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    水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)陣列溴化鈰閃爍探測(cè)裝置優(yōu)化

    2021-11-22 06:41:46郭生良熊茂淋葛良全鄧曉欽鐘經(jīng)華彬羅明濤鄧志鵬
    核技術(shù) 2021年11期
    關(guān)鍵詞:活度能譜放射性

    郭生良 熊茂淋 葛良全 鄧曉欽 鐘經(jīng)華 徐 彬羅明濤 余 鵬 鄧志鵬

    1(成都新核泰科科技有限公司 成都 610052)

    2(成都理工大學(xué)地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059)

    3(四川省輻射環(huán)境管理監(jiān)測(cè)中心站 成都 610031)

    隨著我國(guó)核能工業(yè)的蓬勃發(fā)展和核技術(shù)的廣泛應(yīng)用,低水平放射性廢液的產(chǎn)生與排放管理壓力日益增加。而在水體的放射性污染防治中,核設(shè)施產(chǎn)生的放射性流出物是主要監(jiān)管對(duì)象之一,因此,對(duì)于水體放射性監(jiān)測(cè)是全世界研究的重點(diǎn)。現(xiàn)階段常用于水體放射性監(jiān)測(cè)的方法包括:現(xiàn)場(chǎng)采樣法、實(shí)驗(yàn)室γ能譜分析法。采樣分析又分為化學(xué)萃取法、閃爍液體法和蒸發(fā)法,但現(xiàn)場(chǎng)采樣法由于采樣時(shí)間長(zhǎng)、步驟繁瑣、分析結(jié)果時(shí)效性差而無(wú)法實(shí)時(shí)反映目標(biāo)水域的放射性水平。而實(shí)驗(yàn)室γ能譜分析法盡管可以更加準(zhǔn)確地分析水體中的放射性水平,但此方法無(wú)法對(duì)水體放射性進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)和評(píng)價(jià),使得監(jiān)測(cè)復(fù)雜化、周期長(zhǎng)[1]。

    相較于實(shí)驗(yàn)室分析,水體實(shí)時(shí)γ 能譜測(cè)量在放射性環(huán)境中的優(yōu)勢(shì)明顯,能夠?qū)崿F(xiàn)在線連續(xù)監(jiān)測(cè),及時(shí)預(yù)警放射性污染、快速預(yù)測(cè)污染水平和范圍。對(duì)于水體實(shí)時(shí)γ 能譜測(cè)量方法研究,首先需研究不同測(cè)量環(huán)境下γ能譜的特征以及測(cè)量系統(tǒng)對(duì)于不同能量γ 射線的探測(cè)效率,國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)此進(jìn)行了大量研究。 蘇耿華等[2]采用蒙特卡羅方法分別對(duì)NaI(Tl)、LaBr3、CdZnTe、HPGe 4種探測(cè)器在海水中的探測(cè)效率以及探測(cè)器的有效探測(cè)距離開(kāi)展了仿真研究,得到了常見(jiàn)γ核素60Co、137Cs、54Mn的特征能量γ射線的探測(cè)效率與有效探測(cè)距離等性能參數(shù),并對(duì)探測(cè)器的性能進(jìn)行了評(píng)價(jià);趙奎等[3]設(shè)計(jì)了一種內(nèi)陸水體放射性核素連續(xù)在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng),并采用蒙特卡羅方法對(duì)系統(tǒng)參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化,得到了系統(tǒng)對(duì)131I、137Cs、60Co在不同水體厚度下探測(cè)靈敏度以及探測(cè)下限,為水體放射性核素連續(xù)在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)構(gòu)建提供了技術(shù)參考;蘇健[4]等采用蒙特卡羅模擬分析了NaI(Tl)探測(cè)器在海水中的有效探測(cè)距離,并對(duì)比了不同的探測(cè)器封裝材料對(duì)γ 射線的衰減能力,為各種海水就地γ 能譜儀的研制提供參考;杜廣仁等[5]設(shè)計(jì)研制了一套基于HPGe 探測(cè)器的放射性廢水實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)系統(tǒng),同時(shí)通過(guò)實(shí)驗(yàn)測(cè)量和蒙特卡羅模擬對(duì)該系統(tǒng)的探測(cè)效率進(jìn)行了校準(zhǔn),給出了能量范圍為50~2 754 keV 的探測(cè)效率曲線;曾國(guó)強(qiáng)等[6]采用蒙特卡羅方法對(duì)基于HPGe探測(cè)器的水體放射性實(shí)時(shí)在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng)進(jìn)行了探測(cè)效率刻度,得到了能量在59.5~2 614.7 keV 范圍內(nèi)的γ 射線的全能峰探測(cè)效率以及效率曲線,并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比,驗(yàn)證了蒙特卡羅模擬效率刻度方法的可行性與準(zhǔn)確性;Bagatelas 等[7]采用蒙特卡羅程序包Geant4 對(duì)基于NaI(Tl)探測(cè)器(?75 mm×75 mm)的水體放射性測(cè)量系統(tǒng)開(kāi)展了仿真研究,得到了系統(tǒng)γ 射線的探測(cè)效率曲線,并且在測(cè)量24 h的情況下,137Cs的探測(cè)下限為50 Bq·L?1。

    為了能夠提高系統(tǒng)探測(cè)效率以及降低探測(cè)下限,本文對(duì)一種水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)陣列溴化鈰閃爍探測(cè)裝置進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì),旨在研討溴化鈰探測(cè)器個(gè)數(shù)與探測(cè)器排列方式對(duì)探測(cè)效率的影響,進(jìn)而提高水體在線放射性γ測(cè)量系統(tǒng)的最小探測(cè)濃度,為系統(tǒng)優(yōu)化提供技術(shù)參考和依據(jù)。

    1 溴化鈰探測(cè)裝置優(yōu)化理論基礎(chǔ)

    在水體放射性測(cè)量中,由于水體放射性水平較低,測(cè)得的凈計(jì)數(shù)與天然本底計(jì)數(shù)相差很小,為了判斷測(cè)量水體中是否具有放射性,引入了判斷限LC和探測(cè)限LD。判斷限LC表示在給定置信水平下本底統(tǒng)計(jì)漲落的上限;探測(cè)限LD表示在給定置信水平下確定某種放射性核素的最小值。當(dāng)統(tǒng)計(jì)置信水平為95%時(shí),可表示為[8]:

    式中:N為本底計(jì)數(shù)。

    據(jù)此,水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)的最小可探測(cè)活度濃度(探測(cè)下限)(Minimum Detectable activity Concentration,MDC)可表示為[9]:

    式中:V為水體體積;ε為系統(tǒng)探測(cè)效率;t為測(cè)量時(shí)間;Pγ為特征γ 射線能量發(fā)射幾率。最小可探測(cè)活度濃度(探測(cè)下限)是水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)的重要性能參數(shù),是作為衡量系統(tǒng)優(yōu)越性的關(guān)鍵指標(biāo)之一。

    2 溴化鈰探測(cè)裝置優(yōu)化

    2.1 系統(tǒng)架構(gòu)

    目前水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)中常用的探測(cè)器是NaI(Tl)、HPGe(高純鍺)、CeBr3(溴化鈰)、LaBr3(Ce)(溴化鑭)。其中,NaI(Tl)探測(cè)器盡管能量線性好,但能量分辨率僅約為7.5%,易受溫度的影響導(dǎo)致譜漂;高純鍺探測(cè)器雖然能量分辨率好,但價(jià)格昂貴,同時(shí)只能在低溫環(huán)境下工作;LaBr3(Ce)探測(cè)器中La與Ac的同位素具有放射性。而溴化鈰探測(cè)器能量分辨率可達(dá)到3.8%,可在室溫下工作,更適合于低水平放射性水體測(cè)量。因此,本系統(tǒng)選用?45 mm×50 mm溴化鈰探測(cè)器。

    水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)架構(gòu)如圖1 所示,系統(tǒng)由低本底γ能譜測(cè)量裝置(低本底鉛室、溴化鈰探測(cè)裝置)、能譜與核素分析單元、數(shù)據(jù)存儲(chǔ)與通訊單元、水體連續(xù)取樣裝置等組成。首先,水體連續(xù)取樣裝置通過(guò)抽水泵將河水抽取到沉淀池內(nèi);然后,通過(guò)閥門和流量計(jì)將沉淀后的上層清液引入到低本底鉛室,最后,溴化鈰探測(cè)裝置對(duì)水樣進(jìn)行γ 放射性測(cè)量,得到水體中放射性核素的活度濃度。

    圖1 水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)架構(gòu)圖Fig.1 Architecture diagram of water on-line radioactivity measurement system

    2.2 探測(cè)器個(gè)數(shù)優(yōu)化

    如式(3)所示,通過(guò)提高系統(tǒng)探測(cè)效率,可有效地降低系統(tǒng)的最小可探測(cè)活度濃度(探測(cè)下限),而系統(tǒng)探測(cè)效率可通過(guò)增大探測(cè)器靈敏體積實(shí)現(xiàn),但溴化鈰探測(cè)器晶體各向異性明顯,存在無(wú)法制取大尺寸晶體的缺陷,只能通過(guò)增加探測(cè)器數(shù)量實(shí)現(xiàn)對(duì)系統(tǒng)探測(cè)效率的提高。因此,為了得到系統(tǒng)最佳陣列溴化鈰個(gè)數(shù),降低系統(tǒng)的探測(cè)下限,采用蒙特卡羅方法開(kāi)展了仿真計(jì)算,模擬中將鉛室充滿水,將其設(shè)置為4π 各向同性能量為661 keV 的體源,探測(cè)器采用溴化鈰探測(cè)器,探測(cè)器和鉛室結(jié)構(gòu)分別如圖2、圖3 所示。模擬中采用光電耦合輸運(yùn),分別得到探測(cè)器為1 個(gè)、2 個(gè)與3 個(gè)時(shí)的系統(tǒng)探測(cè)效率,結(jié)合實(shí)測(cè)本底數(shù)據(jù)計(jì)算得到不同溴化鈰探測(cè)器個(gè)數(shù)下系統(tǒng)對(duì)人工放射性核素137Cs的探測(cè)下限,如表1所示。

    圖2 溴化鈰探測(cè)器結(jié)構(gòu)與尺寸Fig.2 Structure and dimension diagram of the CeBr3 detector

    圖3 低本底鉛室結(jié)構(gòu)Fig.3 Schematic diagram of the low background lead chamber

    表1 不同溴化鈰探測(cè)器個(gè)數(shù)下系統(tǒng)對(duì)137Cs的探測(cè)下限(12 h)Table 1 The detection limit of the system for137Cs under different numbers of CeBr3 detectors (12 h)

    如表1所示,相較于一個(gè)溴化鈰探測(cè)器,當(dāng)增加為三個(gè)探測(cè)器時(shí),系統(tǒng)的最小可探測(cè)活度濃度(探測(cè)下限)降低為原來(lái)的0.58倍,有效地降低了系統(tǒng)的最小可探測(cè)活度濃度。同時(shí),當(dāng)選擇3 個(gè)溴化鈰探測(cè)器時(shí),能夠達(dá)到對(duì)137Cs 的最小可探測(cè)活度濃度為0.1 Bq·L?1的設(shè)計(jì)標(biāo)準(zhǔn)。因此,將系統(tǒng)溴化鈰探測(cè)器個(gè)數(shù)優(yōu)化為3個(gè)。

    2.3 探測(cè)器排列優(yōu)化

    由于探測(cè)效率的影響因素有很多,如探測(cè)器類型、探測(cè)器靈敏體積、源與探測(cè)器之間的距離、源的幾何尺寸以及入射射線的能量等[10],同時(shí)對(duì)于不同測(cè)量條件,探測(cè)效率與γ 射線能量也存在不同的數(shù)學(xué)關(guān)系。

    在確定系統(tǒng)最佳探測(cè)器個(gè)數(shù)之后,為了進(jìn)一步提高水體放射性測(cè)量系統(tǒng)的探測(cè)下限,采用蒙特卡羅方法對(duì)3 個(gè)探測(cè)器組合的排列開(kāi)展了仿真研究。模擬中將溴化鈰探測(cè)器陣列分別以“一”字排列和“品”字排列,如圖4所示,并且探測(cè)器之間的間距分別設(shè)置為0 cm、5 cm、10 cm 與15 cm。同時(shí)把鉛室中注滿水,將其設(shè)置為4π 各向同性體源,源射線能量 分 別 設(shè) 置 為(241Am,0.059 5 MeV)、(238U,0.066 3 MeV)、(133Ba,0.080 9 MeV)、(57Co,0.136 MeV)、(235U,0.185 MeV)、(226Ra,0.186 MeV)、(131I,0.284 MeV、0.364 MeV、0.636 MeV)、(192Ir,0.308 MeV)、(22Na,0.511 MeV、1.274 MeV)、(137Cs,0.662 MeV)、(152Eu,0.778 MeV、0.964 MeV)、(60Co,1.170 MeV、1.330 MeV)、(40K,1.460 MeV)、(214Bi,0.609 MeV、1.764 MeV)、(208Tl,2.616 MeV)。模擬中采用光電耦合輸運(yùn),使用F8 脈沖計(jì)數(shù)卡記錄γ 能譜,每次抽樣粒子數(shù)為108以降低統(tǒng)計(jì)漲落對(duì)模擬結(jié)果的影響。以“一”字排列和“品”字排列的模擬結(jié)果如圖5與圖6所示。

    圖4 以“一”字排列(a)和“品”字排列(b)的探測(cè)器布局三維示意圖Fig.4 Three-dimensional diagram of detectors layout in parallel arrangement (a) and triangular arrangement (b)

    圖5 “一”字型模擬結(jié)果Fig.5 Simulation results of parallel arrangement

    如圖5 與圖6 所示,隨著射線能量的增大,系統(tǒng)探測(cè)效率先迅速增大,在能量為0.284 MeV 時(shí)達(dá)到最大,然后緩慢減小。以“一”字型排列,且探測(cè)器間距為5 cm時(shí),探測(cè)效率達(dá)到最佳;以“品”字型排列,且探測(cè)器間距為0 cm時(shí),探測(cè)效率達(dá)到最佳。將兩種排列方式進(jìn)行比較,如圖7所示。

    圖6 “品”字型模擬結(jié)果Fig.6 Simulation results of triangular arrangement

    圖7 “一”字和“品”字最佳排列方式比較Fig.7 Comparison of the best result of parallel arrangement and triangular arrangement

    圖7中,“品”字型擺放要高于“一”字型擺放的探測(cè)效率,因此選擇將三個(gè)溴化鈰探測(cè)器以“品”字型緊貼的形式擺放,有效提高系統(tǒng)探測(cè)下限。

    3 “品”字型水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)應(yīng)用效果

    水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)實(shí)物如圖8 所示,主要包括了站房設(shè)施、水體自動(dòng)采樣裝置、水體γ能譜探測(cè)裝置、供電系統(tǒng)、數(shù)據(jù)信息處理系統(tǒng)以及機(jī)柜等。同時(shí),經(jīng)中國(guó)測(cè)試技術(shù)研究院對(duì)該系統(tǒng)測(cè)試,主要技術(shù)指標(biāo)如下:

    圖8 水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)實(shí)物圖Fig.8 Physical diagram of water on-line radioactivity measurement system

    1)探測(cè)器:3個(gè)?45 mm×50 mm溴化鈰探測(cè)器;

    2)能量范圍:45 keV~3 MeV;

    3)能量分辨率:?jiǎn)蝹€(gè)探測(cè)器,對(duì)系統(tǒng)661 keV峰(137Cs):4.5%;

    4)探測(cè)下限:≤0.2 Bq·L?1@137Cs(12h);總α活度濃度≤0.03 Bq·L?1(12 h),總β 活度濃度≤0.2 Bq·L?1(12 h);

    5)相對(duì)探測(cè)效率:≥132%(60Co);

    6)低本底鉛室:外徑?720 mm×875 mm,內(nèi)徑?500 mm×600 mm,容積約為117 L。鉛室自帶自動(dòng)清洗裝置與放射源校準(zhǔn)裝置;

    7)能譜測(cè)量與核素分析單元:能顯示測(cè)量能譜圖、異常核素能譜圖與總γ 放射性??煞治?38U、232Th、226Ra、40K、137Cs、60Co、131I等核素的活度濃度。

    采用活度濃度已知的標(biāo)準(zhǔn)放射性溶液40K 對(duì)水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)進(jìn)行標(biāo)定,不同活度濃度標(biāo)準(zhǔn)放射性溶液40K測(cè)量結(jié)果如表2所示。

    表2 不同活度濃度標(biāo)準(zhǔn)放射性溶液40K測(cè)量結(jié)果Table 2 Measurement results of standard radioactive solution with different activity concentration at40K

    同時(shí),采用該系統(tǒng)于2020年11月至2021年1月對(duì)四川某河流域水體進(jìn)行了連續(xù)監(jiān)測(cè)。該監(jiān)測(cè)流域年平均降水量為900~1 200 mm,河水水量充沛,水質(zhì)較好,雜質(zhì)較少,年平均徑流量為4.41×108m2,水渠水位常年保持在4.7~5.3 m 之間。自動(dòng)采樣裝置的采樣器放置于距離水渠底部約1.5 m位置,盡量避免把水中泥沙等固體雜質(zhì)吸入沉淀室。實(shí)驗(yàn)設(shè)置自動(dòng)采樣 裝 置的采樣流速為2 m·s?1,向鉛室以0.63 L·s?1的輸水,每2 h 更新一次能譜數(shù)據(jù),連續(xù)測(cè)量24 h,并計(jì)算出水體放射性核素濃度。實(shí)時(shí)測(cè)量γ能譜如圖9所示。

    圖9 水體在線放射性測(cè)量γ能譜圖Fig.9 Gamma-ray spectrum of water on-line radioactivity measurement

    如圖9 所示,226Ra(0.186 MeV)、224Ra(0.241 MeV)、214Pb(0.352 MeV)、208Tl(2.616 MeV)、214Bi(0.609 MeV)與40K(1.46 MeV)的特征全能峰較為明顯,其特征γ射線能量發(fā)射幾率較高,并且也是水體中主要的α與β?粒子發(fā)射體。因此,選擇上述6種特征γ 射線全能峰計(jì)算水體中238U、232Th 和40K 的活度濃度以及水體中總α/總β 活度濃度。對(duì)這6 種特征能量對(duì)應(yīng)道址與半高寬(Full Width at Half Maximum,F(xiàn)WHM)進(jìn)行刻度,結(jié)果如表3所示。

    根據(jù)表3中6種核素特征能量對(duì)應(yīng)的峰位道址與峰寬,采用SNIP 法[11]對(duì)65 個(gè)能譜數(shù)據(jù)進(jìn)行解析處理,根據(jù)這6 種核素的凈峰計(jì)數(shù)以及對(duì)應(yīng)核素的系統(tǒng)探測(cè)效率,計(jì)算得到2020年11月到2021年1月期間監(jiān)測(cè)流域中238U、232Th、40K的活度濃度以及水體總α/總β活度濃度變化情況,如圖10與圖11所示。

    表3 6種篩選核素特征能量對(duì)應(yīng)的道址與峰寬Table 3 The channel and peak width corresponding to the characteristic energy of the six screened nuclides

    圖10 238U、232Th、40K活度濃度變化情況Fig.10 The change of238U,232Th and40K activity concentration

    如圖10 所示,238U 的活度濃度基本維持在同一水平,算術(shù)平均值為(3.298±0.246)Bq·L?1;232Th 的活度濃度水平在12月下旬較高,其余時(shí)間基本維持在同一水平,算數(shù)平均值為(2.378±0.154)Bq·L?1;40K 的活度濃度水平波動(dòng)較大,但基本處于12.5~15 Bq·L?1的范圍內(nèi),算數(shù)平均值為(13.964±0.168)Bq·L?1。均未超過(guò)國(guó)家規(guī)定限制。如圖11所示,在11 月中旬與12 月中旬,此流域水體總α/總β的活度濃度相對(duì)較高;12月初和1月初相對(duì)較低,水體總β 活度濃度約是總α 的2~3 倍。總β 活度濃度的算數(shù)平均值為0.356 Bq·L?1,總α活度濃度的算數(shù)平均值為0.122 Bq·L?1。監(jiān)測(cè)結(jié)果均未超過(guò)飲用水中的總α/總β 放射性活度濃度不超過(guò)0.5 Bq·L?1和1.0 Bq·L?1的標(biāo)準(zhǔn)。

    圖11 水體中總α/總β活度濃度變化情況Fig.11 The change of total α/β activity concentration in water with time

    4 結(jié)語(yǔ)

    本文對(duì)一種水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)陣列溴化鈰閃爍探測(cè)裝置進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)。采用蒙特卡羅方法對(duì)探測(cè)器個(gè)數(shù)以及排列方式進(jìn)行了仿真研究,結(jié)果表明,將三個(gè)溴化鈰探測(cè)器以“品”字型緊貼的形式擺放,能夠有效降低系統(tǒng)探測(cè)下限。同時(shí),采用“品”字型水體在線放射性測(cè)量系統(tǒng)對(duì)四川某河流域水體進(jìn)行了連續(xù)監(jiān)測(cè),結(jié)果表明:水體中238U、232Th以及40K 的活度濃度均值為(3.298±0.246)Bq·L?1、(2.378±0.154)Bq·L?1與(13.964±0.168)Bq·L?1,水體中總α/總β 的活度濃度均值分別為0.122 Bq·L?1與0.356 Bq·L?1,監(jiān)測(cè)結(jié)果均未超過(guò)國(guó)家規(guī)定限值。實(shí)際應(yīng)用表明,該系統(tǒng)能用于實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)水體中總α/總β的活度濃度以及238U、232Th以及40K的活度濃度。

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