伊利石合成SAPO-11分子篩及其臨氫異構(gòu)化性能

陳治平，王苗苗，石發(fā)翔，周文武，楊志遠，周安寧

(1.西安科技大學(xué) 化學(xué)與化工學(xué)院，陜西 西安 710054；2.西部煤炭綠色安全開發(fā)國家重點實驗室(籌)，陜西 西安 710054；3.自然資源部 煤炭資源勘查與綜合利用重點實驗室，陜西 西安 710021)

伊利石是一種極富開發(fā)前景的新型廉價黏土礦物[1-4]，在中國分布廣、儲量大，隨著近年來吉林、河北等地大型伊利石礦床的陸續(xù)發(fā)現(xiàn)，如何高附加值利用儲量豐富的伊利石引起廣泛關(guān)注[5-9]。伊利石富含硅、鋁等元素，是一種硅鋁酸鹽黏土礦物，具備合成沸石分子篩的原料組成。Baccouche等[10]利用突尼斯伊利石-蒙皂石間層礦物成功合成Na-P1分子篩；李曉敏等[11]利用伊利石成功制備出4A分子篩；端木合順等[12]利用陜西洛川的伊利石，通過水熱法成功合成出純度較高、吸附量達到國家化學(xué)工業(yè)產(chǎn)品標準的4A分子篩；Mezni等[13]使用突尼斯天然伊利石，采用水熱法合成了Na-X分子篩；Reyes等[14]利用伊利石成功合成Na-X分子篩，合成的分子篩對廢水中Cr+3、Ni+2展現(xiàn)出良好的吸附性能；馬玉南等[15-16]利用含伊利石的高嶺土成功合成4A和13X分子篩；邱峰等[17]以伊利石黏土礦為天然礦物原料，通過水熱法成功合成出MOR分子篩，該MOR分子篩在甲苯氯化反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能；姜男哲課題組[18-21]利用伊利石成功合成出ZSM-5分子篩，該分子篩在甲苯歧化反應(yīng)中展現(xiàn)出較好的催化性能。綜上所述，以伊利石為原料不僅能夠成功合成分子篩，合成的分子篩還具有較好的吸附性能或催化性能。

以伊利石為原料合成沸石分子篩的研究雖然已經(jīng)取得了較大的進展，但是以伊利石為原料合成磷酸硅鋁分子篩(SAPO)的研究尚無文獻報道，研究以伊利石為原料合成SAPO-11分子篩對豐富磷酸硅鋁分子篩原料來源、拓展中國伊利石的高附加值利用途徑具有重要意義。筆者以酸洗伊利石為原料合成了SAPO-11分子篩，系統(tǒng)考察了晶化溫度、晶化時間、硅/鋁比、磷/鋁比、模板劑用量等合成條件對酸洗伊利石合成SAPO-11分子篩晶相結(jié)構(gòu)的影響，并采用水熱合成法和等體積浸漬法制備了SAPO-11分子篩催化劑，以正辛烷為模型化合物考察了臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能。

1 實驗部分

1.1 原料和試劑

伊利石，工業(yè)級，購于河北承德人和礦業(yè)有限責任公司；擬薄水鋁石，氧化鋁質(zhì)量分數(shù)為65.0%，購于中鋁山東有限公司；磷酸，質(zhì)量分數(shù)為85.0%，二正丙胺、二異丙胺，均為分析純，購于羅恩試劑公司；無水碳酸鈉，分析純，購于科密歐試劑公司；鹽酸，分析純，購于天津市天力化學(xué)試劑有限公司；六水硝酸鎳、正辛烷，均為分析純，購于阿拉丁生化科技股份有限公司。

1.2 SAPO-11分子篩的合成

將篩分成200目的伊利石粉末與碳酸鈉粉末混合均勻，在800 ℃下焙燒90 min，使伊利石在熔融狀態(tài)下進行活化，將結(jié)晶態(tài)的硅-鋁物種轉(zhuǎn)化為化學(xué)活性較高的活性硅-鋁[22]。冷卻后研磨，然后將1.0 g 活化伊利石與13.5 mL濃度為2.0 mol/L的鹽酸混合，在80 ℃水浴下攪拌4 h，使伊利石中的硅-鋁物種進一步活化，同時除去伊利石中鐵、鉀等雜質(zhì)，經(jīng)過離心、洗滌、干燥得到酸洗伊利石[23]。

將酸洗伊利石作為硅-鋁源，外加補充鋁源，通過水熱法合成SAPO-11分子篩。首先，將擬薄水鋁石溶解于磷酸與去離子水的混合溶液中攪拌，然后加入模板劑(n(二正丙胺)∶n(二異丙胺)=1∶1)繼續(xù)攪拌，最后加入酸洗伊利石攪拌，得到白色混合液，將得到的混合液轉(zhuǎn)入聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼反應(yīng)釜內(nèi)，在一定溫度下晶化一定時間，最后將產(chǎn)物進行離心、洗滌、干燥、焙燒，最終得到SAPO-11分子篩。

1.3 Ni/SAPO-11分子篩催化劑的制備

將合成的SAPO-11分子篩進行壓片及破碎處理，篩分得到20～40目的顆粒，采用等體積浸漬法將硝酸鎳水溶液逐滴浸漬到成型的SAPO-11分子篩上，經(jīng)120 ℃干燥4 h、500 ℃焙燒4 h后，得到Ni負載量(質(zhì)量分數(shù)，下同)為5.0%的Ni/SAPO-11分子篩催化劑。

1.4 分子篩及催化劑的表征

采用日本Rigaku公司生產(chǎn)的Ultima Ⅳ型X射線衍射儀進行分子篩及催化劑樣品的物相測定，實驗條件為管電壓40 kV，掃描速率為5 °/min，掃描范圍在2θ為5°～50°。采用日立高新SU8010超高分辨掃描電鏡和荷蘭Philips公司生產(chǎn)的Tecnai型投射電子顯微鏡分別進行分子篩及催化劑樣品形貌、孔結(jié)構(gòu)的測定。采用美國Micromeritics公司生產(chǎn)的ASAP2020型物理吸附儀對分子篩及催化劑樣品的比表面積和孔體積進行測定。采用美國Nicolet公司生產(chǎn)的Magna-IR 560 E.S.P.型傅里葉變換紅外光譜分析儀對分子篩樣品的酸類型及酸強度進行測定。

1.5 Ni/SAPO-11分子篩催化劑的異構(gòu)化反應(yīng)性能評價

采用實驗室自建的固定床加氫裝置進行異構(gòu)化反應(yīng)性能評價。將3 g Ni/SAPO-11分子篩催化劑裝填于固定床裝置反應(yīng)器的恒溫區(qū)。在反應(yīng)性能評價之前對Ni/SAPO-11分子篩催化劑進行還原預(yù)處理，還原條件為：還原壓力1.5 MPa，H2體積流量 31 mL/min，還原溫度500 ℃，還原時間2 h。還原結(jié)束后，在反應(yīng)壓力1.5 MPa、反應(yīng)溫度360 ℃、質(zhì)量空速1.5 h-1、V(H2)/V(正辛烷)=300的條件下，采用正辛烷為模型化合物進行異構(gòu)化反應(yīng)性能評價。異構(gòu)化產(chǎn)物采用北分SP-3420A型氣相色譜儀進行分析。為了反映催化劑的異構(gòu)化反應(yīng)性能，定義評價指標如式(1)～式(5)所示。

正辛烷轉(zhuǎn)化率(x，%)如式(1)所示。

(1)

式中：nf為原料中正辛烷的物質(zhì)的量，mol；np為產(chǎn)物中正辛烷的物質(zhì)的量，mol。

單支鏈異構(gòu)體的選擇性(sMB，%)如式(2)所示。

(2)

式中，nMB為產(chǎn)物中單支鏈異構(gòu)體的物質(zhì)的量，mol。

雙支鏈異構(gòu)體的選擇性(sDB，%)如式(3)所示。

(3)

式中，nDB為產(chǎn)物中雙支鏈異構(gòu)體的物質(zhì)的量，mol。

裂化選擇性(sC，%)如式(4)所示。

sC=1-sMB-sDB

(4)

異構(gòu)體收率(y，%)如式(5)所示。

(5)

2 結(jié)果與討論

2.1 SAPO-11分子篩的合成

2.1.1 晶化溫度的影響

晶化條件是分子篩合成最重要的一個影響因素[24-25]，晶化溫度不但能改變晶化速率，而且對產(chǎn)品結(jié)晶度和酸性也會有重要影響。在晶化時間24 h、原料摩爾比n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(模板劑)∶n(SiO2)∶n(H2O)=1∶1∶1∶0.4∶49的條件下，考察了晶化溫度對SAPO-11分子篩晶相結(jié)構(gòu)的影響。

圖1為不同晶化溫度下合成SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖。由圖1可知：不同溫度下合成的樣品均出現(xiàn)SAPO-11分子篩的特征衍射峰，屬于典型的SAPO-11相AEL結(jié)構(gòu)[26-27]。當溫度由170 ℃上升到180 ℃時，SAPO-11分子篩的特征衍射峰增強，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變窄，表明SAPO-11分子篩結(jié)晶度增加；當溫度為180～200 ℃時，SAPO-11分子篩在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距逐漸變寬，結(jié)晶度逐漸降低，這是因為晶化溫度過低時，會影響其晶體生長速度與結(jié)晶度，晶化不完全，因此SAPO-11分子篩的特征峰弱；隨著晶化溫度的升高，可使誘導(dǎo)期縮短，加速晶核的生成；但晶化溫度過高，容易使產(chǎn)物團聚，晶化產(chǎn)物發(fā)生結(jié)晶度下降甚至轉(zhuǎn)晶[28]，因此最適宜的晶化溫度為180 ℃。

圖1 不同晶化溫度下合成的SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖Fig.1 XRD patterns of SAPO-11 molecular sieve samples synthesized at different crystallization temperatures

2.1.2 晶化時間的影響

晶化時間過長或過短都會對分子篩結(jié)晶度造成影響[29]。在晶化溫度180 ℃、原料摩爾比n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(模板劑)∶n(SiO2)∶n(H2O)=1∶1∶1∶0.4∶49 的條件下，考察了晶化時間對SAPO-11分子篩晶相結(jié)構(gòu)的影響。

圖2為不同晶化時間下合成的SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖。由圖2可知:不同晶化時間下合成的SAPO-11分子篩樣品均出現(xiàn)SAPO-11分子篩的特征衍射峰。當晶化時間為12～36 h時，SAPO-11 分子篩的特征衍射峰逐漸增強，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變窄，表明SAPO-11分子篩結(jié)晶度逐漸增加；當晶化時間由36 h 延長至48 h時，SAPO-11分子篩的特征衍射峰減弱，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變寬，結(jié)晶度降低。這是因為晶化時間較短時晶化不完全，SAPO-11分子篩的特征峰較弱；隨著晶化時間的延長，結(jié)晶逐漸完全，SAPO-11分子篩的結(jié)晶度變強；但晶化時間過長時SAPO-11和SAPO-5(AFI)晶相之間會發(fā)生相互轉(zhuǎn)化，從而導(dǎo)致SAPO-11分子篩的結(jié)晶度下降甚至發(fā)生轉(zhuǎn)晶現(xiàn)象[30]，因此最適宜的晶化時間為36 h。

圖2 不同晶化時間下合成的SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖Fig.2 XRD patterns of SAPO-11 molecular sieve samples synthesized under different crystallization time

2.1.3n(SiO2)/n(Al2O3)的影響

在晶化溫度180 ℃、晶化時間24 h、原料摩爾比n(P2O5)∶n(模板劑)∶n(H2O)=1∶1∶49的條件下，考察了n(SiO2)/n(Al2O3)對SAPO-11分子篩晶相結(jié)構(gòu)的影響。

圖3為不同n(SiO2)/n(Al2O3)合成的SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖。由圖3可知:不同n(SiO2)/n(Al2O3)合成的分子篩樣品均出現(xiàn)SAPO-11分子篩的特征衍射峰。當n(SiO2)/n(Al2O3)=0.3～0.5時，SAPO-11分子篩的特征衍射峰逐漸增強，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變窄，表明SAPO-11分子篩結(jié)晶度逐漸增加；當n(SiO2)/n(Al2O3)=0.6時，SAPO-11分子篩的特征衍射峰減弱，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變寬，結(jié)晶度降低。這是因為一方面隨著硅含量的增加，根據(jù)同晶取代的原理，Si的取代難度增大，造成表面的非骨架物質(zhì)增多；另一方面，初始高硅鋁投料比使得在反應(yīng)過程中，硅源不能及時消耗，多余的Si以硅凝膠的形式析出，從而影響樣品結(jié)晶度[31]，因此最適宜的n(SiO2)/n(Al2O3)為0.5。

圖3 不同n(SiO2)/n(Al2O3)合成的SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖Fig.3 XRD patterns of SAPO-11 molecular sieve samples synthesized with different n(SiO2)/n(Al2O3)

2.1.4n(P2O5)/n(Al2O3)的影響

在晶化溫度180 ℃、晶化時間24 h、原料摩爾比n(模板劑)∶n(SiO2)∶n(H2O)=1∶0.4∶49的條件下，考察了n(P2O5)/n(Al2O3)對SAPO-11分子篩晶相結(jié)構(gòu)的影響。

圖4為不同n(P2O5)/n(Al2O3)合成的SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖。由圖4可知:不同n(P2O5)/n(Al2O3)合成的分子篩樣品均出現(xiàn)SAPO-11分子篩的特征衍射峰。當n(P2O5)/n(Al2O3)=0.8～1.2時，SAPO-11分子篩的特征衍射峰逐漸增強，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變窄，表明SAPO-11分子篩結(jié)晶度逐漸增加；當n(P2O5)/n(Al2O3)=1.4時，SAPO-11分子篩的特征衍射峰減弱，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變寬，結(jié)晶度降低。磷酸加入量的多少影響初始溶膠的酸堿度，要在體系中形成分子篩的晶核，必須維持體系一定的堿度，以保證足夠多的磷氧四面體和鋁氧四面體單體生成高結(jié)晶度的分子篩。磷酸加入量較少時，堿度較高，不利于SAPO-11分子篩的成核結(jié)晶[32]；磷酸加入量過多，酸性太強，也不利于SAPO-11分子篩晶體的生長[33]，因此最適宜的n(P2O5)/n(Al2O3)為1.2。

圖4 不同n(P2O5)/n(Al2O3)合成的SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖Fig.4 XRD patterns of SAPO-11 molecular sieve samples synthesized with different n(P2O5)/n(Al2O3)

2.1.5 模板劑用量的影響

模板劑在SAPO-11分子篩合成過程中起結(jié)構(gòu)導(dǎo)向作用[34]，在晶化溫度180 ℃、晶化時間24 h、原料摩爾比n(Al2O3)∶n(P2O5)∶n(H2O)=1∶1∶49的條件下?？疾炝四０鍎┯昧繉APO-11分子篩晶相結(jié)構(gòu)的影響。

圖5為不同模板劑用量合成SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖。由圖5可知:不同模板劑用量合成的樣品均出現(xiàn)SAPO-11分子篩的特征衍射峰。當n(模板劑)/n(SiO2)=2.5～3.5時，SAPO-11分子篩的特征衍射峰逐漸增強，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變窄，表明SAPO-11分子篩結(jié)晶度逐漸增加；當n(模板劑)/n(SiO2)=4時，SAPO-11分子篩的特征衍射峰減弱，且在20.4°、21°和22.1°～23.2°處的峰間距變寬，結(jié)晶度降低。這是因為模板劑用量較小時，由于導(dǎo)向模板劑不足，導(dǎo)致溶膠中游離的Al3+離子與PO43-離子直接反應(yīng)而出現(xiàn)AlPO4致密相；增加模板劑用量，磷石英相消失，衍射峰尖且強，SAPO-11分子篩結(jié)晶度較大；但是模板劑用量過大，由于過多的模板劑會引起溶液pH值較高，阻礙了晶化初期SAPO-11晶核的形成，SAPO-11分子篩結(jié)晶度減弱[35]。因此最適宜的模板劑用量為n(模板劑)/n(SiO2)=3.5。

圖5 不同模板劑用量合成SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖Fig.5 XRD patterns of SAPO-11 molecular sieve samples synthesized with different template dosages

在晶化溫度180 ℃、晶化時間36 h、n(SiO2)/n(Al2O3)=0.5、n(P2O5)/n(Al2O3)=1.2、n(模板劑)/n(SiO2)=3.5的最優(yōu)條件下，以酸洗伊利石為原料合成了SAPO-11分子篩，并對其進行物理性能表征和催化反應(yīng)性能評價。

2.2 最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩的物化性能表征

2.2.1 XRD表征

圖6為最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖。由圖6可知，在2θ為8.1°、9.5°、13.1°、15.8°、20.3°、21°、22.1°～23.2°處均出現(xiàn)歸屬于SAPO-11分子篩的特征衍射峰，且無雜峰，表明利用酸洗伊利石成功合成了純相的SAPO-11分子篩。

圖6 最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的XRD譜圖Fig.6 XRD pattern of SAPO-11 molecular sieve sample synthesized under optimal conditions

2.2.2 SEM表征

圖7為最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的SEM照片。由圖7可以看出，合成的SAPO-11分子篩是由片狀微晶聚集而成的球形顆粒組成，粒徑在8～12 μm之間。

圖7 最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的SEM照片F(xiàn)ig.7 SEM images of SAPO-11 molecular sieve sample synthesized under optimal conditions(a)Overall morphology;(b)Apparent morphology

2.2.3 N2吸附-脫附曲線表征

圖8為最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的N2吸附-脫附等溫線和BJH孔徑分布圖，孔結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)列于表1。由圖8和表1可知：SAPO-11分子篩樣品的N2吸附-脫附等溫線為Ⅰ、Ⅳ混合型曲線，在相對壓力較低處(p/p0<0.1),吸附量的急劇增加,歸因于N2在微孔內(nèi)的填充;在p/p0>0.4處,存在H4型滯后環(huán)，表明SAPO-11分子篩樣品中存在介孔，介孔孔徑主要集中在3.0～12 nm；所合成的SAPO-11分子篩樣品具有較大的比表面積，其介孔體積大于微孔體積。

表1 最優(yōu)條件合成的SAPO-11分子篩樣品的孔結(jié)構(gòu)參數(shù)Table 1 Pore structure parameters of SAPO-11 molecular sieve samples synthesized under optimal conditions

圖8 最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的N2吸附-脫附等溫線和BJH孔徑分布Fig.8 N2 adsorption-desorption isotherms and BJH pore size distribution of SAPO-11 molecular sieve samples synthesized under optimal conditions(a)N2 adsorption-desorption isotherms;(b)BJH pore size distribution

2.2.4 TEM表征

圖9為最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的TEM照片。由圖9可以看出，以酸洗伊利石合成的SAPO-11分子篩樣品邊緣出現(xiàn)白色圓點，表明該樣品有介孔存在，這也印證了N2吸附-脫附測試結(jié)果。介孔的出現(xiàn)可能是因為鹽酸處理伊利石時使伊利石本身形成了介孔，酸洗伊利石作為合成SAPO-11分子篩的前驅(qū)體將介孔帶入了SAPO-11分子篩[36]。

圖9 最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的TEM照片F(xiàn)ig.9 TEM images of SAPO-11 molecular sieve sample synthesized under optimal conditions(a)and (b)are taken from different angles

2.2.5 Py-IR表征

圖10為最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品吸附吡啶后分別在200 ℃和350 ℃的脫附曲線，200 ℃ 測量樣品的總B酸和L酸酸量，350 ℃測量樣品的中強B酸和L酸酸量。1550 cm-1處的吸收峰對應(yīng)于分子篩中的B酸位，1450 cm-1處的吸收峰對應(yīng)于分子篩中的L酸位，1490 cm-1處的吸收峰是L酸位和B酸位共同作用的結(jié)果。對吡啶在SAPO-11分子篩上的脫附進行了半定量計算，結(jié)果如表2所示。由圖10和表2可知，所合成的SAPO-11分子篩樣品總的B酸位和L酸位相當，但是中強B酸位顯著高于中強L酸位。

表2 最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的Py-IR酸性質(zhì)Table 2 Py-IR acid property of SAPO-11 molecular sieve sample synthesized under optimal conditions

圖10 最優(yōu)條件合成SAPO-11分子篩樣品的Py-IR譜圖Fig.10 Py-IR spectra of SAPO-11 molecular sieve sample synthesized under optimal conditions

2.3 Ni/SAPO-11分子篩催化劑的異構(gòu)化性能評價

以正辛烷為原料，在固定床加氫微反裝置上對Ni/SAPO-11分子篩催化劑的臨氫異構(gòu)化性能進行了評價，反應(yīng)條件為：反應(yīng)壓力1.5 MPa，反應(yīng)溫度360 ℃，質(zhì)量空速1.5 h-1，V(H2)/V(正辛烷)=300，評價結(jié)果見表3。由表3可以看出，以酸洗伊利石制備的Ni/SAPO-11催化劑對正辛烷的轉(zhuǎn)化率為52.94%，異構(gòu)體收率為42.95%，單支鏈異構(gòu)體的選擇性為74.28%，雙支鏈異構(gòu)體的選擇性為6.85%，文獻報道純化學(xué)藥品制備的Ni/SAPO-11在相近反應(yīng)體系催化正庚烷異構(gòu)化反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率為61.67%，異構(gòu)體選擇性為70.67%[37]，這說明以酸洗伊利石制備的Ni/SAPO-11催化劑顯示出較好的異構(gòu)體選擇性，這主要是因為酸洗伊利石制備的SAPO-11分子篩存在介孔結(jié)構(gòu)，介孔提供了更多的孔口活性位點，降低了反應(yīng)產(chǎn)物的傳質(zhì)阻力，從而提高了異構(gòu)體的選擇性[38]。

表3 Ni/SAPO-11催化劑對正辛烷的臨氫異構(gòu)化反應(yīng)性能Table 3 Hydroisomerization performance of Ni/SAPO-11 catalyst for n-octane

3 結(jié) 論

(1)以酸洗伊利石為原料合成SAPO-11分子篩的最佳合成條件為：晶化溫度180 ℃，晶化時間36 h，n(SiO2)/n(Al2O3)=0.5，n(P2O5)/n(Al2O3)=1.2，n(模板劑)/n(SiO2)=3.5。合成的SAPO-11分子篩樣品為純相的SAPO-11分子篩，呈球形顆粒，粒徑在8～12 μm之間，且存在一定的介孔，其總B酸位和L酸位相當，但是中強B酸位顯著高于中強L酸位。

(2)采用等體積浸漬法制備鎳負載質(zhì)量分數(shù)為5%的Ni/SAPO-11分子篩催化劑，在反應(yīng)壓力1.5 MPa、反應(yīng)溫度360 ℃、質(zhì)量空速1.5 h-1、V(H2)/V(正辛烷)=300的條件下，Ni/SAPO-11 分子篩催化劑在固定床微反裝置上進行正辛烷的臨氫異構(gòu)化反應(yīng)，正辛烷轉(zhuǎn)化率為52.94%，異構(gòu)體收率為42.95%，單支鏈異構(gòu)體的選擇性為74.28%，雙支鏈異構(gòu)體的選擇性為6.85%。

(3)SAPO-11分子篩具有較好的異構(gòu)化性能，但為了提高其在催化應(yīng)用中的競爭力，伊利石的綠色高效活化方法、伊利石基SAPO-11分子篩的酸性及孔結(jié)構(gòu)調(diào)控有待進一步深入研究；另外天然伊利石中通常含有鉀、鐵等金屬雜質(zhì)，如何高效脫除伊利石中金屬雜質(zhì)元素或者直接摻雜利用也是將來伊利石基分子篩合成與利用的重要研究方向。