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    粉煤灰-礦渣基地聚物混凝土的抗碳化性能

    2021-12-28 13:05:24趙人達(dá)占玉林李福海成正清
    關(guān)鍵詞:聚物礦渣碳化

    原 元 ,趙人達(dá) ,占玉林 ,2,李福海 ,成正清 ,李 健

    (1. 西南交通大學(xué)土木工程學(xué)院,四川 成都 610031;2. 西南交通大學(xué)土木工程材料研究所,四川 成都 610031)

    空氣中含有水分和CO2屬于酸性環(huán)境,而混凝土呈堿性,兩者接觸會(huì)發(fā)生反應(yīng). 混凝土的堿性從外到內(nèi)降低,這種現(xiàn)象稱為碳化. 一般認(rèn)為,碳化對(duì)普通混凝土自身的損傷甚小,甚至由于反應(yīng)產(chǎn)物填充孔隙,使得抗壓強(qiáng)度提升. 但是碳化會(huì)降低混凝土對(duì)鋼筋的保護(hù)能力,當(dāng)碳化深度大于混凝土的保護(hù)層厚度時(shí),會(huì)破壞鋼筋表面的鈍化膜,造成鋼筋的銹蝕[1]. 鋼筋銹蝕則會(huì)發(fā)生體積膨脹,導(dǎo)致混凝土開(kāi)裂,降低結(jié)構(gòu)的承載力. 因此抗碳化能力是混凝土耐久性的一個(gè)重要方面[2-3].

    地聚物混凝土是一種綠色建筑材料,通常以工業(yè)廢棄物(粉煤灰、礦渣等富含硅鋁元素的物質(zhì))作為原材料. 由于其省略了高溫煅燒生產(chǎn)水泥的過(guò)程,可以極大地減小建筑行業(yè)的碳排放[4-5]. 已有的研究表明地聚物混凝土是普通水泥混凝土的理想替代材料[6-8],但耐久性問(wèn)題仍是限制其推廣的關(guān)鍵,其中抗碳化性能需要進(jìn)一步研究[9-10].

    由于地聚物混凝土反應(yīng)機(jī)理與普通混凝土本質(zhì)上不同,地聚物混凝土的抗碳化性能有其獨(dú)特性.Bernal 等[11]發(fā)現(xiàn)粉煤灰基地聚物的主要產(chǎn)物N—A—S—H 不會(huì)通過(guò)碳化分解;而礦渣基地聚物的產(chǎn)物C—A—S—H 會(huì)與CO2反應(yīng)發(fā)生脫鈣. Law 等[12]采用粉煤灰基地聚物砂漿進(jìn)行了快速碳化試驗(yàn),發(fā)現(xiàn)其pH 值從12 降至11,抗碳化能力較好. 目前的研究認(rèn)為高鈣型地聚物混凝土的抗碳化能力相對(duì)較差[13-14]. Pasupathy 等[15]研究了粉煤灰-礦渣基地聚物混凝土在實(shí)際環(huán)境服役8 年后的碳化現(xiàn)象,結(jié)果表明碳化速率很大程度上取決于激發(fā)劑. 通過(guò)復(fù)合堿激發(fā)劑(氫氧化物與水玻璃)得到的地聚物混凝土抗碳化性能較差,而僅由氫氧化物作激發(fā)劑得到的地聚物混凝土的抗碳化性能較好. Criado 等[16]研究了養(yǎng)護(hù)條件對(duì)地聚物混凝土早期碳化的影響,發(fā)現(xiàn)高溫密封養(yǎng)護(hù)可以促進(jìn)地聚物的縮聚反應(yīng),防止早期碳化.

    黃琪等[17-18]研究發(fā)現(xiàn)F 級(jí)粉煤灰基地聚物混凝土碳化后微觀結(jié)構(gòu)變得密實(shí),但其抗壓強(qiáng)度損傷明顯. 陳曉星等[19]開(kāi)展了不同加速齡期和不同碳化條件下礦渣基地聚物砂漿的碳化深度、強(qiáng)度和收縮實(shí)驗(yàn),并根據(jù)普通混凝土碳化預(yù)測(cè)公式,估算了地聚物砂漿的碳化壽命. 賀鵬飛[20]總結(jié)國(guó)內(nèi)外關(guān)于普通混凝土的碳化模型主要有氣體擴(kuò)散理論模型、經(jīng)驗(yàn)?zāi)P秃桶肜碚摪虢?jīng)驗(yàn)?zāi)P?,認(rèn)為普通混凝土碳化深度與碳化時(shí)間的平方根成正比,該結(jié)論是否適用于地聚物混凝土仍有待驗(yàn)證.

    總體而言,關(guān)于地聚物混凝土抗碳化性能的研究仍然不夠充分,碳化速率模型也急需建立. 本文對(duì)兩種不同礦渣摻量的粉煤灰基地聚物混凝土進(jìn)行了快速碳化試驗(yàn). 根據(jù)試驗(yàn)現(xiàn)象,分析了碳化機(jī)理,建立了碳化速率模型.

    1 試驗(yàn)概況

    1.1 試驗(yàn)原材料

    1) 粉煤灰、礦渣、水泥

    粉煤灰(FA)產(chǎn)自四川省成都博磊資源循環(huán)開(kāi)發(fā)有限公司,為F 級(jí),45 微米篩篩余為7.5%,燒失量2.3%;礦渣(SL)產(chǎn)自成都混凝土新材料有限責(zé)任公司,45 微米篩篩余為7.4%,燒失量為0.1%;水泥(OPC)采用拉法基P.O-52.5R 型. 粉煤灰、礦渣和水泥的化學(xué)成分如表1 所示.

    表1 粉煤灰、礦渣及水泥化學(xué)成分Tab. 1 Compositions ratios of fly ash,slag and cement%

    2) 堿激發(fā)劑

    水玻璃(13.7% Na2O、32.4% SiO2及53.9% H2O)產(chǎn)自廣東佛山科凝新材料科技有限公司,為無(wú)色黏稠液體. 試驗(yàn)中通過(guò)加入氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)水玻璃摩數(shù). 氫氧化鈉產(chǎn)自四川成都科龍化工試劑廠,為純度 ≥ 98.0%的固態(tài)圓形顆粒,通過(guò)加入城市自來(lái)水配置成12 mol/L 的氫氧化鈉溶液. 兩種溶液在試驗(yàn)以前混合并攪拌均勻備用.

    3) 粗細(xì)集料

    粗集料采用5~16 mm 連續(xù)級(jí)配碎石,細(xì)集料采用Ⅱ區(qū)中粗機(jī)制砂.

    1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    在前期研究[21-22]基礎(chǔ)上,試驗(yàn)得到了兩種工作性能與力學(xué)性能較好的地聚物混凝土,配合比及養(yǎng)護(hù)方式如表2 所示. 研究表明[23-24],在室溫下養(yǎng)護(hù)1 d,然后進(jìn)行高溫養(yǎng)護(hù)可以使GPC-10 的抗壓強(qiáng)度達(dá)到最高,高溫設(shè)置為80 ℃,養(yǎng)護(hù)過(guò)程中應(yīng)包裹保水薄膜防止水分蒸發(fā). GPC-50 的強(qiáng)度發(fā)展迅速,進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)即可.

    表2 混凝土配合比設(shè)計(jì)Tab. 2 Mix proportion design and numbering of the concrete specimenskg/m3

    按照《普通混凝土長(zhǎng)期性能和耐久性能試驗(yàn)方法標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 50082—2009)[25]進(jìn)行快速碳化試驗(yàn). 碳化箱條件設(shè)定為:CO2濃度(20 ± 3)%,相對(duì)濕度(70 ± 5)%,溫度20 ± 2 ℃,分別在3、7、14、21、28 d測(cè)試碳化深度. 采用100 mm × 100 mm × 400 mm 試件,通過(guò)劈裂試驗(yàn)每次切下50 mm 厚的樣本,并在切割斷面上噴灑濃度為1%的酚酞酒精溶液,30 s顯色穩(wěn)定后,使用鋼尺測(cè)量各測(cè)點(diǎn)碳化深度. 每組制作3 個(gè)試件,試驗(yàn)結(jié)果取3 次測(cè)試的平均值.

    測(cè)試pH 值:取碳化后的試塊,由表及里逐次切割5 mm 厚的薄片,切割6 層. 將薄片粉碎并研磨成粉末,然后將粉末倒入25 mL 小燒杯中,加入水固比約為1∶3 的蒸餾水并攪拌成糊狀,使用pH 計(jì)測(cè)試其pH 值.

    按照《普通混凝土力學(xué)性能試驗(yàn)方法標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T 50081—2002)[26]測(cè)試3 組混凝土碳化前后的抗壓強(qiáng)度與劈裂抗拉強(qiáng)度,試驗(yàn)采用100 mm ×100 mm × 100 mm 的立方體試件.

    在碳化后的試件表面取小塊樣品,通過(guò)X射線能譜(EDS)分析礦物成分;通過(guò)壓汞測(cè)試(MIP)分析孔結(jié)構(gòu)變化.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 碳化深度

    快速碳化試驗(yàn)中,3 組混凝土的碳化深度發(fā)展如表3 所示. 表中可以看出,GPC-50 的碳化速率明顯大于GPC-10,而GPC-10 的碳化速率明顯大于OPCC. GPC-50、GPC-10 和OPCC 的28 d 碳化深度分別達(dá)到了18.8、9.2 mm 和2.0 mm.

    表3 碳化對(duì)混凝土力學(xué)性能的影響Tab. 3 Effect of carbonation on mechanical properties of concrete

    用pH 值表示的碳化過(guò)程如圖1 所示. 與GPC-10 相比,GPC-50 雖然表層堿性弱,但其核心堿性強(qiáng). 這是因?yàn)榻?jīng)過(guò)高溫養(yǎng)護(hù),GPC-10 中絕大部分堿液參與了反應(yīng),而GPC-50 中仍有許多堿液存留.碳化28 d 后,GPC-50、GPC-10 和OPCC 試件表面的pH 值分別下降到10.2、10.8 和12.4. OPCC 顯示出較強(qiáng)的抗碳化能力,原因是一方面其水化產(chǎn)物中有大量的Ca(OH)2晶體,能夠吸收CO2. 另一方面,其碳化后的結(jié)構(gòu)會(huì)變得更加致密,阻礙了CO2侵入.

    圖1 3 種混凝土的pH 值變化(0、3、14、28 d)Fig. 1 pH changes of three types of concrete (0、3、14、28 d)

    2.2 抗壓強(qiáng)度以及劈裂抗拉強(qiáng)度

    3 組混凝土的抗壓強(qiáng)度和劈裂抗拉強(qiáng)度如圖2所示. 碳化前GPC-50、GPC-10 和OPCC 的抗壓強(qiáng)度分為80.5、80.1 MPa 和66.7 MPa,劈裂抗拉強(qiáng)度分別為4.5、4.6、4.4 MPa. 碳化后,3 組混凝土的抗壓強(qiáng)度均發(fā)生下降,28 d 時(shí)損失率分別達(dá)到21.6%、26.5%和6.9%. 3 組混凝土的劈裂抗拉強(qiáng)度也呈現(xiàn)下降趨勢(shì),GPC-50 的下降幅度最大,28 d 后損失率達(dá)到30.4%;GPC-10 和OPCC 的損失率分別達(dá)到20.9%和14.9%.

    圖2 碳化對(duì)混凝土力學(xué)性能的影響Fig. 2 Effect of carbonation on mechanical properties of concrete

    GPC-50 的劈裂抗拉強(qiáng)度損失較大,約為GPC-10 的1.5 倍. 這是因?yàn)镚PC-50 的碳化深度遠(yuǎn)大于GPC-10,碳化使得試件表層結(jié)構(gòu)劣化,形成很多斷裂源,裂縫在劈裂荷載作用下迅速開(kāi)展,導(dǎo)致劈裂抗拉強(qiáng)度顯著降低. 表面劣化對(duì)抗壓強(qiáng)度的影響相對(duì)較小,因此GPC-50 和GPC-10 的抗壓強(qiáng)度損失相近,而GPC-10 的損失率略大,可能是因?yàn)槌蓟饔猛猓珿PC-10 在相對(duì)濕度70%環(huán)境下發(fā)生強(qiáng)度倒退,Bakharev[27]的研究發(fā)現(xiàn)了這一現(xiàn)象. 綜合考慮兩方面強(qiáng)度損失,GPC-50 的損傷程度大于GPC-10.

    2.3 碳化產(chǎn)物分析

    通過(guò)X 射線衍射(XRD)發(fā)現(xiàn)GPC-10 的產(chǎn)物主要是NaAlSi2O6(PDF#96-901-0472),GPC-50 的產(chǎn)物包括CaSiO3(PDF#00-042-0547)和Ca2Al2SiO7(PDF#00-023-0105)[28]. 碳化后,GPC-10 和GPC-50的EDS 分析結(jié)果如圖3 所示,GPC-50 的碳元素峰明顯高于GPC-10. 原子數(shù)量比例如表4 所示,其中GPC-10 的碳原子比例為18.1%,GPC-50 的碳原子比例為29.4%,說(shuō)明對(duì)于GPC-50,碳元素被更多地吸收到生成物中.

    表4 原子相對(duì)數(shù)量Tab. 4 Relative number of atoms%

    圖3 地聚物凝膠EDS 譜圖Fig. 3 EDS spectra of geopolymer gel

    2.4 孔隙結(jié)構(gòu)分析

    壓汞測(cè)試結(jié)果如圖4 所示. 圖中:V、D分別為孔容和孔徑. 由圖可知:碳化之后GPC-10 與OPCC的孔隙率均變小,其中OPCC 更為明顯,而GPC-50 的孔隙率則顯著增大. 通過(guò)孔徑分布曲線發(fā)現(xiàn),GPC-10 的孔隙填充現(xiàn)象發(fā)生在0.01~0.20 μm 范圍內(nèi),此區(qū)段主要是凝膠孔. 根據(jù)Bernal 等[11]研究,碳化產(chǎn)物中包含碳酸鈉 (Na2CO3?10H2O,PDF#00-015-0800)和碳酸氫鈉 (NaHCO3,PDF# 00-015-0700),這些碳化產(chǎn)物可以阻塞通道,抑制進(jìn)一步碳化,但由于碳化產(chǎn)物結(jié)構(gòu)松散,并不能有效提升力學(xué)性能.GPC-50 中孔隙發(fā)生變化的區(qū)段與GPC-10 并不重疊,0.10~20.00 μm 范圍內(nèi)孔隙體積顯著增大,這是由于碳化使地聚物發(fā)生了脫鈣反應(yīng),C—A—S—H膠凝大量分解. 壓汞測(cè)試也從微觀方面找到碳化使地聚物混凝土結(jié)構(gòu)劣化的根據(jù),解釋了GPC-50 劈裂抗拉強(qiáng)度顯著下降的原因.

    圖4 MIP 分析結(jié)果Fig. 4 MIP analysis results

    OPCC 中大部分區(qū)段孔隙體積均發(fā)生減小,填充孔隙的是孔隙液中Ca(OH)2與外界CO2反應(yīng)生成的CaCO3,并且從壓汞測(cè)試結(jié)果來(lái)看,碳化產(chǎn)物十分豐富.

    2.5 碳化過(guò)程模型

    對(duì)于普通混凝土,碳化深度與時(shí)間的平方根成正比[29-30],碳化速率隨時(shí)間減小,碳化深度趨于穩(wěn)定.而地聚物在碳化作用下會(huì)發(fā)生分解,孔結(jié)構(gòu)的變化會(huì)與碳化速率產(chǎn)生耦合效應(yīng).

    考慮一維方向碳化,假定從混凝土表面到內(nèi)部CO2濃度接近線性分布,根據(jù)Fick 第一定律,則

    由于表層地聚物混凝土的孔隙率增大,CO2在其中的擴(kuò)散系數(shù)DCO2不再是常數(shù),而應(yīng)隨時(shí)間變大,這一點(diǎn)與普通混凝土不同[29]. 假設(shè)其變化與時(shí)間t成正比,即DCO2=kt,則式(1)變?yōu)?/p>

    假定在距離混凝土表面x處,單位時(shí)間 dt內(nèi)滲入的CO2被單位長(zhǎng)度內(nèi)混凝土中的可碳化物質(zhì)全部吸收,即

    式中:m0為單位體積混凝土被完全碳化時(shí)吸收CO2的量,mol/m3.

    將式(2)代入式(3),移項(xiàng)后兩邊積分可得

    進(jìn)而建立地聚物混凝土碳化深度分析的理論模型為

    式中:Xc為地聚物混凝土的碳化深度,mm;C0為初始碳化深度,mm.

    GPC-50 與GPC-10 的碳化模型和試驗(yàn)結(jié)果如圖5 所示,兩者較為吻合. 對(duì)于地聚物混凝土,碳化深度與時(shí)間成線性關(guān)系,碳化速率不隨時(shí)間減緩.

    圖5 GPC-50 與GPC-10 的碳化模型Fig. 5 Carbonation models of GPC-50 and GPC-10

    3 結(jié) 論

    1) 碳化之后3 組混凝土的力學(xué)性能都發(fā)生了劣化. 碳化對(duì)抗壓強(qiáng)度的影響從大到小為GPC-10、GPC-50、OPCC;碳化對(duì)劈裂抗拉強(qiáng)度的影響從大到小為GPC-50、GPC-10、 OPCC. 綜合考慮,GPC-50 的損傷最大.

    2) 碳化之后,GPC-10 和OPCC 的孔隙率減小,而GPC-50 的孔隙率增大. 高鈣型地聚物混凝土的主要成分C—A—S—H 會(huì)與CO2反應(yīng)發(fā)生分解導(dǎo)致孔隙率增大,孔隙率增大會(huì)與碳化速率產(chǎn)生耦合效應(yīng),導(dǎo)致其抗碳化能力薄弱.

    3) 在快速碳化條件下,地聚物混凝土顯示出的抗碳化性能相比普通混凝土薄弱. 與普通混凝土不同,碳化3~28 d 內(nèi),地聚物混凝土的碳化深度與時(shí)間成線性關(guān)系,且在碳化28 d 時(shí),碳化速率沒(méi)有減緩趨勢(shì).

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