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    四丁基氯化銨溶液中瓦斯水合分離實驗研究

    2020-11-20 05:11:26張保勇李子昂崔嘉瑞秦藝峰
    黑龍江科技大學學報 2020年5期
    關鍵詞:消耗量水合物瓦斯

    張保勇,李子昂,王 冬,崔嘉瑞,秦藝峰

    (1.黑龍江科技大學 安全工程學院,哈爾濱 150022; 2.瓦斯等烴氣輸運管網安全基礎研究國家級中心實驗室,哈爾濱 150022)

    0 引 言

    煤礦瓦斯又稱煤層氣,是一種非常規(guī)天然氣[1],其主要成分甲烷是清潔、高效的優(yōu)質能源[2]。我國瓦斯地質儲量豐富[3],其中50%以上的煤層為高瓦斯煤層[4]。瓦斯不僅常引起煤礦災害[5],也是一種不可再生的清潔能源,實現(xiàn)煤與瓦斯共采是防范瓦斯事故和資源充分利用的有效途徑[6]。但目前低濃度瓦斯抽采量占比較大,直接利用技術少[7],且甲烷是主要的溫室氣體之一,大量的低濃度瓦斯排空易造成環(huán)境污染[8]。因此,必須加大瓦斯高效利用研發(fā),提高瓦斯分離技術,加強其利用率。

    氣體水合物法因水合物儲氣量大、節(jié)能、環(huán)保等優(yōu)勢而成為了一種具有廣闊前景的新型氣體分離技術[9]。半籠型水合物儲氣密度高[10],可以在更溫和的條件下,將氣體小分子(CH4、CO2等)穩(wěn)定地存儲于水分子中,而成為一種良好的儲氣材料[11]。其中,四丁基銨鹽生成的半籠型水合物以其特有的高穩(wěn)定性受到許多學者的關注[12-13]。Mohammadi等[14]在不同濃度的四丁基溴化銨(TBAB)的溶液下,對CH4和N2摩爾比為40∶60混合氣進行分離,結果顯示TBAB不僅能顯著降低相平衡條件,也能夠提高CO2的分離效率。陳玉鳳等[15]利用拉曼技術研究了CO2·TBAB·26H2O和CO2·TBAB·38H2O水合物的光譜特征,闡明其儲氣原理[16]。Sun等發(fā)現(xiàn)質量分數(shù)分別為5.00%、10.01%、19.99%和30.01%的四正丁基氯化銨(TBAC)都能明顯地改善水合物的相平衡條件,隨著TBAC濃度的增加,相平衡溫度也隨之提高。在286~293 K、0.97~3.51 MPa條件下,Kamalodin 等[17]研究了(CO2+四正丁基氯化銨(TBAC)+環(huán)戊烷(CP) +水)系統(tǒng)的水合物分解條件,并建立了相關模型。在低濃度煤層氣分離方面,郭迎等[18]研究表明,TMAF、TMAC、TMAB、TBAF、TBAC這5種季銨鹽均能改善瓦斯水合物形成的熱力學條件,且季銨鹽烷基的影響丁基大于甲基。Zhong等[19]發(fā)現(xiàn)熱力學促進劑TBAB,四氫呋喃(THF)和CP能夠減少水合物相平衡壓力,能夠促進瓦斯氣體中CH4的回收,TBAC對甲烷分離的促進效果與TBAB相當。

    目前,半籠型水合物的相平衡條件已經得到了充分的研究,但半籠型水合物生成動力學過程尚未得到充分的研究,且CO2捕獲居多,對CH4的回收較少。據(jù)此,筆者選用TBAC作促進劑,利用水合物法高濃瓦斯氣體,研究不同濃度TBAC對誘導時間、氣體消耗量、生成速率等動力學因素的影響,分析半籠型水合物法促進瓦斯水合物快速合成機理。

    1 實驗過程與計算原理

    1.1 實驗材料及儀器

    實驗所用純水由賽默(Thermo)純水儀制成。四丁基氯化銨(TBAC)購于哈爾濱博晟化??破鹘涗N站,純度為分析純。瓦斯氣樣G1的體積分數(shù)分別為φ(CH4)=70.0%、φ(N2)=23.2%、φ(O2)=6.8%,由哈爾濱通達特種氣體有限公司配制而成。

    實驗所用瓦斯水合物合成與分解循環(huán)裝置為自主研發(fā),如圖1所示。該儀器主要由高壓反應釜、恒溫水浴箱、氣體增壓系統(tǒng)、光纖攝錄系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)等組合而成。高壓反應釜由特種鋼制成,容積1 000 mL,耐壓20 MPa,釜體中間留有耐高壓透明視窗,方便觀察釜內水合物生長狀況。溫壓傳感器靈敏度均較高,溫度測量范圍-30~50 ℃,測量精度±0.01 ℃,壓力測量范圍0~25 MPa,測量精度±0.01 MPa。

    圖1 瓦斯水合物合成與分解循環(huán)穩(wěn)壓促進系統(tǒng)Fig. 1 Gas hydrate synthesis and decomposition circulation pressure stabilization promotion system

    1.2 實驗過程

    在初始溫度為275.15 K、初始壓力為8.0 MPa條件下,先將純水體系作為空白實驗,再用TBAC作促進劑,利用水合物法對所選高濃瓦斯進行氣體分離,開展3種濃度9個體系的實驗,實驗條件及結果見表1。實驗過程:根據(jù)計算配置500 mL溶液,用純水3次清洗反應釜后加入溶液,并檢查管路氣密性;用恒溫水浴箱降溫至初始溫度,打開數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)、攝錄系統(tǒng),向反應釜內通入瓦斯氣樣至8 MPa,實驗開始;當壓力維持在3 h以上不變時,反應達到平衡狀態(tài),冷凍5 h,取殘余氣體用氣相色譜儀測氣體組分;完全排除反應釜內殘余氣體,升溫至28 ℃使水合物分解,測分解氣濃度,實驗結束。

    表1 TBAC分離高濃度瓦斯動力學實驗條件及結果

    1.3 計算方法

    由于晶體成核的復雜性,實驗采用廣義誘導時間,即從實驗開始觀測到有水合物出現(xiàn)的時間[20]。

    根據(jù)數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)獲得實驗過程中釜內水合反應前后的壓力和溫度值,結合氣體狀態(tài)方程,得到水合分離過程中在任一時刻生成的氣體消耗量[21],即

    (1)

    式中:Δngt——水合物在t時刻的氣體消耗量,mol;

    V——釜內氣相空間體積,L;

    p0、pt——反應初始時刻與某一時刻的壓力,Pa;

    T0、Tt——反應初始時刻與某一時刻的溫度,K;

    Z0、Zt——反應初始時刻與某一時刻氣體壓縮因子;

    R——通用氣體常數(shù),取8.3145 J/molK。

    為了更好量化每一個實驗體系,實驗采用歸一化的氣體消耗量為

    (2)

    生長速率是水合物動力學的重要指標,也是判斷水合物生長快慢的有效標準。根據(jù)水合分離過程氣體消耗量,結合水合分離過程持續(xù)時間t,計算得到瓦斯氣水合物生長速率為

    (3)

    由氣體消耗量推算出水合物體積,根據(jù)課題組之前推算水合指數(shù)nH[22],可進一步推導出反應開始至t時刻,瓦斯水合物體積生長速率方程為

    (4)

    2 實驗結果與討論

    2.1 瓦斯水合物形成過程

    實驗采用攝錄系統(tǒng)與肉眼觀測結合的方式觀察反應釜內水合物的生長情況,記錄每一個體系的宏觀誘導時間。以實驗1-3、2-1、3-2為例,介紹宏觀過程的生成現(xiàn)象。體系1-3是質量濃度為2.5%的TBAC溶液,當實驗進行到47 min時,氣液接觸界面有零星點狀水合物出現(xiàn),呈不規(guī)則狀,此時壓力為7.81 MPa,溫度為1.84 ℃。體系2-1是質量濃度為5.0%的TBAC溶液,37 min時,溶液表面出現(xiàn)薄冰狀水合物,呈流凌狀向周圍散射,此時壓力為7.74 MPa,溫度為1.92 ℃。體系3-2是質量濃度為7.5%的TBAC溶液,實驗開始至17 min時,釜內氣液接觸界面即有點刺狀水合物出現(xiàn),細小的點刺指向界面下方,視窗表面也有少許顆粒狀水合物出現(xiàn),此時壓力為7.95 MPa、溫度為1.87 ℃。

    對體系1-3、2-1、3-2,選取100、300、500 min的典型圖片,如圖2所示。圖2a~c對應體系1-3,d~f對應體系2-1,g、h、i對應體系3-2。100 min時,1-3中水合物為薄片狀,2-1水合物清澈透明,3-2中溶液出現(xiàn)渾濁現(xiàn)象,溶液分層現(xiàn)象明顯,分別對應圖2a、d、g。300 min時,如圖b、e、h所示,體系1-3、2-1中水合物層均變厚,向上下兩個方向成長,3-2中則出現(xiàn)松針狀水合物。500 min時,體系1-3、2-1中水合物向下生長,且分層,3-2中松針刺狀水合物變得十分密實,如圖2c、f、i所示。

    從宏觀現(xiàn)象上看,與純水體系相比,三種濃度的TBAC溶液均能不同程度地縮短瓦斯水合物生成的誘導時間,且隨著TBAC溶液濃度的增加,誘導時間逐漸縮短。

    圖2 3種體系不同時刻實驗典型照片F(xiàn)ig. 2 Typical photos of three systems at different times

    由于3種體系中溫度、壓力隨水合物生成變化情況相似,因此,僅以5.0 %TBAC為例,探討不同體系瓦斯水合物生成過程溫度、壓力隨時間變化趨勢見圖3。由圖3b可知,從溫度和壓力隨時間變化上,可以將水合物生長情況分為4個分區(qū)段的階段。

    氣體快速填充階段,圖3b中a至b階段,在1~2 min由氣體增壓系統(tǒng)快速將瓦斯氣樣填充到反應釜內,這也是瓦斯氣體快速溶解階段,溶液成為過飽和狀態(tài),壓力迅速降為初始反應壓力,約為8.0 MPa。

    水合物緩慢生成階段,圖3b中b至c階段,此時為TBAC搭建籠子階段,此階段內Cl-通過弱離子鍵與水分子連接,共同搭建籠型結構,TBA+和CH4分子則作為客體分子進入籠型結構內部[23]。

    水合物快速生長階段,圖3b中c至d階段,約為7~12 h內。從攝錄系統(tǒng)及肉眼觀察,此階段是水合物快速生長時期,可以觀察到此階段內水合物的具體生長形態(tài)變化。從微觀角度分析,此階段內由于越來越多的CH4分子進入512小籠結構內部,氣體壓力迅速下降。同時,水合物生長成核結晶為放熱過程,氣體壓力在此階段逐漸上升。

    水合物生長趨于穩(wěn)定階段,圖3b中d至e階段。由于越來越多的512小籠內充滿CH4分子,內部結構趨于飽和階段[23],此時表現(xiàn)為釜內壓力下降緩慢。由恒溫水浴提供穩(wěn)定熱源,水合物生長緩慢階段,氣體溫度則體現(xiàn)為越來越穩(wěn)定。

    圖3 不同體系下溫度與壓力隨時間的變化Fig. 3 Temperature and pressure changes with time in different systems

    2.2 氣體消耗量與生長速率

    圖4給出了實驗體系中氣體消耗量隨時間的變化情況。3個TBAC濃度中每個實驗體系的氣體消耗量曲線趨勢基本重合。實驗2-1、2-2、2-3中,5.0 %的TBAC溶液,在7~12 h內,氣體消耗量迅速增加,與溫度、壓力隨時間變化圖反映一致,此階段內水合物大量快速生成,且總量最高,達到0.426 mol。體系1-1、1-2、1-3中,氣體消耗量中則在15 h內快速增長,低于5.0 %TBAC溶液,最高為0.332 mol。在7.5 %TBAC溶液中,氣體消耗量極少,僅為0.09 mol,具體實驗條件及結果詳見表1。

    圖4 不同體系下氣體消耗量的變化Fig. 4 Variation of gas consumption under different systems

    圖5給出了不同體系TBAC分離速率變化情況。在2.5 %的TBAC、5.0 %的TBAC濃度范圍下,水合物生成速率先增大后減小。與溫度、壓力隨時間變化圖、氣體消耗量變化圖趨勢相一致,質量分數(shù)5.0 %的TBAC濃度下在7~12 h內,生長速率最大,此階段為瓦斯水合物快速生成階段,在2.5 %的TBAC濃度下,在15~19 h內,生長速率達到最大值。分析認為,在這兩個濃度下,TBAC均能在不同程度上促進瓦斯水合物的生成。在7.5 %的TBAC濃度下,生長速率趨勢平緩,無明顯變化,從溫度、壓力隨時間變化圖及氣體消耗量變化圖上看也無明顯變化,但實驗中觀測到有水合物生成。分析認為,這是由于季銨鹽TBAC本身與水分子能形成水合物,且先于CH4分子,過多的TBA+占據(jù)了空穴,阻礙了CH4分子進入籠內。此外,過高濃度的TBAC能夠縮短水合物形成誘導時間,在氣液界面迅速生成了致密的一薄層水合物,阻礙瓦斯氣體進入溶液,從而降低了水合分離速率。

    圖5 不同體系TBAC分離速率變化曲線Fig. 5 Variation curves of TBAC separation rate for different systems

    2.3 瓦斯水合物分離濃度

    實驗達到平衡后,冷凍5 h,取釜內剩余氣體(即殘氣),用氣相色譜儀測出每個實驗體系中殘氣中CH4體積分數(shù),如圖6所示。對每個濃度相同組次實驗,對比殘氣中CH4占比。2.5 %的TBAC體系下殘氣中CH4體積分數(shù)為57%,比原料氣中的下降了13%。5.0%的TBAC體系下殘氣中CH4體積分數(shù)為50%,比原料氣中的下降了20%,分離效果最好。7.5%TBAC體系下殘氣中CH4體積分數(shù)為65%,分離效果作用不明顯。

    圖6 殘氣中CH4體積占比Fig. 6 Proportion of CH4 concentration in residual gas

    TBAC是陽離子型表面活性劑,能夠與水分子形成半籠型水合物,基本結構為4(51263)16(51262)10(512)·150H2O。在TBAC的水合物結構中,Cl-與水分子通過弱離子鍵相連,所形成的孔穴由陽離子(TBA+)所占據(jù),512小籠可以將CH4包合其中[13,24],如圖7所示。

    圖7 TBAC半籠型水合物法分離高濃瓦斯原理Fig. 7 Schematic of TBAC semi-cage hydrate method for separation of high-concentration gas

    3 結 論

    (1)在本實驗條件下,質量分數(shù)分別為2.5%、5.0%、7.5%TBAC溶液均能有效縮短水合物生成的誘導時間,且隨著溶液濃度的增加,誘導時間逐漸縮短,最短為17 min。

    (2)在相同的時間內,質量分數(shù)為5.0%TBAC溶液氣體消耗量最大,平均生長速率達到了2.907 cm3/min,促進效果最佳;2.5%TBAC的次之;7.5%TBAC氣體消耗量無明顯變化。

    (3)5.0%TBAC溶液瓦斯氣體中CH4體積分數(shù)占比下降了20%,分離效果最佳;2.5%TBAC中CH4體積分數(shù)占比下降了13%;7.5%TBAC中CH4體積分數(shù)占比不足5%。

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