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    西大亞灣海水中氚的活度濃度分布及其影響因素研究

    2021-12-28 02:36:18陳志東王家玥李美麗陳水廣
    環(huán)境污染與防治 2021年12期
    關(guān)鍵詞:排放口大亞灣時(shí)間差

    陳志東 王家玥 鄧 飛 林 清 李美麗 陳水廣

    (廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心,廣東 廣州 510300)

    氚是氫的放射性核素,半衰期為12.3年,發(fā)射的β射線能量較低(最大能量為18.6 keV),對(duì)人體的外照射基本可以忽略,在實(shí)際中更多需要考慮的是因呼吸吸入、皮膚吸收、膳食攝入等方式進(jìn)入人體內(nèi)部產(chǎn)生的內(nèi)照射,內(nèi)照射暴露仍能引起DNA損傷等生物損傷[1]。

    目前環(huán)境中的氚有天然和人為兩種來源。天然氚主要由宇宙中的高能中子轟擊大氣層中的氦核生成,目前全球天然氚平均每年產(chǎn)生約258 g,儲(chǔ)量約為4.5 kg[2]1290。人工氚主要由核試驗(yàn)及核設(shè)施(核動(dòng)力廠、乏燃料處理廠等)產(chǎn)生,相比天然氚產(chǎn)生速度要快得多,核試驗(yàn)的產(chǎn)生速度尤快。隨著核試驗(yàn)特別是大氣層核試驗(yàn)在全球范圍內(nèi)被禁止,核試驗(yàn)產(chǎn)生的人工氚對(duì)環(huán)境的影響逐漸減弱。到2020年由核試驗(yàn)產(chǎn)生的氚存量約為17.7~18.7 kg(以1960年為520~550 kg[2]1290并按放射性半衰期進(jìn)行計(jì)算),其活度濃度水平已逐漸下降至接近人類進(jìn)行核試驗(yàn)前的水平[3-4]。因而核設(shè)施產(chǎn)生的氚逐漸成為了人為氚存量的主要來源。有研究表明,在一些核設(shè)施周圍常檢測到氚活度濃度高于環(huán)境本底的現(xiàn)象[5],[6]265。根據(jù)國際能源署報(bào)告,全球核電的裝機(jī)容量還在不斷增加[7],因此核設(shè)施產(chǎn)生的人工氚應(yīng)該受到重視。

    大亞灣是一個(gè)半封閉的亞熱帶海灣,位于珠江口東側(cè),沿岸無大河注入,面積約600 km2,水深5~18 m,灣內(nèi)潮汐屬不正規(guī)半日潮,平均潮差0.49 m,最大潮差2.50 m[8-9],潮流大致沿著岸線和潮流通道往復(fù)運(yùn)動(dòng),以南北流向?yàn)橹鳎瑵q潮流流向?yàn)硟?nèi),落潮流流向?yàn)惩鈁10-11]。灣內(nèi)島嶼眾多,在海灣中部有一條島鏈,將海灣分成東西兩部分。大亞灣核電基地位于海灣的西岸,為一址多堆的核電廠,目前在運(yùn)行的有大亞灣核電2臺(tái)機(jī)組和嶺澳核電4臺(tái)機(jī)組。核電基地經(jīng)處理后的放射性液態(tài)流出物采用槽式非連續(xù)性排放,隨核電基地冷卻海水進(jìn)入西大亞灣,允許的放射性液態(tài)流出物中氚的年排放活度為2.25×1014Bq。

    本研究對(duì)2010—2019年西大亞灣海水中氚的活度濃度及其分布進(jìn)行了分析,研究了大亞灣核電基地液態(tài)流出物氚的排放量、監(jiān)測點(diǎn)離排放口的距離、排放與采樣時(shí)間差、潮流等影響因素。

    1 材料與方法

    1.1 采樣及監(jiān)測方法

    綜合考慮網(wǎng)格空間分布、離大亞灣核電基地液態(tài)流出物排放口遠(yuǎn)近及西大亞灣海域特點(diǎn),在液態(tài)流出物排放口10 km范圍內(nèi)布設(shè)了10個(gè)監(jiān)測點(diǎn)(見圖1),點(diǎn)位編號(hào)為L1~L10。2010—2014年每個(gè)監(jiān)測點(diǎn)每季度監(jiān)測1次,在基本掌握季節(jié)變化規(guī)律后,2015—2019年將每個(gè)監(jiān)測點(diǎn)的監(jiān)測頻次減至每半年監(jiān)測1次。排放與采樣時(shí)間差的影響根據(jù)2003年3月的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。每次采樣按照固定線路采集,采集表層30 cm內(nèi)的海水樣,用500 mL磨口玻璃瓶裝滿后運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室分析,分析方法參照《水中氚的分析方法》(HJ 1126—2020),全程采樣時(shí)長為2.5 h。

    圖1 監(jiān)測點(diǎn)分布圖

    1.2 測量結(jié)果表示

    根據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ 61—2021)計(jì)算探測限,對(duì)低于探測限的數(shù)據(jù),取探測限的1/2參與統(tǒng)計(jì)[12]。對(duì)于單個(gè)樣品的單次測量結(jié)果表示為測量結(jié)果±2倍儀器測量樣品計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)漲落誤差;對(duì)于單個(gè)樣品的平行測量結(jié)果或多個(gè)樣品測量結(jié)果表示為算術(shù)平均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 西大亞灣海水中氚活度濃度的時(shí)空變化

    2010—2019年西大亞灣監(jiān)測點(diǎn)L1~L10的海水中氚活度濃度見表1。10個(gè)監(jiān)測點(diǎn)各年的氚活度濃度均值為1.0~4.4 Bq/L,波動(dòng)范圍較小,與王家玥等[6]271和黃乃明等[13]322的報(bào)道一致,未發(fā)現(xiàn)有隨時(shí)間累積的趨勢(shì)。

    表1 2010—2019年西大亞灣各監(jiān)測點(diǎn)的海水中氚活度濃度

    西大亞灣海水中氚活度濃度的空間分布見圖2。總體而言,氚活度濃度與監(jiān)測點(diǎn)離排放口的距離相關(guān)。離排放口距離越近,氚的活度濃度越高。對(duì)于離排放口距離相當(dāng)?shù)腖1和L4,L4的氚活度濃度比L1更低。這主要是因?yàn)長4更靠近灣口,海水?dāng)U散速度快,L1離灣口較遠(yuǎn),加上L1的東部有島鏈阻擋,西部有嶺澳半島阻隔,北部有喜洲、白沙洲等島相隔,因此這一區(qū)域海水運(yùn)動(dòng)較慢,氚活度濃度相對(duì)較高[14]。整體而言,大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放會(huì)使得西大亞灣海水中氚活度濃度升高至廣東省沿岸海水氚活度濃度(0.10~0.35 Bq/L[6]267)的約10倍,但從歷年均值來看,并無逐年累積趨勢(shì)。

    圖2 西大亞灣海水中氚活度濃度的空間分布

    表2分析了各監(jiān)測點(diǎn)海水中的氚活度濃度相關(guān)性。分析表2可以發(fā)現(xiàn),總體而言,相隔較近且海水?dāng)U散條件基本一致的監(jiān)測點(diǎn)氚活度濃度相關(guān)性較強(qiáng)。然而,L2和L3雖然相隔較近,但兩者之間的氚活度濃度卻沒有顯著相關(guān)性,這是因?yàn)樗鼈冇?組數(shù)據(jù)差異非常大,相差約8、14倍,剔除這2組數(shù)據(jù)后相關(guān)系數(shù)達(dá)到0.718(p<0.01),具有顯著相關(guān)性,說明L2和L3大部分時(shí)間的氚活度也是基本一致的。

    表2 各監(jiān)測點(diǎn)海水中氚活度濃度的相關(guān)系數(shù)1)

    為了進(jìn)一步分析監(jiān)測點(diǎn)離排放口距離的影響,對(duì)各監(jiān)測點(diǎn)2010—2019年30次監(jiān)測的氚活度濃度數(shù)據(jù)與離排放口的距離進(jìn)行相關(guān)性分析,發(fā)現(xiàn)各監(jiān)測點(diǎn)的氚活度濃度平均值與離排放口距離在0.01水平(雙側(cè))上顯著負(fù)相關(guān),相關(guān)系數(shù)(r)為-0.905(見圖3),因此可以根據(jù)離排放口的距離大致預(yù)測監(jiān)測點(diǎn)的氚活度濃度。

    圖3 西大亞灣海水中氚活度濃度與離排放口距離的關(guān)系

    2.2 液態(tài)氚排放量以及排放與采樣時(shí)間差的影響

    據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道,海水中氚的平均活度濃度與液態(tài)流出物氚的排放量以及排放與采樣時(shí)間差有關(guān)[13]323,[15]215。黃乃明等[13]325根據(jù)1994—1999年氚年排放量以及排放與采樣時(shí)間差擬合了計(jì)算西大亞灣海水中氚活度濃度平均值的公式。張杰等[15]215根據(jù)潮流場對(duì)黃乃明等[13]325的計(jì)算公式進(jìn)行了修正。圖4給出了2010—2019年西大亞灣海水中氚活度濃度年均值和氚年排放量。從圖4來看,兩者之間并沒有明顯的相關(guān)性,這10年間大亞灣核電基地的液態(tài)流出物中氚的排放量和西大亞灣海水中氚活度濃度變化都不大。這可能是因?yàn)榕c排放次數(shù)相比,每年的監(jiān)測次數(shù)太少,而且每次監(jiān)測的采樣與排放時(shí)間差也不完全固定,再加上潮汐場等因素的影響,很難用現(xiàn)有監(jiān)測的氚活度濃度年均值準(zhǔn)確反推液態(tài)流出物的氚年排放量,只能估算大致范圍。

    圖4 西大亞灣海水中氚活度濃度年均值與氚年排放量的關(guān)系

    從表3可以看出,大亞灣核電基地排放的氚在西大亞灣內(nèi)的稀釋擴(kuò)散非??臁7治霾蓸优c排放時(shí)間差可以發(fā)現(xiàn),時(shí)間差約4 h,排放對(duì)氚活度濃度的影響就可以降到較低水平;時(shí)間差為12.5 h(1個(gè)半日潮),大部分監(jiān)測點(diǎn)的氚活度濃度就可以降到探測限以下;大鵬澳灣內(nèi)的監(jiān)測點(diǎn)L9和L10,氚活度濃度較為穩(wěn)定,因?yàn)槌毕珗龅挠绊懴鄬?duì)較小。用黃乃明等[13]325的計(jì)算公式推算氚活度濃度發(fā)現(xiàn),除了3月5日15:00—16:50采集的樣品(排放和采樣時(shí)間差最長,為84.0 h,即3.5 d)計(jì)算值與實(shí)測均值基本一致外,其他時(shí)間采集的樣品計(jì)算值都遠(yuǎn)高于實(shí)測均值,這是因?yàn)樵撚?jì)算公式是在排放與采樣時(shí)間差3.75 d以上的情況下得出的,而本研究的排放與采樣時(shí)間差較短。3月6日9:00—11:00采集的樣品與3月10日9:00—12:08采集的樣品,排放與采樣時(shí)間差相近,但后一次的氚活度濃度是前一次的2.2倍,而采樣前最近一次的氚排放量卻為前一次是后一次的6.6倍。由此可見,氚排放量不是西大亞灣海水中氚活度濃度的決定性影響因素。3月10日采集的樣品中,離排放口更近的L2比離排放口更遠(yuǎn)的L1、L3和L8氚活度濃度更低。根據(jù)王聰?shù)萚16]對(duì)大亞灣海水交換的研究,這可能是因?yàn)椴蓸訒r(shí)受歐拉余流和表面風(fēng)生流的影響,部分東大亞灣的海水會(huì)從大辣甲和小辣甲之間由東向西進(jìn)入西大亞灣,而L2正好處于大辣甲和小辣甲之間,導(dǎo)致L2的海水交換變快,氚活度濃度降低。

    表3 2003年3月西大亞灣各監(jiān)測點(diǎn)海水中氚活度濃度以及排放與采樣時(shí)間差1)

    圖5具體分析了2003年3月5—10日潮汐與采樣、氚排放的時(shí)間關(guān)系。從圖5可以看出,大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放基本都是在落潮開始時(shí)開始,落潮結(jié)束時(shí)結(jié)束。3月5日排放時(shí)段潮高最高為176 cm,最低為54 cm;3月10日在采樣前的排放,潮高最高為120 cm,最低為96 cm。3月5日排放時(shí)段的最高潮高和最大潮差都比3月10日采樣前排放時(shí)段大,海水交換速度更快,更有利于海水中氚向?yàn)惩鈹U(kuò)散交換,而且3月6日采樣時(shí)段基本接近漲潮高峰,3月10日采樣時(shí)段還在漲潮進(jìn)行階段,因此3月5日的排放量雖然相對(duì)3月10日采樣前高,但3月6日9:00—11:00監(jiān)測到的氚活度濃度卻比3月10日9:00—12:08低。

    圖5 2003年3月采樣和氚排放時(shí)段與大亞灣潮汐的關(guān)系

    3 結(jié) 論

    (1) 2010—2019年西大亞灣海水中氚活度濃度均值為1.0~4.4 Bq/L。大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放會(huì)使得西大亞灣海水中氚活度濃度升高。總體而言,氚活度濃度與離排放口距離呈顯著負(fù)相關(guān)(r=-0.905),但并未發(fā)現(xiàn)逐年累積趨勢(shì)。

    (2) 大亞灣核電基地排放的氚在西大亞灣內(nèi)的稀釋擴(kuò)散非常快,12.5 h(約1個(gè)半日潮)后,氚的活度濃度基本可以降到探測限以下。西大亞灣海水中的氚活度濃度受到大亞灣核電基地的氚排放、離排放口的距離、排放與采樣時(shí)間差、潮流等因素的綜合影響。

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