碳化硅CDPF再生特性的關(guān)鍵性影響因素試驗研究*

李 青，陳貴升，羅 贏，賀 如，張 涵，施偉杰

（1.昆明理工大學(xué)，云南省內(nèi)燃機重點實驗室，昆明650500；2.中國人民解放軍31638部隊，昆明650203）

前言

當(dāng)前國6（第6階段汽車排放法規(guī)）的頒布標志著我國對內(nèi)燃機及汽車產(chǎn)業(yè)提出了更高的要求，并且新增了顆粒數(shù)（PN）的排放限值要求［1］，壁流式微粒物捕集器（diesel particulate filter，DPF）是柴油機滿足國6排放法規(guī)PM/PN限值要求的必需手段，其捕集效率可達95%以上［2］。催化型微粒物捕集器（catalytic diesel particulate filter，CDPF）具備低溫安全被動再生性能［3］，是目前國6柴油機后處理開發(fā)的主流技術(shù)路線。但仍存在未能完全清除CDPF內(nèi)部碳煙顆粒的缺陷［4］；因此，CDPF在工程應(yīng)用中還需要主動再生技術(shù)路線作為輔助［5］。

國內(nèi)外研究者針對CDPF主/被動再生特性進行了細致的研究，取得了豐碩成果。Kandylas等［6-7］將微粒催化氧化模型與NO2氧化的反應(yīng)機理相耦合，建立了NO2催化再生模型，Huynh等［8］通過試驗對CDPF催化再生模型進行了驗證并修正。Zheng等［9］研究了排氣參數(shù)對催化再生的影響，并對催化劑的涂覆區(qū)域進行了初步研究，劉洪岐等［10］則研究了貴金屬涂覆量對CDPF被動再生特性的影響。李志軍等［11］研究了CDPF進口參數(shù)條件等對催化效率的影響；張俊等［12］通過CDPF噴油助燃主動再生試驗，對CDPF主動再生過程中的壓降、溫度分布特性進行了研究分析。孟忠偉等［13-14］采用后噴助燃的再生方式研究了主動再生過程中CDPF出口的顆粒排放特性。此外，CDPF在工程應(yīng)用過程中存在一種非正常主動再生卻常被忽視，即發(fā)動機處于高負荷工況時突變?yōu)榈∷伲╠rop to idle，DTI），DTI主動再生會使得載體內(nèi)部溫度峰值及溫度梯度迅速升高，可能使得載體內(nèi)部催化劑失活，甚至導(dǎo)致載體燒裂、熔毀。因此，針對發(fā)動機DTI工況下的CDPF主動再生進行研究分析，探究其再生特性及其關(guān)鍵影響因素尤為重要。

綜合國內(nèi)外研究現(xiàn)狀，基于國6 CDPF實際工程應(yīng)用要求，本文展開CDPF被動再生平衡點溫度和探究被動再生最優(yōu)溫度區(qū)間的試驗，研究DTI工況下CDPF主動再生特性及碳載量、入口溫度對其的影響規(guī)律，評測DTI主動再生對CDPF捕集特性的影響。為國6 CDPF主/被動再生工程應(yīng)用提供科學(xué)理論指導(dǎo)。

1 試驗裝置與方法

1.1 試驗設(shè)備

本文通過搭建D30 TCI柴油機加裝DOC+CDPF的試驗臺架，柴油機相關(guān)技術(shù)參數(shù)如表1所示，臺架試驗相關(guān)測試設(shè)備如表2所示，DOC和CDPF相關(guān)參數(shù)如表3所示。

表1 D30 TCI發(fā)動機主要參數(shù)

表2 試驗測試設(shè)備參數(shù)

表3 DOC和CDPF相關(guān)參數(shù)

1.2 DOC與CDPF內(nèi)部熱電偶布置

將5個熱電偶傳感器按圖1所示布置在DOC內(nèi)部，實時監(jiān)測DOC內(nèi)部溫度均勻性，以保證CDPF入口溫度均勻性。采用9個熱電偶傳感器按圖2所示布置在CDPF的內(nèi)部進行再生溫度場測試。在軸向位置上，1~3號熱電偶測試載體前段溫度，4~6號熱電偶測試載體中段溫度，7~9號熱電偶測試載體后段溫度。在徑向位置上，分別以1、4、7測試內(nèi)圈溫度，2、5、8測試中圈溫度，3、6、9測試外圈溫度，具體布置位置如圖2所示。

圖1 DOC內(nèi)部熱電偶布置示意圖

圖2 CDPF內(nèi)部熱電偶布置示意圖

由于CDPF內(nèi)部涂覆催化劑，碳煙較容易氧化再生，為提高碳煙加載的效率，將CDPF入口溫度保持在低于250℃的范圍內(nèi)。再生結(jié)束后對載體進行熱稱重計算其再生效率η，如式（1）所示，其中m0、m1、m2分別為碳加載前CDPF的質(zhì)量，再生前CDPF的質(zhì)量，再生后CDPF的質(zhì)量，所有質(zhì)量均為熱稱重下獲得（200℃）。

2 試驗結(jié)果與討論

2.1 碳載量對CDPF被動再生平衡點溫度的影響

CDPF被動再生平衡點溫度是指在排氣流量一定的條件下，顆粒物氧化的速率與顆粒物沉積的速率達到動態(tài)平衡時的排氣溫度。作者在先前的研究中得出SiC載體相較堇青石CDPF低溫被動特性更優(yōu)［15］，在此基礎(chǔ)上，本文以SiC載體為研究對象，針對碳載量對CDPF被動再生平衡點溫度的影響進行研究。

圖3 所示為碳載量對CDPF被動再生平衡點溫度的影響，各方案試驗過程中CDPF端面入口溫度均保持較高的一致性。發(fā)動機進氣流量的一致性較好，在入口溫度295~325℃區(qū)間內(nèi)進氣流量發(fā)生了突變，這是由于CDPF正處于被動再生平衡點溫度區(qū)間內(nèi)，載體再生效率正逐漸趕超顆粒沉積速率，不同碳載量時CDPF的壓降變化趨勢具有較大差異，從而影響發(fā)動機進氣效率。圖3（c）所示各方案下CDPF壓降均隨著工況點變化出現(xiàn)階梯式的變化，CDPF在溫度低于295℃時，壓降一直隨溫度上升而增加，說明此時碳煙的累積速率大于氧化速率；當(dāng)入口溫度穩(wěn)定在295℃時，壓降開始下降，說明碳煙的氧化速率大于累積速率，繼續(xù)提高溫度，CDPF壓降出現(xiàn)明顯下降。因此，CDPF在碳載量5和8 g/L時的被動再生平衡點溫度均約為295℃。

圖3 碳載量對CDPF被動再生平衡點溫度的影響

圖4 所示分別為CDPF碳載量5和8 g/L時被動再生試驗過程中其前端DOC內(nèi)部溫度分布，整體上兩者升溫趨勢和溫度值保持高度一致，載體端面溫差較小，較大程度保證了CDPF在徑向上入口溫度的均勻性。

圖4 DOC內(nèi)部溫度場

圖5 所示為各方案下CDPF內(nèi)部溫度分布特性，由圖可知，載體徑向溫度分布都呈從中心到外圈逐漸減小的規(guī)律，碳載量5 g/L時載體中心與外圈的溫差為11℃，碳載量8 g/L時僅為6℃；碳載量的升高可削弱CDPF軸向中段與后段的溫差（見圖6）。這是由于載體在進行碳煙加載試驗時，由于排氣氣流作用會使得載體中心比四周積累的碳煙量略高，而隨著碳載量的升高，碳煙在載體內(nèi)部沉積的均勻性提高［16］，從而提高載體進行被動再生時內(nèi)部溫度的均勻性。

圖5 CDPF內(nèi)部溫度場

圖6 CDPF內(nèi)部溫度場分布

圖7 所示為CDPF不同碳載量下其被動再生效率對比，CDPF在碳載量5 g/L時再生碳煙量16.3 g，被動再生效率為89.1%；碳載量升高至8 g/L時再生碳煙量升高至20 g，再生效率降低至69.2%，下降19.9%。這是由于載體進行碳加載時，碳煙首先傾向于在載體后段沉積，隨著碳載量的增加，碳煙顆粒逐漸向載體前端遷移，可提高載體內(nèi)部整體的碳煙分布均勻性［16］。碳載量為8 g/L時孔道內(nèi)部碳煙沉積較為均勻，可提高碳煙、NO2與催化劑的有效接觸面積，加快碳煙氧化再生，使得載體在相同時間內(nèi)氧化更多的碳煙量，但由于初始碳載量過高，NO2供應(yīng)量不足以提供反應(yīng)進行，使得CDPF再生效率下降。

圖7 碳載量對CDPF被動再生效率的影響

2.2 入口溫度對CDPF被動再生特性的影響

圖8 （c）所示為CDPF載體入口溫度分別為325與360℃再生時其壓降變化。由圖可知，當(dāng)CDPF入口溫度提升至360℃時，載體再生速率顯著提高，再生后其壓降呈二次方下降的趨勢，再生進行0.65 h后CDPF壓降基本維持水平。再生階段后期，兩種方案的載體壓降出現(xiàn)了交點，入口溫度為325℃時載體壓降持續(xù)保持下降，再生2.7 h左右后，其壓降低于入口溫度為360℃時的載體壓降。這是由于雖然入口溫度為360℃時，再生效率更高，再生的碳煙量更大，可降低壓降；但CDPF入口溫度上升至360℃時，發(fā)動機進氣流量的提高可增大載體壓降；此外，載體內(nèi)部溫度提高會導(dǎo)致氣體分子擴散運動加劇，從而使得載體壓降升高。兩種因素共同導(dǎo)致再生結(jié)束時CDPF入口溫度為360℃時載體壓降高于入口溫度為325℃時。

圖8 入口溫度對CDPF被動再生特性的影響

圖9 所示分別為CDPF入口溫度為325與360℃時其前端布置的DOC內(nèi)部溫度場分布。由圖可知，DOC內(nèi)部溫度的整體溫差在8℃以內(nèi)，溫度分布較為均勻，滿足CDPF徑向入口溫度分布均勻性的要求。

圖9 DOC內(nèi)部溫度場

圖10 所示為兩種方案下CDPF內(nèi)部溫度分布。各方案下載體內(nèi)部溫度在徑向上呈現(xiàn)中心到外圈依次降低的規(guī)律，且載體中圈與外圈之間的溫差占主要地位；這是由較大的溫差使得載體邊緣與外界進行熱傳遞作用導(dǎo)致。載體沿軸向溫度略有升高，載體后段溫度略高于載體中段；CDPF入口溫度為360℃時載體內(nèi)部溫度整體上分布更為均勻（見圖11）。

圖11 CDPF內(nèi)部溫度分布

圖12 所示為CDPF入口溫度為325和360℃時載體的再生效率和再生速率。由圖可知，CDPF入口溫度為360℃時載體再生效率為94%，再生速率為56 g/h；相較于CDPF入口溫度為325℃時再生效率提高了45.1%，幾乎提高一倍；再生速率提高53.1 g/h，提高近18倍。這是由于NO2氧化Soot時需要提供大量的熱量，當(dāng)載體入口溫度提高時，可促進載體被動再生反應(yīng)；此外，入口溫度升高的同時也提高了鉑/鈀貴金屬催化劑活性，促進碳煙催化氧化再生反應(yīng)。兩種共同作用下使得載體被動再生效率有了較大提升。

圖12 入口溫度對CDPF被動再生特性的影響

2.3 CDPF降怠速（DTI）再生特性研究

2.3.1 邊界參數(shù)對CDPF降怠速（DTI）再生時內(nèi)部溫度特性的影響

圖13 所示為CDPF碳載量10 g/L在入口溫度640℃時，DTI主動再生時其內(nèi)部溫度變化趨勢。由圖可知，開始進行DTI主動再生時（約為340 s處），載體內(nèi)部溫度發(fā)生了較大溫升，出現(xiàn)溫度尖峰后逐漸下降，且越靠近載體后段其趨勢更加明顯。這是由于發(fā)動機進入DTI工況時，一方面由于排氣流量驟降，主動再生時釋放的熱量不能隨排氣及時排出載體，積聚在載體內(nèi)部；另一方面，發(fā)動機DTI工況時（圖14）排氣中O2含量較高，極大的促進主動再生反應(yīng)速率，兩種因素共同作用使得主動再生反應(yīng)速率有了短暫時期的快速升高，使得內(nèi)部溫度出現(xiàn)峰值；后期由于CDPF入口溫度下降，載體內(nèi)部熱量補充不及時，主動再生反應(yīng)速率逐漸下降至零，使得載體內(nèi)部溫度開始逐漸下降，導(dǎo)致CDPF內(nèi)部溫度出現(xiàn)“尖峰”現(xiàn)象。

圖13 CDPF內(nèi)部溫度分布

圖14 發(fā)動機轉(zhuǎn)速變化

為更加準確分析載體內(nèi)部溫度變化規(guī)律，選擇CDPF-7點位進行分析，圖15為該點的升溫趨勢和溫升速率變化規(guī)律。由圖可知，正常再生階段，該點的溫升速率較小，溫度變化較小，這是由于此時發(fā)動機工況處于恒定狀態(tài)，排氣中O2含量及排氣溫度變化較小，主動再生反應(yīng)速率較為平穩(wěn)。當(dāng)發(fā)動機進入DTI工況時，CDPF-7點溫度發(fā)生突變，溫度先迅速升高后逐漸下降，溫度峰值達到937.6℃，溫度升高時溫升速率最高達到17.2℃/s，下降時溫升速率達到-16.5℃/s。這對載體會產(chǎn)生較大的熱應(yīng)力沖擊，而SiC載體熱膨脹系數(shù)高，會導(dǎo)致載體有燒損、破裂的風(fēng)險。

圖15 CDPF-7升溫趨勢

由圖16可知，CDPF DTI再生時其內(nèi)部溫度峰值隨入口溫度的升高呈二次線性變化，入口溫度依次增加10℃，CDPF內(nèi)部溫度峰值分別升高22、34℃，同比提高55%。入口溫度的變化對CDPF DTI再生時其內(nèi)部溫度峰值影響較大，這是由于發(fā)動機DTI工況時CDPF的入口溫度提高導(dǎo)致載體內(nèi)部積聚的熱量更多，排氣中O2含量充足的條件下，使得再生反應(yīng)速率提高，形成良性循環(huán)，使得載體內(nèi)部峰值溫度有較大升高。

圖16 CDPF入口溫度對再生時峰值溫度的影響

由圖17可知：當(dāng)CDPF入口溫度為620℃時，CDPF內(nèi)部溫度峰值隨碳載量的增加而增加，幾乎呈二次方線性規(guī)律；當(dāng)CDPF入口溫度為640℃時，CDPF內(nèi)部峰值溫度隨碳載量的升高呈先升高后降低的趨勢；說明隨著入口溫度的升高，出現(xiàn)CDPF內(nèi)部溫度峰值的最大值對應(yīng)的碳載量會下降。這是由于隨著入口溫度的升高，雖然可以提供更多的反應(yīng)熱量，促進主動再生反應(yīng)速率，但是碳載量的升高降低了載體孔道內(nèi)部剩余空間，會提高排氣在進氣孔道內(nèi)運動速度而降低其滯留時間，使排氣中O2與碳煙接觸時間減小，O2含量供應(yīng)不足將會降低主動再生反應(yīng)速率，使得CDPF內(nèi)部溫度峰值略有下降。

圖17 碳載量對CDPF再生峰值溫度的影響

2.3.2 CDPF降怠速（DTI）再生對排放特性的影響

載體在進行DTI工況下主動再生前（新鮮件）進行一次世界穩(wěn)態(tài)循環(huán)（world harmonized transient cycle，WHTC）排放特性試驗，當(dāng)載體進行6次DTI工況下主動再生熱沖擊后（老化件）再進行一次WHTC循環(huán)排放特性試驗，將兩次排放特性進行對比。檢測發(fā)動機主要排放污染物是否超過閾值，以此反映出DTI主動再生是否造成CDPF燒裂、燒毀情況。如圖18和圖19所示，CDPF經(jīng)過DTI主動再生后發(fā)動機CO、HC排放與新鮮件CDPF相比均有明顯升高，分別升高0.157和0.015 g/（kW·h）。這主要是由于CDPF在DTI工況下主動再生時峰值溫度過高，而實驗過程中DOC與CDPF是通過封裝結(jié)構(gòu)剛性連接，熱量也會傳遞至DOC內(nèi)部，從而使得DOC內(nèi)部催化劑中貴金屬組分活性位點損失、性能下降，CO和HC轉(zhuǎn)換效率下降，所以CO和HC排放升高；但兩次CO/HC排放測試均滿足于國6限值要求。

圖18 DTI再生對CO排放的影響

圖19 DTI再生對THC排放的影響

圖20 和圖21所示為DTI再生對CDPF捕集PM和PN的影響。由圖可知：CDPF在經(jīng)過DTI工況下主動再生后對PM捕集作用沒有明顯影響，新鮮件與老化件均滿足國6排放法規(guī)要求；相比于新鮮件，老化件對于PN的捕集作用有所減弱，此時發(fā)動機PN數(shù)量上漲1.748×1010/（kW·h），上漲60%。此時CDPF捕集PN效率已經(jīng)出現(xiàn)較為明顯下降，說明DTI工況下再生由于較大溫升速率及溫度峰值對CDPF內(nèi)部已經(jīng)出現(xiàn)較大的熱沖擊，導(dǎo)致了載體內(nèi)部出現(xiàn)細小裂縫，從而使得PN排放升高。但新鮮件與老化件的PN排放均遠遠滿足國6排放法規(guī)要求。

圖20 DTI再生對PM排放的影響

圖21 DTI再生對PN排放的影響

3 結(jié)論

（1）碳載量對CDPF被動再生平衡點溫度沒有明顯影響；碳載量的升高可提高CDPF被動再生時內(nèi)部溫度分布均勻性，增大被動再生反應(yīng)速率，但會導(dǎo)致再生效率下降。

（2）CDPF入口溫度對其被動再生效率具有顯著影響，入口溫度由325提高至360℃時，再生效率達94%，再生速率達56 g/h，同比分別提高1倍和18倍，基本滿足載體被動再生需求。

（3）發(fā)動機DTI工況下CDPF主動再生時內(nèi)部溫度會出現(xiàn)“尖峰”現(xiàn)象，載體內(nèi)部溫度及溫升速率在其后段中心處溫度達到峰值；CDPF經(jīng)DTI主動再生后PM捕集效率無明顯影響，但會導(dǎo)致PN捕集效率下降；而4種排氣污染物（HC、CO、PM、PN）均滿足國6排放法規(guī)限值要求。