 倍質(zhì)量的比例加入超純水使其復(fù)原為肉糜,振搖使其充分混勻,浸泡30 min 以上。

    1.4.2 提取與凈化

    (1)提取。向1.4.1 復(fù)原液中加入12.5 mL 的50 g/L 的飽和硼砂溶液,再加入150 mL 溫度約為70 ℃的水,混勻,于沸水浴中加熱15 min,取出,置于冷水浴中,冷卻至室溫。

    (2)凈化。定量轉(zhuǎn)移上述提取液,置于200 mL容量瓶中,加入5 mL 106 g/L 亞鐵氰化鉀溶液,搖勻,再加入5 mL 220 g/L 乙酸鋅溶液以沉淀蛋白質(zhì),用水稀釋并定容至標(biāo)線,搖勻,放置30 min,除去上層脂肪,上清液用濾紙過(guò)濾,棄去初濾液30 mL,濾液備用。

    1.4.3 樣品測(cè)定

    吸取1.4.2 中濾液40.0 mL,置于50 mL 帶塞比色管(試樣管)中;另分別吸取0.00、0.20、0.40、0.80、1.50、2.00 mL 亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,分別置于50 mL 帶塞比色管(標(biāo)準(zhǔn)管)中。分別于標(biāo)準(zhǔn)管與試樣管中加入2 mL 4 g/L 對(duì)氨基苯磺酸溶液,混勻,靜置3~5 min 后,再各加入1 mL 2 g/L 鹽酸萘乙二胺溶液,加水定容至標(biāo)線,混勻,靜置15 min,用1 cm 比色杯,以零管調(diào)節(jié)零點(diǎn),于波長(zhǎng)538 nm 處測(cè)定吸光度,繪制標(biāo)準(zhǔn)工作曲線[10-12]。

    1.5 樣品均勻性和穩(wěn)定性考察

    分別參照CNAS-GL03: 2006 《能力驗(yàn)證樣品均勻性和穩(wěn)定性評(píng)價(jià)指南》、CNAS-GL017: 2018 《標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)/標(biāo)準(zhǔn)樣品定值的一般原則和統(tǒng)計(jì)方法》、JJF 1343—2012 《標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)定值的通用原則及統(tǒng)計(jì)學(xué)原理》中關(guān)于均勻性、穩(wěn)定性檢驗(yàn)的要求進(jìn)行統(tǒng)計(jì)[13-15]。

    1.5.1 均勻性檢驗(yàn)

    當(dāng)實(shí)驗(yàn)樣品總數(shù)小于500 時(shí),隨機(jī)抽取15 個(gè)樣品進(jìn)行均勻性檢驗(yàn),每個(gè)樣品平行測(cè)定2 次。采用單因素方差分析,計(jì)算測(cè)定結(jié)果的F值,在95%置信區(qū)間內(nèi),當(dāng)F值小于查表值Fα?xí)r,可認(rèn)為樣品是均勻的。

    1.5.2 穩(wěn)定性檢驗(yàn)

    (1)短期穩(wěn)定性。樣品采用棕色塑料瓶包裝,屬于避光密封狀態(tài),因此短期穩(wěn)定性主要考察在運(yùn)輸過(guò)程中,高溫、高濕條件對(duì)豬肉粉中亞硝酸鈉含量的影響。按照目前的物流運(yùn)輸速度,運(yùn)輸時(shí)間一般不超過(guò)7 天。模擬在40 ℃、濕度為80%的極端條件下存放7 天后,對(duì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行短期穩(wěn)定性研究。以均勻性檢測(cè)結(jié)果為短期穩(wěn)定性0 點(diǎn),分別在第1、3、7 天取樣,每次取3 份樣品,每份樣品檢測(cè)2 次,采用t檢驗(yàn)法評(píng)定樣品的短期穩(wěn)定性。

    (2)長(zhǎng)期穩(wěn)定性。按照先密后疏的考察原則設(shè)置不同的采樣時(shí)間點(diǎn),采用同步穩(wěn)定性評(píng)估方法進(jìn)行穩(wěn)定性分析。以均勻性檢測(cè)結(jié)果為長(zhǎng)期穩(wěn)定性0點(diǎn),按推薦方式儲(chǔ)存樣品。分別在第1、2、4、6 月取樣,每次取3 份樣品,每份樣品檢測(cè)2 次,采用t檢驗(yàn)法評(píng)定樣品的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。

    1.6 定值方法

    分別參照J(rèn)JF 1343—2012 《標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)定值的通用原則及統(tǒng)計(jì)學(xué)原理》、ISO GUIDE 35: 2017 《均勻性和穩(wěn)定性表征和評(píng)估用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)指南》,采用同一種方法多家實(shí)驗(yàn)室聯(lián)合定值的方式對(duì)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)進(jìn)行定值。選擇7 家在行業(yè)領(lǐng)域中經(jīng)驗(yàn)豐富且經(jīng)國(guó)家認(rèn)證的檢測(cè)實(shí)驗(yàn)室或檢測(cè)中心,分別向每個(gè)定值實(shí)驗(yàn)室提供肉粉空白樣品和陽(yáng)性樣品各不少于4 份,每個(gè)樣品分別平行測(cè)定2 組數(shù)據(jù)。各定值機(jī)構(gòu)向中國(guó)食品藥品檢定研究院提供不少于8 組測(cè)量數(shù)據(jù)。同時(shí),定值過(guò)程中,標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)研制單位制定了明確的定值方案,并要求隨行做加標(biāo)回收試驗(yàn),以確保各實(shí)驗(yàn)室定值結(jié)果可靠、穩(wěn)定。

    剔除離群值后,計(jì)算出各實(shí)驗(yàn)室檢測(cè)結(jié)果中位值的中位值,該總體中位值即樣品的定值結(jié)果。

    1.7 不確定度的評(píng)定

    1.7.1 指定值的不確定度計(jì)算

    計(jì)算各協(xié)作定值單位結(jié)果的中位值,記為Ni。以這些中位值的中位值作為指定值,記為X。計(jì)算N1、N2…Ni與X之差的絕對(duì)值,記為Q1、Q2…Qi,其中位值記為Qm。協(xié)作定值引入的不確定度按照公式(1)計(jì)算:

    1.7.2 均勻性的不確定度計(jì)算

    均勻性的不確定度及相對(duì)不確定度分別按公式(3)、(4)計(jì)算,結(jié)果見(jiàn)表6。

    1.7.3 長(zhǎng)期穩(wěn)定性的不確定度計(jì)算

    將穩(wěn)定性檢驗(yàn)結(jié)果按時(shí)間-濃度做線性擬合,計(jì)算擬合直線殘差為斜率不確定度,如公式(5)。按公式(6)、(7)分別計(jì)算長(zhǎng)期穩(wěn)定性的不確定度和相對(duì)不確定度。

    1.7.4 合成不確定度計(jì)算

    以定值、均勻性、穩(wěn)定性引入的不確定度計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的合成相對(duì)不確定度,按公式(8)計(jì)算。按照公式(9)計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)合成不確定度。在95%的置信區(qū)間,取包含因子k=2,按照公式(10)計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的擴(kuò)展不確定度。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 均勻性檢驗(yàn)結(jié)果

    按1.5 方法進(jìn)行樣品均勻性檢驗(yàn),采用單因素方差分析方法對(duì)樣品測(cè)定結(jié)果進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì),肉糜樣品中亞硝酸鈉含量測(cè)定結(jié)果如表1 所示,F(xiàn)檢驗(yàn)分析結(jié)果如表2 所示。

    表1 肉糜樣品中亞硝酸鈉含量測(cè)定結(jié)果 mg/kg

    表2 肉糜樣品中亞硝酸鈉含量測(cè)定方差分析結(jié)果

    查表得F0.05(14,15)=2.42,豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的F計(jì)算值為1.95,F(xiàn)<F0.05(14,15),表明在95%置信區(qū)間內(nèi),研制的豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)樣品均勻性良好。

    2.2 穩(wěn)定性檢驗(yàn)結(jié)果

    2.2.1 短期穩(wěn)定性

    按1.5.2 方法進(jìn)行樣品短期穩(wěn)定性檢驗(yàn),檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)表3。

    表3 亞硝酸鈉短期穩(wěn)定性檢測(cè)結(jié)果

    以均勻性檢測(cè)結(jié)果為穩(wěn)定性0 天,采用t檢驗(yàn)法評(píng)定樣品的短期穩(wěn)定性。由表3 可知,短期穩(wěn)定性的t值均小于查表值,表明在40 ℃、濕度為80%的極端條件下,研制的豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)在7 天內(nèi)是穩(wěn)定的。

    2.2.2 長(zhǎng)期穩(wěn)定性

    按照1.5.2 方法進(jìn)行樣品長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢驗(yàn),檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)表4。以均勻性檢測(cè)結(jié)果為穩(wěn)定性0 天,與穩(wěn)定性3 個(gè)月次的檢測(cè)結(jié)果(表4)以時(shí)間-濃度做線性擬合,并做回歸方差分析(表5)。

    表4 長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢測(cè)結(jié)果 mg/kg

    表5 長(zhǎng)期穩(wěn)定性檢測(cè)回歸方差分析(95%置信水平)

    由表5 可知,在95%的置信水平,斜率的P值大于0.05,說(shuō)明研制的豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)在6 個(gè)月內(nèi)穩(wěn)定性良好[15]。

    2.3 協(xié)作定值結(jié)果及離群值檢驗(yàn)

    發(fā)放協(xié)作定值樣品,按照1.6 方法進(jìn)行定值,回收各協(xié)作單位定值檢測(cè)結(jié)果,其中單位A~F 與樣品制備方H 均返回8 個(gè)檢測(cè)數(shù)據(jù),單位G 返回10 個(gè)檢測(cè)數(shù)據(jù),協(xié)作定值結(jié)果見(jiàn)表6。

    表6 協(xié)作定值結(jié)果 mg/kg

    采用格拉布斯(Grubb’s)檢驗(yàn),對(duì)8 家協(xié)作定值單位的實(shí)驗(yàn)室內(nèi)檢測(cè)結(jié)果進(jìn)行離群值檢驗(yàn),檢驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表7。由表7 可知,格拉布斯法組內(nèi)可疑值檢驗(yàn)νi/S均小于查表值λ(0.05,8)=2.126,未觀測(cè)到組內(nèi)離群值。

    表7 格拉布斯法組內(nèi)可疑值檢驗(yàn)結(jié)果

    采用狄克森檢驗(yàn)對(duì)對(duì)8 家定值單位(7 家協(xié)作定值單位和樣品制備方H)的實(shí)驗(yàn)室間檢驗(yàn)結(jié)果的一致性進(jìn)行評(píng)價(jià),檢驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表8。由表8 可知,狄克森檢驗(yàn)對(duì)組間數(shù)據(jù)進(jìn)行離群值檢驗(yàn),r1及rn值均小于查表值f(0.05,8)=0.608,未觀測(cè)到組間離群值。

    表8 狄克遜法組間顯著性差異檢驗(yàn)

    采用科克倫檢驗(yàn)對(duì)組間數(shù)據(jù)做等精度檢驗(yàn),檢驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表9。由表9 可知,單位測(cè)定數(shù)據(jù)C值小于臨界值C(0.05,8,8)=0.318 5,各組數(shù)據(jù)等精度,可保留所有數(shù)據(jù)。

    表9 科克倫法組間等精度檢驗(yàn)

    2.4 定值不確定度的計(jì)算

    按照1.7 方法進(jìn)行豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)定值不確定度計(jì)算。定值過(guò)程引入的不確定度計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表10。

    表10 豬肉粉中亞硝酸鈉協(xié)作定值計(jì)算結(jié)果

    豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)協(xié)作定值、均勻性、穩(wěn)定性引入的不確定度計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表11。

    表11 不確定度計(jì)算結(jié)果

    按95%的置信區(qū)間,取包含因子k=2,按照公式(10)計(jì)算豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的擴(kuò)展不確定度為1.01 mg/kg。

    2.5 豬肉粉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的定值結(jié)果

    分別經(jīng)過(guò)均勻性檢驗(yàn)、穩(wěn)定性檢驗(yàn)以及8 家實(shí)驗(yàn)室協(xié)作定值,最終確定豬肉粉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中亞硝酸鈉的定值結(jié)果(以肉糜計(jì))為(10.35±1.01) mg/kg(k=2)。

    3 結(jié)語(yǔ)

    制備了豬肉粉中亞硝酸鈉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)。采用鹽酸萘乙二胺法對(duì)樣品中亞硝酸鈉含量進(jìn)行測(cè)定。樣品均勻性和穩(wěn)定性滿足標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)制備要求,經(jīng)8 家實(shí)驗(yàn)室協(xié)作定值,并對(duì)定值結(jié)果的不確定度進(jìn)行評(píng)估,最終確定該樣品中亞硝酸鈉的定值結(jié)果(以肉糜計(jì))為(10.35±1.01) mg/kg(k=2)。研制的豬肉粉標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)具備做豬肉粉中亞硝酸鈉檢測(cè)基體參考物質(zhì)的使用條件[16]。

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