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    基于分析的熱法磷酸全熱能回收技術(shù)模擬研究

    2021-11-26 01:37:18杜加磊翟持朱遠(yuǎn)蹠謝德龍梅毅
    化工學(xué)報 2021年11期
    關(guān)鍵詞:黃磷熱法特種

    杜加磊,翟持,朱遠(yuǎn)蹠,謝德龍,梅毅

    (1 昆明理工大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院,云南昆明650500; 2 云南省磷化工節(jié)能與新材料重點(diǎn)實驗室,云南昆明650500)

    引 言

    綠色發(fā)展、節(jié)能減排[1-2]是化工技術(shù)發(fā)展的必然要求。工業(yè)磷酸是國民經(jīng)濟(jì)不可或缺的基礎(chǔ)化工產(chǎn)品,其主要的生產(chǎn)方法有熱法[3]、濕法[4]和窯法[5]三種,熱法制得的磷酸純度高,可直接作為工業(yè)級磷酸使用,也可作為食品級、電子級[6]和高純精細(xì)磷酸鹽生產(chǎn)的原料,而濕法、窯法磷酸均需要進(jìn)一步凈化[7]才能達(dá)到工業(yè)級磷酸的質(zhì)量要求。但熱法磷酸生產(chǎn)原料來源于黃磷,每生產(chǎn)一噸黃磷耗電14000 kW?h,其高能耗制約了熱法磷酸的成本。

    每燃燒1 噸黃磷釋放熱量24293 MJ,其燃燒產(chǎn)物P2O5與水反應(yīng)生產(chǎn)磷酸的水化熱為1936 MJ,合計每噸黃磷生產(chǎn)磷酸所放出的反應(yīng)總熱為26289 MJ,占黃磷生產(chǎn)總能耗的25%。因此,全面有效回收熱法磷酸黃磷反應(yīng)熱意義重大[8-9]。目前,梅毅教授團(tuán)隊開發(fā)的利用自然空氣回收黃磷反應(yīng)熱技術(shù)已成功應(yīng)用于0.7 萬~9.0 萬噸/年熱法磷酸裝置[10],技術(shù)推廣覆蓋率達(dá)中國熱法磷酸生產(chǎn)能力的60%以上[11]。但其黃磷反應(yīng)熱的熱回收率僅為50%~60%,系統(tǒng)總熱回收率45%左右,水化工段的反應(yīng)熱未獲得利用[12-14];還有較大的提升空間。本文采用Aspen Plus 軟件[15-16]對熱法磷酸生產(chǎn)工藝進(jìn)行模擬,通過有效能分析[17-19],找出了能量利用瓶頸,提出了熱法磷酸全熱能回收利用新方法。

    1 熱法磷酸的生產(chǎn)過程及系統(tǒng)能量分析方法

    在特種燃磷塔內(nèi),黃磷的氧化反應(yīng)是一個復(fù)雜的多級反應(yīng)[20],主反應(yīng)如式(1)、式(2)所示,所有反應(yīng)均為放熱反應(yīng)。

    1.1 具有黃磷反應(yīng)熱回收的熱法磷酸生產(chǎn)技術(shù)

    利用自然空氣燃燒黃磷并回收黃磷反應(yīng)熱的生產(chǎn)工藝如圖1 所示,熔融液態(tài)黃磷用泵將磷送至燃磷塔下部燃燒,黃磷在燃磷塔內(nèi)充分氧化燃燒,燃燒生成的雙分子五氧化二磷(P4O10)在700~800℃進(jìn)入水化塔被稀磷酸循環(huán)吸收,從水化塔下部側(cè)面出塔的氣體通過文丘里除霧器、復(fù)檔除沫器、絲網(wǎng)除霧器、填料除沫器等不同組合的尾氣洗滌系統(tǒng)進(jìn)行酸霧回收。

    圖1 熱法磷酸的生產(chǎn)工藝流程Fig.1 The production process of furnace-process phosphoric acid

    黃磷反應(yīng)熱主要由燃磷塔副產(chǎn)蒸汽回收;水化熱由水化塔內(nèi)的循環(huán)磷酸移出,循環(huán)磷酸再采用酸水換熱器并利用循環(huán)軟水帶走,加熱后循環(huán)軟水再通過涼水塔將熱量排至大氣中。為有效保護(hù)水化塔不被腐蝕,生產(chǎn)85%H3PO4時,水化塔的出口酸溫不高于80℃[21]。

    具有熱能回收的燃磷塔(以下簡稱特種燃磷塔)設(shè)計了具有熱法磷酸余熱回收的一體化裝備,解決了黃磷燃燒所產(chǎn)生的高溫腐蝕性磷酸氣體對設(shè)備的腐蝕問題[22],磷燃燒釋放的熱能以輻射方式被設(shè)置于膜式水冷壁的循環(huán)水吸收,如圖2 所示。特種燃磷塔下封頭、磷噴槍夾套、上封頭、導(dǎo)氣管采用大量循環(huán)水冷卻,使得軟水箱中僅有10%左右的軟水通過鍋爐給水泵泵入汽包產(chǎn)生蒸汽,90%的軟水經(jīng)水水換熱器降溫后循環(huán)使用[23-24]。

    圖2 特種燃磷塔的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Structural diagram of special phosphorus burning tower

    1.2 能量分析及計算

    特種燃磷塔內(nèi)物質(zhì)與能量流程如圖3所示。本文采用兩種能量分析方法[25-27],基于熱力學(xué)第一定律的能分析,和基于熱力學(xué)第一定律和第二定律的分析。本研究采用龜山-吉田模型作為的計算基準(zhǔn):環(huán)境溫度298.15 K,環(huán)境壓力101325 Pa。在不考慮或忽略宏觀動能和位能時,或已知宏觀動能和位能全是且只考慮存在穩(wěn)定穩(wěn)流焓所具有的一種形式能量時,穩(wěn)定物流的(Ex)可分為物理(Exph)和化學(xué)(Exch),計算式為:

    圖3 特種燃磷塔內(nèi)物質(zhì)與能量流程Fig.3 The mass and energy flow in special phosphorus burning tower

    式中,H為工況條件下的焓,kJ·kmol-1;H0為標(biāo)況條件下的焓,kJ·kmol-1;S為工況條件下的熵,kJ·kmol-1·K-1;S0為標(biāo)況條件下的熵,kJ·kmol-1·K-1。

    式中,Q為熱量,kJ;T0為環(huán)境溫度,K;ΔS為換熱過程熵變,kJ·kmol-1·K-1。

    本文將熱法磷酸生產(chǎn)系統(tǒng)分為三個子系統(tǒng)(參見圖4)。黃磷反應(yīng)子系統(tǒng):包含空氣壓縮機(jī)和燃磷塔的燃燒過程,磷噴槍等操作單元;黃磷反應(yīng)熱回收子系統(tǒng):包含膜式水冷壁換熱器,上封頭,循環(huán)水換熱器等操作單元;五氧化二磷水化子系統(tǒng):包含水化塔,尾氣洗滌設(shè)備,循環(huán)酸換熱器等操作單元。

    圖4 Aspen Plus模擬流程圖Fig.4 Aspen Plus simulation flow chart

    黃磷通過氧化反應(yīng)在燃磷塔內(nèi)釋放出化學(xué)能,是一種典型的不可逆過程,引起的損失。在處理時,假設(shè)黃磷在絕熱條件下進(jìn)行燃燒,燃燒后的氣體向鍋爐水傳熱。燃燒過程的能量(包括化學(xué)能)和參與燃燒的空氣能將全部轉(zhuǎn)變?yōu)槿細(xì)馑哂械哪芰浚捎谌細(xì)馑哂械闹当热剂虾涂諝獾闹敌?,這種差值構(gòu)成絕熱燃燒過程的損失。燃燒后的氣體向鍋爐水傳熱會產(chǎn)生傳熱損失,因此黃磷氧化過程的損失由絕熱燃燒損失與傳熱損失兩部分構(gòu)成。

    在生產(chǎn)中為了使磷完全反應(yīng),空氣相對過剩,本研究取系數(shù)1.6,燃磷塔絕熱燃燒的損失計算為:

    換熱后的燃燒氣體進(jìn)入水化塔被稀酸循環(huán)吸收,從水化塔下部側(cè)面出來的氣體進(jìn)入除霧系統(tǒng)除霧之后排空,水化熱由循環(huán)酸經(jīng)酸水換熱器移除,由于主要反應(yīng)發(fā)生在水化塔內(nèi),所以本文將水化階段的水化塔、尾氣洗滌系統(tǒng)和循環(huán)酸換熱器看作一個整體,將整個過程的損失計算為水化塔的損失(含換熱器余熱),其計算式為:

    定義如下幾個指標(biāo)用于比較熱法磷酸生產(chǎn)過程的能量回收性能:

    黃磷反應(yīng)熱回收效率(η)

    系統(tǒng)熱回收效率(ηt)

    2 系統(tǒng)模型的建立及驗證

    2.1 模型構(gòu)建

    熱法磷酸的產(chǎn)品性質(zhì)較為穩(wěn)定,本文作出如下假設(shè):

    (1)系統(tǒng)各設(shè)備處于穩(wěn)定運(yùn)行狀態(tài),相關(guān)參數(shù)不隨時間發(fā)生變化。

    (2)黃磷在特種燃磷塔內(nèi)充分燃燒,且全部生成五氧化二磷,無其他次氧化物。

    (3)五氧化二磷在水化塔內(nèi)全部和水反應(yīng)生成磷酸。

    (4)水化塔的收酸率為70%,除霧器的除霧效率為99.5%。

    利用過程模擬軟件Aspen Plus 進(jìn)行計算時,黃磷的燃燒階段選用PR-ROBING 方程,五氧化二磷水化為磷酸的過程選用ELECNRTL[28]。模擬流程圖如圖4所示。

    液態(tài)黃磷經(jīng)過一次壓縮空氣霧化后(121)進(jìn)入反應(yīng)器R01與二次空氣發(fā)生反應(yīng)生成五氧化二磷氣體,并釋放出大量的熱,高溫混合氣體經(jīng)過特種燃磷塔吸收熱量降溫之后進(jìn)入水化工段。特種燃磷塔的熱回收系統(tǒng)采用4個串聯(lián)的HeatX,來自高位水槽的冷卻軟水進(jìn)入下封頭XFT 換熱之后分別進(jìn)入上封頭SFT 和導(dǎo)氣管水夾套DQG 繼續(xù)換熱升溫后進(jìn)入高位水槽,水槽中的熱水經(jīng)換熱器LST01 降溫之后進(jìn)入下封頭,調(diào)節(jié)循環(huán)水的量維持特種燃磷塔的熱平衡。從上封頭出來的熱水部分除氧后經(jīng)給水泵P01 加壓經(jīng)汽包進(jìn)入特種燃磷塔HRQ 與高溫氣體對流換熱產(chǎn)生飽和蒸汽。

    五氧化二磷的水化采用RSTOIC 化學(xué)計量反應(yīng)器模型,來自特種燃磷塔的混合氣體中的P4O10在RSTOIC中與循環(huán)酸中的水反應(yīng)生成磷酸,其中30%左右的磷酸以磷酸霧滴的形式存在于氣體之中,從該模型出來的物流進(jìn)入SEP01模塊分離為氣液兩部分,氣相中主要含有水化過程中生成的磷酸霧滴,液相為磷酸溶液。氣相中99.5%的磷酸液滴需在文丘里除霧器中吸收除去,吸收塔氣體出來后經(jīng)過V101 模塊模擬文丘里的壓降,之后進(jìn)入SEP02 中氣液進(jìn)一步分離,達(dá)標(biāo)尾氣排入大氣。稀酸進(jìn)入稀酸槽T02 與工藝補(bǔ)充水混合,之后部分返回文丘里除霧器,保證液氣比為1 L液體/m3氣體,部分與水化塔的出口酸混合進(jìn)入冷卻器LST02降溫至75℃之后循環(huán)進(jìn)入水化塔,部分作為產(chǎn)品引入儲槽。

    各操作單元的模型選擇及用途如表1所示。

    表1 各操作單元的模型選擇及用途Table 1 Representative unit operation models used in simulation

    2.2 模型的計算及驗證

    以黃磷投料2400 kg·h-1生產(chǎn)85%H3PO4計算熱能回收與利用效率,工藝控制參數(shù)如表2所示。

    表2 熱法磷酸的操作參數(shù)Table 2 Operating parameters of furnace-process phosphoric acid

    根據(jù)表3 數(shù)據(jù)結(jié)果可以看出,使用Aspen Plus模擬結(jié)果與實際生產(chǎn)數(shù)據(jù)吻合較好,可用來處理后續(xù)的能量分析。

    表3 主要工藝模擬數(shù)據(jù)與實際生產(chǎn)數(shù)據(jù)比較Table 3 Comparison between on site date and simulation value

    圖5 傳統(tǒng)特種燃磷塔副產(chǎn)1.0 MPa蒸汽熱法磷酸系統(tǒng)的流圖Fig.5 The exergy flow of 1 MPa by-product steam thermal phosphoric acid system

    表4 副產(chǎn)1.0 MPa蒸汽熱法磷酸各子系統(tǒng)衡算Table 4 Exergy caculation in 1.0 MPa by-product steam furnace-process phosphoric acid system

    表4 副產(chǎn)1.0 MPa蒸汽熱法磷酸各子系統(tǒng)衡算Table 4 Exergy caculation in 1.0 MPa by-product steam furnace-process phosphoric acid system

    系統(tǒng)黃磷反應(yīng)子系統(tǒng)黃磷反應(yīng)熱回收子系統(tǒng)五氧化二磷水化子系統(tǒng)合計項目壓縮機(jī)磷噴槍黃磷燃燒過程images/BZ_359_1021_2613_1052_2643.png損失給水泵特種燃磷塔傳熱images/BZ_359_955_2849_985_2879.png損失(含換熱器)水化階段images/BZ_359_905_2967_935_2998.png損失(含換熱器)流股輸入:202,W電能輸出:203輸入:203,102輸出:121輸入:121,204輸出:122輸入:309,W電能輸出:310輸入:301,122輸出:312,126輸入:126,401輸出:414,405images/BZ_359_1649_2319_1680_2349.png值/kW 276.33 178.35 18723.80 18434.15 18440.54 15577.23 106.13 103.50 15581.30 10013.66 6956.61 2932.32局部images/BZ_359_1903_2319_1934_2349.png損失/kW 97.98 289.65 2863.32 2.63 5567.63 5003.72 13824.93占比/%0.71 2.10 20.71 0.02 40.27 36.19 100.00

    3.1 具有錐形水冷壁且提升飽和蒸汽壓力的特種燃磷塔熱能回收技術(shù)

    圖6 不同蒸汽壓力下的回收率Fig.6 Exergy recovery rate under different steam pressures

    本方案考慮到設(shè)備制造成本與防腐蝕的原因,在傳統(tǒng)技術(shù)上將飽和蒸汽壓力從1.0 MPa 提高到2.5 MPa,同時在特種燃磷塔上部增設(shè)一個對流換熱器,塔出口氣體的溫度從730℃降至560℃,將原帶水冷夾套的下封頭改為產(chǎn)生蒸汽的換熱器燃磷塔節(jié)能技術(shù)。能量回收流程見圖7(以下簡稱燃磷塔節(jié)能技術(shù))。

    圖7 燃磷塔節(jié)能技術(shù)流程圖Fig.7 Flow chart of energy-saving technology for phosphorusburning tower

    仍然以2400 kg·h-1的燃磷量為計算工況,燃磷塔節(jié)能技術(shù)分析結(jié)果如表5 和圖8 所示。特種燃磷塔的傳熱損失和水化階段的損失分別為39.82%和33.35%。黃磷反應(yīng)熱、系統(tǒng)的熱回收效率分別為72.56%、62.42%。特種燃磷塔、系統(tǒng)效率分別為24.94%、34.95%。特種燃磷塔的傳熱損失和水化塔的損失分別為26.51%和21.90%。與傳統(tǒng)技術(shù)相比,黃磷反應(yīng)熱回收效率、特種燃磷塔效率、系統(tǒng)效率分別提高了18.56%、8.71%、8.73%。這主要得益于特種燃磷塔的改造使蒸汽產(chǎn)量增加,以及蒸汽壓力從1.0 MPa 提高到2.5 MPa,壓力的提升使其對外做功的能力提升了30%。

    圖8 副產(chǎn)2.5 MPa熱法磷酸系統(tǒng)的流圖Fig.8 The exergy flow of 2.5 MPa by-product steam furnaceprocess phosphoric acid system

    表5 副產(chǎn)2.5 MPa熱法磷酸各子系統(tǒng)衡算Table 5 Exergy caculation in 2.5 MPa by-product steam furnace-process phosphoric acid system

    表5 副產(chǎn)2.5 MPa熱法磷酸各子系統(tǒng)衡算Table 5 Exergy caculation in 2.5 MPa by-product steam furnace-process phosphoric acid system

    系統(tǒng)黃磷反應(yīng)子系統(tǒng)黃磷反應(yīng)熱回收子系統(tǒng)五氧化二磷水化子系統(tǒng)合計項目壓縮機(jī)磷噴槍黃磷燃燒過程images/BZ_361_947_724_978_754.png損失給水泵特種燃磷塔傳熱images/BZ_361_964_960_994_990.png損失水化階段images/BZ_361_831_1078_861_1108.png損失(含換熱器)流股輸入:202,W電能輸出:203輸入:203,102輸出:121輸入:121,204輸出:122輸入:309,W電能輸出:310輸入:301,122輸出:312,126輸入:126,401輸出:414,405images/BZ_361_1574_429_1605_460.png值/kW 276.33 178.35 18723.80 18434.15 18440.23 15559.61 108.33 105.41 15573.61 10719.12 6017.28 1950.84局部images/BZ_361_1862_429_1892_460.png損失/kW 97.98 289.65 2880.61 2.92 4854.49 4066.44 12192.09占比/%0.80 2.38 23.63 0.023 39.82 33.35 100.00

    3.2 回收水化反應(yīng)熱的熱法磷酸全熱能回收技術(shù)

    在燃磷塔節(jié)能技術(shù)的基礎(chǔ)上,將圖1 中的循環(huán)酸換熱器更改為省煤器,改造方案如圖9所示,新鮮軟水進(jìn)入特種燃磷塔上封頭和導(dǎo)氣管之后經(jīng)過除氧器除氧。經(jīng)鍋爐給水泵泵入省煤器與磷酸換熱,再進(jìn)入特種燃磷塔加熱汽化(以下簡稱全熱能回收方案)??紤]到進(jìn)入汽包所需溫度,將水化塔循環(huán)磷酸濃度提高至105%~120%(以H3PO4計)[29-30],以此提高循環(huán)酸出口溫度至220℃,入口溫度為200℃。

    圖9 熱法磷酸的全熱能回收工藝流程Fig.9 The production process of total heat recovery of furnace-process phosphoric acid

    同樣以2400 kg·h-1的燃磷量為計算工況,熱法磷酸全熱能回收工藝分析結(jié)果如表6 和圖10 所示。特種燃磷塔的傳熱損失和水化階段的損失分別為29.61%和37.52%。黃磷反應(yīng)熱、系統(tǒng)熱回收效率分別為95.13%、87.08%。特種燃磷塔、系統(tǒng)效率分別為35.58%、46.59%。特種燃磷塔的傳熱損失和水化塔的損失分別為16.37%和20.12%。與燃磷塔節(jié)能技術(shù)方案相比,黃磷反應(yīng)熱回收效率、特種燃磷塔效率、系統(tǒng)效率分別上升了22.57%、10.64%、11.64%。既回收了水化工段的余熱,又大幅降低了特種燃磷塔的傳熱損失。圖11 給出了不同技術(shù)方案的系統(tǒng)熱回收效率與系統(tǒng)效率的比較。

    圖10 全熱能回收系統(tǒng)的流圖Fig.10 The exergy flow of total heat recovery system

    圖11 不同改造工藝下的能量利用率Fig.11 Energy utilization under different modification process

    表6 熱法磷酸全熱能回收各子系統(tǒng)衡算Table 6 Exergy caculation in total heat recovery system

    表6 熱法磷酸全熱能回收各子系統(tǒng)衡算Table 6 Exergy caculation in total heat recovery system

    系統(tǒng)黃磷反應(yīng)子系統(tǒng)黃磷反應(yīng)熱回收子系統(tǒng)五氧化二磷水化子系統(tǒng)合計項目壓縮機(jī)磷噴槍黃磷燃燒過程images/BZ_361_935_2613_965_2643.png損失給水泵特種燃磷塔傳熱images/BZ_361_951_2849_982_2879.png損失水化階段images/BZ_361_901_2967_932_2998.png損失流股輸入:202,W電能輸出:203輸入:203,102輸出:121輸入:121,204輸出:122輸入:309,W電能輸出:310輸入:301,122輸出:312,126輸入:126,401輸出:414,405images/BZ_361_1554_2319_1585_2349.png值/kW 276.31 178.35 18723.78 18434.15 18440.23 15559.61 113.13 108.50 15559.61 12633.23 5922.58 2077.15局部images/BZ_361_1833_2319_1864_2349.png損失/kW 97.96 289.62 2880.62 4.30 2948.45 3735.54 9956.54占比/%0.98 2.91 28.93 0.043 29.61 37.52 100.00

    3.3 空氣過剩系數(shù)對系統(tǒng)熱回收效率和效率的影響

    空氣過剩系數(shù)會改變黃磷的燃燒溫度來影響系統(tǒng)的熱回收效率和效率(圖12、圖13)。

    圖12 不同空氣過剩系數(shù)下的絕熱燃燒溫度Fig.12 Adiabatic combustion temperature under different air excess coefficients

    從圖13可以發(fā)現(xiàn),由于空氣中僅含有體積百分?jǐn)?shù)21%的O2,其余均為N2,隨著工藝氣體量的增加,剩余氣體帶出的顯熱和值也在增加,如空氣過剩系數(shù)從1.2 增大到2,系統(tǒng)的熱回收效率從91.24%下降到了86.17%,系統(tǒng)的效率從47.8%下降到了43.32%。因此,在保證黃磷充分氧化的情況下,應(yīng)適當(dāng)降低空氣過剩系數(shù)來提高系統(tǒng)的熱回收效率和效率。

    圖13 空氣過剩系數(shù)對系統(tǒng)熱回收效率和效率的影響Fig.13 The effect of excess air coefficient on the heat recovery efficiency and exergy efficiency of the system

    4 結(jié) 論

    (1)傳統(tǒng)的利用自然空氣燃燒黃磷并通過燃磷塔生產(chǎn)1.0 MPa 的飽和蒸汽系統(tǒng),熱法磷酸工藝系統(tǒng)熱回收效率僅為45.21%,系統(tǒng)的效率26.22%;通過增加下封頭與上部對流換熱器,提高蒸汽壓力至2.5 MPa,可使系統(tǒng)的熱回收效率提高至62.06%,效率提高至34.95%。

    (2)通過增加省煤器回收水化階段的水化熱及特種燃磷塔帶入的顯熱,將進(jìn)入汽包的水預(yù)熱,使整個系統(tǒng)的熱回收效率、系統(tǒng)效率分別提高到88%、46.59%,實現(xiàn)了熱法磷酸全熱能回收與利用,可以取消熱法磷酸裝置配置的循環(huán)冷卻塔。

    符 號 說 明

    Ein,Eout——分別為進(jìn)、出系統(tǒng)的,kW

    Elos——系統(tǒng)損失,kW

    Ex——一定溫度壓力下物流的總,kW

    Exch,Exph——分別為一定溫度壓力下物流的化學(xué)、物理,kW

    Exq——熱量,kW

    ——組分i的化學(xué),kW

    H,H0——分別為工況條件下、標(biāo)況條件下的焓,kJ·kmol-1

    P0——參考壓力,101325 Pa

    Q——熱量,kJ

    R——?dú)怏w常數(shù),8.3145 J·K-1·mol-1

    S,S0——分別為工況條件下、標(biāo)況條件下的熵,kJ·kmol-1·K-1

    T——流體溫度,℃

    Tad——絕熱燃燒溫度,℃

    T0——基準(zhǔn)溫度,298.15 K

    xi——物流中組分i的摩爾分?jǐn)?shù)

    η——黃磷反應(yīng)熱回收效率,%

    ηt——系統(tǒng)熱回收效率,%

    ξ——特種燃磷塔目的效率,%

    ξt——系統(tǒng)目的效率,%

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