基于CFD耦合尿素分解機(jī)理的混合器性能評(píng)估

黃豪中，陳雅娟，林鐵堅(jiān)，李之華，郝 斌

(1. 廣西大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院，廣西 南寧 530004；2. 廣西玉柴機(jī)器股份有限公司，廣西 玉林 537005； 3. 鄭州宇通客車股份有限公司，河南 鄭州 450000)

選擇性催化還原(SCR)技術(shù)是目前降低柴油機(jī)NOx排放最有效的方法之一．SCR技術(shù)根據(jù)還原劑不同可分為HC-SCR和NH3-SCR[1-2]．NH3-SCR中使用最廣泛的是Urea-SCR，Urea-SCR技術(shù)雖然能有效降低NOx排放，但是在柴油機(jī)的實(shí)際應(yīng)用中仍有很多待解決的問題，如SCR入口前速度和NH3濃度分布不均勻，導(dǎo)致NOx轉(zhuǎn)化率降低；尿素(Urea)噴霧液滴容易粘附在排氣管壁面而形成液膜，產(chǎn)生尿素結(jié)晶、縮二脲(biuret)、三聚氰酸(CYA)和三聚氰酸一酰胺(ammelide)等沉積物[3-5]，導(dǎo)致尿素分解不完全和NOx轉(zhuǎn)化率降低，甚至可能引發(fā)排氣管堵塞和排氣背壓增加，發(fā)動(dòng)機(jī)不能正常運(yùn)行等嚴(yán)重后果[6-8]．

為了解決Urea-SCR技術(shù)應(yīng)用存在的難題，國內(nèi)外研究人員從尿素?zé)峤鈾C(jī)理，混合器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)兩個(gè)方面開展研究．在尿素?zé)峤鈾C(jī)理方面，Ebrahimian等[9]構(gòu)建了一個(gè)包含9步固相反應(yīng)和3步液相反應(yīng)的尿素詳細(xì)分解機(jī)理，該機(jī)理考慮了縮二脲、三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺與沉積物有關(guān)的副產(chǎn)物．Brack等[10]在此基礎(chǔ)上通過增加固體基質(zhì)和縮三脲，提出了一個(gè)包含15步化學(xué)反應(yīng)的尿素詳細(xì)分解機(jī)理．Sun等[11]利用Ebrahimian等[9]的機(jī)理模擬了尿素分解副產(chǎn)物的分布，發(fā)現(xiàn)尿素分解過程與液膜溫度、高度及異氰酸(HNCO)的濃度密切相關(guān)．由于計(jì)算成本較高，目前使用尿素詳細(xì)分解機(jī)理預(yù)測尿素分解副產(chǎn)物分布的研究還很少．大部分研究[12-13]以液膜來表征沉積物，且沒有考慮混合器設(shè)計(jì)對尿素分解副產(chǎn)物的影響．

在混合器結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)方面，王謙等[14]分析了擋板式和葉片式混合器的性能，結(jié)果表明葉片式混合器更有利于均勻性的提高和壓降的減少．Mehdi等[15]指出線型混合器的速度均勻性好，NH3濃度均勻性差，而旋渦式混合器相反．將兩種混合器結(jié)合使用后速度和NH3濃度均勻性均提高，且尿素轉(zhuǎn)化效率高于前兩者．胡廣地等[16]則探究了混合器結(jié)構(gòu)和安裝位置對均勻性的影響．可見，上述研究集中在混合器結(jié)構(gòu)對速度和NH3濃度均勻性方面的影響，沒有探究混合器結(jié)構(gòu)對沉積物的作用機(jī)制．

基于此，筆者利用CFD耦合尿素詳細(xì)分解機(jī)理，考慮縮二脲、三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺3種尿素分解副產(chǎn)物，對某6缸柴油機(jī)的Urea-SCR系統(tǒng)的混合器性能進(jìn)行模擬計(jì)算．從尿素結(jié)晶和副產(chǎn)物數(shù)量與分布、SCR入口均勻性指數(shù)及混合器前后壓力差3個(gè)指標(biāo)評(píng)價(jià)不同結(jié)構(gòu)混合器的性能，研究結(jié)果對柴油機(jī)排氣后處理系統(tǒng)的優(yōu)化設(shè)計(jì)有理論指導(dǎo)意義．

1 排氣后處理系統(tǒng)建模

1.1 幾何模型

6缸柴油機(jī)后處理系統(tǒng)由氧化催化器(DOC)、顆粒捕集器(DPF)、SCR和氨逃逸催化器(ASC)組成，如圖1所示．利用CONVERGE軟件對兩種混合器的排氣后處理系統(tǒng)(S1系統(tǒng)采用混合器1如圖1a所示；S2系統(tǒng)采用混合器2如圖1b所示)進(jìn)行數(shù)值模擬．兩種混合器結(jié)構(gòu)差異明顯，混合器1底部布置擋板，且前后擋板布置圓孔見圖2a，混合器2頂部布置旋流葉片見圖2b．

圖1 柴油機(jī)排氣后處理系統(tǒng)模型 Fig.1 Model of diesel engine exhaust post-treatment system

綜合計(jì)算精度和成本，將排氣后處理系統(tǒng)模型的基礎(chǔ)網(wǎng)格尺寸設(shè)為8mm．在重要計(jì)算域如混合器、混合區(qū)域(由混合管和混合器組成)和噴霧區(qū)域進(jìn)行固定空間體網(wǎng)格加密，并啟用基于速度變化率的自適 應(yīng)加密手段．整個(gè)計(jì)算域內(nèi)的最小網(wǎng)格尺寸為2mm，最大網(wǎng)格數(shù)量為1.25×106個(gè)．圖3為網(wǎng)格模型．

圖3 網(wǎng)格模型 Fig.3 Grid model

1.2 計(jì)算模型

6缸柴油機(jī)其技術(shù)參數(shù)見表1．在負(fù)荷為27%時(shí)，排氣流量為243kg/h、排氣溫度為522K．因而通過理論計(jì)算，確定尿素質(zhì)量為300mg，頻率為1Hz，0.03s開始噴射，噴射持續(xù)0.1s．尿素水溶液的初始溫度為300K．進(jìn)口氣體組分濃度與發(fā)動(dòng)機(jī)臺(tái)架試驗(yàn)測量值一致．入口邊界條件為質(zhì)量流量入口，出口為壓力出口，出口壓力為0.101MPa．環(huán)境溫度為300K．尿素噴嘴均勻布置3個(gè)噴孔，噴嘴中心與噴孔中心距離R為1.9mm，噴孔直徑d為190μm．催化器均為蜂窩狀載體，在模擬中將其簡化為多孔介質(zhì)模型．?dāng)?shù)值模型中忽略DOC、DPF、SCR和ASC中的化學(xué)反應(yīng)，重點(diǎn)討論尿素噴霧的蒸發(fā)、詳細(xì)熱解和副產(chǎn)物生成過程．計(jì)算通過有限體積法求解守恒方程，通過算子分裂法(PISO)求解輸運(yùn)方程．湍流模型選用RNG k-ε 以準(zhǔn)確模擬排氣管內(nèi)復(fù)雜的湍流運(yùn)動(dòng)．為了描述尿素液滴的分裂霧化過程，假設(shè)尿素噴霧液滴初始粒徑遵循Rosin Rammler分布，采用TAB(Taylor analogy breakup)模型描述尿素液滴的變形．Kuhnke模型用于模擬尿素液滴與壁面相互作用的過程．Frossling 液滴蒸發(fā)模型則用于描述液膜與尿素液滴的蒸發(fā)過程．為節(jié)省計(jì)算時(shí)間，筆者根據(jù)Maciejewski等[17]的研究，在計(jì)算中設(shè)置0～0.2s時(shí)更新流場，0.2～1.0s時(shí)凍結(jié)流場．

表1 柴油機(jī)技術(shù)參數(shù) Tab.1 Engine specifications

此外，選用壁函數(shù)方法和共軛傳熱方法模擬流體和固體壁面的換熱情況．固體傳熱的特征時(shí)間通常遠(yuǎn)大于流體傳熱的特征時(shí)間．為解決該問題，采用CONVERGE中的超級(jí)循環(huán)技術(shù)．具體實(shí)現(xiàn)方式是：首先在流體域和固體域間設(shè)置一個(gè)交界面，采用瞬態(tài)求解器整體求解流體和固體域，此過程中保存交界面的瞬時(shí)熱傳遞系數(shù)和近壁流體溫度；接著凍結(jié)流體求解器，求平均熱傳遞系數(shù)和近壁流體溫度，并將其作為邊界條件應(yīng)用至交界面；然后通過新傳遞至交界面的平均熱傳遞系數(shù)和近壁流體溫度求解固體域溫度，直至穩(wěn)定；最后更新固體壁面溫度，解凍流體求解器．重復(fù)上述過程直至固體溫度達(dá)到穩(wěn)定．

1.3 化學(xué)反應(yīng)模型

在排氣后處理系統(tǒng)中，尿素液滴與壁面相互作用時(shí)，在特定的條件下形成液膜，液膜在蒸發(fā)的同時(shí)發(fā)生一系列復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)．為重現(xiàn)這一復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)過程，表2為采用Ebrahimian等[9]提出的尿素詳 細(xì)分解機(jī)理，模擬排氣后處理系統(tǒng)中尿素分解過程．該機(jī)理前9步反應(yīng)主要描述尿素在干燥介質(zhì)中的熱分解，后3步反應(yīng)主要描述尿素在溶液中的熱分解，考慮縮二脲(C2H5N3O2)、三聚氰酸(C3H3N3O3)和三聚氰酸一酰胺(C3H4N4O2)這3種主要副產(chǎn)物的生成．R4和R12分別是縮二脲在固/液兩相中的生成路徑，R6和R8分別是三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺在固相中的生成路徑．

表2 尿素詳細(xì)分解機(jī)理 Tab.2 Detailed decomposition mechanism of urea

2 混合器性能評(píng)價(jià)指標(biāo)

2.1 尿素結(jié)晶和分解副產(chǎn)物

Urea-SCR技術(shù)在實(shí)際使用過程中面臨尿素結(jié)晶和尿素分解副產(chǎn)物難以去除的風(fēng)險(xiǎn)．在排氣后處理系統(tǒng)中通過布置混合器，促進(jìn)尿素液滴破碎蒸發(fā)，提高尿素分解效率，減少尿素結(jié)晶和分解副產(chǎn)物，因而尿素結(jié)晶和副產(chǎn)物是評(píng)價(jià)混合器性能的重要指標(biāo)．

2.2 均勻性指數(shù)

在柴油機(jī)排氣后處理系統(tǒng)中，SCR入口的NH3質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布不均勻會(huì)導(dǎo)致NH3不足或者泄漏，從而使NOx轉(zhuǎn)化效率降低；而速度分布不均勻不僅會(huì)增加流動(dòng)阻力，還會(huì)加速催化器老化，縮短其使用壽命[16,18]．在SCR前安裝混合器能促進(jìn)尿素噴霧與廢氣混合，提高NH3質(zhì)量分?jǐn)?shù)和速度分布的均勻度．混合器結(jié)構(gòu)不同，NH3質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布和速度分布均勻性也不同．因此，NH3質(zhì)量分?jǐn)?shù)和速度均勻性指數(shù)是混合器性能重要的評(píng)價(jià)指標(biāo)，其定義[10]為

式中：Um為NH3質(zhì)量分?jǐn)?shù)均勻性指數(shù)；M為面積加權(quán)平均NH3質(zhì)量分?jǐn)?shù)；m為局部NH3質(zhì)量分?jǐn)?shù)；Uv為NH3速度均勻性指數(shù)；v為面積加權(quán)平均速度；v1為局部速度；ΔA為一個(gè)網(wǎng)格單元的截面積；A為總截面積．

2.3 壓力差

混合器前后壓力差是評(píng)價(jià)混合器性能的又一重要指標(biāo)．混合器在促進(jìn)尿素噴霧與廢氣充分混合的同時(shí)，增加排氣系統(tǒng)壓力損失，使發(fā)動(dòng)機(jī)排氣背壓升高，燃油經(jīng)濟(jì)性降低．結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)合理的混合器有利于減少其前后壓力損失．混合器的壓力損失通過混合器前后的平均壓力差計(jì)算，計(jì)算式為

式中：n為混合器前截面總網(wǎng)格單元；pi,in為混合器前截面每個(gè)網(wǎng)格單元的壓力值；N為混合器后截面總網(wǎng)格單元；pi,out為混合器后截面每個(gè)網(wǎng)格單元的壓力．

3 模型驗(yàn)證

試驗(yàn)在一臺(tái)6缸柴油機(jī)上進(jìn)行，試驗(yàn)前確認(rèn)催化器混合段無沉積物．在設(shè)定的試驗(yàn)工況點(diǎn)運(yùn)行20h，此工況點(diǎn)與模擬選用的小負(fù)荷工況點(diǎn)一致．試驗(yàn)后拆檢催化器混合段，確認(rèn)沉積物分布情況．圖4為混合器1中的沉積物試驗(yàn)結(jié)果與模擬值的對比，圖5示出混合器2中的沉積物試驗(yàn)結(jié)果與模擬值的對比．模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果基本吻合，試驗(yàn)照片中白色結(jié)晶為尿素固體結(jié)晶、縮二脲和三聚氰酸等．

圖4 混合器1試驗(yàn)與數(shù)值模擬中沉積物位置對比 Fig.4 Comparison of deposit location between test and numerical simulation of mixer1

圖5 混合器2試驗(yàn)與數(shù)值模擬中沉積物位置對比 Fig.5 Comparison of deposit location between test and numerical simulation of mixer2

4 結(jié)果與討論

4.1 尿素結(jié)晶與分解副產(chǎn)物分布

圖6a和圖7a分別為兩個(gè)系統(tǒng)混合區(qū)域的切片位置；圖6b和圖7b分別為0.1s時(shí)兩個(gè)系統(tǒng)混合區(qū)域各部位的湍動(dòng)能分布．S1的混合區(qū)域湍流強(qiáng)度較小，且分布較均勻．而S2的混合區(qū)域形成了局部強(qiáng)度較高的湍流，有利于噴霧與廢氣的混合，增加液膜與廢氣之間的對流換熱．

圖6 0.1s時(shí)S1系統(tǒng)的混合區(qū)域湍動(dòng)能分布 Fig.6 Turbulence kinetic energy distribution in the mixing region of the S1 system at 0.1s

圖7 0.1s時(shí)S2系統(tǒng)的混合區(qū)域湍動(dòng)能分布 Fig.7 Turbulence kinetic energy distribution in the mixing region of the S2 system at 0.1s

圖8示出1.0s時(shí)兩個(gè)系統(tǒng)混合部低速區(qū)流場及液膜分布．圖9示出1.0s時(shí)兩個(gè)系統(tǒng)混合部流動(dòng)循環(huán)區(qū)流場及液膜分布．在低速區(qū)和流動(dòng)循環(huán)區(qū)容易形成液膜，如S1混合區(qū)域的頂部氣流運(yùn)動(dòng)速度低，尿素噴霧液滴撞擊固體壁面容易粘附而形成液膜．當(dāng)混合器頂部布置旋流片(見混合器2)時(shí)，混合區(qū)域有強(qiáng)湍流而不易形成液膜．氣流進(jìn)入混合器后，在有流動(dòng)循環(huán)出現(xiàn)的區(qū)域，容易形成液膜．

圖8 1.0s時(shí)兩個(gè)系統(tǒng)混合部低速區(qū)流場及液膜分布 Fig.8 Distribution of flow field in low speed region and film mass in mixing region of two systems at 1.0s

圖9 1.0s時(shí)兩個(gè)系統(tǒng)混合部流動(dòng)循環(huán)區(qū)流場及液膜分布 Fig.9 Distribution of flow field in flow circulation region and film mass in mixing region of two systems at 1.0s

圖10為S1和S2的液膜質(zhì)量和被剝落液膜質(zhì)量．在S1系統(tǒng)中，湍流強(qiáng)度較小，形成的液膜和被剝落的液膜質(zhì)量較少．S2系統(tǒng)則相反．因此，具有高強(qiáng)度湍流的混合器設(shè)計(jì)有利于噴霧與廢氣的混合及固體壁面上液膜的剝落，但是形成液膜的風(fēng)險(xiǎn)也增加．

圖11為兩個(gè)系統(tǒng)尿素結(jié)晶和尿素分解副產(chǎn)物的質(zhì)量變化歷程．S1的尿素結(jié)晶質(zhì)量較S2的多，而尿素分解副產(chǎn)物較S2少．結(jié)合圖10可知，系統(tǒng)的液膜質(zhì)量較少時(shí)，縮二脲、三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺也減少，但是尿素結(jié)晶較多．而液膜質(zhì)量較多時(shí)，情況恰好相反．原因是液膜質(zhì)量較少時(shí)，水蒸發(fā)較快，阻斷R12的反應(yīng)通路；當(dāng)液膜質(zhì)量較多時(shí)，水蒸發(fā)較慢，R12分解副反應(yīng)活躍．

圖10 兩個(gè)系統(tǒng)的液膜和被剝落液膜質(zhì)量 Fig.10 Mass of film and film scraped of two systems

圖11 兩個(gè)系統(tǒng)的尿素結(jié)晶和副產(chǎn)物質(zhì)量 Fig.11 Mass of by-products and urea solid of two systems

圖12為1.0s時(shí)兩個(gè)系統(tǒng)混合管的液膜質(zhì)量、尿素結(jié)晶和3種尿素分解副產(chǎn)物的質(zhì)量分布情況．由于混合器1底部布置擋板，頂部無旋流片，液膜、尿素結(jié)晶和分解副產(chǎn)物主要分布在安裝混合器的管壁 頂部．混合器2底部無擋板，頂部布置旋流片，液膜、尿素結(jié)晶和副產(chǎn)物主要分布在管壁底部．在介于混合器和SCR間的管壁區(qū)域，兩個(gè)系統(tǒng)的液膜和尿素結(jié)晶分布在相同的區(qū)域．其中S1系統(tǒng)的尿素結(jié)晶質(zhì) 量分?jǐn)?shù)更高，液膜質(zhì)量更小，有少量縮二脲分布，無三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺．而S2系統(tǒng)的縮二脲主要分布在管壁上方，該區(qū)域同時(shí)有少量的三聚氰酸和三聚氰酸一酰胺分布．在3種副產(chǎn)物中，縮二脲的質(zhì)量分?jǐn)?shù)最大，分布區(qū)域最多；三聚氰酸次之；三聚氰酸一酰胺質(zhì)量分?jǐn)?shù)最小，分布區(qū)域最少．

圖12 1.0s時(shí)兩個(gè)系統(tǒng)混合管的液膜質(zhì)量、尿素結(jié)晶和分解副產(chǎn)物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分布 Fig.12 Distribution of film mass，mass fraction for urea solid and by-products in the two systems at 1.0s

圖13為兩個(gè)混合器液膜與沉積物分布的觀察視角．混合器1由輔助剖切面分為視角M和視角N，混合器2由輔助剖切面分為視角P和視角Q．圖14為1.0s時(shí)不同混合器中液膜質(zhì)量和尿素結(jié)晶、副產(chǎn) 物質(zhì)量分?jǐn)?shù)的分布．對于混合器1，液膜、尿素結(jié)晶和3個(gè)副產(chǎn)物主要分布在前后和底部擋板．對于混合器2，液膜、尿素結(jié)晶和3種副產(chǎn)物主要分布在沒有布置旋流片的混合器下半部分，而布置了旋流片的部分沒有液膜和沉積物．1.0s時(shí)，混合器2的液膜、尿素結(jié)晶、縮二脲和三聚氰酸的分布區(qū)域均少于混合器1．這是因?yàn)榛旌掀?的湍流強(qiáng)度高于混合器1，噴霧被湍流卷吸，減少了液膜的形成．

圖13 兩個(gè)混合器液膜與沉積物分布的觀察視角 Fig.13 View of liquid film and deposit distribution in two mixers

圖14 1.0s時(shí)不同混合器上液膜質(zhì)量、尿素結(jié)晶和副產(chǎn)物質(zhì)量分?jǐn)?shù)的分布 Fig.14 Distribution of film mass，mass fraction for urea solid and by-products in mixer 1 and mixer 2 at 1.0s

兩個(gè)系統(tǒng)混合管和混合器的液膜、尿素結(jié)晶和副產(chǎn)物質(zhì)量分別如圖15和圖16所示．在圖15a中，湍流強(qiáng)度較大的混合器(如混合器2)的液膜質(zhì)量較少，但是混合管的液膜質(zhì)量較多．湍流強(qiáng)度較小的混合器(如混合器1)的液膜質(zhì)量較多，而混合管的液膜質(zhì) 量較少．混合管和混合器液膜質(zhì)量的和即總液膜質(zhì)量，所以S2的總液膜質(zhì)量較S1多(見圖10)；S2混合管的液膜質(zhì)量較大且分布區(qū)域較多，混合器的液膜質(zhì)量較小且分布區(qū)域較少(見圖12和圖14)．根據(jù)圖15b可知，尿素結(jié)晶主要分布在S1的混合器、S2的混合器和混合管．由圖16可知，縮二脲和三聚氰酸主要分布在S1的混合器、S2的混合管．

圖15 兩個(gè)系統(tǒng)混合管和混合器的液膜和尿素結(jié)晶質(zhì)量 Fig.15 Film and urea solid mass of mixer and mixing pipe in the two systems

圖16 兩個(gè)系統(tǒng)混合管和混合器的副產(chǎn)物質(zhì)量 Fig.16 By-products mass of mixer and mixing pipe in the two systems

4.2 均勻性指數(shù)

圖17a示出兩個(gè)系統(tǒng)的SCR入口NH3均勻性指數(shù)和液膜質(zhì)量．S1的NH3均勻性指數(shù)穩(wěn)定在0.90～0.95之間．S2的NH3均勻性指數(shù)穩(wěn)定在0.85～0.90之間．S2的NH3均勻性分布較差，原因是S2的液膜質(zhì)量較S1多，液膜分布不均勻?qū)е翹H3均勻性變差．圖17b示出SCR入口速度均勻性指數(shù)和兩個(gè)時(shí)刻的速度分布．雖然兩個(gè)混合器結(jié)構(gòu)不同，但是速度均勻性指數(shù)均穩(wěn)定在0.95～0.97之間．對比兩個(gè)系統(tǒng)相同時(shí)刻的SCR入口速度分布可知，速度分布情況差異很小，且都較均勻．

圖17 兩個(gè)系統(tǒng)的均勻性指數(shù) Fig.17 Uniformity index of two systems

4.3 壓力差

圖18示出兩個(gè)混合器前后壓力差．前后擋板均布置圓孔的混合器1的前后壓力差小于25Pa，壓力差波動(dòng)?。鴵醢鍥]有布置圓孔的混合器2的前后壓力差波動(dòng)較大，0.05s后穩(wěn)定在250～260Pa范圍內(nèi)．說明在擋板布置圓孔有利于壓力差減?。?/p>

圖18 兩個(gè)混合器前后壓力差 Fig.18 Pressure drop of two mixers

5 結(jié)論

(1) 以尿素結(jié)晶和分解副產(chǎn)物的質(zhì)量與分布情況為指標(biāo)評(píng)估了兩種混合器的性能；S1系統(tǒng)的湍流強(qiáng)度較小且分布較均勻，形成的液膜和被剝落的液膜質(zhì)量少，尿素結(jié)晶較多且分布區(qū)域大；分解副產(chǎn)物質(zhì)量少且主要分布在混合器；反之，S2系統(tǒng)中尿素結(jié)晶少，分解副產(chǎn)物多且主要分布在混合管．

(2) 以SCR入口的NH3質(zhì)量分?jǐn)?shù)均勻性指數(shù)和速度均勻性指數(shù)為指標(biāo)評(píng)估了兩種混合器的性能；S1的NH3分布均勻性較好；兩個(gè)系統(tǒng)的速度均勻性指數(shù)差異很?。?/p>

(3) 以混合器前后壓力差為指標(biāo)評(píng)估了兩種混合器的性能，混合器1壓力差小于25Pa且波動(dòng)??；而混合器2壓力差大于250Pa且波動(dòng)較大．