基于中國(guó)聚變工程試驗(yàn)堆的雙功能液態(tài)鉛鋰包層活化分析和廢物處理

曾正魁 陳思澤 余慧鶯 熊厚華 杜紀(jì)富 汪志偉

1（湖北科技學(xué)院核技術(shù)與化學(xué)生物學(xué)院 咸寧 437000）

2（中國(guó)科學(xué)院合肥物理科學(xué)研究院核能安全技術(shù)研究所 合肥 230031）

3（國(guó)家電投集團(tuán)科學(xué)技術(shù)研究院有限公司 北京 102209）

氚增殖包層作為聚變堆的重要部件，同時(shí)具有產(chǎn)氚、能量轉(zhuǎn)換、屏蔽的功能，是聚變堆的中子學(xué)設(shè)計(jì)分析需要重點(diǎn)考慮的關(guān)鍵部件之一［1］。在聚變堆實(shí)際運(yùn)行過程中，氚增殖包層各部件受到高能中子的輻照后發(fā)生活化反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生多種放射性射線，如α、β 和γ 射線，這些射線會(huì)對(duì)聚變堆中的部件產(chǎn)生輻照影響，研究氚增殖包層材料受到中子輻照活化后的放射性水平，一方面可以為聚變堆設(shè)計(jì)和優(yōu)化提供參考，另一方面為停堆后堆內(nèi)部件進(jìn)行檢查、維護(hù)和更換提供安全保障。因此，國(guó)內(nèi)針對(duì)聚變堆氚增殖包層開展了一系列的活化分析研究（表1）?？梢钥闯?，聚變堆氚增殖包層活化分析主要基于中國(guó)聚變工程試驗(yàn)堆（CFETR），但目前還未開展過基于CFETR 的液態(tài)鉛鋰包層活化分析研究。雙功能液態(tài)鉛鋰（DFLL）包層是由中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院核能安全技術(shù)研究所提出的，具有氚增殖率高、可在線提氚和熱效率高等優(yōu)勢(shì)，是國(guó)際上廣受關(guān)注的聚變包層概念［2-3］。

表1 中國(guó)聚變堆氚增殖包層活化分析現(xiàn)狀Table 1 Status of activation analysis of tritium breeder blanket of fusion reactors in China

為減少核廢料的量，降低廢料的放射性，歐洲聚變堆的安全和環(huán)境評(píng)估研究計(jì)劃根據(jù)廢料的衰變余熱、停堆劑量率和活性的不同，將核廢料分為永久性處置廢料、可通過復(fù)雜程序回收廢料、可通過簡(jiǎn)單程序回收廢料和可以清除為無核污染的材料［8-9］。因此，本文首先采用蒙特卡羅軟件，基于CFETR 模型［10］構(gòu)建了DFLL 包層中子學(xué)模型，然后采用輸運(yùn)耦合計(jì)算方法分別對(duì)赤道面內(nèi)、外包層中的各部件（第一壁鎢護(hù)甲、第一壁、增殖區(qū)、氦氣聯(lián)箱、背板、屏蔽層）的活化特性進(jìn)行計(jì)算，然后分析了包括停堆活度、衰變余熱、停堆劑量率、停堆活性和潛在生物危害等相關(guān)結(jié)果。

1 計(jì)算軟件、數(shù)據(jù)庫和CFETR模型

1.1 軟件與數(shù)據(jù)庫

中子輸運(yùn)設(shè)計(jì)與安全評(píng)價(jià)軟件系統(tǒng)（SuperMC）是以中子及其相關(guān)輻射輸運(yùn)計(jì)算為核心的大型一體化核設(shè)計(jì)軟件，支持包含核素燃耗、輻射源項(xiàng)/劑量/生物危害、材料活化與嬗變等的全過程中子學(xué)計(jì)算，可實(shí)現(xiàn)燃耗輸運(yùn)的耦合計(jì)算，不需要通過先計(jì)算模型中各個(gè)待計(jì)算區(qū)域內(nèi)的中子能譜后再求得活化特性，大大提高了計(jì)算效率［11-12］。目前，該軟件以國(guó)際熱核聚變實(shí)驗(yàn)堆（ITER）基準(zhǔn)模型作為綜合校驗(yàn)例題進(jìn)行了大量正確性校驗(yàn)，以確保計(jì)算的準(zhǔn)確性。經(jīng)國(guó)際認(rèn)證，已在70多個(gè)國(guó)家獲規(guī)?；瘧?yīng)用［13］。計(jì)算過程中采用的歐盟聚變裂變混合評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫JEFF-3.2［14］是目前聚變堆設(shè)計(jì)中使用最普遍的數(shù)據(jù)庫之一。

1.2 CFETR中子學(xué)模型

我國(guó)于2011 年正式提出發(fā)展CFETR［15］。CFETR 借鑒了國(guó)際熱核試驗(yàn)反應(yīng)堆（ITER）和東方超環(huán)（EAST）［16］的研發(fā)經(jīng)驗(yàn)，在ITER 的基礎(chǔ)上，根據(jù)自身的發(fā)展水平和技術(shù)工藝，設(shè)計(jì)出了CFETR的目標(biāo)參數(shù)。

2014 年，合肥物質(zhì)研究院核能安全技術(shù)研究所根據(jù)CFETR設(shè)計(jì)參數(shù)，發(fā)布了2014版的CFETR中子學(xué)模型［17］，該模型從內(nèi)往外依次為增殖包層、屏蔽層（SB）、真空腔（VV） 和超導(dǎo)線圈（TFC）。在環(huán)向?qū)⑷褎澐譃?6 個(gè)扇段，并選取其中的1/16進(jìn)行建模，每個(gè)扇段環(huán)向張角為22.5°，扇段內(nèi)極向布置了10 個(gè)包層模塊，其中內(nèi)包層5個(gè)，外包層5 個(gè)模塊，扇段兩端切面設(shè)為全反射面，即無中子泄露，10 個(gè)增殖包層模塊分別用阿拉伯?dāng)?shù)字編號(hào)，如圖1（a）所示。

考慮到不同單位中子學(xué)模型不一致，計(jì)算結(jié)果沒有可對(duì)比性。2015 年，國(guó)內(nèi)發(fā)布了統(tǒng)一版的CFETR 中子學(xué)模型，即CFETR-2015。解決了CFETR-2014中包層沒有考慮第一壁護(hù)甲、包層側(cè)壁、上下蓋板，包層間隙的簡(jiǎn)化結(jié)構(gòu)和等離子體區(qū)中子源均勻分布描述而導(dǎo)致模型整體上不夠精確的問題。CFETR-2015中子學(xué)模型在極向方向有10 個(gè)包層，在22.5°扇段環(huán)向上將內(nèi)包層分為兩個(gè)可移動(dòng)的小包層，外包層分為3 個(gè)可移動(dòng)的小包層，如圖1（b）所示［18］。

圖1 基于CFETR-2014(a)和CFETR-2015(b)的DFLL中子學(xué)模型[18]Fig.1 DFLL based neutronics model of CFETR-2014 baseline(a)and CFETR-2015 baseline(b)[18]

1.3 DFLL包層中子學(xué)模型

CFETR-2015 內(nèi)、外氚增殖包層厚度分別為900 mm 和1 200 mm，DFLL 氚增殖包層由第一壁護(hù)甲（FW-amor）、第一壁（FW）、第一壁側(cè)板（FWSW）、氚增殖區(qū)（TBZ）、液態(tài)LiPb、氦氣聯(lián)箱（HH）、背板（BP）和屏蔽層（SP）構(gòu)成。

其中，第一壁分為3 層，分別為FW1、FW2和FW3，而氚增殖區(qū)被3個(gè)徑-極隔板（RP-plate）、4 個(gè)環(huán)-極隔板（TP-plate）、1 個(gè)環(huán)-徑隔板（TRplate）分成7 部分，氚增殖區(qū)中增殖材料為鉛鋰（6Li 富集度為90%），隔板厚度為10 mm，由內(nèi)、外層為3 mm厚的SiC復(fù)合材料、中間為4 mm厚的帶氦氣孔道的CLAM 鋼結(jié)構(gòu)材料組成（圖2）。包層各部件的詳細(xì)參數(shù)可參考文獻(xiàn)［19］。

圖2 基于CFETR的DFLL包層精細(xì)結(jié)構(gòu)的中子學(xué)模型[19]Fig.2 Detail neutronics model of DFLL blanket based on CFETR[19]

2 結(jié)果分析

本文以CFETR 第一階段設(shè)計(jì)要求為基礎(chǔ)，運(yùn)行功率為200 MW，運(yùn)行壽命為持續(xù)滿功率運(yùn)行10 a［15］。由于赤道面包層所處的中子環(huán)境最惡劣，內(nèi)、外包層又具有一致的活化特性，所以活化分析只選擇赤道面內(nèi)包層進(jìn)行分析，即2號(hào)包層。而在放射性廢物處理分析時(shí)對(duì)赤道面內(nèi)、外包層同時(shí)進(jìn)行了分析，即2號(hào)和8號(hào)包層。中子學(xué)建模過程中，包層中各部件按照各自組成材料的體積份額進(jìn)行了均勻混合建模，實(shí)際各部件的活化特性則是各自計(jì)算的一種平均結(jié)果。

2.1 停堆活度分析

由于增殖區(qū)產(chǎn)生的氚的放射性占總放射性活度的90%以上，而在實(shí)際情況下，可采用氦-氫鼓泡器的方式，從液態(tài)鋰鉛回路中連續(xù)提取氚，氚回收系統(tǒng)的具體設(shè)計(jì)詳見［20］。初步研究表明：約5%的氚會(huì)滯留在包層系統(tǒng)內(nèi)，其中氚增殖劑中有0.15%，結(jié)構(gòu)材料中有0.6%［20］。

圖3（a）為聚變堆DFLL包層各個(gè)部件停堆后的放射性活度隨冷卻時(shí)間的變化關(guān)系。可以看出，假如氚增殖區(qū)（TBZ）中產(chǎn)生的氚在每個(gè)部件中滯留0.1%，對(duì)于第一壁護(hù)甲影響最大，1 a后放射性活度由滯留氚主導(dǎo)，對(duì)于其他部件，10 a后由滯留氚主導(dǎo)。圖3（b）為第一壁中各核素放射性活度隨時(shí)間的變化?？梢钥闯?，在0.3 a 前主要由55Fe（T1/2=2.7 a）和54Mn（T1/2=312 d）主導(dǎo)，1～30 a 內(nèi)由55Fe 主導(dǎo)，冷卻30 a 后，總放射性活度下降了5個(gè)量級(jí)，30 a 之后由14C 主導(dǎo)（5 730 a）。圖3（c）為第一壁W 護(hù)甲中各核素放射性活度隨時(shí)間的變化?？梢钥闯?，3 a 前基本由185W（T1/2=75.1 d）主導(dǎo)，3 a 后下降了6 個(gè)數(shù)量級(jí)，主要由186mRe 主導(dǎo)。圖3（d）為增殖區(qū)中各核素放射性活度隨時(shí)間的變化。可以看出，其他核素產(chǎn)生的放射性活度只有氚的1/1 000，如果不考慮氚的貢獻(xiàn)，此時(shí)放射性的來源主要為增殖區(qū)內(nèi)部結(jié)構(gòu)材料CLAM，與第一壁類似，主要由55Fe（T1/2=2.7 a）和54Mn（T1/2=312 d）貢獻(xiàn)，如果考慮0.15%滯留氚的影響，10 a之后放射性活度也會(huì)由氚主導(dǎo)。

圖3 包層中各部件放射性總活度(a)、第一壁放射性同位素活度(b)、W護(hù)甲放射性同位素活度(c)和增殖區(qū)中放射性同位素活度(d)隨停堆時(shí)間的變化Fig.3 Components in the blanket variation of total radioactivity(a),radioisotope activity in the first wall(b),radioisotope activity in the W armor(c),and radioisotope activity with shutdown cooling time in the breeding zone(d)

2.2 停堆余熱

停堆后，在一些長(zhǎng)壽命放射性同位素的影響下，放熱會(huì)持續(xù)相當(dāng)長(zhǎng)時(shí)間，如果不及時(shí)將熱量導(dǎo)出，將會(huì)導(dǎo)致某些部件因高溫失效甚至熔化，因此在聚變堆設(shè)計(jì)中也需要重點(diǎn)考慮。圖4（a）為聚變堆DFLL包層各個(gè)部件經(jīng)過輻照后功率密度隨冷卻時(shí)間的變化關(guān)系，根據(jù)滯留因子分析得到，滯留氚對(duì)其他部件和BZ的影響不大。經(jīng)過50 a的冷卻時(shí)間后，除了偏濾器和背板（處于程序簡(jiǎn)單回收和復(fù)雜程序回收邊緣），其他部件都可以達(dá)到簡(jiǎn)單回收水平。對(duì)于第一壁，衰變熱主要來源于54Mn，其次來源于182Ta。55Fe 雖然放射性活度占主要貢獻(xiàn)，但是在衰變熱上貢獻(xiàn)很小，這是因?yàn)?5Fe 釋放的γ 射線的發(fā)射概率和平均能量都非常低，即發(fā)射概率最大為16.27%，平均能量只有6 keV，如圖4（b）所示。對(duì)于W護(hù)甲，衰變熱主要來源于185W，與放射性活度趨勢(shì)相同，如圖4（c）所示。對(duì)于增殖區(qū)，衰變熱主要來源于54Mn和182Ta，即與第一壁趨勢(shì)一致，這說明增殖區(qū)的衰變熱也主要來源于結(jié)構(gòu)材料。

圖4 包層中各部件停堆余熱(a)、第一壁中各同位素停堆余熱(b)和W護(hù)甲中各同位素停堆余熱隨冷卻時(shí)間的變化(c)Fig.4 Components in the blanket variation of shutdown residual heat(a),shutdown residual heat in the first wall(b),andshutdown residualheatwithcoolingtimeintheWarmor(c)

2.3 停堆劑量率

聚變堆停止運(yùn)行后，在單位時(shí)間內(nèi)，放射性同位素產(chǎn)生的衰變光子在裝置的某一區(qū)域內(nèi)產(chǎn)生的能量沉積定義為該區(qū)域的停堆劑量率（SDR）。圖5為包層中各部件的停堆劑量率。可以看出，第一壁W護(hù)甲由于直面等離子體，初始劑量率最高，產(chǎn)生的活化產(chǎn)物187W因?yàn)榘胨テ诤芏蹋?3.8 h），在前10 d衰減了3個(gè)數(shù)量級(jí)，隨后主要由185W衰變貢獻(xiàn)；由于第一壁W護(hù)甲只有2 mm，對(duì)高能中子的屏蔽效果有限，第一壁初始劑量率同樣很高，產(chǎn)生的主要活化產(chǎn)物55Fe和54Mn半衰期很長(zhǎng)，所以在第1 年停堆劑量率變化不大。各部件劑量率經(jīng)過50 a 的冷卻時(shí)間后，都能達(dá)到簡(jiǎn)單程序回收限值（2 mSv/h）以下，但是偏濾器仍然處于簡(jiǎn)單程序回收和復(fù)雜程序回收邊緣。

圖5 包層中各個(gè)部件停堆劑量率隨冷卻時(shí)間的變化關(guān)系Fig.5 Variation of shutdown dose rate with cooling time in each component of blanket

2.4 潛在生物危害

聚變堆停止運(yùn)行后，廠房工作人員需要靠近CFETR或者進(jìn)入CFETR的內(nèi)部進(jìn)行輻射測(cè)量或者檢查和維修工作，運(yùn)行過程中產(chǎn)生的放射性會(huì)對(duì)工作人員造成持續(xù)的外照射，導(dǎo)致嚴(yán)重的身體損傷。因此需要評(píng)估潛在的生物危害，危害的大小可通過生物攝入劑量當(dāng)量來衡量，定義為單位質(zhì)量的放射性廢物釋放出的射線被人體攝入后組織中某點(diǎn)處的吸收劑量、品質(zhì)因素和其他一切修正因數(shù)的乘積。圖6為包層各個(gè)部件停堆攝入劑量當(dāng)量隨冷卻時(shí)間的變化關(guān)系。從圖6可以看出，氚的影響與其他核素相當(dāng)，因此其他部件中0.15%的氚滯留對(duì)潛在生物危害結(jié)果的影響可以忽略。攝入劑量當(dāng)量的變化規(guī)律和停堆放射性活度基本上一致。在停堆后0.5 a 之前，如果不考慮氚的影響，第一壁護(hù)甲產(chǎn)生的攝入劑量當(dāng)量最大；0.5 a之后，第一壁產(chǎn)生的攝入劑量當(dāng)量最大。

圖6 包層各個(gè)部件停堆攝入劑量當(dāng)量隨冷卻時(shí)間的變化關(guān)系Fig.6 Variation of dose equivalent intake with cooling time in each component of blanket

2.5 放射性廢料處理

聚變堆產(chǎn)生的放射性廢料按照聚變電站的安全與環(huán)境評(píng)價(jià)策略（Safety and environment assessment of fusion power，SEAFP）的指標(biāo)進(jìn)行分類，如表2 所示，可分為復(fù)雜程序回收（CMR）（需要用復(fù)雜的化學(xué)過程，在遠(yuǎn)程和厚屏蔽體后進(jìn)行的回收）、簡(jiǎn)單程序回收（SMR）（直接熔融或碾碎/銑削廢物來進(jìn)行的回收）、永久處置廢物（PDW）和無放射性廢物（NAW）。其中，簡(jiǎn)單程序回收又可分為遠(yuǎn)程操作回收（RHR）和手動(dòng)操作回收（HOR）。通常，放射性廢物需經(jīng)50 a儲(chǔ)存冷卻，待放射性充分衰減至可接受水平后再進(jìn)行處理，有時(shí)為進(jìn)一步回收和清除核廢物，也會(huì)考慮冷卻100 a后再進(jìn)行處理。

表2 SEAFP策略的聚變活化材料處理方法的分類[8]Table 2 Classification of treatment methods for fusion activated materials of SEAFP strategy[8]

停堆后，內(nèi)、外包層各部件在冷卻50 a和100 a 后產(chǎn)生的接觸劑量率和衰變熱分別列于表3 和表4。根據(jù)SEAFP廢料管理評(píng)估標(biāo)準(zhǔn)可知，包層中各部件在經(jīng)過50 a冷卻后均可達(dá)到簡(jiǎn)單回收標(biāo)準(zhǔn)。

表3 赤道面內(nèi)包層放射性廢料管理評(píng)估Table 3 Evaluation of radioactive waste management in the equatorial inner blanket

表4 赤道面外包層放射性廢料管理評(píng)估Table 4 Evaluation of radioactive waste management in the equatorial outer blanket

3 總結(jié)

本文對(duì)CFETR 系統(tǒng)中DFLL 包層在滿功率運(yùn)行10 a 后的活化特性進(jìn)行了計(jì)算和分析，結(jié)果表明：停堆10 a后，包層各部件產(chǎn)生的活化產(chǎn)物的活度、衰變余熱、劑量率和攝入劑量當(dāng)量都有一個(gè)明顯的下降，這表明產(chǎn)生的放射性廢物幾乎都屬于短壽命低放射性核廢物，對(duì)于個(gè)別長(zhǎng)壽命活化產(chǎn)物（如14C、94Nb、95Ni、186mRe），由于活化量極低，可以忽略，因此環(huán)境危害不大。在考慮氚滯留情況下，1 a 后，第一壁鎢護(hù)甲的放射性活度由氚主導(dǎo)，而其部件在10 a后由氚主導(dǎo)，因此在廢物分類時(shí)需要重點(diǎn)考慮。參照SEAFP 策略中關(guān)于核廢料回收和清除處理的標(biāo)準(zhǔn)，發(fā)現(xiàn)包層中各部件在經(jīng)過50 a冷卻后均可達(dá)到簡(jiǎn)單回收標(biāo)準(zhǔn)。另外關(guān)于更高功率和更長(zhǎng)運(yùn)行條件下的廢物處理方法還有待進(jìn)一步研究。