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    基于TEM、FT-IR和XPS的PODE2-4/柴油 混合燃料顆粒物特性

    2022-01-25 08:28:16張永強(qiáng)李興虎
    關(guān)鍵詞:含氧官能團(tuán)維數(shù)

    楊 皓,張永強(qiáng),李 聰,方 宇,李興虎

    (1. 上海工程技術(shù)大學(xué) 機(jī)械與汽車(chē)工程學(xué)院,上海 201620; 2. 北京航空航天大學(xué) 交通科學(xué)與工程學(xué)院,北京 100191)

    柴油機(jī)排放的顆粒物是造成霧霾天氣的主要因素之一,會(huì)對(duì)環(huán)境造成嚴(yán)重的污染并有害身體健康[1],其中絕大多數(shù)顆粒物為細(xì)顆粒物(尤其PM2.5)能夠?qū)θ梭w造成嚴(yán)重威脅.研究[2]表明,長(zhǎng)期暴露于PM2.5環(huán)境中能夠使患呼吸道與心血管疾病的風(fēng)險(xiǎn)增加.因此,為減少柴油機(jī)排放顆粒物對(duì)環(huán)境的污染及人體的危害,在柴油中添加含氧燃料能夠改善發(fā)動(dòng)機(jī)的燃燒狀況和降低顆粒物的排放.聚甲氧基二甲醚(PODEn)作為新型可再生含氧燃料,具有較高的十六烷值,點(diǎn)火性能優(yōu)良,可以降低發(fā)動(dòng)機(jī)噪聲,常態(tài)下是一種液體燃料,分子中無(wú)C—C鍵,含氧量較高,使發(fā)動(dòng)機(jī)具有優(yōu)良的燃燒性能,減少了有害顆粒物的排放[3].PODEn作為柴油的摻混燃料,將具有極好的應(yīng)用前景.Jin等[4]對(duì)PODEn在柴油和乙醇中的溶解度進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),PODEn的加入提高了乙醇與柴油的互溶性.馬躍等[5]添加PODEn能有效抑制碳煙的生成,促進(jìn)了氧化過(guò)程的進(jìn)行.陳暉等[6]研究不同PODEn摻混比例和噴油參數(shù)對(duì)柴油機(jī)排放性能的影響時(shí)發(fā)現(xiàn),隨著PODEn摻混比例的增加,顆粒物數(shù)濃度及質(zhì)量濃度顯著降低.

    透射電鏡(TEM)可以對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒物的納觀形貌進(jìn)行觀測(cè).Li等[7]對(duì)柴油和5種不同的生物柴油顆粒物照片進(jìn)行觀察發(fā)現(xiàn),基本碳粒子主要呈球狀或者橢球狀,且生物柴油顆粒物排列比較緊密,柴油顆粒物排列相對(duì)疏松.Zhu等[8]對(duì)生物柴油-戊醇混合燃料圖像觀測(cè)后發(fā)現(xiàn),隨著戊醇摻混比例的增加,基本粒子的直徑減?。中尉S數(shù)可以對(duì)顆粒物的納觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,通過(guò)具體的數(shù)字可以對(duì)顆粒物的疏密度進(jìn)行分析[9].研究[10-11]發(fā)現(xiàn),柴油機(jī)排氣顆粒物分形維數(shù)的大小能夠說(shuō)明基本碳粒子間的疏密程度,當(dāng)分形維數(shù)較大時(shí),顆粒物排列的比較緊密,基本碳粒子間重疊率升高;當(dāng)分形維數(shù)較小時(shí),顆粒物排列的比較松散,基本碳粒子間重疊率降低.Lee等[12]對(duì)不同負(fù)荷下柴油機(jī)排氣顆粒物的分形特征進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),顆粒物的分形維數(shù)在1.46~1.70之間.Fayad等[13]通過(guò)研究乙醇混合、天然氣制油(GTL)和柴油燃料對(duì)分形維數(shù)的影響發(fā)現(xiàn),柴油機(jī)排放顆粒物比GTL燃料和乙醇燃料排氣顆粒物擁有更大的分形維數(shù).相比于其他燃料,柴油機(jī)排氣顆粒物的球狀結(jié)構(gòu)較明顯,而替代燃料常呈現(xiàn)出小的鏈狀結(jié)構(gòu).

    傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)可以對(duì)柴油機(jī)排放顆粒物表面官能團(tuán)的組成特性進(jìn)行研究.Salamanca等[14]對(duì)不同摻混比例棕櫚油生物柴油的顆粒物表面官能團(tuán)進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)生物柴油摻混比例增大時(shí),顆粒物表面的脂肪族官能團(tuán)含量降低,表明氧含量的增加使顆粒物的氧化變得更加容易,從而導(dǎo)致脂肪族官能團(tuán)的含量降低.Wang等[15]對(duì)不同負(fù)荷下柴油機(jī)排放顆粒物表面官能團(tuán)進(jìn)行試驗(yàn)發(fā)現(xiàn),隨著發(fā)動(dòng)機(jī)負(fù)荷的增加,柴油機(jī)排放顆粒物脂肪族C—H官能團(tuán)的相對(duì)含量減少,而發(fā)動(dòng)機(jī)轉(zhuǎn)速對(duì)C—H官能團(tuán)無(wú)明顯的影響.利用X射線光電子能譜(XPS)不僅能夠通過(guò)電子結(jié)合能確定樣品中的元素組成,還可以對(duì)元素的官能團(tuán)分布與碳原子雜化程度進(jìn)行分析.Savic等[16]對(duì)不同比例的微藻生物柴油與柴油的混合燃料顆粒物微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究發(fā)現(xiàn),排氣顆粒物表面存在氧、碳和硅元素;隨著生物柴油混合比例的增加,燃料表面的含氧量增加,顆粒物的排列更加無(wú)序.Lapuerta等[17]通過(guò)研究丁醇混合燃料顆粒物表面的官能團(tuán)發(fā)現(xiàn),隨著燃料中丁醇含量的增加,排氣顆粒物表面的含氧官能團(tuán)會(huì)隨之增加.

    目前,對(duì)燃用PODEn/柴油混合燃料的柴油機(jī)顆粒物排放研究并不多見(jiàn),筆者將采用TEM、FT-IR、XPS試驗(yàn)和分形理論對(duì)不同摻混比例以及不同負(fù)荷下的PODEn/柴油混合燃料(PODEn與柴油以0/100、10/90、20/80的體積比進(jìn)行混合,簡(jiǎn)稱P0、P10和P20)的排氣顆粒物表面有機(jī)官能團(tuán)、碳原子的雜化比(sp3/sp2)和納觀結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律進(jìn)行研究.TEM試驗(yàn)和分形理論主要針對(duì)顆粒物大小研究PODEn的摻混比和不同負(fù)荷對(duì)混合燃料顆粒物氧化活性的影響規(guī)律;FT-IR和XPS試驗(yàn)主要研究顆粒物表面官能團(tuán)含量的影響規(guī)律,XPS試驗(yàn)對(duì)顆粒物表面含氧官能團(tuán)的研究結(jié)果支持了FT-IR試驗(yàn)中顆粒物表面脂肪族C—H官能團(tuán)含量降低的結(jié)論,反之,也驗(yàn)證了XPS試驗(yàn)結(jié)論的準(zhǔn)確性.上述試驗(yàn)旨在研究不同摻混比例和不同負(fù)荷下的混合燃料排氣顆粒物氧化活性的強(qiáng)弱,探索顆粒物捕集器再生的難易程度.

    1 試驗(yàn)

    1.1 顆粒物的取樣和制備

    試驗(yàn)發(fā)動(dòng)機(jī)是常柴股份有限公司R180型單缸臥式四沖程柴油機(jī),主要參數(shù)如表1所示.所采用的燃料氧化添加劑是PODE2-4,其由PODE2、PODE3和PODE4按照2.553%、88.900%和8.480%的質(zhì)量分?jǐn)?shù)混合而制,柴油為基礎(chǔ)燃料.采樣是在柴油機(jī)轉(zhuǎn)速為1800 r/min、5%和100%負(fù)荷工況下進(jìn)行.樣品是在距發(fā)動(dòng)機(jī)排氣歧管1.2m處的排氣管內(nèi)采集,采樣點(diǎn)的溫度控制在48~52℃.金屬過(guò)濾器采用直接取樣法.試驗(yàn)中,將多層金屬網(wǎng)安放在排氣管內(nèi),柴油機(jī)排氣顆粒物會(huì)被金屬過(guò)濾器過(guò)濾掉,實(shí)現(xiàn)與DPF類似的效果,從而獲得與使用DPF情況下相似的顆粒物樣品.將獲取的不同摻混比例的PODE2-4/柴油混合燃料排氣顆粒物放入樣品瓶密封保存.每次試驗(yàn)前,需對(duì)發(fā)動(dòng)機(jī)預(yù)熱處理20min.收集在樣品瓶中的試驗(yàn)樣品可直接用于TEM和分形維數(shù)分析.

    表1 柴油機(jī)主要參數(shù) Tab.1 Diesel engine main specifications

    對(duì)于顆粒物樣品的制備主要采用超聲震蕩和離心分離的方法.首先,將采集的柴油機(jī)排氣顆粒物放入乙醇溶液中,利用超聲波清洗器(型號(hào)KQ3200,容量為6L,超聲頻率為40kHz,超聲功率為150W)超聲震蕩30min,使其完全溶解.然后,將混合溶液直接移入離心管內(nèi),利用臺(tái)式離心機(jī)(型號(hào)TDL-60C,最高轉(zhuǎn)速為6000r/min),在轉(zhuǎn)速為4000r/min離心60min.在離心力的作用下,固、液分層,分離出的沉淀物即為干凈且不含可溶性有機(jī)成分(SOF)的顆粒物.為了完全除去顆粒物表面的SOF,超聲震蕩與離心分離步驟重復(fù)3次.最后將制備好的顆粒物樣品密封避光保存.經(jīng)預(yù)處理后的試驗(yàn)樣品可用于FT-IR和XPS試驗(yàn)分析.

    1.2 試驗(yàn)儀器和步驟

    1.2.1 透射電子顯微鏡

    TEM采用美國(guó)FEI公司生產(chǎn)的Tecnai G220場(chǎng)發(fā)射透射電子顯微鏡,該儀器可以對(duì)顆粒物的納觀結(jié)構(gòu)特征進(jìn)行分析.其點(diǎn)分辨率為0.24nm,采用LaB6燈絲,加速電壓為200kV,最大放大倍數(shù)為103萬(wàn)倍.利用TEM對(duì)樣品瓶?jī)?nèi)的試驗(yàn)樣品直接進(jìn)行觀測(cè)分析,獲取柴油機(jī)排氣顆粒物的納觀結(jié)構(gòu)圖.

    1.2.2 分形維數(shù)

    顆粒物的復(fù)雜無(wú)規(guī)則微觀結(jié)構(gòu)具有自相似分形特性,利用分形維數(shù)對(duì)顆粒物的納觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析,具體數(shù)字可以表明PM的疏密程度.

    Brasil等[10]采用式(1)對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒物的分形維數(shù)Df進(jìn)行計(jì)算,即

    對(duì)式(1)兩端取對(duì)數(shù),有

    式中:N為基本碳粒子數(shù)量;Dp為基本碳粒子的直徑;kg為指前因子;Rg為顆粒物回轉(zhuǎn)半徑;ri代表第i個(gè)基本碳粒子中心到顆粒物形心的距離.

    當(dāng)利用式(3)計(jì)算顆粒物回轉(zhuǎn)半徑Rg時(shí),發(fā)現(xiàn)顆粒物形心很難準(zhǔn)確測(cè)量,且基本碳粒子間存在堆積重疊的現(xiàn)象,直接測(cè)量顆粒物的回轉(zhuǎn)半徑不太現(xiàn)實(shí).因此,可以利用間接估計(jì)顆粒物回轉(zhuǎn)半徑的方法,對(duì)其電鏡圖像進(jìn)行分析[10].顆粒物回轉(zhuǎn)半徑和最大投影長(zhǎng)度L的關(guān)系為

    基本碳粒子數(shù)量N也是對(duì)顆粒物TEM圖像間接估計(jì)得出的,其與基本碳粒子投影面積Ap和顆粒物投影面積Aa間的關(guān)系如式(5)所示.

    利用Image-Pro Plus 6.0軟件直接獲取顆粒物的投影面積Aa和基本碳粒子直徑Dp,利用方程求取基本碳粒子的投影面積Ap;Ka表示投影面積指前因子;α表示投影面積經(jīng)驗(yàn)指數(shù),利用K?ylü等[18]的研究成果,此處Ka和α依次選值為1.16與1.10,標(biāo)準(zhǔn)偏差依次為0.010與0.002.

    1.2.3 傅里葉變換紅外光譜儀

    FT-IR使用美國(guó)Thermo Fisher Scientific公司生產(chǎn)的Nicolet 6700型號(hào)的高級(jí)傅里葉變換紅外光譜儀,該儀器可對(duì)物質(zhì)化學(xué)成分進(jìn)行分析,采集分辨率為1cm-1,掃描32次,光譜范圍為4000~400cm-1.分析數(shù)據(jù)前,利用OMNIC軟件對(duì)譜線進(jìn)行了自動(dòng)基線修正以及平滑處理.為了對(duì)柴油機(jī)排放顆粒物表面官能團(tuán)進(jìn)行研究,利用FT-IR技術(shù)對(duì)不同燃料顆粒物的表面碳?xì)涔倌軋F(tuán)進(jìn)行了檢測(cè)分析.

    1.2.4 X射線光電子能譜儀

    XPS采用美國(guó)Thermo Fisher Scientific公司生產(chǎn)的ESCALAB 250Xi型號(hào)的X射線光電子能譜儀,對(duì)樣品表面的元素、官能團(tuán)分布和碳原子雜化程度進(jìn)行分析,荷電效應(yīng)校正使用C 1s(284.6eV).顆粒全譜掃描時(shí)的能量范圍是0~1371eV,掃描次數(shù)是1次,掃描步長(zhǎng)為1eV,通能為100eV;當(dāng)對(duì)碳元素進(jìn)行精細(xì)譜掃描時(shí),步長(zhǎng)為0.1eV,通能為30eV,掃描次數(shù)是5次,樣品分析面積為0.7×0.3mm2,工作電壓為15kV,功率為400W.此次XPS試驗(yàn)主要針對(duì)顆粒物樣品表面的元素組成和碳原子雜化比(sp3/sp2)及羥基(C—OH)和羰基(C=O)官能團(tuán)進(jìn)行分析.通過(guò)對(duì)XPS全譜掃描圖中的C 1s峰進(jìn)行分峰解譜得到表面C—OH和C=O官能團(tuán)及表面碳原子的雜化信息.

    2 結(jié)果和討論

    2.1 顆粒物樣品的納觀結(jié)構(gòu)

    圖1示出在放大倍數(shù)為50000時(shí)獲得的TEM,排氣顆粒物部分區(qū)域顏色較深,這是多個(gè)基本碳粒子堆疊在一起造成的,使單個(gè)基本碳粒子的輪廓變得模糊不清.通過(guò)TEM圖可以看出顆粒物的疏密程度,P0排氣顆粒物最為疏松,當(dāng)PODE2-4摻混比例增加時(shí), 從整體尺寸來(lái)看,顆粒物變得更小,顆粒物排列的也更加緊密.此外,顆粒物的支鏈數(shù)與基本碳粒子數(shù)顯著地減少,鏈長(zhǎng)也逐漸減短.PODE2-4是一種含氧燃料,有助于燃料的完全燃燒,使顆粒物的生成量減小,較少的顆粒物會(huì)使基本碳粒子間碰撞的幾率減小,使形成鏈狀所需顆粒物數(shù)目減少,很難結(jié)合成大尺寸顆粒物.較小的顆粒物容易被氧化,有利于顆粒物捕集器的再生.對(duì)比高、低負(fù)荷下的TEM圖發(fā)現(xiàn),隨負(fù)荷的增加,顆粒物的排列更加疏松,重疊度降低.

    圖1 不同摻混比例PODE2-4混合燃料排氣顆粒物TEM Fig.1 TEM images of PM samples at different blending ratio of PODE2-4

    2.2 分形維數(shù)擬合和參數(shù)分析

    利用Image-Pro Plus 6.0軟件,通過(guò)對(duì)TEM圖像中每個(gè)基本碳粒子進(jìn)行手工界定的方式,獲取基本碳粒子直徑Dp、顆粒物最大投影長(zhǎng)度L、基本碳粒子投影面積Ap和顆粒物投影面積Aa,如圖2所示.

    圖2 參數(shù)獲取示意 Fig.2 Schematic of parameter acquisition

    利用方程(2)和(3)可以得出顆粒物的N和Rg,從而畫(huà)出lgN與lg(2Rg/Dp)坐標(biāo),如圖3所示,利用Origin軟件進(jìn)行多點(diǎn)擬合,能夠得到一條直線,顆粒物分形維數(shù)Df可以用該直線的斜率表示,投影面積指前因子Ka可以用該直線的截距表示.

    圖3表示P0、P10和P20在高、低負(fù)荷下的排氣顆粒物分形維數(shù)線性擬合,分形維數(shù)在1.55~1.76內(nèi)變化,具體的數(shù)值見(jiàn)表2.分析發(fā)現(xiàn),高、低負(fù)荷下的顆粒物分形維數(shù)均隨PODE2-4摻混比例的增加而增大,低負(fù)荷時(shí)P10與P20混合燃料排放顆粒物分形維數(shù)比P0增加了0.04與0.06;高負(fù)荷時(shí)P10與P20混合燃料排放顆粒物分形維數(shù)比P0增加了0.08與0.09.顆粒物分形維數(shù)的大小可以反映出顆粒物間的疏密程度,當(dāng)顆粒物的分形維數(shù)較大時(shí),顆粒物間的重疊率也較大,顆粒物間排列更加緊密.這也許是由于PODE2-4是一種含氧燃料,隨著摻混比例的增加,混合燃料的含氧量會(huì)隨之增加,使燃料燃燒的更為徹底,較小的顆粒物會(huì)被氧化掉,顆粒物的生成量減少,基本粒子間碰撞結(jié)合的概率降低,不易連接、合并或團(tuán)聚在一塊,很難形成較大的顆粒物,顆粒物的粒徑減少,顆粒物間團(tuán)聚程度提高,排列結(jié)構(gòu)越緊密.

    表2 不同摻混比例燃油排氣顆粒物分形維數(shù) Tab.2 Fractal dimension of PM samples at different blending ratio of fuel

    圖3 不同摻混比例混合燃料排放顆粒物分形維數(shù)線性擬合 Fig.3 Linear fitting diagrams of PM samples fractal dimension at different blending ratio of fuel

    將高負(fù)荷下的P0、P10和P20排氣顆粒物與低負(fù)荷下的P0、P10和P20排氣顆粒物的分形維數(shù)對(duì)比分析發(fā)現(xiàn),高負(fù)荷分形維數(shù)比低負(fù)荷分形維數(shù)依次減少了0.11、0.07和0.04.分形維數(shù)隨負(fù)荷的增加而減小,這可能當(dāng)負(fù)荷增加時(shí),缸內(nèi)的高溫、高壓情況表現(xiàn)的尤為劇烈,基本碳粒子的粒徑增加,顆粒物間團(tuán)聚程度降低,因而這類顆粒物間的排列比較疏松,分形維數(shù)較?。?/p>

    2.3 FT-IR分析結(jié)果

    圖4為P0、P10和P20在高、低負(fù)荷下的排氣顆粒物樣品FT-IR光譜,一般將紅外光譜圖中2920cm-1附近的不對(duì)稱亞甲基峰視為碳?xì)浣Y(jié)合的特征峰,處于1645cm-1附近的芳香環(huán)峰視為碳碳結(jié)合的特征峰.通過(guò)兩特征峰當(dāng)量峰高比(IC—H/IC=C)來(lái)對(duì)顆粒物表面脂肪族C—H官能團(tuán)的相對(duì)含量進(jìn)行確定.

    圖4 顆粒物樣品FT-IR光譜 Fig.4 FT-IR spectrum of PM samples

    圖5為不同摻混比燃料對(duì)排氣顆粒物表面C—H官能團(tuán)的影響.在低負(fù)荷下,PODE2-4/柴油混合燃料的IC—H/IC=C值位于0.13~0.27內(nèi);高負(fù)荷下,混合燃料的IC—H/IC=C值處于0.07~0.18.隨著PODE2-4添加劑摻混比例的增加,IC—H/IC=C值隨之減少,顆粒物表面脂肪族C—H官能團(tuán)降低.這可能是因?yàn)殡S著PODE2-4摻混比例的增加,氧摩爾質(zhì)量隨之增加,使顆粒物的氧化變得更為徹底,降低了顆粒物表面脂肪族C—H官能團(tuán)的個(gè)數(shù).

    對(duì)比圖5中不同摻混比燃料的顆粒物表面的 IC—H/IC=C值可知,當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)由高負(fù)荷轉(zhuǎn)為低負(fù)荷時(shí),P0、P10和P20顆粒物表面IC—H/IC=C值的增幅分別為50.0%、7.1%和85.7%.3種顆粒物的IC—H/IC=C值均 隨負(fù)荷的降低而升高.這是因?yàn)楫?dāng)負(fù)荷減小時(shí),HC排放增加,說(shuō)明整個(gè)反應(yīng)過(guò)程有更多能夠參與到顆粒物表面生長(zhǎng)的HC類活性基團(tuán),導(dǎo)致顆粒物中C—H官能團(tuán)個(gè)數(shù)的升高.其次,小負(fù)荷下的缸內(nèi)溫度和壓力比較低,顆粒物表面的C—H官能團(tuán)被氧化程度低,促進(jìn)了IC—H/IC=C值的升高.此外,一些HC化合物能夠以SOF的形式吸附在顆粒物表面,一定程度上增加了C—H官能團(tuán)個(gè)數(shù),使IC—H/IC=C值升高.

    圖5 不同摻混比燃料對(duì)顆粒物表面IC—H/IC=C的影響 Fig.5 Effect of different blending ratio of fuel on IC—H/IC=C ratio on the surface of PM samples

    2.4 XPS分析結(jié)果

    2.4.1 顆粒物表面氧與碳元素比

    利用全譜掃描,XPS可以獲取顆粒物表面元素的組成及含量信息,收集的不同摻混比例PODE2-4/柴油混合燃料的排氣顆粒物主要成分為碳,其次為氧,如圖6所示.

    圖6 高負(fù)荷下P0排氣顆粒物XPS全譜掃描 Fig.6 XPS survey scans of P0 exhaust particles under high load

    圖7為不同負(fù)荷下P0、P10和P20排氣顆粒物表面氧、碳元素物質(zhì)的量比n(O)/n(C)變化規(guī)律.在低負(fù)荷下,PODE2-4/柴油混合燃料的顆粒物表面n(O)/n(C)值介于0.246~0.308之間;高負(fù)荷下,PODE2-4/柴油混合燃料的顆粒物表面n(O)/n(C)值介于0.126~0.136之間.n(O)/n(C)均隨PODE2-4摻混比例的增加而增大,也就是說(shuō)混合燃料的顆粒物表面含氧量隨PODE2-4摻混比例的增加而增大,這是因?yàn)镻ODE2-4摻混燃料本身具有較高的氧摩爾質(zhì)量,與 柴油相比,其在燃燒過(guò)程中與C元素發(fā)生反應(yīng)的幾率更大,含氧官能團(tuán)增多,導(dǎo)致顆粒物表面n(O)/n(C)值的增加.當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)由低負(fù)荷轉(zhuǎn)為高負(fù)荷時(shí),P0、P10和P20顆粒物表面n(O)/n(C)值的降幅分別為48.8%、52.9%和55.8%.當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)負(fù)荷增加時(shí),相應(yīng)的循環(huán)供油量增加,缸內(nèi)燃燒溫度及壓力亦隨之增加,顆粒間的反應(yīng)更為劇烈,從而導(dǎo)致顆粒物表面O元素被嚴(yán)重的消耗,n(O)/n(C)值降低.

    圖7 不同負(fù)荷下P0、P10和P20排氣顆粒物表面n(O)/n(C)變化規(guī)律 Fig.7 Variation regularity of n(O)/n(C) ratio on the surface of PM samples under different load

    2.4.2 顆粒物表面不同形式雜化碳

    對(duì)C元素進(jìn)行精細(xì)譜掃描能夠得到碳原子的組成信息.利用XPS Peak4.1軟件對(duì)碳譜進(jìn)行分峰擬合,使用高斯-洛倫茨擬合法把碳譜擬合為4個(gè)小峰,依次為sp2、sp3、C—OH和C=O,相應(yīng)的結(jié)合能在284.8、285.4、286.6及288.8eV附近,如圖8所示.柴油機(jī)排氣顆粒物主要以sp2和sp3雜化形式存在,其中以sp2存在形式為主.sp2含量的增加意味著顆粒物有序程度較強(qiáng),sp3含量的增加意味著顆粒物無(wú)序程度較強(qiáng),因而,隨sp3/sp2值的增加,顆粒物的無(wú)序程度也會(huì)增強(qiáng).碳結(jié)構(gòu)無(wú)序度的增強(qiáng)使顆粒物的氧化變得更加容易.

    圖8 高負(fù)荷下P0排氣顆粒物C元素精細(xì)譜掃描 Fig.8 Narrow scans of P0 exhaust particles element C under high load

    圖9為P0、P10和P20排氣顆粒物在高、低負(fù)荷下的雜化比變化規(guī)律.由低負(fù)荷下顆粒物表面sp3/sp2值變化規(guī)律可以發(fā)現(xiàn),PODE2-4/柴油混合燃料的顆粒 物表面sp3/sp2值介于0.607~0.762之間,隨PODE2-4摻混比例的增加,sp3/sp2值隨之增加;由高負(fù)荷下顆粒物表面sp3/sp2值變化規(guī)律可知,PODE2-4/柴油混合燃料的顆粒物表面sp3/sp2值介于0.368~0.678之間.隨PODE2-4摻混比例的增加,sp3/sp2值也隨之增加.這是因?yàn)殡SPODE2-4摻混比例的增加,混合燃料本身的含氧量也會(huì)增加,其自身的氧分子參與各種副反應(yīng),減少了利于顆粒物生長(zhǎng)的基團(tuán)和物質(zhì),導(dǎo)致碳微晶長(zhǎng)度變短,增強(qiáng)了碳結(jié)構(gòu)的無(wú)序性,因此,混合燃料氧摩爾質(zhì)量的增加是引起顆粒物表面sp3/sp2值增加的原因.

    圖9 不同負(fù)荷下P0、P10和P20排氣顆粒物表面sp3/sp2值變化規(guī)律 Fig.9 Variation regularity of sp3/sp2 ratio on the surface of PM samples under different load

    當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)由低負(fù)荷變?yōu)楦哓?fù)荷時(shí),P0、P10和P20顆粒物表面sp3/sp2值的降幅分別為39.4%、16.3%和11.0%.負(fù)荷升高,缸內(nèi)燃燒溫度與壓力升高,增大了新生成顆粒物的氧化程度,顆粒物中sp3碳原子數(shù)減少,導(dǎo)致sp3/sp2值的降低.

    2.4.3 顆粒物表面羥基和羰基含氧官能團(tuán)

    圖10為混合燃料在高、低負(fù)荷下的排氣顆粒物表面含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)變化規(guī)律.低負(fù)荷下,顆粒物表面的C—OH摩爾分?jǐn)?shù)在2.21%~2.52%之間, C=O摩爾分?jǐn)?shù)在1.88%~2.25%之間,總含氧官能團(tuán)(C—OH與C=O)摩爾分?jǐn)?shù)在4.09%~4.77%之間;高負(fù)荷下顆粒物表面的C—OH摩爾分?jǐn)?shù)在1.55%~1.83%之間,C=O摩爾分?jǐn)?shù)在1.35%~1.73%之間,總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)在2.90%~3.56%之間.隨著PODE2-4摻混比的增加,顆粒物表面的C—OH、C=O以及總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)均隨之增加.這是因?yàn)榕c證明過(guò)的氧摩爾質(zhì)量增加可以增強(qiáng)顆粒物的無(wú)序性有關(guān).當(dāng)顆粒物無(wú)序程度增加時(shí),其表面會(huì)有較短的微晶尺寸、較多的無(wú)規(guī)則斷面,可以增加化學(xué)反應(yīng)活化位的數(shù)量,燃燒過(guò)程中的活性含氧基團(tuán)與顆粒物的結(jié)合變得更加容易,使排氣顆粒物的表面形成穩(wěn)定的含氧官能團(tuán).其次,燃料本身具有的氧較空氣中的氧更易于參與到其氧化反應(yīng)中,增加了燃燒過(guò)程中的含氧基團(tuán)數(shù)量,從而提高了在顆粒物表面形成含氧官能團(tuán)的概率,較多的表面含氧官能團(tuán)可以增強(qiáng)顆粒物的氧化活性.

    圖10 不同負(fù)荷下P0、P10和P20排氣顆粒物表面含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)變化規(guī)律 Fig.10 Variation regularity of oxygen-containing functional groups on the surface of PM samples under different load

    當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)由低負(fù)荷變?yōu)楦哓?fù)荷時(shí),P0、P10和P20顆粒物表面的C—OH、C=O和總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)的降幅分別為29.9%、32.8%、27.4%和28.2%、27.9%、23.1%以及29.1%、30.4%、25.4%.這是由于當(dāng)負(fù)荷增加時(shí),油、氣混合比較濃,氧摩爾質(zhì)量相對(duì)較低,顆粒物表面含氧官能團(tuán)的生成量減少.此外,大負(fù)荷下的溫度較高,對(duì)顆粒物表面生成的含氧官能團(tuán)的氧化作用增強(qiáng),這兩個(gè)因素的共同影響下,使最終的C—OH、C=O和總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)降低.

    3 結(jié)論

    (1) TEM分析發(fā)現(xiàn),隨著PODE2-4摻混比例的增加,顆粒物的整體尺寸變得更小,顆粒物排列更加緊密;顆粒物的支鏈數(shù)與基本碳粒子數(shù)也顯著的減少,鏈長(zhǎng)逐漸減短;而當(dāng)負(fù)荷增加時(shí),顆粒物的排列更加疏松,重疊度降低.

    (2) 利用分形理論對(duì)排氣顆粒物進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),顆粒物分形維數(shù)位于1.58~1.79內(nèi);顆粒物的分形維數(shù)隨PODE2-4摻混比例的增加或負(fù)荷的減小而變大;利用FT-IR研究顆粒物發(fā)現(xiàn),PODE2-4/柴油混合燃 料的顆粒物表面IC—H/IC=C值位于0.07~0.27內(nèi);隨著PODE2-4添加劑摻混比例的增加或負(fù)荷的增加,IC—H/IC=C值隨之減少,顆粒物表面脂肪族C—H官能團(tuán)降低.

    (3) XPS分析發(fā)現(xiàn),PODE2-4/柴油混合燃料的顆粒物表面n(O)/n(C)值介于0.126~0.308之間;sp3/sp2值介于0.368~0.762之間;C—OH摩爾分?jǐn)?shù)在1.55%~2.52%之間,C=O摩爾分?jǐn)?shù)在1.35%~2.25%之間,總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)在2.90%~4.77%之間;隨著PODE2-4摻混比例的增加或負(fù)荷的減小,顆粒物表面的n(O)/n(C)、sp3/sp2、C—OH、 C=O以及總含氧官能團(tuán)摩爾分?jǐn)?shù)均隨之增加.

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