質(zhì)子交換膜燃料電池堆流量分配特性的參數(shù)分析

楊聲，肖振宇，劉志強(qiáng)，杜瑋，孫毅，鄧呈維

(1.中南大學(xué) 能源科學(xué)與工程學(xué)院，湖南 長沙，410083；2.上海空間電源研究所 空間電源技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海，201100)

在碳達(dá)峰和碳中和的時(shí)代背景下，解決能源和環(huán)境問題迫在眉睫。近年來，質(zhì)子交換膜燃料電池(proton exchange membrane fuel cell,PEMFC)作為一種清潔高效的電化學(xué)能量轉(zhuǎn)換裝置受到越來越多的關(guān)注，因其具有零排放、功率密度高、冷啟動性能好、輔助部件少、靜聲運(yùn)行等優(yōu)勢，在移動式電源、固定式電站和家用熱電聯(lián)產(chǎn)等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[1-6]。由于單個(gè)燃料電池的輸出功率很低，不能滿足實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)和生活中的需求，通常將多個(gè)單電池串聯(lián)形成電池堆[7]。然而，將實(shí)驗(yàn)室小功率水平的燃料電池?cái)U(kuò)大到大功率的商業(yè)化電池堆存在許多問題[8]，因此，從電池堆層面提高電池堆性能具有重要意義。根據(jù)短板理論，維持反應(yīng)氣體在電池堆各單電池中均勻分配能極大地提高電池堆特別是陰極側(cè)空氣的整體性能[9-10]。流量分配過多會造成單電池的膜脫水，降低電池堆的穩(wěn)定性和可靠性，而流量分配過少會造成單電池缺氣，影響電池堆的能量效率，因此，研究電池堆特征結(jié)構(gòu)對流量分配特性影響規(guī)律具有重要意義[11-13]。早期研究通常從單電池層面出發(fā)聚焦于流道結(jié)構(gòu)對流量分配均勻性和壓降的影響及流道優(yōu)化設(shè)計(jì)[14-16]。GHASABEHI等[17]提出了一種同時(shí)考慮電化學(xué)性能和寄生功率損耗的三維多物理場CFD 模型，將8 種不同錐角結(jié)構(gòu)的新型平行流場與傳統(tǒng)的平行流場和蛇形流場進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)與傳統(tǒng)的平行流道相比，新型平行流場最大功率密度提高了46.1%。LIU等[18]將多孔泡沫鎳流場應(yīng)用于燃料電池，建立燃料電池測試系統(tǒng)對其運(yùn)行參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，發(fā)現(xiàn)相比于傳統(tǒng)的石墨蛇形流場，膜電極組件具有更大的活性面積，氣體擴(kuò)散均勻性更好。通過優(yōu)化操作參數(shù)，當(dāng)輸出電壓為0.46 V時(shí)，峰值功率密度為1.89 W/cm2。ZHANG等[19]采用數(shù)值仿真的方法研究了氣體擴(kuò)散層孔隙率、入口速度、溫度、長度、寬度和深度對帶蛇形流場PEMFC 性能的影響，發(fā)現(xiàn)8 通道蛇形流場是最佳的流道模式，當(dāng)流道寬為1.2 mm、深為0.8 mm 時(shí)8通道蛇形流場綜合性能最優(yōu)。DONG等[20]提出了一種應(yīng)用于PEMFC的新型的仿生流場結(jié)構(gòu)，仿真結(jié)果表明仿生流場在提高氣體分配均勻性的同時(shí)降低了氣體壓力損失，與平行流道相比，在相同條件下，燃料電池的最大輸出功率上升114%。

然而，隨著燃料電池商業(yè)化進(jìn)程的加深，電池堆向大功率、長壽命方向發(fā)展，研究者開始關(guān)注從電池堆層面研究其結(jié)構(gòu)以及進(jìn)氣方式對流量分配均勻性的影響[21-22]。詹志剛等[23]研究了集流道為等截面和變截面時(shí)電池堆中單電池的流量分配規(guī)律，同時(shí)考慮了不同進(jìn)氣方式，發(fā)現(xiàn)具有一定錐度結(jié)構(gòu)的變截面集流道為U 型配置時(shí)，其電池堆性能最優(yōu)。LIU等[24]建立了1 個(gè)5 kW 級PEMFC堆空氣側(cè)集流道的三維流體動力學(xué)模型，評估了3種進(jìn)口集流道和2種出口集流道的設(shè)計(jì)，仿真結(jié)果發(fā)現(xiàn)在進(jìn)口集流道中增加擋板可以將通道內(nèi)的壓降從39%降低到2%，而在出口集流道中增加擋板對壓降無影響。SU等[25]研究了1 個(gè)30 kW 燃料電池堆空氣側(cè)的流量分配情況，利用Burgers 渦模型描述氣流分配不均的機(jī)理，發(fā)現(xiàn)隨著電流密度增加和渦流的產(chǎn)生，流量分配均勻性顯著降低，通過增加進(jìn)氣口個(gè)數(shù)可以減弱這種影響。LI等[26]比較了不同的流動模型，并采用大渦模擬研究電池堆中的流動情況，模擬結(jié)果表明，與U 型結(jié)構(gòu)相比，Z 型結(jié)構(gòu)流量分配均勻性更好。HUANG等[27]提出了一種同時(shí)考慮局部壓力損失、壓力恢復(fù)現(xiàn)象的分析模型，并建立CFD 模型進(jìn)行驗(yàn)證，發(fā)現(xiàn)在忽略氣體消耗和兩相流時(shí)，PEMFC 堆中氣體分配不均勻性被高估，最后提出差異化裝配策略來優(yōu)化電池堆設(shè)計(jì)。

本文作者建立二維CFD 模型來預(yù)測一種商業(yè)尺寸的U型PEMFC堆中的流量分配情況，探討電池堆結(jié)構(gòu)參數(shù)和運(yùn)行參數(shù)對流量分配的影響，研究集流道高度、單電池壓降、單電池?cái)?shù)量、單電池厚度、電流密度等因素對電池堆中氣體分配和壓降的影響，最后根據(jù)各參數(shù)的影響規(guī)律給出改進(jìn)建議，這對改進(jìn)燃料電池設(shè)計(jì)、提高電池堆的功率密度具有參考價(jià)值。

1 幾何模型及簡化假設(shè)

1.1 單電池模型

圖1所示為單流道模型和等效單電池模型示意圖。一方面，由于單電池空氣側(cè)極板為直流道，因此，空氣在單電池中的壓降近似等于空氣在單根直流道中的壓降，為了簡化求解過程，假設(shè)二者相等。另一方面，為了進(jìn)一步簡化電池堆的幾何模型，模擬單電池內(nèi)部氣體真實(shí)流動情況。將單電池區(qū)域設(shè)置為多孔介質(zhì)區(qū)域，等效電池長度假設(shè)為5 mm，通過調(diào)整黏性阻力系數(shù)表征單電池內(nèi)氣體的真實(shí)壓降。這種簡化方法經(jīng)過了大量驗(yàn)證，能保證其精度和可靠性。HUANG等[27-29]也采用了這一假設(shè)。表1所示為單流道模型和等效單電池模型結(jié)構(gòu)參數(shù)。

表1 單流道模型和等效單電池模型結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 1 Structure parameters of single channel model and equivalent single cell model mm

圖1 單流道模型和等效單電池模型Fig.1 Single channel model and equivalent single cell model

1.2 電池堆模型

PEMFC 堆由許多單電池堆疊而成，結(jié)構(gòu)復(fù)雜，其內(nèi)部涉及復(fù)雜的電化學(xué)反應(yīng)、多相流動、反應(yīng)物的微尺度傳輸?shù)?。為了簡化?jì)算，需要對電池堆系統(tǒng)進(jìn)行一些合理的簡化假設(shè)[30]：

1) 工作氣體為不可壓縮氣體；

2) 忽略電化學(xué)反應(yīng)、傳熱、傳質(zhì)和重力的影響；

3) 單電池中的流道可視為層流流動的多孔介質(zhì)。

建立1個(gè)完整的二維有限元模型，模型中電池堆采用U型進(jìn)氣方式，如圖2所示。二維有限元模型主要包括入口段、出口段、進(jìn)口集流道、出口集流道、單電池5部分。空氣從入口段經(jīng)過進(jìn)口集流道分配到每個(gè)單電池中，隨后通過出口集流道和出口段離開電池堆。除了單電池長度其他參數(shù)來自于商業(yè)化電池堆外，PEMFC 具體的結(jié)構(gòu)參數(shù)及操作參數(shù)如表2所示。

表2 PEMFC堆的結(jié)構(gòu)參數(shù)及操作參數(shù)Table 2 Structure and operation parameters of PEMFC stack

圖2 單電池?cái)?shù)量為390個(gè)的U型電池堆二維計(jì)算域Fig.2 Two-dimensional computational domains for 390 cells U-type stack

2 控制方程

根據(jù)上述假設(shè)，質(zhì)量守恒方程和動量守恒方程如下所示：

式中：i取1，2，3，分別代表x，y和z這3個(gè)坐標(biāo)方向；ρ為空氣密度；u為空氣速度；τ為應(yīng)力張量；p為靜壓；Si為源項(xiàng)；t為時(shí)間；?為梯度算符。

由于集流道中空氣流動的雷諾數(shù)遠(yuǎn)大于2 300，空氣流動處于湍流狀態(tài)，因此，在CFD 模型中采用realizablek-ε兩方程模型[29]。對于不可壓縮氣體，不考慮浮力項(xiàng)，湍動能k和湍動能耗散率ε的輸運(yùn)方程分別如下：

式中：j取1，2和3，分別代表x，y和z這3個(gè)坐標(biāo)方向；k為湍動能；ε為湍動能耗散率；μ為液體黏度；μt為液體湍流黏度；Gk為由平均速度梯度產(chǎn)生的湍動能；C1為常數(shù)；C2為慣性阻力系數(shù)；σk和σε分別為k和ε的湍流普朗特?cái)?shù)。

采用多孔介質(zhì)模型模擬單電池壓降。對于各向同性的多孔介質(zhì)而言，源項(xiàng)由黏性損失項(xiàng)和慣性損失項(xiàng)組成，控制方程為

式中：α為孔隙率。由于多孔介質(zhì)區(qū)域流體的流速較低，流動可視為層流狀態(tài)，因此，慣性損失項(xiàng)為零，控制方程可簡化為

3 邊界設(shè)置及求解算法

采用hypermesh對模型進(jìn)行網(wǎng)格劃分，節(jié)點(diǎn)數(shù)為349 101 個(gè)，網(wǎng)格數(shù)為325 012 個(gè)。將集流道定義為湍流區(qū)域，采用realizablek-ε兩方程模型表征單電池壓降；單電池由于雷諾數(shù)較低故設(shè)置為層流區(qū)域，采用單根流道壓降來表征單電池壓降。通過調(diào)整多孔介質(zhì)模型參數(shù)來仿真單電池壓降，根據(jù)單根流道壓降仿真結(jié)果，將黏性阻力系數(shù)設(shè)置為6.1×109m-2。模型的邊界條件如下。

1) 速度入口：

式中：mAir為空氣的質(zhì)量流量；SAir為空氣計(jì)量比；MAir為空氣的相對分子質(zhì)量；F為法拉第常數(shù)；N為單電池個(gè)數(shù)；I為工作電流；gO2為空氣中氧氣的物質(zhì)的量比；mAir-H2O為空氣中水的質(zhì)量流量；RH為相對濕度；T為電池堆的運(yùn)行溫度；P為電池堆的運(yùn)行壓力；為水的飽和分壓力；uinlet為空氣入口段的速度；ρmix為混合氣體的密度；SC為進(jìn)口集流道的橫截面積。

2) 壓力出口，出口表壓為0 Pa。

使用商用CFD仿真軟件Fluent 2019 R3模擬計(jì)算電池堆內(nèi)部氣體流動情況，采用SIMPLE算法耦合壓力項(xiàng)和速度項(xiàng)，采用迎風(fēng)差分格式對壓力、連續(xù)性、動量、湍動能和湍動能耗散率進(jìn)行離散。

4 結(jié)果與分析

為了描述電池堆內(nèi)流動的一致性，定義2個(gè)衡量指標(biāo)，分別為量綱一質(zhì)量流量偏差和偏差系數(shù)Dm：

式中：k為電池堆的電池編號，編號為1 的電池靠近模型的入口段；mˉ為單電池的平均質(zhì)量流量；δm為電池堆質(zhì)量流量的標(biāo)準(zhǔn)差。

采用先進(jìn)的燃料電池測試臺可以測量整堆的輸出電壓、輸出功率、反應(yīng)物進(jìn)出口流量及壓降等，但采用一般的實(shí)驗(yàn)裝置和技術(shù)難以得到反應(yīng)物和冷卻劑在電池堆中的流量分配情況，如通過單電池電壓的監(jiān)控可以間接反映反應(yīng)物流量分配信息，單電池電壓過低可能是輸入電池的反應(yīng)物較少所致，但局部過熱或水淹等也可能導(dǎo)致這種現(xiàn)象[31-32]。目前，產(chǎn)生這些微觀現(xiàn)象的原因尚不清楚。

本文采用CFD 仿真軟件Fluent 對反應(yīng)物在電池堆中流量分配情況進(jìn)行預(yù)測。為了改善電池堆流量分配情況，討論電池堆內(nèi)氣流分布的物理機(jī)理，研究集流道高度、單電池壓降、單電池厚度以及單電池?cái)?shù)量這4個(gè)設(shè)計(jì)參數(shù)對電池堆流量分配均一性的影響，同時(shí)考慮運(yùn)行參數(shù)電流密度的影響，并對其重要性進(jìn)行分析，這對燃料電池堆設(shè)計(jì)具有重要意義。

集流道高度為16 mm 時(shí)電池堆的速度云圖見圖3。從圖3 可見：流速最大的區(qū)域?yàn)殡姵囟训某隹趨^(qū)域，達(dá)20.45 m/s，而流速最小的區(qū)域?yàn)殡姵囟训拿ざ?，速度接? m/s。集流道高度為16 mm時(shí)電池堆壓力云圖見圖4。從圖4 可見：沿單電池方向壓力大幅度減小，這是由于通道內(nèi)速度較小，沿程阻力大；靠近電池堆入口段進(jìn)出口集流道壓差較大，而靠近盲端進(jìn)出口集流道壓差較小。這將導(dǎo)致處于盲端附近的單電池流量較小，從而影響電池堆流量分配的均勻性。

圖3 集流道高度為16 mm時(shí)電池堆速度云圖Fig.3 Velocity contour of stack when manifold height is 16 mm

圖4 集流道高度為16 mm時(shí)電池堆壓力云圖Fig.4 Pressure contour of stack when manifold height is 16 mm

4.1 集流道高度對電池堆流量均勻性的影響

圖5所示為等長度條件下增加集流道高度時(shí)單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差變化情況。從圖5 可知：量綱一質(zhì)量流量偏差從入口處到盲端逐漸減少，但在靠近入口處的單電池空氣流量由于流體慣性作用略有降低；隨著集流道高度增加，單電池流量分配均勻性顯著增加；當(dāng)集流道高度為 8 mm時(shí)，其量綱一質(zhì)量流量偏差從61.27%下降到-22.88%；而當(dāng)集流道高度為24 mm時(shí)，單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差為-3.49%～5.98%。

圖5 不同集流道高度下單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差(等長度)Fig.5 Dimensionless mass flow rate deviation of single cell at different manifold heights(equal length)

圖6所示為U型進(jìn)氣方式電池堆集流道壓強(qiáng)分布情況，其中，ΔPin為電池堆進(jìn)口集流道的壓差，ΔPout為電池堆出口集流道的壓差，ΔPc，1為第1 個(gè)單電池的壓降，ΔPc，390為第390 個(gè)單電池的壓降。圖7所示為等長度條件下不同集流道高度電池堆進(jìn)口集流道和出口集流道的壓強(qiáng)分布情況。從圖7可以看出進(jìn)口集流道和出口集流道的壓強(qiáng)均隨單電池編號增加而增加，即Pin，i＜Pin，i+1，Pout，i＜Pout，i+1。這種現(xiàn)象可以用伯努利方程解釋[27]：忽略勢能變化，對于不可壓縮氣體，密度ρ為常數(shù)；沿進(jìn)口集流道方向，由于氣體進(jìn)入單電池內(nèi)導(dǎo)致氣體流量減小，流速u下降，從而在進(jìn)口集流道產(chǎn)生壓力恢復(fù)現(xiàn)象；出口集流道的原因類似。從圖7 可看出：隨單電池編號增加，進(jìn)口集流道的壓強(qiáng)增速比出口集流道的小，導(dǎo)致進(jìn)出口集流道之間的壓降逐漸減少，且隨著集流道高度增加，壓降的均勻度增大，即(其中，δ?Pc為進(jìn)出口集流道的標(biāo)準(zhǔn)差)。這可以解釋圖5中單電池量綱一質(zhì)量流量偏差隨集流道高度變化的原因。單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差與進(jìn)出口集流道之間的壓降存在對應(yīng)關(guān)系，故在此只重點(diǎn)討論單電池的流量分配情況。

圖6 U型進(jìn)氣方式電池堆集流道壓強(qiáng)分布示意圖Fig.6 Schematic diagram of pressure distribution for U-type stack manifold

圖7 不同集流道高度下電池堆集流道壓強(qiáng)分布情況(等長度)Fig.7 Pressure distribution of stack manifold at different manifold heights (equal length)

圖8所示為等截面積條件下增加集流道高度時(shí)單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差變化情況。從圖8可以看出：以集流道高度為16 mm、寬度為243 mm的面積為基準(zhǔn)，隨著集流道高度增加，單電池流量分配均勻性增加，但增長速率逐漸放緩，相對于直接增加集流道高度，等截面增加集流道高度的效果較差；當(dāng)集流道高度為24 mm、寬度為 162 mm 時(shí)，單電池流量分配均勻性最好，量綱一質(zhì)量流量偏差的最大值和最小值分別為8.52%和-5.16%。

圖8 不同集流道高度單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差(等截面積)Fig.8 Dimensionless mass flow rate deviation of single cell at different manifold heights (equal cross-sectional area)

4.2 單電池通道氣體壓降對電池堆流量均勻性的影響

從單電池層面出發(fā)，燃料電池反應(yīng)物進(jìn)出口壓降和分配均勻性與雙極板流道設(shè)計(jì)關(guān)系密切，一般來說，電池中反應(yīng)物分配越均勻，反應(yīng)氣體在通道流動時(shí)進(jìn)出口壓降越大。單電池通道內(nèi)反應(yīng)物氣體壓降對電池堆各單電池量綱一質(zhì)量流量偏差的影響如圖9所示。從圖9可知：增大單電池通道反應(yīng)物氣體的壓降，單電池的流量分配均勻性顯著增加。但在工程實(shí)踐中，單電池通道內(nèi)反應(yīng)物氣體壓降過大會造成電池堆寄生功率增大，不利于實(shí)際應(yīng)用。

圖9 不同氣體壓降下單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差Fig.9 Dimensionless mass flow rate deviation of single cell at different gas pressure drop

4.3 單電池?cái)?shù)量對電池堆流量均勻性的影響

為了滿足燃料電池在不同場景下的功率要求，需要將不同數(shù)量的單電池串聯(lián)起來。考慮改變電池堆單電池?cái)?shù)量對流動均勻性的影響，分別對單電池?cái)?shù)量為100，250和390個(gè)的電池堆進(jìn)行模擬，除單電池?cái)?shù)量不同之外，其余參數(shù)均與表2中的參數(shù)相同，結(jié)果如圖10所示。從圖10可以看出：在進(jìn)氣方式為U 型的電池堆中，對于不同的單電池?cái)?shù)，其流量分配趨勢類似；但隨著單電池?cái)?shù)量增加，流量分配均勻性顯著減小，單電池?cái)?shù)為100，250和390 個(gè)時(shí)的量綱一質(zhì)量流量偏差分別為-0.59%～1.28%，-3.31%～5.57%和-7.02%～13.11%。

圖10 單電池?cái)?shù)為100，250和390個(gè)時(shí)單電池的無量綱質(zhì)量流量偏差Fig.10 Dimensionless mass flow rate deviation of single cell when the number of cells is 100,250 and 390

4.4 單電池厚度對電池堆流量均勻性的影響

在燃料電池發(fā)展歷程中，質(zhì)量比功率和體積比功率是衡量其綜合性能的關(guān)鍵參數(shù)，開發(fā)質(zhì)量小、體積小、功率密度高的電池堆成為未來燃料電池技術(shù)的發(fā)展方向，而單電池厚度是影響其體積的關(guān)鍵參數(shù)。在不同單電池厚度下，單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差如圖11 所示。從圖11 可見：在集流道高度為16 mm 時(shí)，減小單電池厚度對其量綱一質(zhì)量流量偏差影響很小，單電池厚度為 1.5 mm 時(shí)其流量分配均勻性最好，與單電池厚度1.0～1.4 mm 的算例相比，厚度為1.5 mm 的算例質(zhì)量流量差異主要體現(xiàn)在靠近入口區(qū)域和靠近盲端區(qū)域的單電池質(zhì)量的流量不同。不同集流道高度和單電池厚度下單電池的質(zhì)量流量偏差系數(shù)見圖12。從圖12 可見：在不同集流道高度下改變單電池厚度，其質(zhì)量流量的偏差系數(shù)變化均很小，且除了集流道高度為8 mm和16 mm時(shí)偏差系數(shù)隨電池厚度的增加上下波動外，其他算例偏差系數(shù)均隨單電池厚度的增加而減小。造成這一現(xiàn)象的原因可能是集流道中流體渦旋位置發(fā)生變化，從而影響單電池的質(zhì)量流量[26]。

圖11 不同單電池厚度下單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差Fig.11 Dimensionless mass flow rate deviation of single cell at different single cell thicknesses

圖12 不同集流道高度和單電池厚度下單電池的質(zhì)量流量偏差系數(shù)Fig.12 Dimensionless mass flow rate deviation of single cell at different manifold height and single cell thicknesses

4.5 電流密度對電池堆流量均勻性的影響

電流密度作為燃料電池最重要的運(yùn)行參數(shù)之一，在電池運(yùn)行過程中通常被重點(diǎn)關(guān)注。圖13 所示為電池堆在不同電流密度下工作時(shí)的量綱一質(zhì)量流量偏差。從圖13 可知：在不同電流密度下，單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差變化趨勢相似，沿集流道入口方向，單電池的質(zhì)量流量逐漸減?。浑S著電流密度增加，單電池之間反應(yīng)物質(zhì)量流量均勻性變差，這說明電池堆在低電流密度下運(yùn)行有利于其反應(yīng)物均勻分配。

圖13 不同電流密度下單電池的量綱一質(zhì)量流量偏差Fig.13 Dimensionless mass flow rate deviation of single cell at different current densities

5 結(jié)論

1) 隨著集流道高度增加，單電池流量分配均勻性顯著增加；相對于等長度增加集流道高度，等截面積增加集流道高度時(shí)流量分配均勻性改善不明顯。

2) 增大單電池通道反應(yīng)物氣體的壓降，單電池的流量分配均勻性顯著增加，但過大的壓降會增大電池堆的輔助設(shè)備功耗。

3) 對于不同的單電池?cái)?shù)，電池堆中各單體流量分配趨勢類似。但隨著單電池?cái)?shù)量增加，流量分配均勻性顯著減小。

4) 在不同集流道高度下，改變單電池厚度對電池堆流量分配均勻性影響很小。

5) 在低電流密度下運(yùn)行有利于電池堆中反應(yīng)物均勻分配。