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    面向近室溫熱電轉(zhuǎn)換的液態(tài)熱化學電池

    2021-12-07 17:11:25
    海外星云 2021年16期
    關(guān)鍵詞:塞貝克液態(tài)溫差

    各種形式的近室溫熱

    從全球一次能源利用的能流圖可以看出,一次能源消耗中大部分以熱的形式被浪費掉,包括近室溫熱。一次能源消耗中,大概有1/3以近室溫熱的形式被廢棄掉。

    一次能源消耗的能流圖

    其實,近室溫熱轉(zhuǎn)化為電能,非常有意義,也非常有應用價值。比如,有助于應對氣候變化,驅(qū)動無線傳感網(wǎng)絡的供電。再比如,利用大數(shù)據(jù)中心散發(fā)的熱量去發(fā)電,有助于減少外供電量,同時實現(xiàn)近室溫廢熱被資源化利用。

    各種形式的近室溫熱

    實現(xiàn)近室溫熱電轉(zhuǎn)換的一種非常簡單、理想的策略就是利用溫差熱電池,即在熱源和冷源之間加入一個熱電池,熱就源源不斷地轉(zhuǎn)化為電。溫差熱電池是一種直接的能量轉(zhuǎn)換過程,靜態(tài)無噪音,并且理論上說壽命很長。

    經(jīng)典的溫差熱電池是基于金屬或者半金屬的固態(tài)熱電池,原理就是存在溫差情況下,載流子從高溫端向低溫端擴散,形成載流子的定向輸運,從而實現(xiàn)能量的轉(zhuǎn)換。

    那么溫差熱電池存在哪些問題和挑戰(zhàn)呢?從輸出電壓上來講,根據(jù)公式可以看出,固態(tài)熱電池的塞貝克系數(shù)比較低,大約0.1mV/K,同時溫差也小時,產(chǎn)生電壓比較低。從效率上來講,溫差小,本征的利用效率就比較低。另外,在經(jīng)典的熱電池中,常用的體系是Sb2Te3/Bi2Te3,價格比較貴。

    因此,發(fā)展高塞貝克系數(shù)、高效、低成本的熱電新體系是解決近室溫熱電轉(zhuǎn)換瓶頸的一個重要途徑。

    溫差熱電池原理和經(jīng)典形式

    液態(tài)熱化學電池的介紹

    段教授團隊研究的是TGCs,與傳統(tǒng)的溫差熱電池相比,有兩個不同之處:(1)TGCs的能量轉(zhuǎn)換是基于液態(tài)的;(2)TGCs中發(fā)生了化學反應,是一個化學過程,而固態(tài)熱電池是一個物理過程(載流子的定向輸運)。

    TGCs是如何工作的呢?構(gòu)成TGCs的核心是液態(tài)電解質(zhì),里面需要含有氧化還原離子,即氧化還原對。當兩個電極間存在溫差時,氧化還原對在高溫電極和低溫電極表面的反應方向不同,在高溫電極可能是由還原態(tài)變成氧化態(tài),而在低溫電極則是由氧化態(tài)變成還原態(tài);一端失電子,一端得電子,再通過中間的物質(zhì)傳輸,實現(xiàn)平衡和電能輸出。

    TGCs的原理示意圖

    TGCs對綜合性能和商業(yè)化應用預測

    TGCs具備以下幾個特點:(1)本征塞貝克系數(shù)比較高,通常在1mV/K;(2)成本低,主要的材料是液態(tài)電解質(zhì),組成為水加無機鹽;(3)由于中間轉(zhuǎn)換介質(zhì)是液態(tài)的電解質(zhì),具有柔性,并且容易放大,難度小。不過,TGCs也存在短板——效率低,核心原因是離子的傳輸速度比電子/空穴的傳輸速度慢,內(nèi)阻較大,電導率低。

    綜合來看成本和性能,TGCs的性價比較高,單位瓦時的成本低。有很多專家預言,結(jié)合TGCs低成本的特點,如果其相對卡諾循環(huán)效率能夠達到5%,就具備了商業(yè)化的可行性。

    過去40年,研究人員一直在努力,但是效率很難有一個大的提升。近幾年,隨著大家對新能源的關(guān)注,TGCs的研究也處于一個上升期。2016年,韓國一個團隊報道,做到相對于卡諾循環(huán)效率3.95%,雖然是很高水平,但是仍然達不到商業(yè)化的門檻。

    那么,TGCs真正實現(xiàn)應用的挑戰(zhàn)在哪兒?

    一是,如何大幅度提升單電池的效率。效率與三個重要的熱電參數(shù)相關(guān),即塞貝克系數(shù)、電導率和熱導率。這三個參數(shù)存在強耦合的特點,難以協(xié)同提升。

    二是,如何實現(xiàn)封裝。單個電池的輸出電壓有限,需要將多個單電池串聯(lián)集成,以滿足實際應用器件所需要的較高電壓。但是,TGCs的電解質(zhì)具有本征流動性和高的熱膨脹系數(shù),這就導致TGCs封裝比較困難,容易漏液和交叉污染等問題。而這也是TGCs走向應用必須要解決的一個工程問題。

    段將將教授的部分研究工作

    在過去5年時間里,段教授團隊在單電池、器件集成等方面開展了系列工作(如下圖所示),來解決TGCs實際應用的問題。

    問題和挑戰(zhàn)一:如何提升液態(tài)熱化學電池的效率?

    為了解決這個問題,首先從本質(zhì)的熱物理機制上了解清楚溫差電池發(fā)電的原理,為何能量轉(zhuǎn)換介質(zhì)——氧化還原離子在高低溫端朝著不同的方向反應。

    任何離子在水里面,都以一個水合結(jié)構(gòu)存在,即離子周圍都形成了一個水合層。由于氧化態(tài)和還原態(tài)離子的水合層形態(tài)不一樣,導致二者的熵存在差異,即溶劑化熵。正是由于溶劑化熵的存在,高低溫端的氧化還原對朝著不同的方向反應:低溫端,反應朝著熵減小的方向進行;高溫端,則朝著熵增加的方向進行。

    另外,對于一個反應來講,如果反應物濃度高、產(chǎn)物濃度低,是促進反應朝著生成產(chǎn)物的方向進行。其實,濃度差也是一種熵的體現(xiàn),稱為濃差熵。那么,氧化態(tài)和還原態(tài)離子濃度不一樣,也會導致反應方向不一樣。

    反應背后物理機制的了解,可以指導研究者尋找提升效率的方法。根據(jù)公式,TGcs的效率正比于塞貝克系數(shù)的平方和電導率,反比于熱導率。由于效率與塞貝克系數(shù)的平方成正比,那么提高塞貝克系數(shù),會更有助于提高效率。因此,段教授團隊就想如何通過大幅提升塞貝克系數(shù),來提高效率。

    塞貝克系數(shù)與兩個熵因子相關(guān):離子溶劑化結(jié)構(gòu)熵差和離子濃度熵差。這兩個熵差越大,則塞貝克系數(shù)越大,相應地,效率就越大。因此,提升塞貝克系數(shù)的策略就是,調(diào)控離子溶劑化結(jié)構(gòu)和濃差熵。

    溶劑化結(jié)構(gòu)熵差是如何形成的呢?氧化還原對的電荷密度不一樣,在溶液中的庫倫場就不一樣,這樣就導致對周圍環(huán)境中溶劑分子的約束能力不一樣。以水為例,氧化還原對的電荷密度越高,形成的水合層比較緊湊,熵就比較小;反之,水合層比較松散,熵較大。高溫時,肯定是朝著熵增的溶劑化結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換,低溫時則相反。通常采用的溶劑是水,而水與氧化還原對的相互作用差異不大,形成的溶劑化結(jié)構(gòu)熵差就比較小。

    溶劑化結(jié)構(gòu)示意圖

    溶劑化結(jié)構(gòu)調(diào)控示意圖

    那么如何增大溶劑化結(jié)構(gòu)熵差呢?段教授團隊的策略是尋找一種添加劑,可以有限參與一種離子的溶劑化結(jié)構(gòu),基本不參與另一種離子的溶劑化結(jié)構(gòu),從而形成比較大的溶劑化結(jié)構(gòu)熵差。

    基于這種思路,團隊也確實找到了這樣的添加劑,比如針對氧化還原對——鐵氰根離子和亞鐵氰根離子,找到了尿素和胍離子。尿素是一種常見的氫鍵配體,與鐵氰根的作用很強,與亞鐵氰根的作用比較弱;而胍離子(離子配體)與鐵氰根的作用比較弱,與亞鐵氰根的相互作用比較強。把這兩種添加劑引入到氧化還原對中,由于相互作用的差異化,導致鐵氰根離子和亞鐵氰根離子的溶劑化結(jié)構(gòu)出現(xiàn)巨大的差異,進而形成較大的熵差。

    從實驗結(jié)果可以看出,不加任何添加劑時,體系的塞貝克系數(shù)是1.4mV/K,已經(jīng)算是比較高了。加入添加劑后,塞貝克系數(shù)可以達到4.2mV/K。除了具有較高的塞貝克系數(shù),該體系的功率也比較高。

    添加尿素和胍離子體系的塞貝克系數(shù)和功率

    基于添加尿素和胍離子體系的電池測試

    理論上來說,塞貝克系數(shù)提升了3倍,那么效率正比其平方,應該會大幅提升,但是并沒有。主要原因是尿素是一種中性分子,導致電導率降低。這意味著并沒有實現(xiàn)熱電參數(shù)的解耦,即塞貝克系數(shù)雖然提升,但同時電導率下降了,導致效率并沒有大幅提升。

    那么,如何在提高塞貝克系數(shù)的同時,實現(xiàn)熱電參數(shù)解耦,進而實現(xiàn)效率的提升。

    除了溶劑化結(jié)構(gòu)熵差,還有一種策略是提升離子濃度熵差。

    通常,在高低溫端,離子濃度是均一的,不存在濃差。若強行把離子分開,會呈現(xiàn)濃差,使得塞貝克系數(shù)增大。但是,強行分開形成的是一個熱力學不平衡的狀態(tài),會自發(fā)擴散,最終回到一個平衡狀態(tài),即濃差狀態(tài)不能持續(xù)。怎么解決濃度梯度不可持續(xù)的問題呢?

    熱敏性結(jié)晶誘導可持續(xù)離子濃度梯度示意圖

    眾所周知,冰在低溫時是固態(tài),高溫時溶解,是一種很好的熱敏性結(jié)晶。那么,是否可以讓液態(tài)熱化學電池低溫端生成的離子結(jié)晶,比如通過一些誘導劑使其形成結(jié)晶,在重力作用下,沉淀到高溫端;在高溫端,結(jié)晶溶解掉,釋放出很多離子,進而形成天然的、可持續(xù)的濃度梯度。

    基于這樣的理念,尋找到了熱敏性結(jié)晶——胍離子。胍離子與亞鐵氰根離子的作用很強,若提高胍離子的濃度,其會選擇性地與亞鐵氰根離子形成結(jié)晶,而與鐵氰根不會形成結(jié)晶。通過長單晶和解析發(fā)現(xiàn),形成的是一種全新的結(jié)晶結(jié)構(gòu)。不但形成了結(jié)晶,而且這種結(jié)晶的熱敏性非常好。通常,結(jié)晶在水里的溶解度會隨著溫度的提升而升高,但是提升幅度比較緩慢。但是,胍離子與亞鐵氰根形成的結(jié)晶,溶解度隨著溫度的變化非常劇烈,即熱敏性非常好。把胍離子加入到電池體系中,在高低溫端形成較高的濃度梯度,可以達到47倍,從而使得塞貝克系數(shù)提升。

    引入胍離子,形成熱敏性結(jié)晶,帶來了47倍的濃度梯度

    同時,胍離子是一種陽離子,不會影響電導率,并且利于降低熱導率(熱對流被抑制),這說明成功實現(xiàn)了熱電參數(shù)的解耦。

    另外,從實驗結(jié)果看,效率有了大幅提升,達到11.1%,這是目前報道的最大值,突破了商業(yè)化的門檻。

    團隊做了由20個單電池串聯(lián)的電池器件,施加50攝氏度溫差,可以直接給手機充電(如下圖所示)。該電池用的是普通石墨板做電極,電解質(zhì)為水和鹽,不需要昂貴的原材料,制備也簡單,所以成本較低。

    引入胍離子,形成熱敏性結(jié)晶,成功實現(xiàn)了熱電參數(shù)的解耦

    器件模組及性能展示

    問題和挑戰(zhàn)二:如何封裝,實現(xiàn)器件集成

    做柔性器件時,會發(fā)生一些物理形變,若用液態(tài)電解質(zhì),容易泄露。因此,團隊采用準固態(tài)凝膠電解質(zhì)取代液態(tài)電解質(zhì),構(gòu)建了可穿戴熱化學電池,實現(xiàn)了人體熱發(fā)電。

    采用準固態(tài)凝膠電解質(zhì)取代液態(tài)電解質(zhì),構(gòu)建可穿戴熱化學電池

    這項工作中,首次報道了熱化學電池中的P-N型翻轉(zhuǎn)。為什么要實現(xiàn)翻轉(zhuǎn)呢?

    電池通常是需要P型和N型單電池交替串聯(lián)集成,而P型和N型熱化學電池對應的是兩種氧化還原體系。用兩種氧化還原體系有挑戰(zhàn)和問題:熱化學性能較好的氧化還原對種類本來就有限;不同氧化還原對的電勢不一樣,接觸會導致交叉污染問題。

    是否可以使用一種氧化還原體系呢?段教授團隊選用了I-和I3-氧化還原對,高溫時發(fā)生I3-到I-的轉(zhuǎn)換,低溫時發(fā)生I-到I3-的轉(zhuǎn)換。該體系的特殊性在于:這兩種離子親疏水性存在差異,I-親水,3-疏水。引入了一種親疏水性可以轉(zhuǎn)換的納米水凝膠,高于32攝氏度時疏水,低于32攝氏度時親水。高溫時疏水,捕獲溶液中自由的I3-,通過布朗運動,擴散到低溫,又變成親水的,把離子釋放出來,這樣就在高低溫端形成了濃度差,反應發(fā)生反轉(zhuǎn),從P型翻轉(zhuǎn)為N型。

    從實驗結(jié)果的電壓值也可以得到驗證:原本電壓是正的,加入納米凝膠后,電壓變成負的。因此,團隊利用一種氧化還原對,就可以實現(xiàn)串聯(lián)集成,杜絕了交叉污染問題。

    采用準固態(tài)凝膠電解質(zhì),電壓測試及器件集成測試

    液態(tài)熱化學電池的一些應用研究

    此外,段教授團隊還做了一些應用研究,主要瞄準的是環(huán)境熱能的回收。實際上,空氣中也存在熱。空氣中的熱,不存在空間維度上的溫差,但液態(tài)熱化學電池需要有空間維度上的溫差。那怎么辦呢?

    空氣中的熱雖然不存在空間維度上的溫差,但在時間維度上是有溫差的,比如一天不同的時間點、不同季節(jié)?;诖?,段教授團隊設計了熱電池,通過相變遲滯,耦合光熱/輻射制冷實現(xiàn)全天候的環(huán)境熱能回收。

    可以想象,環(huán)境溫度發(fā)生變化時,上面的電極與環(huán)境溫度變化同步,下面的電極溫度變化會發(fā)生遲滯,維持在相變材料的相變點附近,這樣就形成顯著的溫差。引入的PPy納米顆粒會進一步把溫差效應放大,由于光熱效應,白天吸光,使得電極溫度遠高于環(huán)境溫度;晚上,由于輻射制冷效應,使得電極溫度遠低于環(huán)境溫度。

    還開展了利用太陽光熱實現(xiàn)海水淡化的研究。界面處溫度和下面海水溫度存在溫差,也存在鹽差,利用這個溫差和鹽差實現(xiàn)發(fā)電和海水淡化。

    另外,構(gòu)建了一種熱觸發(fā)火災預警。目前偵查和監(jiān)測火災,是通過衛(wèi)星和紅外相機,但衛(wèi)星監(jiān)測的周期長(以小時計算)、分辨率低(很大面積才會發(fā)現(xiàn)),這也是火災很難預防的原因。

    除了衛(wèi)星和相機,還有一種策略是布置大量的傳感器,但是需要電,也比較難:森林多在郊區(qū),離電網(wǎng)遠,較難供電;用電池的話,換電池費時費力。那么是否可以從環(huán)境中獲取能量,驅(qū)動這些傳感器呢?由于森林的光線穿透力差,光伏電池就不好用。

    段教授團隊設想可以利用開始起火時的溫度急劇升高,驅(qū)動熱化學電池,進而去驅(qū)動傳感器,目前初步證實了可行性。

    熱電池設計,實現(xiàn)全天候的環(huán)境熱能回收

    熱化學電池設計,實現(xiàn)熱觸發(fā)火災預警

    結(jié)語

    液態(tài)熱化學電池(TGCs)具有成本低、易放大、柔性、綠色無毒、不易燃等特點,成為一種極具潛力的低溫熱電轉(zhuǎn)換課題。據(jù)預測,TGCs相對卡諾循環(huán)效率若達到5%即有望實現(xiàn)商業(yè)化應用。

    段教授團隊在TGCs單電池效率、串聯(lián)集成等方面進行了探索,實現(xiàn)了11.1%的效率(相對卡諾循環(huán)),突破了5%的商業(yè)化門檻。另外,利用熱敏性結(jié)晶的策略,解決了串聯(lián)集成中交叉污染等問題。還探索了一些實際應用的可能性。

    綜上,近室溫熱能(<100攝氏度)是一類巨大的可再生能源,面對全球的能源與環(huán)境壓力,實現(xiàn)這部分能量的轉(zhuǎn)換利用,具有重要的意義和價值。隨著液態(tài)熱化學電池的不斷發(fā)展,有望使近室溫熱轉(zhuǎn)換利用成為可能,并且發(fā)揮出在不同領(lǐng)域的應用潛力。(摘自美《深科技》) (編輯/華生)

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