長壽期壓水堆板狀燃料組件可燃毒物選型研究

徐士坤，于 濤，謝金森,*，李滿倉，王連杰

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽 421001；2.南華大學(xué) 湖南省數(shù)字化反應(yīng)堆工程技術(shù)研究中心，湖南 衡陽 421001；3.中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610213)

核反應(yīng)堆的功率水平與堆芯壽期是重要的性能指標(biāo)。理想的核動(dòng)力反應(yīng)堆希望既具有較大功率又具有較長的堆芯壽期。板狀燃料組件傳熱面積大，燃料中心與冷卻劑通道距離短，傳熱效率高[1]，在同等功率水平和冷卻劑流量下獲得更低的燃料芯體與表面溫度，或在燃料芯體與表面溫度不超出限值的情況下，允許核反應(yīng)堆以更高的功率運(yùn)行，同時(shí)板狀燃料組件結(jié)構(gòu)緊湊，更利于堆芯的小型化[2-3]。板狀燃料組件是高通量研究堆、緊湊型高功率密度核動(dòng)力反應(yīng)堆常用的燃料幾何構(gòu)型[4-7]，采用板狀燃料組件的長壽期反應(yīng)堆在對功率和壽期均有要求的應(yīng)用場景具有吸引力。

堆芯壽期的增長可通過增加易裂變核素裝載量或提高堆芯可裂變核素轉(zhuǎn)換比來實(shí)現(xiàn)。在壓水堆中，由于轉(zhuǎn)換比遠(yuǎn)小于1，單純提高轉(zhuǎn)換比的方法難以實(shí)現(xiàn)超長的堆芯壽期。通過增加易裂變核素裝載量增長堆芯壽期，也會遇到剩余反應(yīng)性控制的難題，簡單地增加控制棒數(shù)量或硼酸濃度無法實(shí)現(xiàn)壽期內(nèi)剩余反應(yīng)性的平緩釋放，同時(shí)還面臨一回路壓力邊界泄漏概率增加、堆芯功率分布更加不均勻以及正的慢化劑溫度系數(shù)等問題?？扇级疚锞哂休^好的中子吸收能力，吸收中子后的產(chǎn)物可以是對中子“透明”的核素，也可以是能繼續(xù)吸收中子的核素，因而具有靈活的剩余反應(yīng)性控制能力[8]。可燃毒物設(shè)計(jì)是實(shí)現(xiàn)長壽期壓水堆堆芯方案剩余反應(yīng)性控制的一種重要手段。國內(nèi)外對壓水堆可燃毒物選型進(jìn)行了相關(guān)研究[8-10]，但目前大部分研究對象為傳統(tǒng)棒狀低富集度燃料組件，對于富集度較高的板狀燃料組件的可燃毒物選型，較優(yōu)可燃毒物中子學(xué)特性研究較少。長壽期板狀壓水堆燃料組件具有更高的富集度，如果采用傳統(tǒng)壓水堆可燃毒物，無法滿足反應(yīng)性平緩釋放等情況，因此需對可燃毒物進(jìn)行重新選型研究，使得可燃毒物在壽期初不僅能抑制住更大的初始反應(yīng)性，壽期內(nèi)反應(yīng)性的平緩釋放，并且在壽期內(nèi)燃燒充分，降低壽期末反應(yīng)性懲罰。

本文以長壽期壓水堆板狀燃料組件為研究對象，對采用不同可燃毒物方案的板狀燃料組件開展計(jì)算，通過組件剩余反應(yīng)性-燃耗時(shí)間曲線分析不同可燃毒物的性能，獲得較優(yōu)的可燃毒物，為長壽期板狀燃料壓水堆可燃毒物選型和設(shè)計(jì)提供參考。

1 分析方法及計(jì)算模型

1.1 計(jì)算程序

DRAGON程序是由加拿大蒙特利爾大學(xué)開發(fā)的確定論反應(yīng)堆組件-堆芯計(jì)算程序[11]，DRAGON程序包含多種數(shù)值計(jì)算方法(碰撞概率法、球諧函數(shù)法、特征線法等)，可用來求解中子輸運(yùn)的一維(1D)、二維(2D)、三維(3D)問題。DRAGON程序?qū)缀蔚倪m應(yīng)性和靈活性較高，可用來處理不同堆型下的結(jié)構(gòu)幾何[12]。DRAGON程序?qū)Π鍫钤?jì)算的可行性已經(jīng)得到了驗(yàn)證[13-16]，并且可對具有復(fù)雜燃耗的可燃毒物(如Gd等)進(jìn)行燃耗計(jì)算且保證一定的計(jì)算精度[17-18]。本文程序版本選用DRAGON4.1.0進(jìn)行計(jì)算，其中中子輸運(yùn)計(jì)算方法采用EXCEL模塊，通量求解采用TYPE K模塊進(jìn)行處理。

1.2 計(jì)算模型

板狀燃料組件示意圖如圖1所示，組件由13塊燃料板、兩塊支撐板和水隙構(gòu)成，其中燃料選擇為UO2彌散型燃料，包殼、支撐板和基體材料均為Zr-4合金。燃料芯體厚度為3 mm，燃料包殼厚度為0.4 mm，兩塊燃料板之間水隙厚度為2.3 mm，支撐板厚度為3 mm。燃料選擇為60%高富集度彌散型燃料，可燃毒物裝載形式選擇為與燃料均勻混合的彌散型可燃毒物。

圖1 組件示意圖Fig.1 Scheme of assembly

2 候選可燃毒物

不同于傳統(tǒng)低富集度棒狀燃料組件壓水堆，因長壽期壓水堆堆芯富集度較高，組件初始反應(yīng)性較大。從中子學(xué)角度，無論是天然核素還是富集同位素作為可燃毒物，選型應(yīng)遵循以下3個(gè)原則：1) 可燃毒物應(yīng)在壽期初可抑制住較大的初始反應(yīng)性；2) 可燃毒物在壽期中需保證反應(yīng)性的平緩釋放；3) 含可燃毒物組件在壽期末反應(yīng)性懲罰較小或無懲罰可使反應(yīng)堆達(dá)到較長的滿功率運(yùn)行天數(shù)[19]。本文從壽期初抑制初始反應(yīng)性、壽期內(nèi)釋放的反應(yīng)性和壽期末的反應(yīng)性懲罰三方面來評價(jià)候選可燃毒物的相關(guān)物理性能，篩選出適用于高富集度長壽期壓水堆板狀燃料組件的可燃毒物。由于可燃毒物具有不同的中子吸收截面，因此通過調(diào)整燃料板中可燃毒物和燃料的含量，使得組件初始無限介質(zhì)增殖因數(shù)kinf=1.20左右。

本文選擇非增殖可燃毒物、錒系核素可燃毒物、先進(jìn)聚合物可燃毒物作為研究對象開展計(jì)算分析。

1) 非增殖可燃毒物

非增殖可燃毒物中各元素采用天然豐度，主要有B4C、Dy2O3、Er2O3、Eu2O3、Gd2O3、Sm2O3等，這些可燃毒物在組件中僅起到吸收中子的作用，在壽期末不會因子代核素的產(chǎn)生而延長壽期，即不會出現(xiàn)子代核素增殖成易裂變核素的情況。

2) 錒系核素可燃毒物

錒系核素是周期系ⅢB族中原子序數(shù)為89～103的15種化學(xué)元素的統(tǒng)稱，錒系核素中的一部分在吸收中子后可轉(zhuǎn)換為易裂變核素，以這類核素做可燃毒物時(shí)，可通過吸收中子在壽期初抑制過剩反應(yīng)性，還能利用轉(zhuǎn)換出的易裂變核素在組件壽期中、末補(bǔ)充反應(yīng)性，延長組件壽期，并實(shí)現(xiàn)剩余反應(yīng)性的平緩變化。本文選擇錒系核素231Pa、241Am、237Np、238Pu、240Pu進(jìn)行比較。

3) 先進(jìn)聚合物可燃毒物

聚碳硼烷-硅氧烷-乙炔基(PACS)作為先進(jìn)聚合物可燃毒物展現(xiàn)出良好的毒物特性[19]。PACS化學(xué)結(jié)構(gòu)式如圖2所示。本文選擇目前較優(yōu)的兩種先進(jìn)聚合物可燃毒物組合：PACS-J和PACS-L，對先進(jìn)聚合物可燃毒物的命名取自文獻(xiàn)[20]，PACS中各元素的原子數(shù)/分子組成列于表1。

圖2 PACS化學(xué)結(jié)構(gòu)式Fig.2 PACS chemical structure

表1 PACS組成Table 1 PACS composition

3 結(jié)果與分析

3.1 計(jì)算結(jié)果

候選可燃毒物燃耗曲線如圖3所示。由圖3a可見，高燃料富集度情況下，錒系可燃毒物僅有231Pa在kinf=1.0時(shí)表現(xiàn)出增殖效應(yīng)，其他錒系可燃毒物均出現(xiàn)了不同大小的反應(yīng)性懲罰。由圖3b可見，kinf=1.0時(shí)，兩種先進(jìn)聚合物可燃毒物在壽期末因自身特性延長了組件壽期。PACS-L的燃耗曲線因在整個(gè)組件壽期內(nèi)反應(yīng)性波動(dòng)較大，反應(yīng)性較難控制，不滿足反應(yīng)堆安全運(yùn)行要求。PACS-J的燃耗曲線在初始kinf=1.04時(shí)在整個(gè)壽期內(nèi)的反應(yīng)性波動(dòng)未超過0.2，但反應(yīng)性在壽期中后期出現(xiàn)較大釋放，雖然延長了組件壽期，但反應(yīng)性控制存在困難。由圖3c可見，天然配比的非增殖可燃毒物在kinf=1.0時(shí)，除含可燃毒物B4C的燃耗曲線所能達(dá)到的燃耗深度與無可燃毒物燃耗曲線重合，其余非增殖可燃毒物在壽期末均造成了不同程度的反應(yīng)性懲罰。這是因?yàn)椴捎锰烊慌浔鹊目扇级疚锎嬖谛∥战孛婧怂?，且產(chǎn)生的子代核素具有大小不等的吸收截面和半衰期，減少了組件壽期。對于高富集度板狀燃料組件，采用天然配比的非增殖可燃毒物不是最優(yōu)選擇。

因此，本文從中子學(xué)角度分析選擇天然配比的非增殖可燃毒物Dy2O3、Er2O3、Eu2O3、Gd2O3和Sm2O3對應(yīng)的富集同位素氧化物164Dy2O3、167Er2O3、151Eu2O3、157Gd2O3和149Sm2O3，并進(jìn)行組件燃耗計(jì)算，計(jì)算結(jié)果如3d所示。由圖3d可見，在高燃料富集度下，采用富集同位素氧化物作為可燃毒物時(shí)，富集同位素消耗得更快，在壽期末造成的反應(yīng)性懲罰更小，組件的EFPD較采用天然配比可燃毒物所能達(dá)到的更大。采用富集同位素作為可燃毒物后，減少了燃耗鏈中子代核素的產(chǎn)生，使得一些具有吸收截面的子代核素減少，降低了壽期末的反應(yīng)性懲罰，提高了燃料利用率。

從以上研究可篩選出性能較優(yōu)的可燃毒物，然后分別進(jìn)行中子學(xué)研究。231Pa、B、157Gd、167Er和PACS-J表現(xiàn)出了較優(yōu)的中子學(xué)性能。在整個(gè)燃耗周期內(nèi)，B4C和167Er作為可燃毒物時(shí)反應(yīng)性釋放平緩，在整個(gè)壽期內(nèi)無明顯波動(dòng)，在壽期末幾乎未造成反應(yīng)性懲罰；157Gd作為可燃毒物時(shí)，在壽期末幾乎沒有造成反應(yīng)性懲罰，但反應(yīng)性在壽期中釋放較快；231Pa和PACS-J作為可燃毒物時(shí)，由于231Pa自身燃耗鏈的關(guān)系和PACS-J自身特性使得組件壽期得到了延長，超過無可燃毒物燃料組件，提高了燃料利用率。但當(dāng)PACS-J作為單一可燃毒物時(shí)，壽期內(nèi)的反應(yīng)性控制存在困難。

a——錒系可燃毒物；b——PACS可燃毒物；c——非增殖可燃毒物；d——富集同位素可燃毒物圖3 可燃毒物燃耗曲線Fig.3 Burn-up curve of burnable poison

3.2 較優(yōu)可燃毒物中子學(xué)性能分析

為定量分析較優(yōu)可燃毒物相關(guān)物理性能，不同可燃毒物分析方案列于表2，不同數(shù)量的可燃毒物組件布置示意圖如圖4所示。

表2 不同可燃毒物分析方案Table 2 Analysis solution of different burnable poisons

可燃毒物：a——157Gd2O3；b——B4C；c——167Er2O3；d——PACS-J圖4 不同可燃毒物組件布置示意圖Fig.4 Layout scheme of different burnable poison assemblies

157Gd的中子吸收截面是所選可燃毒物中最大的。當(dāng)157Gd作為可燃毒物時(shí)，在壽期初期僅加入5.20%的157Gd2O3即可抑制住初期剩余反應(yīng)性，但大的吸收截面使得可燃毒物消耗較快，在壽期的中后期出現(xiàn)較大的反應(yīng)性釋放，產(chǎn)生反應(yīng)性波動(dòng)，同時(shí)157Gd吸收中子后產(chǎn)生的子代核素存在一定的中子吸收截面，在壽期末會造成少量反應(yīng)性懲罰。

10B的中子吸收截面在兩種同位素中最大，B的燃耗鏈非常簡單，吸收中子后直接轉(zhuǎn)化為本質(zhì)上對中子透明的氦和鋰，壽期末基本不存在反應(yīng)性懲罰，但作為彌散型可燃毒物需考慮氦氣釋放導(dǎo)致的燃料元件腫脹問題。

167Er的中子吸收截面相比較157Gd而言較小，但具有一定的中子吸收截面，相較于157Gd而言燃燒較慢，減少單塊板中可燃毒物含量，使得167Er2O3在壽期末盡可能的消耗完全。同時(shí)167Er吸收中子后產(chǎn)生的子代核素存在一定的中子吸收截面，在壽期末會造成少量反應(yīng)性懲罰。

231Pa的中子吸收截面相較于157Gd和167Er而言相對較小，因此燃燒速度明顯較慢，可對反應(yīng)性實(shí)現(xiàn)較好的控制。231Pa的燃耗鏈與其他核素燃耗鏈不同[22]，231Pa作為此燃耗鏈的母核，燃耗鏈中直接存在可裂變的232U和233U，231Pa俘獲中子后生成232Pa，232Pa的半衰期僅為1.3 d，衰變形成232U，232U的俘獲和裂變截面如圖5所示，232U的裂變截面和俘獲截面非常相近，這樣使得232U既能俘獲中子生成易裂變核素233U，也可直接裂變補(bǔ)充反應(yīng)性。231Pa這種特殊的燃耗鏈為含231Pa組件實(shí)現(xiàn)高燃耗提供了可能性。

圖5 232U微觀俘獲和裂變截面Fig.5 Microscopic capture and fission cross sections of 232U

PACS-J具有較高的含氫量與高的含硼量，因自身具有較高的含氫量，使得PACS-J作為可燃毒物時(shí)自身具有慢化效應(yīng)，在壽期末可更好地慢化中子，提高熱中子利用率，并促進(jìn)裂變核素Pu的消耗。因此PACS-J作為可燃毒物時(shí)在壽期末可延長壽期，提高燃料利用率。

3.3 可燃毒物組合初步研究

當(dāng)PACS-J作為單一可燃毒物進(jìn)行反應(yīng)控制時(shí)，因?yàn)槿剂细患容^高使得壽期初始反應(yīng)性較大，雖然增加可燃毒物在單塊板中的含量來增加可燃毒物自屏效應(yīng)，但組件反應(yīng)性波動(dòng)依舊是所選可燃毒物中最大的，因此在高燃料富集度情況下可考慮PACS-J與慢燃耗可燃毒物搭配組合。本文對可燃毒物組合進(jìn)行了初步研究，不改變單塊板中可燃毒物含量，僅調(diào)整組件中含PACS-J、167Er2O3和231Pa2O3可燃毒物板數(shù)量。其中PACS-J與167Er2O3組合的組件中，含PACS-J和167Er2O3的可燃毒物板數(shù)量分別為1塊和4塊，其余為純?nèi)剂习逶籔ACS-J與231Pa2O3組合的組件中，含PACS-J和231Pa2O3的可燃毒物板數(shù)量分別為1塊和10塊，其余為純?nèi)剂习逶M件布置示意圖如圖6所示。

a——PACS-J與231Pa2O3組合；b——PACS-J與167Er2O3組合圖6 組件含不同可燃毒物搭配示意圖Fig.6 Layout scheme of assembly with different numbers of burnable poison

圖7為PACS-J與167Er2O3和231Pa2O3可燃毒物組合后的反應(yīng)性燃耗曲線，可看出PACS-J與中子吸收截面較小的可燃毒物組合后，組件初始kinf為1.10左右，在整個(gè)壽期內(nèi)組件反應(yīng)性無較大波動(dòng)，反應(yīng)性在壽期內(nèi)平緩釋放。在組件壽期末沒有造成反應(yīng)性懲罰，且延長了組件壽期，其中PACS-Er組合在壽期末延長了6 EFPD，PACS-Pa組合在壽期末延長了21 EFPD。兩種可燃毒物組合方案的反應(yīng)性波動(dòng)在整個(gè)壽期內(nèi)均為0.1左右。

圖7 可燃毒物組合燃耗曲線Fig.7 Burn-up curve of burnable poison combination

PACS-J作為可燃毒物具有較大的中子吸收截面，同時(shí)因組件具有較大的初始反應(yīng)性，如果采用中子吸收截面較大的單一可燃毒物進(jìn)行反應(yīng)性控制，在壽期初可以抑制住初始剩余反應(yīng)性，但隨著燃耗加深，可燃毒物釋放反應(yīng)性速率較快，組件出現(xiàn)較大的反應(yīng)性波動(dòng)，當(dāng)快燃耗可燃毒物與慢燃耗可燃毒物組合可以彌補(bǔ)高富集度下組件反應(yīng)性控制存在困難的缺點(diǎn)，從而獲得更優(yōu)的反應(yīng)性燃耗曲線。

4 總結(jié)

本文基于高富集度長壽期壓水堆板狀燃料組件，開展可燃毒物選型和中子學(xué)特性研究，對不同可燃毒物進(jìn)行輸運(yùn)-燃耗計(jì)算，篩選出中子學(xué)性能較優(yōu)的可燃毒物，具體結(jié)論如下。

1) 對于板狀燃料組件，在高燃料富集度下，可采用富集同位素中157Gd、167Er的氧化物作為可燃毒物來減小組件末期的反應(yīng)性懲罰；B4C作為可燃毒物時(shí)，在壽期末幾乎無反應(yīng)性懲罰；同時(shí)231Pa和PACS-J作為可燃毒物時(shí)，在壽期末均延長了組件壽期，提高了燃料利用率。在較為經(jīng)濟(jì)地獲取157Gd、167Er、231Pa和PACS-J時(shí)可作為長壽期壓水堆的候選可燃毒物。

2) 在高燃料富集度下，部分快燃耗可燃毒物不適合在組件中作為單一可燃毒物進(jìn)行反應(yīng)性控制，但可通過與慢燃耗可燃毒物的合理組合，獲得更優(yōu)的反應(yīng)性燃耗曲線。如先進(jìn)聚合物可燃毒物PACS可與慢燃耗可燃毒物Er和Pa進(jìn)行組合來增加對反應(yīng)性的控制能力。