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    新型二維SiSe的能帶結(jié)構(gòu)與塞貝克系數(shù)的第一性原理計(jì)算

    2021-06-29 06:56:30西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院楊蕭玥
    電子世界 2021年10期
    關(guān)鍵詞:塞貝克能帶載流子

    西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 楊蕭玥

    能夠把熱能直接轉(zhuǎn)化成電能的熱電材料近幾年被廣泛研究,我們采用第一性原理計(jì)算和玻耳茲曼輸運(yùn)理論研究了一種新型二維SiSe單層在300 K、400 K、500 K三種溫度下的塞貝克系數(shù)。計(jì)算結(jié)果表明,當(dāng)載流子濃度約為106cm-2時,n型SiSe單層的塞貝克系數(shù)在500 K下可達(dá)1490 μV K-1,p型SiSe單層的塞貝克系數(shù)可達(dá)1576 μV K-1,這說明SiSe可能是一種有潛力的熱電材料。

    近年來,由于能源的短缺及環(huán)境問題的加重,人們需要尋找新的環(huán)境友好的能源。一種可以把熱能轉(zhuǎn)換成電能的功能材料——熱電材料,引起了科學(xué)家們的廣泛關(guān)注。熱能轉(zhuǎn)換成電能主要依靠塞貝克效應(yīng)來實(shí)現(xiàn)。兩種不同的金屬構(gòu)成一個完整的閉合回路時,如果相接觸的地方有溫度差,那么電路中會產(chǎn)生溫差電動勢從而使電路中存在電流,這就是塞貝克效應(yīng)。

    塞貝克系數(shù)可以表示為:

    其中,V是溫差電動勢,T是絕對溫度,溫度差和塞貝克系數(shù)越大產(chǎn)生的電動勢越大。因此,我們可以探究材料是否具有較高的塞貝克系數(shù),其可能是有潛力的熱電材料。

    隨著技術(shù)的發(fā)展,許多二維范德華材料比如石墨烯、磷烯和過渡金屬二鹵化物等已經(jīng)成功合成。已經(jīng)有很多研究在理論上探索了具有良好熱電性能的IV–VI族化合物,例如二維SnSe和GeSe,這些材料都有較高的塞貝克系數(shù)。因此,二維鉛硫?qū)倩衔锟赡芫哂休^高的塞貝克系數(shù)。到目前為止,對一些已成功合成或預(yù)測的二維材料,有關(guān)塞貝克系數(shù)的理論計(jì)算都是有限的,二維材料可能具有許多不同的結(jié)構(gòu)。因此,理論上可以研究所有可能存在的化合物形式并研究其塞貝克系數(shù),可以為實(shí)驗(yàn)相關(guān)研究奠定基礎(chǔ)。C. Kamal等人提出了二維IV-VI族(XY)材料(X=C,Si,Ge,Sn和Y=O,S,Se,Te)的可能結(jié)構(gòu),計(jì)算了這些材料的能帶結(jié)構(gòu)并證明了其穩(wěn)定性,我們選擇二維SiSe,采用第一性原理計(jì)算和玻耳茲曼輸運(yùn)理論研究了其能帶結(jié)構(gòu)和塞貝克系數(shù)。

    本文基于密度泛函理論(DFT),使用投影綴加平面波方法(PAW)與VASP軟件包來優(yōu)化SiSe的幾何結(jié)構(gòu),其中,平面波截?cái)嗄茉O(shè)置為400 eV。我們使用45×45×1的k點(diǎn)網(wǎng)格,能量和每個原子力的收斂標(biāo)準(zhǔn)分別為10-7eV和0.01 eV /?,應(yīng)用了15 ?的真空區(qū)域來消除相鄰SiSe單層之間的相互作用。使用精確的電子結(jié)構(gòu)作為輸入文件,我們使用基于半經(jīng)典玻爾茲曼輸運(yùn)理論制作的BoltzTrap程序計(jì)算了SiSe單層的塞貝克系數(shù)S。

    圖1 SiSe單層晶體結(jié)構(gòu)示意圖

    圖3 n型(a)和p型(b)SiSe單層的塞貝克系數(shù)與載流子濃度的關(guān)系

    優(yōu)化后的二維SiSe結(jié)構(gòu)的俯視圖和側(cè)視圖如圖1所示,該結(jié)構(gòu)和藍(lán)磷的結(jié)構(gòu)類似。SiSe在平面上是各向同性的,屬于P3m的空間群,每個原胞中有兩個原子,優(yōu)化后SiSe單層的晶格常數(shù)為3.52 ?。這與別人的計(jì)算結(jié)果基本一致,表明我們設(shè)置的參數(shù)是合理的,得到的結(jié)果比較可靠,可以進(jìn)行下一步的計(jì)算。

    圖2 SiSe單層的能帶結(jié)構(gòu)

    SiSe單層的能帶結(jié)構(gòu)如圖2所示,可以看出,這是一個帶隙為2.12 eV的間接帶隙半導(dǎo)體,價帶的最大值在Γ-K方向的某一點(diǎn)處,而導(dǎo)帶的最小值在M-Γ方向的某一點(diǎn)處。價帶頂?shù)哪軒н吘壉容^平坦,這種能帶結(jié)構(gòu)一般對應(yīng)著較高的塞貝克系數(shù)。

    接著,我們計(jì)算了n型和p型SiSe的塞貝克系數(shù),其與載流子濃度的關(guān)系如圖3所示。從圖中可以看出,n型和p型SiSe的塞貝克系數(shù)的絕對值在溫度低時比較小,當(dāng)載流子濃度升高時,塞貝克系數(shù)的絕對值減小,但是在恒定載流子濃度下,塞貝克系數(shù)的絕對值隨著溫度的升高而增加。n型SiSe單層的塞貝克系數(shù)的絕對值略小于p型,當(dāng)載流子濃度約為106 cm-2時,在300 K到500 K的溫度范圍內(nèi),n型SiSe塞貝克系數(shù)的絕對值為1470 μV K-1到1490 μV K-1,p型SiSe塞貝克系數(shù)的值為1551 μV K-1到1576 μV K-1,大于一些熱電性能良好的二維材料的塞貝克系數(shù),這表明SiSe單層可能具有良好的熱電性能。

    綜上所述,我們利用第一性原理計(jì)算和半經(jīng)典玻爾茲曼輸運(yùn)理論研究了二維SiSe單層的能帶結(jié)構(gòu)和塞貝克系數(shù)。首先,我們通過二維SiSe的幾何優(yōu)化確定了最穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu),其晶格常數(shù)為3.52 ?。通過求解玻爾茲曼輸運(yùn)理論,我們得到了300K、400K、500K三種溫度下的塞貝克系數(shù),當(dāng)溫度范圍在300 K到500 K之間,載流子濃度約為106 cm-2時,n型SiSe塞貝克系數(shù)的絕對值為1470 μV K-1到1490 μV K-1,p型SiSe塞貝克系數(shù)的值為1551 μV K-1到1576 μV K-1,這是一個較高的值,表明著二維SiSe單層可能是有潛力的熱電材料。

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