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    二維鐵電In2Se3/InSe 垂直異質(zhì)結(jié)能帶的應(yīng)力調(diào)控*

    2021-12-09 09:23:38李永寧謝逸群王音
    物理學(xué)報(bào) 2021年22期
    關(guān)鍵詞:鐵電帶隙雙軸

    李永寧 謝逸群 王音?

    1) (上海大學(xué)物理系,上海 200444)

    2) (上海師范大學(xué)物理系,上海 200030)

    近年來(lái),二維鐵電異質(zhì)結(jié)在高密度存儲(chǔ)及光電器件等領(lǐng)域展現(xiàn)了應(yīng)用潛能,開發(fā)新穎二維鐵電異質(zhì)結(jié)是當(dāng)前的一個(gè)重要研究方向.本論文采用第一性原理計(jì)算研究二維鐵電材料α-In2Se3 與二維單層InSe 組成的In2Se3/InSe 垂直異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)及應(yīng)力調(diào)控.計(jì)算表明,In2Se3/InSe 異質(zhì)結(jié)為間接帶隙半導(dǎo)體,具有II 型能帶匹配.當(dāng)In2Se3 的極化方向垂直表面朝外時(shí),帶隙大小為0.50 eV,價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底分別來(lái)自于InSe 和In2Se3;當(dāng)In2Se3 的極化方向指向面內(nèi)時(shí),帶隙降低0.04 eV,價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底的來(lái)源互換.在面內(nèi)拉伸下,拉伸度越大,帶隙越小.當(dāng)極化方向指向面外(內(nèi))時(shí),在雙軸拉伸應(yīng)變達(dá)到6%(8%)及以上時(shí)會(huì)使異質(zhì)結(jié)由半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)閷?dǎo)體;在雙軸壓縮應(yīng)變?yōu)楱C6%(–8%)下還可使異質(zhì)結(jié)由間接帶隙變?yōu)橹苯訋?對(duì)于單軸拉伸及壓縮,定性結(jié)果與雙軸應(yīng)變一致.本論文的研究結(jié)果表明改變極化方向和施加應(yīng)力是調(diào)控二維In2Se3/InSe 鐵電異質(zhì)結(jié)的有效方式,可為設(shè)計(jì)相關(guān)鐵電器件提供理論參考.

    1 引言

    自石墨烯被成功制備以來(lái)[1],各種二維材料層出不窮.在近些年電子器件小型化的趨勢(shì)下,二維材料依靠其獨(dú)特的電學(xué)、磁學(xué)性質(zhì)成為新型功能材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn).除石墨烯外,目前已成功制備出磷烯[2]、硅烯[3]、過(guò)渡金屬氧化物(TMDCs)[4]等二維材料.二維材料可組合成垂直范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié),如石墨烯/h-BN[5]、石墨烯/MoS2[6]、MoS2/WS2[7]、MoS2/WSe2[8]等異質(zhì)結(jié).

    二維鐵電異質(zhì)結(jié)因其獨(dú)特的物性吸引了關(guān)注.如在MoTe2/CuInP2S6異質(zhì)結(jié)中,CuInP2S6的極化反轉(zhuǎn)會(huì)改變異質(zhì)結(jié)的開態(tài)及關(guān)態(tài)電壓[9].最近,由二維鐵電材料α-In2Se3(簡(jiǎn)稱In2Se3)組成的異質(zhì)結(jié)也吸引了大量研究.Ayadi 等[10]的研究表明在In2Se3/石墨烯異質(zhì)結(jié)中In2Se3的極化反轉(zhuǎn)會(huì)引起肖特基勢(shì)壘的改變.Li 等[11]制備了基于In2Se3/MoS2異質(zhì)結(jié)制成的場(chǎng)效應(yīng)管,結(jié)果表明In2Se3/MoS2異質(zhì)結(jié)場(chǎng)效應(yīng)管可使用垂直方向電場(chǎng)控制開關(guān),開關(guān)比高達(dá)200%.這些研究表明In2Se3異質(zhì)結(jié)在多個(gè)領(lǐng)域的應(yīng)用潛能,因此開發(fā)新型二維In2Se3異質(zhì)結(jié)值得進(jìn)一步研究.

    目前,In2Se3異質(zhì)結(jié)已成為學(xué)界的研究熱點(diǎn),但當(dāng)前的研究主要集中于分析其光學(xué)性質(zhì)[12]、電學(xué)性質(zhì)[13]及極化反轉(zhuǎn)對(duì)其物理性質(zhì)的影響[14],對(duì)能帶調(diào)控方面的研究還不多.在諸多調(diào)控手段中,應(yīng)力是目前實(shí)驗(yàn)較為容易施加的一種調(diào)控手段[15?17],而且許多計(jì)算研究也表明應(yīng)力是一種調(diào)控材料能帶性質(zhì)的有效手段[18,19].本工作使用與單層In2Se3晶格常數(shù)接近的單層InSe 組成二維垂直范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié),使用第一性原理計(jì)算,計(jì)算該異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)及應(yīng)力調(diào)控.結(jié)果表明,改變單層In2Se3的極化方向可調(diào)控異質(zhì)結(jié)帶隙大小及能帶匹配性質(zhì),此外施加合適的面內(nèi)力學(xué)應(yīng)變可有效調(diào)控異質(zhì)結(jié)的帶隙類型,并產(chǎn)生半導(dǎo)體到金屬的轉(zhuǎn)變.

    2 計(jì)算參數(shù)

    本工作中所有計(jì)算均使用第一性原理軟件包Vienna ab initio simulation package (VASP).在計(jì)算中選取Perdew-Burke-Ernzerhofer(PBE)交換k 關(guān)聯(lián)泛函,平面波函數(shù)截?cái)嗄転?00 eV,能量收斂標(biāo)準(zhǔn)為10–5eV;使用Grimme 等[20]提出的DFT-D3方法描述垂直異質(zhì)結(jié)層間的范德瓦爾斯相互作用;原胞自洽計(jì)算采用15×15×1 的Monkhorst-pack k 點(diǎn)網(wǎng)格.異質(zhì)結(jié)置于x-y 平面,在z 方向上設(shè)置30 ? (1 ?=0.1 nm)的真空層用以消除原胞周期映像之間的相互作用.

    本文討論了異質(zhì)結(jié)的多種可能結(jié)構(gòu),根據(jù)結(jié)合能來(lái)選取能量最低構(gòu)型.結(jié)合能Ef定義為

    其 中 EIn2Se3/InSe,EInSe,EIn2Se3分別為In2Se3/InSe

    異質(zhì)結(jié)、單層InSe 和單層In2Se3的總能量.

    平面平均微分電荷密度 Δρ(z) 為描述異質(zhì)結(jié)層間電荷轉(zhuǎn)移的物理量,在本工作中計(jì)算方法為

    3 結(jié)果與討論

    3.1 二維鐵電In2Se3/InSe 垂直異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)

    單層In2Se3與單層InSe 均為六角晶胞,其中InSe 的晶格常數(shù)a=b=4.094 ?,單層In2Se3的晶格常數(shù)為a=b=4.106 ?,均與相關(guān)文獻(xiàn)的計(jì)算結(jié)果吻合[21,22].二者的晶格失配比為0.2%,晶格高度匹配.將單層In2Se3置于單層InSe 上方以構(gòu)建In2Se3/InSe 垂直異質(zhì)結(jié).根據(jù)兩層之間In 原子的相對(duì)位置關(guān)系,構(gòu)建了AA,AB,AC 三種結(jié)構(gòu),如圖1(a)所示.圖1(b)為3 種結(jié)構(gòu)的結(jié)合能與層間距的關(guān)系,可看出AA 結(jié)構(gòu)的結(jié)合能明顯小于AB結(jié)構(gòu)的結(jié)合能.因此在本文中只研究AA-In2Se3/InSe異質(zhì)結(jié)的能帶性質(zhì)及調(diào)控方式.根據(jù)In2Se3的極化特點(diǎn)[23],構(gòu)建了極化方向相反的兩種AA 構(gòu)型,當(dāng)In2Se3的極化方向垂直異質(zhì)結(jié)所在平面(x-y面)且指向面外時(shí)(+z),稱為In2Se3/InSe (I),當(dāng)極化方向垂直指向面內(nèi)(–z)時(shí),稱之為In2Se3/InSe(II),兩種結(jié)構(gòu)如圖2(a)所示.它們的結(jié)合能對(duì)比如圖2(b)所示,可看出In2Se3/InSe(I)的結(jié)合能比In2Se3/InSe(II)的結(jié)合能小0.019 eV,表明In2Se3/InSe(I)較In2Se3/InSe(II)更為穩(wěn)定.這是因?yàn)樵贗n2Se3/InSe (I)中In2Se3的自發(fā)極化方向與整體的電荷轉(zhuǎn)移方向相同,使得異質(zhì)結(jié)中產(chǎn)生了更強(qiáng)的范德瓦爾斯相互作用[24].

    圖1 (a) InSe/In2Se3 異質(zhì)結(jié)的3 種堆疊方式,黑色虛線箭頭標(biāo)注了異質(zhì)結(jié)不同層的In 原子的位置關(guān)系;(b) 3 種結(jié)構(gòu)在不同層間距下的能量;(c)圖1(b)中黑色虛框部分的局部放大圖Fig.1.(a) Three stacking methods of InSe/In2Se3heterojunctions,where black dashed arrows mark the positional relationship of In atoms in different layers of the heterojunction;(b) formation energy of the three structures at different layer spacings;(c) a partial enlarged view of the black dashed part in Fig.1 b).

    圖2 (a) In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II)的晶格結(jié)構(gòu),黑色虛框表示晶格,紅色箭頭表示異質(zhì)結(jié)中In2Se3 的自發(fā)極化方向;(b)In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II)的結(jié)合能對(duì)比Fig.2.(a) Lattice structure of In2Se3/InSe (I) and In2Se3/InSe (II),where the black dashed frame represents the crystal lattice,and the red arrow represents the spontaneous polarization direction of In2Se3;(b) binding energy comparison of In2Se3/InSe (I) and In2Se3/InSe (II).

    圖3 給出了In2Se3/InSe (I) 和In2Se3/InSe (II)的投影能帶結(jié)構(gòu),其中紅色表示InSe 對(duì)能帶的貢獻(xiàn),藍(lán)色部分表示In2Se3對(duì)能帶的貢獻(xiàn).可看出,In2Se3/InSe (I) 是間接帶隙半導(dǎo)體,帶隙為0.50 eV;In2Se3/InSe (II) 也是間接帶隙半導(dǎo)體,帶隙為0.46 eV.In2Se3/InSe (I) 的帶隙較In2Se3/InSe (II) 增大了0.04 eV,可見極化反轉(zhuǎn)減小了帶隙.在In2Se3/InSe (I)中,價(jià)帶頂 (valence band maximum,VBM)主要來(lái)自InSe 的貢獻(xiàn),而導(dǎo)帶底(conduction band minimum,CBM)幾乎全部來(lái)自于In2Se3.與之相反,在In2Se3/InSe (II)中,VBM 幾乎全部分布于In2Se3,CBM 主要分布于InSe.圖3(c)給出了兩種異質(zhì)結(jié)VBM 及CBM 的電荷空間分布,可以明顯看到上述特點(diǎn).這表明In2Se3/InSe 異質(zhì)結(jié)具有II 型能帶匹配,且極化反轉(zhuǎn)會(huì)使CBM 和VBM 的空間分布對(duì)調(diào).

    圖3 (a) In2Se3/InSe (I)的能帶結(jié)構(gòu)及(b)態(tài)密度;(c) In2Se3/InSe (II)的能帶結(jié)構(gòu)及(d)態(tài)密度.能帶圖中紅色和藍(lán)色表示InSe及In2Se3 對(duì)能帶的貢獻(xiàn),黑色箭頭表示帶隙,由CBM 指向VBM;(e)In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II) CBM 和VBM 所在能帶的電荷空間分布Fig.3.(a) Band structure of In2Se3/InSe (I) and (b) density of states;(c) band structure of In2Se3/InSe (II) and (d) density of states,where the red and blue in the energy band diagram indicate the contribution of InSe and In2Se3 to the energy band,and the black arrow indicates the band gap,pointing from CBM to VBM;(e) decomposed charge densities of CBM and VBM for In2Se3/InSe (I) and In2Se3/InSe (II).

    計(jì)算In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II)的差分電荷密度,分別如圖4(a)和4(b)所示,其中黃色和青色區(qū)域分別表示電荷的聚集區(qū)和耗盡區(qū).從圖4 可看出,界面上的電荷分布主要存在于層間相鄰的Se 原子之間,電子主要在In2Se3一側(cè)聚集,在InSe 一側(cè)耗盡.使用Hirshfeld-I 方法[25]求出In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II)的層間電荷轉(zhuǎn)移分別為0.033 e 和0.031 e.這一計(jì)算結(jié)果表明In2Se3/InSe (I)較In2Se3/InSe (II)發(fā)生了更多的層間電荷轉(zhuǎn)移,說(shuō)明In2Se3/InSe (I)的層間相互作用要強(qiáng)于In2Se3/InSe (II),這也是In2Se3/InSe (I)的結(jié)合能比In2Se3/InSe(II)更低的原因.

    圖4 (a) In2Se3/InSe (I) 和 (b) In2Se3/InSe (II)沿Z 方向的平面平均差分電荷密度.圖中黃色和青色包絡(luò)面分別表示電子的聚集和耗盡區(qū)Fig.4.(a) Plane-averaged charge density difference forIn2Se3/InSe (I) and (b) In2Se3/InSe (II) at equilibrium distance along the Z direction,where the yellow and cyan envelope areas representelectron accumulation and depletion,respectively.

    3.2 In2Se3/InSe 異質(zhì)結(jié)能帶結(jié)構(gòu)的應(yīng)力調(diào)控

    分別研究了水平單軸和雙軸應(yīng)變對(duì)In2Se3/InSe異質(zhì)結(jié)能帶結(jié)構(gòu)的影響.應(yīng)變的施加方式如圖5 所示,其中雙軸應(yīng)變沿原胞的兩個(gè)基矢方向施加;施加單軸應(yīng)變時(shí),先將原胞轉(zhuǎn)換成矩形晶胞,再沿兩個(gè)晶向施加應(yīng)變.本工作中應(yīng)變量μ表示為

    圖5 雙軸應(yīng)變(左)和單軸應(yīng)變(右)的晶胞選取以及應(yīng)變施加方向.Fig.5.Unit cell selection and strain application direction of biaxial strain (left) and uniaxial strain (right).

    其中,a 和 a0分別代表有無(wú)應(yīng)變時(shí)的晶格常數(shù),應(yīng)變量μ按指定方向在–10%—10%之間,間隔為2%,負(fù)值表示壓縮應(yīng)變,正值表示拉伸應(yīng)變.

    圖6 給出了雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II)的帶隙變化.如圖6(a)所示,對(duì)于In2Se3/InSe (I) 異質(zhì)結(jié)雙軸拉伸會(huì)減小異質(zhì)結(jié)的帶隙,當(dāng)拉伸應(yīng)變大于6%時(shí),異質(zhì)結(jié)帶隙減小為0,即發(fā)生半導(dǎo)體-金屬轉(zhuǎn)變.壓縮應(yīng)變對(duì)異質(zhì)結(jié)能帶的影響則較為復(fù)雜,較小的單軸應(yīng)變會(huì)使異質(zhì)結(jié)的帶隙增大,但當(dāng)壓縮應(yīng)變大于6%時(shí)異質(zhì)結(jié)的帶隙會(huì)減小,同時(shí)還從間接帶隙變?yōu)橹苯訋?不同應(yīng)變下帶隙的大小和類型見表1.綜合比較In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II)在不同應(yīng)變下的帶隙大小,可發(fā)現(xiàn)在施加相同大小拉伸應(yīng)變時(shí),In2Se3/InSe (I)的帶隙均小于In2Se3/InSe (II)的帶隙;施加相同大小壓縮應(yīng)變時(shí),In2Se3/InSe (I)的帶隙均大于In2Se3/InSe (II)的帶隙,這說(shuō)明In2Se3的極化方向反轉(zhuǎn)對(duì)處于拉伸和壓縮應(yīng)變下的異質(zhì)結(jié)能帶的影響相反.

    表1 雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe (II)及In2Se3/InSe(I)的帶隙.Table 1.Band gap of In2Se3/InSe (I) and In2Se3/InSe(II) under biaxial strain.

    圖6 (a) 不同雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe (I)的帶隙;(b)不同雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe (II)的帶隙Fig.6.(a) Band gap of In2Se3/InSe (I) under biaxial strain;(b) band gap of In2Se3/InSe (II) under biaxial strain.

    圖7 給出了In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II)異質(zhì)結(jié)能帶隨應(yīng)變的變化規(guī)律.圖中標(biāo)出了不同部分對(duì)能帶的貢獻(xiàn).計(jì)算結(jié)果表明,施加–8%雙軸壓縮應(yīng)變時(shí),In2Se3/InSe (I)的CBM 和VBM 所在能帶均主要由In2Se3貢獻(xiàn).圖8 為施加–4%和–8%雙軸壓縮應(yīng)變時(shí)In2Se3/InSe (I)的CBM 和VBM所在能帶的空間電荷分布.可看出,在–8%雙軸壓縮應(yīng)變下,CBM 和VBM 所在能帶均主要分布于In2Se3.以上計(jì)算結(jié)果表明施加壓縮應(yīng)變還會(huì)使In2Se3/InSe (I)的能帶匹配類型由II 型變?yōu)镮 型.

    圖9 為In2Se3/InSe (I)和In2Se3/InSe (II) 在單軸應(yīng)變下的帶隙變化.異質(zhì)結(jié)在單軸應(yīng)變下的帶隙變化趨勢(shì)與雙軸應(yīng)變類似:拉伸應(yīng)變會(huì)減小帶隙,較小的壓縮應(yīng)變會(huì)使帶隙增大,但較大的壓縮應(yīng)變則會(huì)使帶隙減小,同時(shí)也會(huì)使帶隙類型由間接帶隙變?yōu)橹苯訋?圖10 為兩種結(jié)構(gòu)在單軸應(yīng)變下的能帶結(jié)構(gòu),可看出在等量的拉伸應(yīng)變下雙軸應(yīng)變對(duì)帶隙的影響較單軸應(yīng)變更大,x 方向和y 方向應(yīng)變對(duì)帶隙的影響近似.在較小的等量壓縮應(yīng)變下雙軸應(yīng)變使帶隙增加的更多,但較小的單軸壓縮應(yīng)變便可使帶隙由間接帶隙變?yōu)橹苯訋?這可由圖7 與圖10 的對(duì)比中看出.

    圖7 (a)?(d)4%、8%、–4%和–8%雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe (I)的投影能帶結(jié)構(gòu);(e)?(h) 2%、8%、–2%和–8%雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe (II)的投影能帶結(jié)構(gòu).能帶圖中紅色部分表示InSe 對(duì)能帶的貢獻(xiàn),藍(lán)色部分表示In2Se3 對(duì)能帶的貢獻(xiàn)Fig.7.(a)?(d) The projected band structure of In2Se3/InSe (I) under 4%,8%,–4% and–8% biaxial strain;(e)?(h) Projected band structure of In2Se3/InSe (II) under 2%,8%,–2% and–8% biaxial strain.The red part of the energy band indicates the contribution of InSe,the blue part indicates the contribution of In2Se3.

    圖8 –4%和–8%雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe(I)CBM 和VBM所在能帶的電荷空間分布以及–2%及–8%雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe(II)CBM 和VBM 所在能帶的電荷空間分布Fig.8.Decomposed charge densities of CBM and VBM for In2Se3/InSe (I) under–4% and–8% biaxial strain and thedecomposed charge densities of CBM and VBM for In2Se3/InSe (II) under–2% and–8% biaxial strain.

    圖9 (a) x 方向與y 方向單軸應(yīng)變和雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe (I)的帶隙;(b) x 方向與y 方向單軸應(yīng)變和雙軸應(yīng)變下In2Se3/InSe(II)的帶隙Fig.9.(a) Band gap of In2Se3/InSe (I) under x-axis strain,y-axis strain and biaxial strain;(b) band gap of In2Se3/InSe (II) under x-axis strain,y-axis strain and biaxial strain.

    圖10 (a)?(d)x 和y 方向10%、–10%應(yīng)變下In2Se3/InSe (I)的投影能帶結(jié)構(gòu);(e)?(h)x 和y 方向10%、–4%應(yīng)變下In2Se3/InSe(II)的投影能帶結(jié)構(gòu).能帶圖中紅色部分表示InSe 對(duì)能帶的貢獻(xiàn),藍(lán)色部分表示In2Se3 對(duì)能帶的貢獻(xiàn)Fig.10.(a)?(d) Projected band structure of In2Se3/InSe (I) under 10%,–10% x-axis strain and 10%,–10% y-axis strain;(e)?(h) projected band structure of In2Se3/InSe (II) under 10%,–4% x-axis strain and 10%,–4% y-axis strain.The red part of the energy band indicates the contribution of InSe,the blue part indicates the contribution of In2Se3.

    值得注意的是,通常應(yīng)力會(huì)改變鐵電材料的極化矢量的取向及大小,也即撓曲效應(yīng)[26,27].本文雖然沒有直接計(jì)算不同應(yīng)力下單層In2Se3極化矢量的變化,但應(yīng)力對(duì)極化矢量的影響在自洽計(jì)算中自然包含在內(nèi),故本文不對(duì)極化矢量做具體的計(jì)算,而是主要聚焦于能帶在應(yīng)力下的演化規(guī)律.

    4 結(jié)論

    本文基于第一性原理計(jì)算研究了二維In2Se3/InSe鐵電異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu),探討了雙軸應(yīng)變和單軸應(yīng)變對(duì)異質(zhì)結(jié)能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控規(guī)律.二維In2Se3/InSe(I)異質(zhì)結(jié)具有間接帶隙,大小為0.5 eV;In2Se3/InSe (II)也是間接帶隙,大小為0.46 eV.兩種異質(zhì)結(jié)都是II 型能帶匹配,對(duì)于In2Se3/InSe (I)結(jié)構(gòu),其VBM和CBM 分別來(lái)自于InSe 和In2Se3;極化方向反轉(zhuǎn)會(huì)使它們的CBM 和VBM 的空間分布對(duì)調(diào).拉伸應(yīng)變可減小異質(zhì)結(jié)的帶隙,在一定拉伸度下可轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘?壓縮應(yīng)變則可使異質(zhì)結(jié)從間接帶隙變?yōu)橹苯訋?相比而言,雙軸應(yīng)變對(duì)帶隙的調(diào)控較單軸應(yīng)變更有效.本論文研究結(jié)果表明機(jī)械應(yīng)變可有效調(diào)控二維In2Se3/InSe 鐵電異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu),可為設(shè)計(jì)相關(guān)光電器件提供理論參考.

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