2012～2019年天津市公交站微環(huán)境空氣質(zhì)量改善

冉 錚,楊 柳,韓 坤,殷小鴿,齊靖宇,王偉偉,金陶勝*

2012～2019年天津市公交站微環(huán)境空氣質(zhì)量改善

冉 錚1,楊 柳2,韓 坤1,殷小鴿3,齊靖宇1,王偉偉1,金陶勝1*

(1.南開大學環(huán)境科學與工程學院,天津市城市交通污染防治研究重點實驗室,國家環(huán)境保護城市大氣顆粒物污染防治重點實驗室,天津 300350；2.中交公路規(guī)劃設計院有限公司,北京 100088；3.天津港保稅區(qū)環(huán)境監(jiān)測站,天津 300308)

于2012年9月、2014年3月、2015年6月和2019年6月在天津市八里臺公交站采集環(huán)境空氣樣品,分析該微環(huán)境中大氣可吸入顆粒物(PM10)污染的整體改善趨勢以及PM10中碳組分、水溶性離子組分以及元素組分的特征和4次采樣之間的差異.結(jié)果表明,4次采樣的PM10濃度分別為281,217,188,78μg/m3,呈明顯下降趨勢.其中水溶性離子組分和元素組分濃度逐年降低,但其占比變化不大(平均濃度占比分別為22%和39%),4次采樣的二次離子SNA(即SO42-,NO3?和NH4+)占PM10比例分別為11%,9%,9%,17%;總碳質(zhì)量濃度逐年降低,碳組分在PM10中所占的比例呈波動上升的趨勢(從18%上升至32%,平均為25%),根據(jù)估算結(jié)果,4次采樣的二次有機碳(SOC)占PM10比例分別為4%,9%,9%,13%.研究顯示,天津市交通微環(huán)境空氣質(zhì)量改善效果顯著,但二次組分(SNA和SOC)在PM10中占比呈上升趨勢,需進一步加強二次污染的控制.

天津；公交站；空氣質(zhì)量；PM10；二次污染

近年來,為打贏大氣污染防治攻堅戰(zhàn),許多環(huán)保政策相繼出臺并實施,我國空氣質(zhì)量已有明顯改善,大氣污染防治取得初步成效.但隨著機動車保有量的持續(xù)增長,機動車污染排放現(xiàn)狀仍十分嚴峻.機動車尾氣排放成為中國大中城市空氣污染的主要來源[1].可吸入顆粒物(PM10)主要通過呼吸道進入人體,并可以在人體內(nèi)沉積,不易排出體外,長期暴露于顆粒物濃度較高的環(huán)境下容易導致呼吸系統(tǒng)疾病和心血管疾病等[2-3].

道路交通排放是城市大氣中顆粒物的主要貢獻來源.2000～2002年北京市交通揚塵對PM10濃度的貢獻率最大,達到32%,而機動車排放的尾氣對PM10的濃度貢獻率為14%[4].并且PM10排放濃度與交通量存在顯著正相關(guān)性[5].2012年北京市道路交通揚塵PM2.5的年排放量達到了13565t,占總排放量的17%[6].Liu等[7]基于模型分析了天津市2015年6月大氣顆粒物PM2.5的來源,其中機動車排放貢獻占比25%,Xu等[8]分析了2015～2016年京津冀地區(qū)大氣顆粒物PM2.5的特征及其來源,其中,北京和天津兩城市的機動車排放貢獻分別為19%和16%.天津市2020年冬季重污染期間,機動車排放對PM2.5的貢獻占比19%[9].

已有研究表明,受交通排放顆粒物污染危害最嚴重的區(qū)域是交通干道及街道兩側(cè)50m以內(nèi)、1.7m以下范圍的近地面[10].公交站、交叉口、人行道等公共交通空間顆粒物濃度更高,這是因為此類地點機動車的運行狀態(tài)往往會發(fā)生改變,產(chǎn)生減速、怠速、加速等行為導致車輛有更嚴重的尾氣排放[11-12].本文聚焦于交通場所的PM10污染特征,在交通高峰期時段,人群集中在此候車,機動車排放污染物對人體健康的影響不容忽視.因此,研究公交站微環(huán)境中的顆粒物濃度及特征具有重要意義.

本研究分別于2012年9月、2014年3月、2015年6月和2019年6月四段時期在天津市八里臺公交站進行PM10樣品采集,分析并驗證2012～2019年公交站微環(huán)境PM10污染整體的改善趨勢,同時聚焦交通排放的二次污染,分析天津市公交站微環(huán)境汽車尾氣中PM10的碳組分、水溶性離子組分及元素組分的特征和4次采樣之間的差異,以期初步了解公交站微環(huán)境的污染特征及其改善情況.

1 材料與方法

1.1 實驗儀器

本研究的采樣裝置包括PEM個體撞擊式采樣器(SKC公司,美國)和LP-5型采樣泵(BUCK公司,美國).采樣泵校準裝置采用mini-BUCK流量校準器( M-30型,BUCK公司,美國).采樣濾膜為石英濾膜和特氟隆濾膜.

1.2 實驗方案

采樣點選取天津市南開區(qū)衛(wèi)津路八里臺公交站.該公交站為交通密集、人群活動頻繁的居民交通混合區(qū),周圍無工廠等特殊污染源,具有良好的代表性.

采樣點位于公交站臺非機動車道旁的人群候車區(qū).采樣泵與采樣頭中間用橡膠軟管密封連接,構(gòu)成試驗采樣裝置.采樣頭固定于公交站站牌上,保持在1.5m高度,接近人體的呼吸帶.采樣口正面向上,采樣流速為4L/min.分別采用石英濾膜和聚四氟乙烯(Teflon)濾膜同時采集PM10樣品.采樣具體信息見表1.

表1 4次采樣信息

1.3 樣品分析

石英濾膜采集的樣品用于水溶性離子和碳組分分析,Teflon濾膜采集的樣品用于無機元素的分析.

1.3.1 質(zhì)量濃度分析 為消除濾膜中揮發(fā)性組分對稱重的影響,采樣前將Teflon濾膜放入60℃烘箱中烘烤1h.采樣前后濾膜置于恒溫(25℃)恒濕(35%)環(huán)境中平衡48h,再使用Mettler Toledo(AX205)電子天平進行稱量.采樣前后Teflon濾膜的質(zhì)量差為PM10質(zhì)量,通過采樣體積得到PM10質(zhì)量濃度.

交互式教學法是在支架式教學理論的基礎(chǔ)上發(fā)展起來的一種教學模式。隨著虛擬現(xiàn)實技術(shù)的發(fā)展，VR技術(shù)等已經(jīng)具備運用到導游講解課堂上的條件。虛擬現(xiàn)實技術(shù)的主要特點是其超文本性和交互性，這就為交互式教學法拓寬了新的領(lǐng)域，使其得到進一步的發(fā)展和創(chuàng)新。

1.3.2 碳組分分析 碳組分分析采用美國沙漠研究所的DRI2001A型碳分析儀,分析方法采用熱光反射法[13].具體分析過程如下:打孔器裁取0.55cm2濾膜待測樣品用熱光分析儀分析,在純氦氣環(huán)境下,階段性升溫至140,280,480,580℃,將濾膜上顆粒態(tài)碳轉(zhuǎn)化為CO2,根據(jù)不同的熱點分別收集到OC(有機碳)中4種組分OC1、OC2、OC3、OC4的含量.之后分別加熱至580,740,840℃,根據(jù)不同的熱點測得EC(元素碳)的3個組分EC1、EC2、EC3的含量.不同環(huán)境溫度下產(chǎn)生的CO2在還原爐中被還原成CH4,由火焰離子化檢測器定量檢測.采用633nm的氦-氖激光照射樣品,檢測無氧加熱下OP(裂解碳)的生成量.OC計算方式為OC1+OC2+OC3+OC4+ OP,EC的計算方式為EC1+EC2+EC3-OP,本試驗中OC和EC的檢出限分別為0.82和0.20μg/cm2,測量范圍為0.20～750.00μg/cm2.根據(jù)采樣體積進一步計算大氣中各種碳組分的質(zhì)量濃度.

為保證實驗的準確性和可靠性,采樣前將石英濾膜置于馬弗爐中800℃下烘烤3h,去除膜內(nèi)的揮發(fā)組分或其他半揮發(fā)組分.在每次分析前采用標準氣體進行校準,每批次樣品分析前均使用標準溶液進行儀器校正.同時進行空白膜實驗,空白樣OC、EC濃度均低于實際樣品的10%.

1.3.3 水溶性離子分析 使用美國戴安公司的DX-120IC型離子色譜儀測定K+、Ca2+、Na+、Mg2+、NH4+、Cl-、NO3-、SO42-等水溶性無機離子.具體分析過程如下:采樣后的膜恒重后,佩戴一次性手套用潔凈的剪刀減下1/8膜,并剪成碎屑,置入干凈試管內(nèi),加入15mL的超純水浸泡,超聲萃取15min,經(jīng)0.45μm 微孔濾膜過濾,反復萃取3次,合并濾液、定容,置于4℃保存.分離柱為AS4A-SC,淋洗液用0.018mmol Na2CO3和 0.017mmol NaHCO3的混合溶液.為保證實驗的準確性和可靠性,采樣前將石英濾膜置于馬弗爐中800℃下烘烤3h,去除膜內(nèi)的揮發(fā)組分或其他半揮發(fā)組分,同時采用空白膜進行對照實驗.

1.3.4 無機元素分析 選擇美國熱電公司ICP 9000(N+M) 型電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀(ICP -AES)分析并檢測無機元素Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Fe、Zn等的質(zhì)量濃度.具體操作過程如下:采樣后的濾膜恒重后,佩戴一次性手套用潔凈的剪刀減下1/8膜,并剪成碎屑,置入干凈試管內(nèi),使用去離子水潤濕,加15mL 分析純的硝酸(1.42g/mL)以及5mL 高氯酸(72%)在70℃下加熱,當酸剩余約3mL 時,冷卻試管,加少量去離子水,過濾殘渣并定容至25mL,采用等離子體發(fā)射光譜儀對處理好的樣品進行分析測試.

為消除濾膜中揮發(fā)性組分對稱重的影響,采樣前將Teflon濾膜置于烘箱中60℃下烘烤1h.同時進行空白膜對照實驗.結(jié)果表明,空白膜中各元素的含量均遠低于樣品值.加標回收率為80%～120%,結(jié)果可靠.

1.4 SOC計算方法

OC主要可以劃分為一次有機碳(POC)和二次有機碳(SOC),SOC主要是大氣中的有機氣體經(jīng)過復雜的光化學反應生成而來[14-15].現(xiàn)今對于SOC的估算主要有示蹤物產(chǎn)率法、EC示蹤OC/EC比值法、數(shù)值模擬法等[16],本研究采用EC示蹤OC/EC比值法對SOC進行估算.根據(jù)CHOW等人的研究[17],當OC/EC比值大于2時,存在SOC的產(chǎn)生.SOC估算公式如下[18]:

SOC = OC – (OC/EC)min×EC (1)

2 結(jié)果與討論

2.1 PM10質(zhì)量濃度及監(jiān)測數(shù)據(jù)對比分析

圖1 2012～2019年八里臺公交站微環(huán)境PM10平均濃度變化以及與監(jiān)測數(shù)據(jù)、天津市平均濃度對比情況

如圖1所示,4次采樣期間八里臺公交站微環(huán)境PM10平均質(zhì)量濃度變化分別為(281±67.8),(217±93.7),(188±95.3)和(78±32.9) μg/m3.可以看出,該公交站微環(huán)境PM10濃度逐年降低,年均下降17%,2019年與2012年相比,PM10的平均濃度下降了72%,已低于《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)的二級標準24h平均限值(150μg/m3).這與2012～2019年期間我國實施《大氣污染防治行動計劃》[18]、“打贏大氣污染防治攻堅戰(zhàn)”[19]等多項環(huán)保政策有關(guān),通過加強機動車排放監(jiān)督、調(diào)整產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)和能源結(jié)構(gòu)、控制燃煤污染、促進清潔能源利用等措施,大氣排放污染狀況有所改善.

此外,本文選取八里臺公交站采樣點附近的國控評價點前進道站點(117°12'06.06"E,39°05'34.00"N),將同時期的采樣數(shù)據(jù)和監(jiān)測站點數(shù)據(jù)以及天津市PM10平均濃度數(shù)據(jù)進行對比,對比結(jié)果如圖1所示.由于2012年9月和2014年3月采樣期間無同期的監(jiān)測站數(shù)據(jù),本文僅對2015年6月和2019年6月的PM10濃度進行了逐日對比(如圖2所示).兩次采樣期間PM10濃度和前進道站點監(jiān)測濃度逐日變化趨勢大致相同,相關(guān)系數(shù)分別為0.926和0.823,相關(guān)性顯著(<0.05).由圖1,圖2還可以看出,本文的PM10采樣濃度高于附近的前進道監(jiān)測站濃度,這是由于本文的采樣點位于路邊,采得的樣品主要是來源于交通排放未經(jīng)大氣擴散的污染物,而前進道站點的監(jiān)測的污染物為經(jīng)大氣擴散的交通排放和其他生活源排放,濃度較低.

圖2 2015年和2019年P(guān)M10采樣數(shù)據(jù)與監(jiān)測數(shù)據(jù)及天津市平均濃度對比

圖3 3種二次離子SNA占離子組分的比例變化情況

2.2 PM10中水溶性離子特征及時間變化分析

水溶性離子是PM10的重要組成部分.本文的4次采樣期間,八里臺公交站微環(huán)境PM10中水溶性離子組分分別占PM10質(zhì)量濃度的24%,23%,14%,26%, PM10的離子組分總體質(zhì)量濃度有明顯下降(=0.03),但其占PM10的比例變化不大.離子組分中主要有SO42-、NO3?、NH4+、Ca2+、Na+、K+、Mg2+、F-、Cl-、COOH-等離子,三種二次離子SNA(SO42-、NO3?和NH4+)為主要水溶性離子.其中,SO42-離子濃度逐年下降,NO3?和NH4+濃度呈波動下降的趨勢.SNA占總離子組分比例情況見圖3,3種離子的占比情況不存在差異(=0.17),SNA整體占比逐年增加,該公交站微環(huán)境中二次離子污染比較嚴重.

如圖3所示,4次采樣中NO3?占離子組分比例逐年增加,主要是由于機動車排放帶來的壓力越來越大,雖然環(huán)保政策的實施以及機動車排放標準的加嚴對改善空氣質(zhì)量有促進作用,但機動車保有量逐年增長,機動車排放的大量NO2是NO3?的主要前體物[20],導致氮氧化物排放逐年嚴重.前3次采樣中SO42-始終占離子組分比例最大,整體趨勢波動下降但變化不明顯,這主要是與近年來對于燃煤燃燒的控制以及清潔能源的推廣使用有關(guān),SO42-的生成不僅與前體物SO2濃度有關(guān),同時也受到了環(huán)境大氣酸度[21]、溫度和太陽輻射等因素的影響[22].NH4+質(zhì)量濃度占離子組分的比例在4次采樣中呈增加趨勢,NH4+主要來源有工業(yè)、農(nóng)業(yè)排放和其前體物的光化學轉(zhuǎn)化[23],NH4+占比的增加除了與源排放有關(guān),還受到了溫度等氣象因素的協(xié)同影響,2015年和2019年采樣時期為夏季,溫度較高,有利于污染物中的銨鹽分解[22],使得兩次采樣的NH4+占比明顯增加.另外其他離子,比如Cl-的含量也不容忽視,4次采樣占比分別為5.1%,11%,4.8%,3.6%,在城市環(huán)境中,Cl-來源比較復雜,除海鹽排放外,主要和垃圾焚燒、燃煤燃燒、機動車尾氣排放等人為源有關(guān)[23-24].

2.3 PM10中碳組分特征及時間變化分析

可吸入顆粒物PM10的碳組分主要可以劃分為EC和OC.本文4次采樣的PM10碳組分(TC、OC、EC)質(zhì)量濃度變化趨勢如圖4所示,TC的質(zhì)量濃度呈明顯降低趨勢(=0.03),主要與源排放減少有關(guān),2014年3月采樣的TC濃度較高主要是由于OC濃度較高,其主要來源于城市供暖等民用燃燒排放.TC在PM10中占比分別為18%,28%,22%,32%,成波動上升的趨勢.碳組分中OC的質(zhì)量濃度分別為40,55,33,23μg/m3,而EC質(zhì)量濃度分別為10,5.2,8.6, 1.8μg/m3.在4次采樣期間,OC/EC的平均比值分別為4.0,10.6,3.8,12.8,EC/TC的比值均在0.2以下.

根據(jù)EC示蹤OC/EC比值法,4次采樣SOC質(zhì)量濃度的估算結(jié)果分別為12,19,16,10μg/m3,其變化趨勢如圖4,SOC占OC的比例分別為30%,35%, 48%,42%,占PM10比例分別為4%,9%,9%,13%.對比4次采樣,SOC濃度有所減小,但是其在OC和PM10中的占比呈明顯的增大趨勢,這可能與燃煤燃燒排放和工業(yè)以及生活源排放有關(guān)[29].SOC生成機理復雜,作為大氣環(huán)境中污染物經(jīng)過光化學反應的二次產(chǎn)物,其生成也受其他自然因素影響.根據(jù)碳組分分析結(jié)果,該公交站微環(huán)境PM10中碳組分污染比較嚴重,尤其是二次污染.

圖4 八里臺公交站微環(huán)境PM10中碳組分質(zhì)量濃度變化情況

2.4 PM10中元素組分特征及時間變化分析

本研究共檢出15種元素,包括Na,Mg,Al,Si,K, Ca,Ti,Cr,Mn,Fe,Ni,Co,Cu,Zn,Pb.4次采樣中,八里臺公交站微環(huán)境PM10中無機元素組分分別占PM10質(zhì)量濃度的33%,44%,47%,31%.各元素質(zhì)量濃度的變化情況如圖5所示.前3次采樣中,均是Si元素最多,分別占31%、28%、24%,2019年采樣中Ca元素最多,占比31%,Si元素次之,占比10%.Si元素含量逐年下降,主要是因為近年來對揚塵的污染控制有一定成效,但建筑水泥塵污染等城市面源污染問題依然需要關(guān)注[25-26].Al和Si是煤煙塵的標識元素,K是生物質(zhì)燃燒的標識元素[25],Zn和Mn是機動車尾氣的標識元素[27],在本文先前的研究中提到柴油車排放顆粒物的主要元素為Si,Ca,Fe,Al[28].分析本文結(jié)果,八里臺公交站微環(huán)境PM10元素組分主要是地殼元素,除此之外,4次采樣中K、Fe和Al等金屬元素含量也較多,4次采樣其濃度的平均占比分別為7%、9.8%和11.9%,其他元素四次采樣平均占比見表2.這是由于該微環(huán)境PM10污染主要受到機動車尾氣塵、揚塵、煤煙塵等影響.

元素

表2 PM10中各類元素四次采樣平均占比

3 結(jié)論

3.1 天津市八里臺公交站微環(huán)境4次采樣時期PM10平均質(zhì)量濃度分別為281,217,188和78μg/m3,整體呈下降趨勢.

3.2 4次采樣時期PM10的水溶性離子組分質(zhì)量濃度逐年降低,但其占PM10比例變化不大(平均為22%),其中SO42-占比始終最大并呈波動下降的趨勢,NO3?和NH4+的占比均逐年增加.

3.3 4次采樣時期,TC、OC和EC的質(zhì)量濃度均逐年降低,但碳組分在PM10中所占的比例波動上升(從18%到32%,平均為25%).SOC不僅是OC的主要組成成分,也是PM10的主要成分.

3.4 4次采樣的元素組分濃度逐年下降,但其占PM10比例變化不大(平均為39%).該公交站微環(huán)境PM10的主要元素成分為地殼元素.

3.5 4次采樣中SNA和SOC兩種二次組分濃度之和分別為43,39,33,23μg/m3,其在PM10占比分別為15%,18%,18%,30%,明顯上升,需要進一步加強對于二次污染的控制.

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Improvement of microenvironmental air quality in Tianjin bus stations from 2012 to 2019.

RAN Zheng1, YANG Liu2, HAN Kun1, YIN Xiao-ge3, QI Jing-yu1, WANG Wei-wei1, JIN Tao-sheng1*

(1.Tianjin Key Laboratory of Urban Transport Emission Research, State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China；2.China Communications Highway Planning and Design Institute Co., Ltd, Beijing 100088, China；3.Tianjin Port Free Trade Zone Environmental Monitoring Station, Tianjin 300308, China)., 2021,41(10)：4549～4555

Ambient air samples were collected at Tianjin Balitai Bus Station in September 2012, February 2014, June 2015 and June 2019 to analyze the overall improvement trend of atmospheric particulate matter (PM10) pollution in the microenvironment as well as the characteristics of the carbonaceous components, water-soluble ionic components and elemental components in PM10and the differences between the four samplings. The results showed that the PM10concentrations of the four samples were respectively 281, 217, 188, and 78μg/m3, presenting a significant downward trend. The concentrations of water-soluble ionic and elemental components in PM10decreased year by year, while their proportions changed a little (22% and 39% separately). The proportion of secondary ions SNA (SO42-, NO3?, NH4+) in PM10of the 4samples was 11%, 9%, 9%, 17%. The concentrations of total carbon decreased year by year, while the proportion of the carbonaceous components in PM10showed a fluctuating upward trend (increase from 18% to 32%, with an average of 25%). According to the estimation results, the proportion of secondary organic carbon (SOC) in the 4samples in PM10was 4%, 9%, 9% and 13%, respectively. Our study shows that the air quality of the traffic microenvironment in Tianjin has been improved significantly, but the proportion of secondary components (SNA and SOC) in PM10showed an increasing trend, it is necessary to further strengthen the control of secondary pollution.

Tianjin；bus station；air quality；PM10；secondary pollution

X513

A

1000-6923(2021)10-4549-07

冉 錚(1997-),女,河北保定人,南開大學環(huán)境科學與工程學院碩士研究生,主要研究大氣污染特征及其健康影響.發(fā)表論文2篇.

2021-02-09

國家重點研發(fā)計劃項目(2017YFC0212100);國家自然科學基金資助項目(21477057)

* 責任作者, 副研究員, jints@nankai.edu.cn