氣冷微堆燃料設(shè)計的中子學(xué)特性影響研究

張成龍，劉國明，賀 楷，朱思陽

(中國核電工程有限公司，北京 100840)

氣冷微堆是一種小型模塊化棱柱式高溫氣冷堆，具有優(yōu)越的固有安全性。TRISO包覆顆粒燃料[1]可有效包容裂變產(chǎn)物；燃料芯塊的SiC基體具備優(yōu)越輻照性能，為裂變產(chǎn)物提供額外屏障；石墨堆芯有很大熱容，整個堆芯的功率及功率密度較小。在事故工況下僅依靠溫度負(fù)反饋即可實(shí)現(xiàn)自動停堆，保證堆芯及燃料的結(jié)構(gòu)完整性。通過設(shè)計，該堆型可滿足3～20 a壽期內(nèi)不換料的要求。在偏遠(yuǎn)地區(qū)供電或一些特殊應(yīng)用場景上有很大市場潛力。

目前，國內(nèi)較成熟的TRISO顆粒方案是清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院為HTR-10和HTR-PM球床堆設(shè)計的，其鈾裝量稍小，安全裕量很大[2]，而石墨基體受輻照的影響也較大[3]，在氣冷微堆這類小型棱柱式高溫氣冷堆上的適用性有待改進(jìn)。

為滿足不同應(yīng)用場景的設(shè)計要求，氣冷微堆有立式和臥式等不同的堆芯設(shè)計。同一堆芯內(nèi)相同的燃料組件在軸向分層、徑向分區(qū)布置，不失一般性，本文選擇某一臥式堆芯的方形燃料組件作為研究模型，利用蒙特卡羅程序RMC研究燃料設(shè)計中TRISO顆粒、燃料芯塊的主要設(shè)計參量對組件壽期(組件壽期定義為基于全反射邊界條件的組件模型在一定功率下進(jìn)行燃耗，無限介質(zhì)增殖因數(shù)kinf減為1時，組件所經(jīng)歷的等效滿功率天EFPD)、中子增殖因數(shù)等中子學(xué)特性的影響規(guī)律，以為后續(xù)包覆顆粒彌散燃料的設(shè)計參量、制造公差的選擇提供物理指導(dǎo)。

1 燃料組件模型

燃料組件是相間分布著燃料棒通道和冷卻劑通道的石墨塊，其結(jié)構(gòu)如圖1所示。

圖1 燃料組件結(jié)構(gòu)示意圖

氣冷微堆的包覆顆粒彌散燃料中TRISO顆粒由燃料核芯和4層包覆層組成，燃料核芯為UO2，包覆層從內(nèi)到外分別為緩沖熱解炭層(Buffer)、內(nèi)致密熱解炭層(IPyC)、碳化硅層(SiC)、外致密熱解炭層(OPyC)，包覆層是裂變產(chǎn)物的主要屏障。上萬的TRISO顆粒彌散在SiC基體中，形成燃料芯塊，燃料芯塊外包著一層薄SiC無燃料區(qū)。相比于碳基，SiC在輻照下更穩(wěn)定、不易與水和空氣等反應(yīng)，可為裂變產(chǎn)物提供額外的包容屏障。多個燃料芯塊在軸向上疊放一起，組成燃料棒，布置在燃料組件中。

參考中核北方燃料元件有限公司生產(chǎn)TRISO顆粒的尺寸參數(shù)，初步設(shè)定方形燃料組件的主要參數(shù)列于表1。

表1 方形燃料組件主要參數(shù)

TRISO顆粒在芯塊中的分布增強(qiáng)了該堆型的不均勻特性，蒙特卡羅程序建模[4]時通常有3種方式：均勻化模型、規(guī)則分布模型和簡單隨機(jī)分布模型?？紤]模型的準(zhǔn)確性和計算效率，本文采用規(guī)則分布模型，即詳細(xì)建立TRISO顆粒的燃料核和4層包覆層的幾何結(jié)構(gòu)，然后采用體心立方晶格結(jié)構(gòu)規(guī)則排布，建立組件模型。對于TRISO體積占比較高的模型，此建模方式計算的keff與隨機(jī)分布模型的偏差在200 pcm內(nèi)，影響較小。圖2為RMC程序建立的全反射邊界條件方形燃料組件模型，組件溫度設(shè)定為1 200 K、熱功率設(shè)定為22.5 kW。燃耗計算的條件是：每個燃耗點(diǎn)計算250代，前50代不參與統(tǒng)計，每代50 000源中子，標(biāo)準(zhǔn)差在0.000 10～0.000 20之間。

圖2 方形燃料組件模型

2 TRISO顆粒中子學(xué)特性影響規(guī)律研究

TRISO顆粒燃料核心選擇工藝成熟的UO2，包層材料為碳或SiC，材料的物性參數(shù)較明確。燃料核心直徑會顯著改變TRISO顆粒鈾裝量，包層厚度對TRISO顆粒的屏障作用等影響顯著，是燃料設(shè)計中需考慮的敏感參量。

2.1 燃料核芯直徑

考慮單一變量的影響，在TRISO顆粒體積占比40%、各包覆層厚度不變的情況下，改變?nèi)剂虾诵局睆?，研究其對組件鈾裝量和壽期的影響，計算結(jié)果示于圖3。

由圖3可知，燃料核芯直徑在2 00～1 000 μm變化時，隨燃料核芯直徑的增大，組件鈾裝量幾乎線性增大；組件壽期先顯著增加，后趨于平穩(wěn)。這是由于，在保證顆粒體積占比和各包覆層厚度不變時，鈾裝量與燃料核芯占顆粒的體積比呈正比，即mU∝(D燃料核芯/(D燃料核芯+2δ包覆))3，在所研究的燃料核芯直徑D燃料核芯與包覆層總厚度δ包覆的取值范圍內(nèi)，鈾裝量與燃料核芯直徑之間近似呈線性關(guān)系。當(dāng)燃料核芯較小時，鈾裝量過小，它是影響組件壽期的主要因素；當(dāng)燃料核芯較大時，鈾裝量增大有助于組件壽期增加，碳鈾質(zhì)量比減小造成慢化變差而導(dǎo)致組件壽期減少，此外，燃料顆粒大小的改變帶來的空間非均勻化效應(yīng)和共振自屏效應(yīng)的不同也對組件壽期產(chǎn)生一定的影響。

圖3 不同燃料核芯直徑下組件鈾裝量和壽期變化曲線

圖4所示為不同燃料核芯直徑下kinf隨燃耗增加的變化曲線。燃料核芯直徑在400 μm以下時，燃耗特性曲線下降迅速，壽期很短；燃料核芯直徑在500 μm及以上時，燃耗特性曲線之間差異較小。

圖4 不同燃料核芯直徑下kinf隨燃耗的變化曲線

因此，在顆粒體積占比和各包覆層厚度不變時，燃料核芯直徑在壽期曲線的拐點(diǎn)附近取值較合適，本文模型的燃料核芯直徑可取500～650 μm。

另一方面，考慮燃料核芯尺寸改變時對包覆層屏障作用的要求也應(yīng)隨之改變，因此，若在改變?nèi)剂虾诵局睆綍r將各包覆層厚度同比例變化，那么當(dāng)顆粒體積占比不變時，組件鈾裝量將不變，壽期將隨燃料核芯直徑的增大而增大[5]，這主要受非均勻化效應(yīng)的影響。

2.2 各包覆層厚度

燃料核芯外的4層包覆層是防止裂變產(chǎn)物釋放的主要屏障。具有代表性地，在保證顆粒體積占比40%、燃料核芯直徑500 μm、其他包覆層厚度不變的情形下，研究緩沖層厚度對組件鈾裝量和壽期的影響，結(jié)果示于圖5。

圖5 不同緩沖層厚度下組件鈾裝量和壽期變化曲線

由圖5可知，在一定的尺寸范圍內(nèi)，隨著緩沖層厚度增加，組件鈾裝量和壽期近似呈線性比例減小。緩沖層厚度每增加1 μm，組件鈾裝量約減小9.7 g，壽期約減小9.5 EFPD。這是因?yàn)榫彌_層厚度增加，導(dǎo)致TRISO顆粒中燃料核芯體積占比減小，鈾裝量減少，組件壽期有所縮短。

圖6所示為不同緩沖層厚度下kinf隨燃耗增加的變化曲線。壽期初，由于緩沖層厚度增加，鈾裝量減少，組件慢化增強(qiáng)，kinf增大，但鈾裝量減少導(dǎo)致燃料燃耗更快，組件壽期略縮短。

圖6 不同緩沖層厚度下kinf隨燃耗的變化曲線

與上述方法類似，圖7所示為各包覆層在不同厚度下時組件壽期與鈾裝量之間的變化曲線。4層包覆層所對應(yīng)的曲線幾乎重合。各包覆層厚度較小，變化范圍不大，在保證TRISO顆粒體積占比、燃料核芯直徑、其他包覆層厚度不變時，某一包覆層厚度增加，將使燃料核芯所占TRISO顆粒的體積比減小，導(dǎo)致組件鈾裝量減小，使得組件壽期近似呈比例減小。

圖7 不同包覆層的不同厚度下組件壽期與鈾裝量之間的變化曲線

因此，各包覆層厚度對組件中子學(xué)特性的影響規(guī)律基本相同。相比于燃料核，其對組件壽期的影響相對較小，在燃料設(shè)計過程中，可盡量考慮破損率等其他方面的要求，如SiC層對裂變產(chǎn)物有主要的屏障作用，可適量增厚，而外致密炭層的作用較小，可考慮減薄。

3 燃料芯塊中子學(xué)特性影響規(guī)律研究

燃料芯塊呈圓柱狀，芯塊直徑和高度是芯塊制造、堆芯布置需考慮的重要參量。芯塊結(jié)構(gòu)包括TRISO顆粒、基體、無燃料區(qū)。SiC基體的密度和雜質(zhì)含量、SiC無燃料區(qū)的厚度影響燃料制造工藝要求及芯塊導(dǎo)熱性、滯留裂變產(chǎn)物能力，需考慮這些參量對中子學(xué)特性的影響規(guī)律。

堆芯尺寸是堆芯設(shè)計的重要限制之一。本節(jié)在固定燃料組件的尺寸和鈾裝量的條件下，研究各參量對中子學(xué)特性的影響，為后續(xù)的燃料設(shè)計和堆芯設(shè)計提供指導(dǎo)。

3.1 芯塊直徑

芯塊直徑即燃料棒直徑，固定燃料組件尺寸，在保證組件鈾裝量、石墨體積不變的情況下，改變芯塊直徑，研究燃料棒粗細(xì)對組件壽期等特性的影響。由于燃料棒是整根布置，對其數(shù)目取整后，組件鈾裝量的波動在2%以內(nèi)。表2為不同芯塊直徑下組件零燃耗kinf和組件壽期計算結(jié)果。

表2 不同芯塊直徑下組件壽期和零燃耗kinf

由表2可知，在鈾裝量和石墨體積近似不變時，芯塊直徑對組件中子學(xué)特性影響顯著。隨著芯塊直徑的增大，零燃耗kinf和組件壽期明顯增大。這是由組件非均勻效應(yīng)造成的，隨芯塊直徑的增大，熱中子利用系數(shù)減小，這將導(dǎo)致kinf減??；中子逃脫共振俘獲的概率增大，這將導(dǎo)致kinf增大；快中子增殖因數(shù)增大，也會導(dǎo)致kinf增大。總體上，隨芯塊直徑的增大，組件壽命明顯增大。

圖8所示為不同芯塊直徑下kinf隨燃耗增加的變化曲線。各燃耗特性曲線近似平行，芯塊直徑增大，燃耗特性曲線上移明顯。

圖8 不同芯塊直徑下kinf隨燃耗的變化曲線

因此，在組件尺寸和鈾裝量不變時，為獲得更長壽期，芯塊直徑應(yīng)取更大值。但芯塊過粗將不利于燃料棒的導(dǎo)熱和工藝制造，初步考慮芯塊直徑不超過24 mm。

3.2 芯塊高度

芯塊在制造過程中，有一定的高徑比要求。在保證組件尺寸及鈾裝量、芯塊直徑不變的情況下，研究芯塊高度對組件壽期等特性的影響，計算結(jié)果示于圖9。

圖9 不同芯塊高度下組件壽期

由圖9可知，當(dāng)鈾裝量和芯塊直徑一定時，組件壽期隨芯塊高度的增加而稍增加，芯塊高度每增加1 mm，壽期約增加10 EFPD，增幅較小。這是因?yàn)樾緣K高度增加，組件內(nèi)的芯塊數(shù)目相應(yīng)減少，芯塊外的無燃料區(qū)SiC材料的總體積減少，留出的體積由石墨填充，而C元素較Si元素對中子的吸收截面更小，散射截面更大。

圖10所示為不同芯塊高度下kinf隨燃耗增加的變化曲線。各燃耗特性曲線近似平行，芯塊高度增大，燃耗特性曲線稍上移，上移幅度較小。

圖10 不同芯塊高度下kinf隨燃耗的變化曲線

因此，芯塊高度的增加對組件中子學(xué)特性有較小的正面效應(yīng)，在滿足高徑比要求時，芯塊高度盡量取較大值。

3.3 無燃料區(qū)厚度

燃料芯塊外有層較薄的SiC無燃料區(qū)可避免燃料顆粒與外界接觸，避免顆粒因外部機(jī)械原因造成破壞，還對裂變產(chǎn)物有一定的屏障作用。在保證燃料裝載等不變時，改變無燃料區(qū)厚度，研究其對組件中子學(xué)特性的影響，結(jié)果示于圖11。

圖11 不同無燃料區(qū)厚度下組件壽期

由圖11可知，在燃料裝載不變時，無燃料區(qū)厚度對組件中子學(xué)特性影響較顯著。隨著無燃料區(qū)厚度增加，組件壽期近似呈比例減小，無燃料區(qū)厚度每增加0.1 mm，組件壽期約減小45 EFPD。這是由于無燃料區(qū)的材料是SiC，無燃料區(qū)厚度增加，導(dǎo)致燃料棒通道擴(kuò)大，將減少石墨體積；而Si元素中子宏觀吸收截面為0.8 m-1，約C元素的25倍；Si元素中子宏觀散射截面為8.9 m-1，約C元素的23%。

圖12所示為不同無燃料區(qū)厚度下kinf隨燃耗增加的變化曲線。各燃耗特性曲線近似平行，無燃料區(qū)厚度增大，燃耗特性曲線下移較明顯。

圖12 不同無燃料區(qū)厚度下kinf隨燃耗的變化曲線

因此，SiC無燃料區(qū)厚度的增加對組件中子學(xué)特性有較明顯負(fù)面效應(yīng)，在滿足制造工藝要求時，無燃料區(qū)厚度可盡量取較小值，如0.5～1 mm。

3.4 基體材料密度

基體材料SiC可為裂變產(chǎn)物提供屏障作用，提高堆芯在事故工況下的安全性。SiC理論密度為3.2 g/cm3，但由于工藝制造，其密度有所不同。固定組件其他參數(shù)不變，改變SiC基體密度，研究其對組件燃耗特性的影響。圖13所示為不同SiC基體密度下組件壽期的計算結(jié)果。

圖13 不同SiC基體材料密度下組件壽期

由圖13可知，基體材料SiC密度對組件壽期稍有影響，基體材料密度減小，組件壽期稍微增加。SiC基體密度每減少1%理論密度，組件壽期約增加8 EFPD。

圖14所示為不同基體材料密度下kinf隨燃耗增加的變化曲線。各燃耗特性曲線幾乎重合，在所考慮的SiC在89%～99%理論密度之間時，基體材料密度對組件燃耗特性影響極小。

圖14 不同SiC基體材料密度下kinf隨燃耗的變化曲線

因此，SiC基體材料密度的減小對組件中子學(xué)特性有很小的正面效應(yīng)，在燃料設(shè)計所考慮的89%～99%理論密度之間時，可忽略其對中子學(xué)特性的影響。

3.5 基體雜質(zhì)硼當(dāng)量

基體和無燃料區(qū)的材料均是SiC，SiC在制造過程中會有燒結(jié)助劑以及各種雜質(zhì)核素，雜質(zhì)核素的中子學(xué)影響以硼當(dāng)量來表示。固定其他設(shè)計參數(shù)，改變基體和無燃料區(qū)SiC中的雜質(zhì)硼當(dāng)量，研究其對組件中子學(xué)特性的影響。圖15所示為不同基體雜質(zhì)硼當(dāng)量下組件壽期的計算結(jié)果。

由圖15可知，基體雜質(zhì)硼當(dāng)量的變化會對組件中子學(xué)特性造成一定的影響，但總體影響不大；當(dāng)基體雜質(zhì)硼當(dāng)量超過10 ppm時，組件壽期有相對明顯減小。隨著SiC基體中雜質(zhì)硼當(dāng)量的增大，組件壽期近似呈線性比例減小，基體雜質(zhì)硼當(dāng)量每增加1 ppm，壽期約減少12 EFPD。

圖15 不同基體雜質(zhì)硼當(dāng)量下組件壽期

圖16所示為不同基體雜質(zhì)硼當(dāng)量下kinf隨燃耗增加的變化曲線。各燃耗特性曲線近乎平行，隨著基體雜質(zhì)硼當(dāng)量的增加，燃耗特性曲線向下移動，但幅度較小。與堆芯石墨雜質(zhì)硼當(dāng)量相比，基體雜質(zhì)硼當(dāng)量的影響較小。

圖16 不同基體雜質(zhì)硼當(dāng)量下kinf隨燃耗的變化曲線

因此，基體材料雜質(zhì)硼當(dāng)量的增加對組件中子學(xué)特性有較小的負(fù)面效應(yīng)，在燃料設(shè)計中，考慮制造工藝，可取小于5 ppm的雜質(zhì)硼當(dāng)量。

4 結(jié)論

基于上述分析，得到結(jié)論。

1) TRISO顆粒的燃料核芯直徑對組件壽期影響顯著。在顆粒體積占比及各包覆層尺寸不變時，組件壽期隨燃料核芯直徑的增大先急劇增大而后趨于平穩(wěn)，這是因?yàn)槿剂虾诵局睆降母淖儠?dǎo)致組件的鈾裝量、中子慢化能力、空間非均勻化效應(yīng)、共振自屏效應(yīng)的改變。在燃料設(shè)計時，可選擇組件壽期變化拐點(diǎn)附近的燃料核芯直徑。

2) TRISO顆粒包覆層厚度對組件壽期也有一定影響。在顆粒體積占比、燃料核芯直徑不變時，某包覆層厚度增大會導(dǎo)致鈾裝量近似呈比例減小，進(jìn)而稍微縮短組件壽期。在燃料設(shè)計中，可更多地從對裂變產(chǎn)物的屏障作用考慮，如增厚SiC層而減薄外致密炭層。

3) 燃料芯塊直徑對組件壽期影響顯著。在鈾裝量和石墨體積不變時，組件壽期隨芯塊直徑的增大而顯著增大，這主要是組件的非均勻化效應(yīng)造成的。而芯塊高度對組件壽期的影響相對較小，芯塊高度增加會使無燃料區(qū)體積減小，進(jìn)而稍微增加組件壽期。在燃料設(shè)計和堆芯設(shè)計過程中，組件尺寸和鈾裝量不變時，芯塊直徑越粗越好，滿足高徑比要求的芯塊高度越高越好。

4) 無燃料區(qū)厚度對組件壽期影響較大。無燃料區(qū)厚度增大，會導(dǎo)致石墨體積減小，SiC體積增大，組件壽期明顯減小。在滿足工藝制造要求時，SiC無燃料區(qū)厚度越薄越好。

5) 基體材料密度、基體雜質(zhì)硼當(dāng)量對組件中子學(xué)特性也有一定影響，但影響較小。

氣冷微堆的包覆顆粒彌散燃料設(shè)計需考慮制造工藝、中子學(xué)特性的影響、熱工水力物性參數(shù)的影響、核素遷移等問題。本文分析了TRISO燃料顆粒和燃料芯塊的主要設(shè)計參量對中子學(xué)特性的影響規(guī)律，為氣冷微堆燃料設(shè)計提供指導(dǎo)，也便于燃料制造過程中公差的選擇，以及氣冷微堆堆芯的設(shè)計和優(yōu)化。