基于CSNS 反角白光中子源的中子俘獲反應截面測量技術研究*

張奇瑋 欒廣源? 任杰 阮錫超 賀國珠 鮑杰 孫琪 黃翰雄 王朝輝 顧旻皓 余滔 解立坤 陳永浩 安琪 白懷勇 鮑煜 曹平 陳昊磊 陳琪萍 陳裕凱 陳朕 崔增琪 樊瑞睿4) 封常青 高可慶 韓長材 韓子杰 何泳成 洪楊9) 黃蔚玲 黃錫汝 季筱璐 吉旭陽 蔣偉 江浩雨 姜智杰 敬罕濤 康玲 康明濤 李波 李超 李嘉雯 李論 李強 李曉 李樣 劉榮 劉樹彬 劉星言 穆奇麗 寧常軍 齊斌斌 任智洲 宋英鵬 宋朝暉 孫虹 孫康9) 孫曉陽9) 孫志嘉4) 譚志新 唐洪慶 唐靖宇 唐新懿 田斌斌 王麗嬌9) 王鵬程 王琦 王濤峰1 文杰 溫中偉 吳青彪 吳曉光 吳煊 羊奕偉 易晗 于莉 于永積 張國輝 張林浩9) 張顯鵬 張玉亮 張志永 趙豫斌 周路平9) 周祖英 朱丹陽 朱科軍9) 朱鵬 朱興華

1) (中國原子能科學研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室，北京 102413)

2) (中國科學院高能物理研究所，北京 100049)

3) (散裂中子源科學中心，東莞 523803)

4) (核探測與核電子學國家重點實驗室，北京 100049，合肥 230026)

5) (中國科學技術大學近代物理系，合肥 230026)

6) (北京大學物理學院，核物理與核技術國家重點實驗室，北京 100871)

7) (中國工程物理研究院核物理與化學研究所，綿陽 621900)

8) (西北核技術研究院，西安 710024)

9) (中國科學院大學，北京 100049)

10) (中國科學技術大學工程與應用物理系，合肥 230026)

11) (北京航空航天大學物理學院，北京 100083)

12) (華能山東石島灣核電有限公司，榮成 264312)

中子俘獲反應截面數(shù)據(jù)在核天體物理研究、先進核能開發(fā)中具有非常重要的應用,由于缺乏合適的白光中子源和探測裝置,國內(nèi)在keV 能區(qū)(1 eV—100 keV)中子俘獲反應截面的實驗數(shù)據(jù)幾乎是空白.中國原子能科學研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室建造了國內(nèi)第一臺γ 全吸收型探測裝置,由40 塊BaF2 探測器單元組成厚度為15 cm,內(nèi)半徑為10 cm 的BaF2 晶體球殼,共覆蓋了95.2%的立體角.利用升級后的裝置在中國散裂中子源的反角白光中子源上建立了中子俘獲反應截面在線測量技術.在不規(guī)則的φ30 mm 中子束斑的實驗條件下,完成首次197Au 中子俘獲反應截面的在線測量,利用加和能譜和多重數(shù)分布扣除本底,反演飛行時間譜得到keV 能區(qū)197Au 中子俘獲反應截面的實驗數(shù)據(jù).通過與ENDF 評價數(shù)據(jù)庫相關數(shù)據(jù)的比較,共振峰位置能夠很好地吻合,從而驗證了測量裝置和測量技術的可靠性,為下一步高精度截面數(shù)據(jù)的獲取奠定基礎.

1 引言

核天體物理學的研究認為重于鐵的核素(A >56)主要是通過連續(xù)的中子俘獲反應來合成的,運用中子俘獲反應的截面數(shù)據(jù)可以解釋宇宙中各星體核素豐度分布的規(guī)律,但是部分核素豐度的測量值和理論值存在明顯分歧.引起分歧的一個主要原因是這些核素具有放射性,實驗測量的截面數(shù)據(jù)不確定度很大[1].同時中子俘獲反應截面也是先進核能研究的基礎數(shù)據(jù),233U,238U,232Th,237Np,240Pu,242Pu,241Am,243Am,245Cm,79Se,99Tc,107Pd,129I,136Cs 和151Sm 等核素的中子俘獲反應截面數(shù)據(jù)對快中子反應堆、釷-鈾混合燃料反應堆、加速器驅(qū)動次臨界系統(tǒng)等大科學裝置具有非常重要的意義[2].目前對截面數(shù)據(jù)的需求集中在了可裂變、放射性、短壽命的不穩(wěn)定核素及樣品量低、截面值小的核素,與穩(wěn)定核素相比,它們的測量難度大,效應本底比低.

測量中子俘獲反應截面的方法分為兩種—瞬發(fā)γ 測量法和緩發(fā)γ 測量法.國際上最早采用的是緩發(fā)γ 測量法(活化法),通過測量基態(tài)核衰變的特征γ 射線,引用半衰期和γ 分支比的數(shù)據(jù),得到中子俘獲反應的截面數(shù)據(jù).活化法不能區(qū)分入射中子的能量,也很難鑒別產(chǎn)物核相同而反應道不同的情況.為了克服上述缺點,國外在1960 年代發(fā)展出了針對連續(xù)中子能區(qū)基于飛行時間技術(TOF)的瞬發(fā)γ 測量法,先后采用大體積液閃[3],Moxon-Rae[4],NaI(Tl)[5],BGO[6],C6D6等不同類型的探測器.目前,日本KURRI-LINAC[7],歐洲JRC 的GELINA[8],CERN 的n_TOF[9]和美國ORNL 的ORELA[10]等白光中子實驗裝置上都建立了C6D6探測系統(tǒng),中國散裂中子源(CSNS)的反角白光中子源(Back-n)也建造了一套C6D6探測系統(tǒng)[11],用于測量穩(wěn)定核素的中子俘獲反應截面.1980 年代初,BaF2晶體被發(fā)現(xiàn)具有能量分辨率高、時間分辨率好及中子靈敏度低的特點,幾個重要實驗室相繼建成了γ 全吸收型BaF2探測裝置,例如:德國FZK Karlsruhe 的4πBaF2[12]、歐洲(瑞士) CERN的TAC[13]和美國LANL 的DANCE[14],測量可裂變核素、放射性核素的中子俘獲反應截面,取得了一系列的高水平成果.

在Back-n 建成之前,由于缺乏合適的白光中子源和高質(zhì)量的探測裝置,國內(nèi)在keV 能區(qū)(1 eV—100 keV)中子俘獲反應截面的實驗數(shù)據(jù)幾乎是空白.這部分數(shù)據(jù)需求主要通過兩個渠道實現(xiàn):一是理論計算.依據(jù)相關的核結構、核反應理論模型,計算得到中子俘獲反應的截面數(shù)據(jù).由于中子俘獲反應與核結構、核能級密度的具體情況相關,因此理論計算的截面數(shù)據(jù)存在較大的不確定性;二是采用國際原子能機構的EXFOR 數(shù)據(jù)庫,由于美、英等國對核能研究與核測試的關鍵數(shù)據(jù)實行壁壘保護,特別是一些可裂變核素如:233U,235U,238U,239Pu,241Am.這些核素公開的截面數(shù)據(jù)既不完整,又存在很大分歧,缺少誤差統(tǒng)計等重要信息.

為了填補這一空白,中國原子能科學研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室建成了我國第一套γ 全吸收型BaF2探測裝置(gamma total absorption facility,GTAF)[15],并基于HI-13 串列加速器,開展了一些中子俘獲反應截面在線測量實驗,驗證了測量方法的可行性[16].由于該中子源的注量率偏低,實驗結果的不確定度達到了25%以上,難以獲得高精度的截面數(shù)據(jù)[17].CSNS 反角白光中子源可以提供國際上最高中子流強的寬能區(qū)脈沖中子束,給我國的核數(shù)據(jù)測量工作帶來了極大的機遇[18].本文主要研究了在Back-n 上,利用全新升級版的GTAF-II譜儀建立中子俘獲反應截面在線測量技術,并通過分析首次實驗的197Au 中子俘獲反應截面的測量結果,驗證測量裝置和測量方法的可靠性.

2 測量原理

中子俘獲反應即(n,γ)反應是指靶核吸收中子而產(chǎn)生γ 射線的反應,中子被靶核吸收后形成高激發(fā)態(tài)的復合核,隨即發(fā)射瞬發(fā)級聯(lián)γ 射線退激.級聯(lián)γ 射線的加和能等于激發(fā)能(見圖1),表達式為

圖1 中子俘獲反應測量原理Fig.1.Measurement principle of neutron capture reaction.

式中,Eγ是某一條瞬發(fā)γ 射線的能量,Eγ,tot是級聯(lián)γ 射線的加和能,E*是復合核的激發(fā)能,Ek為入射中子在質(zhì)心系中的動能,Sn為(n,γ)反應中生成復合核的中子結合能.

假設探測器對γ 射線的絕對測量效率ε(Eγ)與能量Eγ具有線性關系,線性系數(shù)為k,而探測器對中子俘獲反應事件的測量效率εcap等于它對所有級聯(lián)γ 射線測量效率的加和,因此可以推理得到:

模擬計算與實驗測量的結果都表明,GTAFII 譜儀對6 MeV 以下的γ 射線探測效率達到95%以上,即k 近似等于1,這意味著對中子俘獲反應事件的測量效率接近100%,可以實現(xiàn)中子俘獲反應截面的高精度測量.

3 中子俘獲反應截面在線測量

3.1 CSNS 反角白光中子源

中子散裂中子源的質(zhì)子束流能量是1.6 GeV,頻率是25 Hz,設計打靶束流功率是100 kW,本次測量實驗時的束流功率是50 kW.Back-n[19?22]實驗廳的布局如圖2 所示,質(zhì)子進入散裂靶發(fā)生散裂反應,沿著質(zhì)子入射方向的反角引出連續(xù)能量的中子束,經(jīng)過偏轉磁鐵去掉中子束流中的帶電粒子,再經(jīng)過中子束窗內(nèi)的鎘片(厚度為1 mm),截斷熱中子及能量更低的中子,避免這些中子在飛行時間上與下一個周期的中子束流發(fā)生重疊.之后中子束流穿過中子開關和準直器1#進入實驗廳1,再穿過準直器2#進入實驗廳2,最后進入廢束站,其能量范圍是0.3 eV 至幾百MeV.GTAF-II 譜儀就放置在實驗廳2,待測樣品處的中子飛行距離為75.9 m.

圖2 CSNS 反角白光中子源布局Fig.2.Arrangement of Back-n at CSNS.

Back-n 通過不同孔徑的中子開關和兩個準直器的組合,可以在實驗廳2 提供φ=30,60 mm兩種圓形束斑和90 mm×90 mm 的方形束斑[23](見表1).

表1 不同準直器孔徑下實驗廳2 中子束斑尺寸的模擬結果Table 1.Simulation result of neutron beam spot size at End-station 2 with different collimator aperture.

GTAF-II 譜儀預留的中子束流出入口最窄位置小于φ55 mm,如果選擇φ60 mm 的中子束流會直接打在BaF2探測器上,產(chǎn)生散射中子的本底,因此首次測量實驗選擇了φ30 mm 的中子束流,同時為了提高中子注量率,增加中子俘獲事件發(fā)生的概率,使用較大孔徑的中子開關,即選擇中子開關φ50 mm、準直器1# φ15 mm、準直器2# φ40 mm的組合.此種實驗條件下,使用裂變室測量得到實驗廳2 的中子束流能譜如圖3 所示,中子注量率為2.41×106s–1·cm–2,不確定度 <3%[24].

圖3 實驗測得的實驗廳2 的中子束流能譜Fig.3.Experimental result of neutron energy spectrum at End-station 2.

首次測量實驗結束后,使用文獻[25,26]的方法,在實驗廳2(距散裂靶74.3 m 處)通過中子照相機測量了1 eV—100 keV 能量范圍內(nèi)的中子束斑剖面.如圖4 所示,實驗測得的峰值強度半高值(FWHM)水平方向的長度為41.6 mm,垂直方向的長度為27.8 mm,峰值強度75%處在水平方向的長度為32.2 mm,垂直方向的長度為17.8 mm,束暈的尺寸為φ49.8 mm.可見在φ25 mm(樣品尺寸)的范圍內(nèi),中子束斑并不平整均勻,存在較為明顯的分布,可能影響截面數(shù)據(jù)的不確定度.

圖4 中子束斑剖面及其在水平和垂直方向的分布Fig.4.Neutron beam profile and distribution in horizontal and vertical directions.

3.2 GTAF-II 譜儀

升級后的GTAF-II 譜儀(圖5(b))是由40 個探測器單元組成一個厚度為15 cm,內(nèi)半徑為10 cm的BaF2晶體球殼,每個探測器單元對于球殼中心點具有幾乎相同的立體角,共覆蓋了95.2%的立體角.BaF2晶體分為12 塊五棱錐臺和28 塊六棱錐臺兩種形狀,每塊晶體直徑為14 cm,高為15 cm,都包裹了2 μm 厚度的Teflon 和1 μm 厚度的鋁箔作為反射層,并使用黑膠帶固定.晶體底面使用光學硅油與光電倍增管耦合連接,整體封裝在鋁殼內(nèi),組成獨立的BaF2探測器單元(圖5(a))[27].單個探測器單元的能量分辨率為20%±2% (0.662 MeV),時間分辨率為(677±32) ps,非常適合于飛行時間技術.

圖5 (a) BaF2 探測器單元;(b) GTAF-II 譜儀Fig.5.(a) BaF2 detector unit;(b) GTAF-II spectrometer.

測量實驗時,脈沖化的中子束流進入探測器球殼,與球殼中心的待測樣品發(fā)生中子俘獲反應,生成處于激發(fā)態(tài)的復合核.由于探測器球殼幾乎覆蓋了4π 立體角,因此復合核退激的級聯(lián)γ 射線會被周圍的BaF2探測器單元探測到,從而記錄為一個中子俘獲事件,再通過中子飛行時間確定發(fā)生俘獲反應中子的能量.

BaF2探測器單元主要探測到的三種類型的粒子[28]:1) γ 射線,是在線實驗測量的有效信號;2) α粒子,由于Ba 和Ra 等同族元素在自然界共生存在,加工BaF2晶體的原料中無法完全去除Ra 元素,因此BaF2晶體存在天然放射性本底,主要是Ra 的衰變鏈產(chǎn)生的α 粒子,需要剔除;3)電子學噪聲,主要來自光電倍增管的暗電流和其它電子學電路,需要剔除.如圖6 所示,這三種類型粒子的波形信號存在明顯差別.γ 射線既有快成分又有慢成分,快成分信號幅度達到峰值后迅速下降,與慢成分重疊在一起;α 粒子幾乎沒有快成分,慢成分信號幅度達到峰值后緩慢下降;電子學噪聲正好相反,幾乎沒有慢成分,快成分信號幅度達到峰值后,急劇下降回落到基線位置.因此可以利用不同類型粒子信號波形的差別,采用波形分析的方法進行數(shù)據(jù)處理,盡可能扣除電子學噪聲和α 粒子本底.

圖6 BaF2 探測器單元探測到的信號波形Fig.6.Signal waveform detected by BaF2 detector.

3.3 電子學與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)

測量實驗使用了Back-n 提供的公用電子學和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng),其數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)通過千兆以太網(wǎng)連接公用電子學,實現(xiàn)配置文件下發(fā)、運行控制、數(shù)據(jù)讀出、存儲、在線分析、波形抽樣、日志記錄等功能[29,30].如圖7 所示,GTAF-II 譜儀的電子學電路由兩個PXIe 機箱組成,機箱間通過觸發(fā)時鐘模塊(TCM)實現(xiàn)時鐘同步、數(shù)據(jù)交換和控制.40 路探測器信號分別進入信號調(diào)理模塊(SCM),調(diào)理成統(tǒng)一的差分電平后,再接入波形數(shù)字化模塊(FDM),實現(xiàn)波形數(shù)字化,子觸發(fā)產(chǎn)生等功能.所有子觸發(fā)匯總到觸發(fā)時鐘模塊(TCM)進行觸發(fā)判選,通過讀出電子學將滿足觸發(fā)條件的數(shù)字化波形信號傳輸?shù)綌?shù)據(jù)獲取系統(tǒng).

圖7 GTAF-II 譜儀電子學電路圖Fig.7.Electronic diagram of GTAF-II spectrometer.

為了提高效應本底比,首次測量實驗使用了兩重觸發(fā)判選條件:過閾觸發(fā)和多重數(shù)觸發(fā)[31].圖8展示了過閾觸發(fā)的原理,選擇過閾點之前1 μs 的位置采集基線,采集的基線步長為8 ns,幅度閾值為20 mV,脈寬閾值為8 ns,這意味著如果一個信號的幅度過閾,在之后8 ns 的時間內(nèi)幅度都沒有降低到閾值之下,則此信號滿足過閾觸發(fā)條件,會產(chǎn)生一個過閾子觸發(fā).經(jīng)過實驗驗證,設置上述的閾值參數(shù),可以保留能量大于100 keV 的γ 射線,并扣除80%以上的電子學噪聲.理論上,同一中子俘獲反應產(chǎn)生的級聯(lián)γ 射線,應該同時被多個BaF2探測器單元探測到,因此多重數(shù)觸發(fā)設置為大于1,其原理是:在符合窗時間內(nèi),有兩個或以上的BaF2探測器單元都探測到過閾觸發(fā)的信號,就滿足多重數(shù)觸發(fā)的判選條件,從而降低級聯(lián)γ 射線與電子學噪聲、偶然符合的概率.如果符合窗時間限定的太窄,不同探測器單元時間性能的差異會造成級聯(lián)γ 射線的丟失,從而影響真實中子俘獲事件的采集;符合窗時間限定的太寬,又會增加本底信號與級聯(lián)γ 射線偶然符合的概率.根據(jù)波形分析的結果,設定符合窗時間為64 ns,具體的觸發(fā)電路邏輯是:在符合窗(64 ns)時間內(nèi),如果有兩個或以上的探測器信號產(chǎn)生了過閾子觸發(fā),則滿足多重數(shù)觸發(fā)條件,此時產(chǎn)生子觸發(fā)的所有探測器信號會被數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)記錄下來.

圖8 過閾觸發(fā)原理示意圖Fig.8.Schematic diagram of over threshold trigger.

3.4 197Au 中子俘獲反應截面測量

中子俘獲反應截面的計算公式為

式中,σn,γ(En)表示俘獲反應截面,C(En)和B(En)分別表示待測樣品的總計數(shù)率和本底計數(shù)率,ε 表示探測效率,N 表示樣品核子數(shù),Φn(En)表示樣品上的中子注量率.

發(fā)生俘獲反應的入射中子能量En由(4)式得到:

式中:En的單位是MeV;L 表示樣品處中子飛行距離75.9 m;Tn的單位是ns,表示發(fā)生俘獲反應中子的飛行時間.Tn存在如下關系:

式中:Tγn是俘獲反應發(fā)出的級聯(lián)γ 射線到達探測器的時間,脈沖化的質(zhì)子束與散裂靶發(fā)生反應后,最快到達BaF2探測器單元的γ 射線是由散裂反應產(chǎn)生,稱之為γ-flash;Tγf是γ-flash 到達探測器的時間;L0是γ-flash 從散裂靶到BaF2探測器單元的距離,近似等于樣品處的中子飛行距離75.9 m;c 代表光速.

首次測量實驗選擇了197Au 作為待測樣品,因為197Au 的豐度為100%,它的評價庫數(shù)據(jù)是國際公認的標準截面,能夠用來驗證實驗結果.在束流功率為50 kW 的條件下,假定197Au 樣品的厚度為0.2 mm,在截面值較小的90—100 keV 能量范圍內(nèi),累計10 h 中子束流測量時間,估算得到中子俘獲反應事件的統(tǒng)計不確定度<1%,說明在keV能區(qū)(1 eV—100 keV)內(nèi),197Au 樣品的中子俘獲反應事件的統(tǒng)計不確定度都<1%.根據(jù)Geant4(版本9.6 Patch-04)的模擬結果,樣品厚度為0.2 mm時,樣品的自屏蔽自吸收、中子對樣品的活化等效應引入的不確定度<1%,而隨著197Au 樣品厚度的增加,這些效應會顯著增加,影響截面數(shù)據(jù)的精度.因此,在首次測量實驗時,選擇197Au 樣品的厚度為0.2 mm(具體參數(shù)見表2).后續(xù)當CSNS 打靶束流功率提升到100 kW 時,根據(jù)模擬和估算的結果,將使用0.1—0.12 mm 厚度的197Au 樣品開展在線測量實驗.

表2 實驗樣品參數(shù)Table 2.The characteristics of experimental samples.

同時還測量了空樣品和natC 樣品的數(shù)據(jù),通過分析空樣品的數(shù)據(jù)可以得到樣品無關性本底,由于natC 樣品幾乎不發(fā)生中子俘獲反應,分析處理它的數(shù)據(jù)可以得到樣品散射中子產(chǎn)生的本底,natC 樣品采用石墨材料,過薄的樣品易碎不利于安放,再考慮到增加統(tǒng)計不確定度的影響,選定natC 樣品的厚度為1 mm.對于獲取系統(tǒng)采集到的所有原始數(shù)據(jù),可以使用基線補償、軟件閾值設置、數(shù)字化恒比定時、時間窗限定、快慢成分比、脈沖幅度積分增長率等一系列前期研究的波形分析方法進行數(shù)據(jù)處理,準確提取信號到達探測器的時間信息,并盡可能的扣除本底.

圖9(a)展示了波形分析處理后,通過(5)式得到的197Au 樣品與本底的飛行時間譜,其中本底是結合空樣品和natC 樣品的測量數(shù)據(jù)得到的,因為中子束窗內(nèi)的鎘片能夠完全截止0.3 eV 以下能量的中子,所以飛行時間譜中Cd 下能區(qū)(<0.3 eV)的計數(shù)都是由本底引起的,可以作為扣除本底的歸一化標準;圖9(b)是波形分析處理后得到的加和能譜的比較,即在符合窗時間內(nèi),所有被觸發(fā)的BaF2探測器單元采集到的信號進行能量相加所得.197Au 加和能的效應譜是由197Au 樣品的加和能譜減去空樣品和natC 樣品結合的本底譜得到的,在6—7 MeV 之間出現(xiàn)峰值,符合197Au 的中子結合能(6.51 MeV).Geant4 模擬的結果表明,在設置BaF2探測器單元的能量分辨率為20%的條件下,中子俘獲反應加和能譜的能量范圍為2.5—7.8 MeV,加和能量大于7.8 MeV 的計數(shù)可能是由本底信號與真實中子俘獲事件偶然符合引起的,但小于2.5 MeV 的計數(shù)應該與真實中子俘獲事件無關.

圖9 (a)飛行時間譜的比較;(b)加和能譜的比較Fig.9.(a) Comparison of time-of-flight spectrum;(b) comparison of sum energy spectrum.

晶體多重數(shù)是指一次中子俘獲事件中,探測到有效信號的BaF2探測器單元的個數(shù).按照多重數(shù)觸發(fā)的原理,原始數(shù)據(jù)的晶體多重數(shù)理論值都大于1,實際上由于誤觸發(fā)的情況,晶體多重數(shù)等于1 也存在計數(shù).如圖10 所示,經(jīng)過波形分析處理后,通過去除偶然符合中的本底信號,減少了相應俘獲事件的晶體多重數(shù),使得晶體多重數(shù)等于1 的計數(shù)也有所增加.在后續(xù)的數(shù)據(jù)處理中,晶體多重數(shù)等于1 的計數(shù)被認為是本底.

圖10 晶體多重數(shù)的比較Fig.10.Comparison of crystal multiplicity.

根據(jù)上述討論,本文設置加和能大于2.5 MeV、晶體多重數(shù)大于1 的閾值,重新反演197Au 樣品和本底的飛行時間譜,以Cd 下能區(qū)的計數(shù)作為扣除本底的歸一化標準,得到197Au 樣品飛行時間效應譜,通過(4)式把飛行時間轉換為入射中子能量,再結合中子束流能譜(圖3)和Li-Si 探測器監(jiān)測到的中子注量,利用(3)式得到197Au 中子俘獲反應截面的實驗結果.圖11 展示了實驗結果與ENDF/B-VIII.0 評價數(shù)據(jù)的比較.

圖11 197Au 中子俘獲反應截面的實驗結果Fig.11.Experimental results of neutron capture cross section of 197Au.

4 實驗結果分析與討論

當入射中子的動能加上結合能恰好等于復合核某個能級的能量時,會產(chǎn)生劇烈的中子俘獲反應,在實驗中測量到窄而高的共振峰,此能區(qū)稱為可分辨共振區(qū);隨著中子能量的提高,共振峰逐漸變寬且共振間距也逐漸變小,實驗上不再能明確區(qū)分每個共振峰,這一能區(qū)稱為不可分辨共振區(qū);當入射中子能量繼續(xù)提高時,由于能級密度大,寬度大,因此能級彼此重疊,形成連續(xù)狀態(tài),共振現(xiàn)象消失,中子俘獲反應截面變成平滑的曲線,稱之為連續(xù)區(qū).

如圖11 所示,在線測量的實驗結果在可分辨共振能區(qū)(1—300 eV) 與評價數(shù)據(jù)的共振峰位置吻合得較好,但截面數(shù)值存在一定差距;在不可分辨共振能區(qū)(300 eV—5 keV),目前國內(nèi)外都沒有很好的測量方法,本研究的實驗結果能夠代表截面的平均值;在連續(xù)區(qū)(5—100 keV),實驗結果與評價數(shù)據(jù)的差值在10%以內(nèi)且趨勢保持一致,可能的影響因素如下:

1) 測量實驗為了增加中子注量率,提高效應本底比,選擇了不規(guī)則的φ30 mm 束斑.之后的中子照相實驗表明,中子束斑剖面不存在明顯的坪區(qū),強度分布不均勻,給測量結果帶入一定的不確定度.下一步的實驗將使用標準的φ30 mm 中子束流,樣品的尺寸大于φ30 mm,采用“靶包束”的方案,降低束斑形狀對實驗結果的影響;當束流功率提升到100 kW 時,優(yōu)化197Au 樣品的厚度為0.1—0.12 mm 以提高效應本底比.

2) 本底的來源只考慮通過空樣品和natC 樣品進行扣除,并沒有細致考慮其他來源,例如:被樣品散射的中子在周圍探測器和支架材料上形成的本底,中子束流內(nèi)包含的γ 射線,實驗室的環(huán)境本底、樣品的自屏蔽自吸收及活化等,其中樣品引起的散射中子本底是影響數(shù)據(jù)精度的最大因素.之后會設計加工一個球殼形狀的中子吸收體[32],放置在待測樣品與BaF2探測器之間,用于吸收樣品處的散射中子,減少散射中子引起的本底.

3) 測量實驗采用了絕對測量的方法,使用Li-Si 探測器監(jiān)測樣品處的中子注量率,其監(jiān)測結果的不確定度直接影響截面數(shù)據(jù)的精度;探測效率ε 由蒙特卡羅模擬計算得到,也會帶入一定的不確定度.后續(xù)實驗計劃采用相對測量法,以197Au 作為標準樣品,利用197Au 的標準截面、實驗測量值及待測樣品的實驗測量值,得到待測樣品的中子俘獲反應截面.相對測量法使用Li-Si 探測器監(jiān)測中子注量率的比值作為歸一化標準,也可以利用CSNS 提供的高精度質(zhì)子流強數(shù)據(jù)的比值代替中子注量率的比值作為歸一化標準,通過這兩種方法的互相驗證能降低中子注量率監(jiān)測帶入的不確定度;同時相對測量法還能降低探測效率ε 對截面數(shù)據(jù)不確定度的影響.

4) 測量實驗的觸發(fā)電子學只實現(xiàn)了過閾觸發(fā)和多重數(shù)觸發(fā)這兩個觸發(fā)判選條件,使得在線實驗的數(shù)據(jù)量過于龐大,從而影響了實驗數(shù)據(jù)的傳輸和存儲.根據(jù)觸發(fā)電子學定標器的計數(shù)與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)實際存儲計數(shù)的比較,有大約25%的事件丟失,沒有被數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)記錄下來,即死時間達到25%.在可分辨共振區(qū),中子俘獲反應發(fā)生的概率遠遠大于連續(xù)區(qū),因而數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)丟失事件的比例也高于連續(xù)區(qū),但在數(shù)據(jù)處理的過程中,所有能區(qū)都以25%進行死時間修正,這可能是造成可分辨共振區(qū)共振峰截面測量值與評價數(shù)據(jù)差異較大的主要原因.下一步會在觸發(fā)電子學中增加新的觸發(fā)判選條件,例如:不同類型粒子的波形鑒別,信號能量的加和閾值,針對每個探測器采用不同的固定基線,對波形信號進行平滑處理等方法,同時還需要升級傳輸網(wǎng)絡和數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng).目的是在保留真實中子俘獲事件的基礎上,盡可能的降低本底,以減少數(shù)據(jù)量,降低數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)的死時間,滿足數(shù)據(jù)傳輸存儲的需求.

5 結論

在CSNS 反角白光中子源上,首次利用GTAF-II譜儀開展了197Au 中子俘獲反應截面的實驗研究,在可分辨共振能區(qū),共振峰位的實驗測量結果與評價數(shù)據(jù)吻合較好,證明了譜儀非常適合使用飛行時間方法測量中子俘獲反應截面,實驗測量結果的中子能量不確定度≤1%,共振峰截面數(shù)值的差異可能是由于數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)死時間過大引起的;在連續(xù)區(qū),實驗測量結果的數(shù)據(jù)不確定度<15%,其數(shù)值幾乎都高于評價數(shù)據(jù),差值在10%以內(nèi),主要原因是本底扣除不夠,測量結果包含了較多的本底計數(shù),從而增加了測量截面數(shù)值,這部分未扣除的本底給測量結果引入了10%—12%的不確定度.首次測量實驗結果驗證了基于Back-n 建立的GTAF-II譜儀和中子俘獲反應截面在線測量技術的可靠性,后續(xù)實驗希望通過上述的改進措施,提高效應本底比,實現(xiàn)中子俘獲反應截面的高精度測量,并重點關注測量結果的不確定度,包括統(tǒng)計不確定度、樣品不確定度、探測器效率不確定度、中子注量不確定度、中子能量不確定度和標準截面不確定度等,為將來測量不穩(wěn)定核素、放射性核素、微量樣品核素和小截面值核素的中子俘獲反應截面打下基礎.