2016—2020年廣東省臭氧污染特征

陳瑤瑤，廖彤，汪宇，沈勁，翟宇虹，葉斯琪，陳多宏*，陳靖揚

1.廣東省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心/國家環(huán)境保護區(qū)域空氣質量監(jiān)測重點實驗室/廣東省環(huán)境保護大氣二次污染研究重點實驗室，廣東 廣州 510308；2.廣州市海珠區(qū)公共給排水設施監(jiān)督所，廣東 廣州 510277；3.廣東省生態(tài)氣象中心（珠三角環(huán)境氣象預報預警中心），廣東 廣州 510640

自 2013年國務院頒布《大氣污染防治行動計劃》以來，中國大氣污染防治工作取得顯著成效，廣受人們關注的細顆粒物（PM2.5）等污染物也于近年得到了一定程度的控制，但隨著城市化、工業(yè)化發(fā)展以及機動車數(shù)量不斷增長，大量氮氧化物（NOx）、揮發(fā)性有機物（VOCs）以及一氧化碳、甲烷等污染物排放到大氣環(huán)境中，在光照條件下發(fā)生反應生成臭氧（郭禹慧，2021），使得臭氧濃度持續(xù)上升。多項研究發(fā)現(xiàn)，臭氧短期暴露可引起咳嗽、喘息、哮喘、支氣管炎等呼吸系統(tǒng)癥狀和疾患出現(xiàn)（Ferrante et al.，2014；徐甜等，2016；阮芳芳等，2022），環(huán)境中臭氧濃度的上升給人體健康帶來嚴重影響。

不少地區(qū)的研究表明，臭氧作為首要污染物的比例已經(jīng)超過 PM2.5（秦卓凡等，2021；孫睿等，2021；張?zhí)煸赖龋?021；朱媛媛等，2022），成為最主要的大氣污染物，臭氧污染對空氣質量的影響愈發(fā)凸顯。侯素霞等（2021）對上海市2016—2020年大氣污染物濃度時間變化趨勢進行分析，結果表明臭氧濃度變化特征污染物質量濃度季節(jié)性差異顯著，呈現(xiàn)“夏高冬低”的趨勢；沈勁等（2019）分析了珠三角北部背景站臭氧濃度變化特征，研究表明在冷熱交替的月份臭氧質量濃度相對較高；沈楠馳等（2020）分析了 2015—2019年天津市大氣監(jiān)測點的污染物逐時質量濃度數(shù)據(jù)，結果表明，O3月變化呈“夏高冬低”的趨勢。符傳博等（2020）的研究表明，三亞市臭氧日最大8 h平均濃度有逐年上升趨勢，并呈現(xiàn)秋、冬高，春、夏低的特征。

近年來，在廣東省政府的一系列治理措施之下，廣東省的大氣環(huán)境質量有了一定程度的改善，但臭氧污染問題依舊不容忽視。本文運用 2016—2020年國家環(huán)境空氣質量監(jiān)測網(wǎng)廣東省監(jiān)測站點的空氣質量監(jiān)測數(shù)據(jù)，分析廣東省“十三五”期間臭氧污染特征及變化趨勢，探究臭氧高值、臭氧達標敏感天等指標時空分布規(guī)律，以期為“十四五”期間加強區(qū)域臭氧污染精準防治提供參考。

1 資料與方法

本研究 2016—2020年空氣質量監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于廣東省102個國家環(huán)境空氣質量監(jiān)測站，監(jiān)測指標包括二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、可吸入顆粒物（PM10）、細顆粒物（PM2.5）、臭氧（O3）和一氧化碳（CO）等項目，主要按照《環(huán)境空氣質量標準》（GB 3095—2012）（環(huán)境保護部等，2012）及其修改單要求開展監(jiān)測，依據(jù)該標準和《環(huán)境空氣質量評價技術規(guī)范 (試行)》（HJ 663—2013）（環(huán)境保護部，2013）進行評價，評價指標為SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3和 CO六項，統(tǒng)計環(huán)境空氣質量指數(shù)（AQI），監(jiān)測過程執(zhí)行國家規(guī)定的QA/QC標準，保證數(shù)據(jù)的準確性。O3日評價采用 O3日最大8小時平均質量濃度（O3-8h），年評價采用全年O3-8h第90百分位質量濃度。O3-8h質量濃度二級標準限值為 160 μg·m?3，O3-8h質量濃度大于 265 μg·m?3時為重度污染。

將廣東省劃分為珠三角、粵東、粵西和粵北四個區(qū)域。珠三角包含廣州、深圳、珠海、佛山、惠州、東莞、中山、江門、肇慶等9個城市；粵東包含汕頭、汕尾、潮州、揭陽等4個地市；粵西包含陽江、湛江、茂名等3個城市；粵北包含韶關、河源、梅州、清遠、云浮等5個地市。

臭氧污染天氣型數(shù)據(jù)來源于廣東省生態(tài)氣象中心，基于歐盟 COST（歐洲科技合作）733行動計劃開發(fā)的專門的天氣分型軟件 COST 733，使用自組織神經(jīng)網(wǎng)絡分析方法（SOM）實現(xiàn)廣東省大氣環(huán)流系統(tǒng)分型工作（洪瑩瑩等，2021）。

2 結果與討論

2.1 廣東省空氣質量狀況

如圖1所示，2016—2020年，廣東省各年度空氣質量優(yōu)良天數(shù)比例分別為95.5%、92.9%、92.7%、89.7%、95.5%。前4年優(yōu)良天數(shù)比例呈降低趨勢，2020年大幅度上漲，主要有以下兩個方面的原因，一方面，受新冠肺炎疫情因素影響，廣東省在2020年年初大范圍停工停產(chǎn)，根據(jù)廣東統(tǒng)計信息網(wǎng)顯示，2020年1—2月廣東規(guī)模以上工業(yè)增加值同比下降23.2%，規(guī)模以上工業(yè)綜合能源消費量同比下降11.8%，制造業(yè)綜合能源消費量同比下降11.3%，采礦業(yè)綜合能源消費量同比下降8.0%，電力、熱力、燃氣及水生產(chǎn)和供應業(yè)源消費量同比下降12.9%，社會經(jīng)濟活動下降顯著，使得大氣污染物排放量明顯減少；另一方面，廣東省生態(tài)環(huán)境廳全力加強O3前體物的污染防控，開展“夏秋揮發(fā)性有機物治理達標排放百日服務行動”、“藍天保衛(wèi)戰(zhàn)百日沖刺工作強化督導幫扶”行動（陳亮，2020；廣東省生態(tài)環(huán)境廳，2020），有力改善了廣東省空氣質量。

圖1 2016—2020年廣東省優(yōu)良天數(shù)比例變化趨勢Figure 1 Trends of excellent days ratio in Guangdong province from 2016 to 2020

如圖2所示，與2016年對比，2020年大氣6項常規(guī)污染物中SO2、PM10、CO、PM2.5、NO2年評價質量濃度均呈下降趨勢，分別下降20.0%、16.0%、13.6%、24.1%、16.7%，表明廣東省空氣質量總體呈變好趨勢。O3-8h年評價質量濃度上升 8.7%，是廣東省“十三五”期間 6項污染物中唯一年評價質量濃度升高的污染物。從首要污染物占比的年度變化趨勢來看（圖3），2016—2020年，PM2.5作為首要污染物的占比逐漸降低，共降低了22.2個百分點；NO2作為首要污染物的占比總體呈降低趨勢，共降低了5.0個百分點；PM10作為首要污染物的占比逐年降低，共降低了4.1個百分點；SO2、CO作為首要污染物的占比持續(xù)較低，2016年分別為 0.1%、0.2%，在2017—2020年期間均持續(xù)為0；O3作為首要污染物的占比逐年上升，共上升了32.8個百分點，說明O3污染對廣東省的空氣質量影響逐漸增強。

圖2 2016—2020年廣東省污染物質量濃度變化趨勢Figure 2 Trends of pollutant concentration in Guangdong province from 2016 to 2020

圖3 2016—2020年廣東省首要污染物占比變化趨勢Figure 3 Trends of the proportion of primary pollutants in Guangdong province from 2016 to 2020

2.2 臭氧對廣東省空氣質量的影響

如圖4所示，2016—2020年，廣東省21個城市各年度 O3-8h質量濃度超標城次之和分別為 214、367、402、683、325城次，前4年呈逐步上升趨勢，2020年下降幅度較大。從各年度各污染物的超標城次來看，O3-8h超標城次在各年度均為各項污染物中最高，說明臭氧是對廣東省空氣質量影響最顯著的污染物。O3-8h超標使廣東省各年度空氣質量優(yōu)良天數(shù)比例分別減少了2.8、4.8、5.2、8.9、4.2個百分點。

圖4 2016—2020年廣東省各污染物超標城次Figure 4 City times of pollutants exceeding the standard in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.3 廣東省臭氧污染高值時間分布

將21個城市每日O3-8h質量濃度進行平均，得到廣東省O3-8h質量濃度日均值，其散點分布如圖5所示。廣東省O3-8h質量濃度日均值分布呈雙峰趨勢，高值主要分布在 4—5月、8—11月。6—7月相對較低，這與長三角、京津冀、汾渭平原等區(qū)域的O3濃度特征不一致，汾渭平原O3濃度高值時間為 5—9月（解淑艷等，2021），京津冀、長三角O3濃度高值時間為4—9月（黃小剛等，2019；朱媛媛等；2022）。研究表明 O3質量濃度與日總降雨量、降雨時長和風速均呈負相關關系（司徒淑娉等，2022）。每年5月下旬至6月中旬是廣東省雨量最多、降水最集中的時期，俗稱“龍舟水”（梁曉媛等，2021），降水量大，日總輻射量少，光化學反應弱，不利于O3污染物的生成；6月中旬至7月下旬，副熱帶高壓（簡稱“副高”）西伸北進，移至長江中下游地區(qū)，廣東省較少受副高控制，季風使得 O3及其前體物不斷向緯度較高的地區(qū)輸送（劉寧微等，2021），導致廣東省O3濃度相對較低。2016—2020年廣東省O3-8h質量濃度日均值最高值分別為 160、187、178、202、181 μg·m?3，分別出現(xiàn)在 8、5、10、9、4月；各年度 4—5月、8—10月廣東省O3-8h日均值超過二級標準限值的天數(shù)分別為0、8、7、21、4 d，占廣東省日均值超標總天數(shù)的97.6%。以上分析說明應在4—5月、8—11月大力加強對臭氧的管控，才能使廣東省O3-8h質量濃度年評價值達標。

圖5 2016—2020年廣東省O3-8h質量濃度日均值分布Figure 5 Daily mean distribution of O3-8h concentration in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.4 臭氧污染天氣型分布

如圖6所示，2016—2020年，與臭氧污染相關的天氣型共有12種，其中4種主要天氣型分別為：弱冷空氣、臺風外圍、副高、反氣旋環(huán)流，分別占比19.0%、18.3%、16.2%、8.4%。不同年份臭氧污染的主要天氣型略有不同，2016年，臭氧污染主要的天氣型為臺風外圍、副高、副高+偏南季風、副高邊緣+季風槽，共占比 71.4%；2017年，臭氧污染主要的天氣型為副高、臺風外圍、弱冷空氣、副高+偏南季風，共占比 60.0%；2018年，臭氧污染主要的天氣型為臺風外圍、弱冷空氣、副高、變性高壓脊，共占比68.2%；2019年，臭氧污染主要的天氣型為弱冷空氣、臺風外圍、臺風外圍+冷高壓脊、副高，共占比75.7%；2020年，臭氧污染主要的天氣型為弱冷空氣、副高邊緣+季風槽、副高、反氣旋環(huán)流、變形高壓脊（反氣旋環(huán)流、變形高壓脊并列第四），共占比71.8%。從引起廣東省臭氧污染的各天氣型歷年變化趨勢來看，臺風外圍持續(xù)影響較大，但 2020年對臭氧污染影響偏弱，占比僅為6.4%；弱冷空氣、副高邊緣+季風槽、臺風外圍+冷高壓脊、中路冷空氣 4種天氣型對臭氧污染的影響整體呈上升趨勢，其中臺風外圍+冷高壓脊2016、2020年影響較低，分別占比 3.3%、2.6%；副高、反氣旋環(huán)流、副高+偏南季風 3種天氣型對臭氧污染的影響整體呈下降趨勢。

圖6 2016—2020年廣東省主要臭氧污染天氣型占比Figure 6 Proportion of main ozone pollution weather types in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.5 廣東省21個城市臭氧污染狀況分析

如圖7所示，2020年，廣東省21個城市O3-8h質量濃度范圍為 116 (茂名)—173 (江門) μg·m?3，除江門未達標，其余20市均達到二級標準。與2016年相比，除肇慶O3-8h質量濃度下降，其他20個城市均有不同幅度上升。珠三角城市群中，江門、惠州、廣州升幅最高，分別為16.9%、13.1%、12.7%；粵東城市群中，揭陽、汕尾升幅明顯，分別上升14.3%、13.3%；粵西城市群中，茂名升幅明顯，上升13.7%；粵北城市群中，河源、梅州、云浮升幅明顯，分別上升15.8%、15.7%、13.2%。2016—2020年，O3-8h質量濃度年評價值超標的城市個數(shù)分別為0、2、1、7、1個，2019年超標城市最多。

圖7 2016—2020年廣東省21個城市O3-8h質量濃度Figure 7 O3-8h concentration in 21 cities of Guangdong Province from 2016 to 2020

通過分析廣東省21個城市O3-8h質量濃度超標比例情況（圖8），可以看出O3對各城市空氣質量優(yōu)良天數(shù)比例的影響。2020年，O3超標使21個城市優(yōu)良天數(shù)比例減少了 1.1—11.7個百分點，其中江門、廣州、中山、東莞、佛山、珠海等珠三角城市優(yōu)良天數(shù)比例受臭氧超標影響較大。與 2016年相比，肇慶、惠州 2個城市 O3超標比例下降，河源持平，其他18個城市均上升。珠三角城市群中，江門、廣州、珠海升幅最高，分別為 6%、3.6%、3.6%；粵東城市群中，揭陽、汕尾升幅明顯，分別上升2.2%、1.7%；粵西城市群中，陽江、湛江升幅明顯，分別上升2.2%、1.9%；粵北城市群中，清遠、梅州升幅明顯，分別上升1.9%、1.1%。

圖8 2016—2020年廣東省21個城市O3-8h質量濃度超標比例Figure 8 Proportion of O3-8h concentration exceeding the standard in 21 cities of Guangdong Province from 2016 to 2020

根據(jù)《中共中央國務院關于深入打好污染防治攻堅戰(zhàn)的意見》（國務院，2021）的要求，要著力打好重污染天氣消除攻堅戰(zhàn)，到 2025年重污染天氣基本消除。2016—2020年，各年度臭氧質量濃度最大值分別為320（江門）、295（肇慶）、286（中山）、307（江門）、295（東莞）μg·m?3，均達到重度污染（表1）。2016—2020年期間，廣東省因臭氧超標導致的重度污染共 23城次，主要分布在珠三角的江門、中山、東莞、廣州、珠海、肇慶等6個城市，廣東省需持續(xù)加強上述城市的O3重污染防控，以期在“十四五”期間實現(xiàn)基本消除重污染天氣。

表1 2016—2020年廣東省及21個城市O3-8h質量濃度最大值及O3重污染城次數(shù)Table 1 O3-8h concentration maximum and O3 heavy pollution city times in Guangdong province and 21 cities from 2016 to 2020

城市O3-8h質量濃度在二級標準附近時，可認為屬于臭氧達標敏感天。2016—2020年中，2019年廣東省各城市O3-8h總超標城次數(shù)最多，為683城次（圖4），故以2019年為例對各城市臭氧達標敏感城次數(shù)進行分析。2019年廣東省各城市O3-8h質量濃度介于 161—170 μg·m?3的城次數(shù)共 179 城次，占全年超標天數(shù)的26.2%，如果管控得當，這些輕度污染可以轉變?yōu)閮?yōu)良，將 2019年廣東省優(yōu)良天數(shù)比例提升3.7個百分點。如圖9所示，珠三角區(qū)域臭氧達標敏感天主要分布在8—11月，重點需要管控的城市為廣州市、東莞市、佛山市、肇慶市、深圳市、珠海市、中山市、江門市?；洊|區(qū)域臭氧達標敏感天主要分布在9—11月，重點需要管控的城市為汕尾市、汕頭市、潮州市?；浳鲄^(qū)域臭氧達標敏感天主要分布在9—11月，重點需要管控的城市為茂名市、陽江市、湛江市?；洷眳^(qū)域臭氧達標敏感天主要分布在9—10月，重點需要管控的城市為韶關市、清遠市。

圖9 2019年廣東省21個城市O3-8h質量濃度為161—170 μg?m?3的城次數(shù)Figure 9 City times with O3-8h concentration between 161–170 μg·m?3 in 21 cities of Guangdong Province in 2019

3 結論和建議

（1）2016—2020年，廣東省O3-8h年評價質量濃度上升8.7%，是6項污染物中唯一升高的污染物，O3作為首要污染物的占比上升了32.8個百分點。O3-8h質量濃度超標使廣東省各年度空氣質量優(yōu)良天數(shù)比例分別減少了2.8、4.8、5.2、8.9、4.2個百分點，是影響廣東省空氣質量最顯著的污染物。

（2）廣東省O3-8h質量濃度日均值高值主要分布在 4—5月、8—11月，在這兩個時段，廣東省O3-8h質量濃度日均值超過二級標準限值的天數(shù)占全年超標天數(shù)的97.6%以上，說明應在這兩個時段加強對臭氧的管控。

（3）與臭氧污染相關的主要天氣型為：弱冷空氣、臺風外圍、副高、反氣旋環(huán)流，應加強相關天氣型時期的污染防控。

（4）2016—2020年期間，廣東省因臭氧超標導致的重度污染共 23城次，主要分布在珠三角的江門、中山、東莞、廣州、珠海、肇慶等6個城市。應加強以上城市的 O3重污染防控，以期支撐“十四五”重污染天氣基本消除的目標實現(xiàn)。

（5）珠三角區(qū)域臭氧達標敏感期為8—11月，需重點管控廣州市、東莞市、佛山市、肇慶市、深圳市、珠海市、中山市、江門市；粵東區(qū)域臭氧達標敏感期為 9—11月，需重點管控汕尾市、汕頭市、潮州市；粵西區(qū)域臭氧達標敏感期為 9—11月，需重點管控茂名市、陽江市、湛江市；粵北區(qū)域臭氧達標敏感期為 9—10月，需重點管控韶關市、清遠市。