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    自分散反應(yīng)性TiO2的制備及其對棉織物的整理

    2021-10-15 05:16:54陳雨潔陳嘉毅王春霞
    棉紡織技術(shù) 2021年10期
    關(guān)鍵詞:棉織物靜置去離子水

    王 礦 陳雨潔 陳嘉毅 任 煜 王春霞

    (1.鹽城工學(xué)院,江蘇鹽城,224001;2.南通大學(xué),江蘇南通,226019)

    TiO2資源豐富、價格低廉[1],具有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定、抗菌、防紫外、自清潔等性能,被廣泛地應(yīng)用到紡織、醫(yī)療、電子等各個領(lǐng)域[2‐4]。TiO2的制備方法有水熱法[5‐6]、醇鹽水解法[7]、氣體燃料燃燒法[8]等。水熱法簡單方便、無需過高溫,被廣泛應(yīng)用到TiO2的制備中。水熱法以水為溶劑,在一定溫度、壓強下使鈦源溶解‐沉積生成TiO2,常用的鈦源包括有機鈦醇鹽類[9]、無機鈦鹽類[10]。

    TiO2粒徑小,比表面積大,表面能高,粒子間有較強的范德華力,使得粒子極易團聚。且TiO2表面的極性基團和非極性基團含量不多,與其他物質(zhì)作用弱,所以TiO2不易穩(wěn)定地分散在液相體系 中,阻礙 了在紡織 印染行業(yè) 的應(yīng)用發(fā) 展[11‐12]。目前,TiO2負載棉纖維的方法有溶膠‐凝膠法、直接浸漬法、粉體燒結(jié)法等。這些方法并不能使TiO2牢固負載在棉纖維上,其耐久性很差。本研究將TiO2進行化學(xué)改性,增加表面反應(yīng)基團,制備自分散反應(yīng)性TiO2,使其通過靜電斥力均勻分散在水中,能與棉纖維上的羥基反應(yīng),生成共價鍵結(jié)合。探究了自分散反應(yīng)性TiO2與棉織物結(jié)合的反應(yīng)機理,為棉織物負載納米粒子提出一種新的思路。

    1 試驗部分

    1.1 試驗材料與儀器

    織物:平紋機織棉織物,經(jīng)紗和緯紗號數(shù)均為20 tex,經(jīng)密和緯密均為300 根/10 cm,單位面積質(zhì)量(120±10)g/m2。

    藥品:TiO2(自制)[13],硅烷偶聯(lián)劑KH‐550,三聚氯氰,無水乙醇,甲基橙,四氫呋喃,無水碳酸鉀,質(zhì)量分數(shù)25%氨水,對氨基苯磺酸鈉、丙酮、氯化鈉和碳酸鈉均為分析純。

    儀器:FA1004N 型電子天平,JB‐3 型磁力恒溫攪拌器,SD101‐1 型電熱鼓風(fēng)干燥箱,H1750 型大容量高速離心機,DHJK‐4002 型低溫恒溫攪拌反應(yīng)浴,RE52‐3 型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀,SHZ‐D(Ⅲ)型循環(huán)水真空泵,KQ5200DE 型數(shù)控超聲波清洗器,XH‐KG55B 型振蕩式染樣機,DF‐101S 型恒溫加熱磁力攪拌器,PHS‐3C 型便攜式pH 計,DZF‐6034 型真空干燥箱。PANalytical X 型射線衍射儀,Nova Nano SEM 450 型場發(fā)射掃描電子顯微鏡,ESCALAB 250Xi 型X 射線光電子能譜儀,TU‐1901 型雙光束紫外可見分光光度計,YG(B)912E 型紡織品防紫外性能測試儀。

    1.2 TiO2的氨基化改性

    首先將硅烷偶聯(lián)劑KH‐550(0.1 g)、氨水(0.5 mL)溶解于乙醇溶液中(50 mL,去離子水∶無水乙醇=1∶9);然后加入TiO2(0.2 g),超聲波處理30 min,室溫磁力攪拌24 h;最后,將反應(yīng)液離心處理、用去離子水和和無水乙醇各洗滌3 次,在60 ℃下烘干,制得TiO2/KH‐550[14]。

    1.3 4?(4,6?二氯?1,3,5?三嗪?2?亞氨基)苯磺酸鈉的合成

    首先將三聚氯氰(2 mmol)溶解于四氫呋喃中(15 mL),攪拌至完全溶解,置于0 ℃的低溫反應(yīng)器中;然后將無水碳酸鉀(4 mmol)加入至上述溶液中,攪拌10 min 后加入對氨基苯磺酸鈉(2 mmol),繼續(xù)在0 ℃下反應(yīng)180 min,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)去除四氫呋喃,冷卻至室溫,加入去離子水(60 mL)使碳酸鉀充分溶解,轉(zhuǎn)移至低溫下靜置2 h;最后取出樣品做離心處理,用無水乙醇洗滌5次,在60 ℃的真空干燥箱中烘干,得到4‐(4,6‐二氯‐1,3,5‐三嗪‐2‐亞氨基)苯磺酸鈉(以下簡稱SAT)。

    1.4 自分散反應(yīng)性TiO2的制備

    TiO2/KH‐550(0.5 g)和丙酮(20 mL)置于圓底燒瓶中,加入SAT(0.688 3 g),磁力攪拌10 min。用碳酸鉀溶液(1.25 mol/L)調(diào)節(jié)體系pH 值至5~6,40 ℃下反應(yīng)3 h,將沉淀離心處理,用無水乙醇洗滌3 次,在45 ℃的真空干燥箱中烘干,得到自分散反應(yīng)性TiO2。

    1.5 分散及儲存穩(wěn)定性測試

    將樣品分散在去離子水中(pH≈7),超聲波處理30 min,再用去離子水稀釋至透明,繼續(xù)超聲波處理30 min。用Nano‐ZS 粒度及Zeta 電位分子量分析儀測定粒徑大小、多分散性指數(shù)(PDI)和Zeta 電位,每個樣品分別測試3 次,取平均值。

    將樣品(0.3 g)加入到去離子水(35 mL)中,超聲波處理60 min,靜置1 h 和1 個月后分別觀察分散液的情況。

    1.6 自分散反應(yīng)性TiO2對棉織物的整理

    首先將一定量(0.05 g、0.1 g、0.2 g、0.3 g)的自分散反應(yīng)性TiO2、氯化鈉(0.05 g)、去離子水(30 mL)和棉織物(1 g)置于錐形瓶中,超聲波處理30 min。然后取碳酸鈉(0.45 g)加入到上述分散液中,在溫度90 ℃下振蕩反應(yīng)120 min,取出織物水洗烘干,所得到的棉織物分別標記為TiO2‐0.05 棉織物、TiO2‐0.1 棉織物、TiO2‐0.2 棉織物和TiO2‐0.3 棉織 物。

    1.7 棉織物的結(jié)構(gòu)表征

    采用PANalytical X 型射線衍射儀分析物相。用Nova Nano SEM 450 型場發(fā)射掃描電子顯微鏡觀察物理形貌。利用ESCALAB 250Xi 型X 射線光電子能譜儀分析元素組成。使用TU‐1901型雙光束紫外可見分光光度計分析可吸收光。

    1.8 棉織物的性能測試

    依據(jù)GB/T 18830—2009《紡織品 防紫外線性能的評定》,用YG(B)912E 型紡織品防紫外性能測試儀測試棉織物的防紫外線性能,每個樣品測6 次取平均值。通過降解甲基橙溶液來測試自清潔性能。在棉織物表面滴1 滴甲基橙溶液(質(zhì)量濃度1 g/L),用300 W 氙燈分別照射0 h、4 h、8 h、12 h、16 h、20 h 和24 h 后進行拍照,觀察織物表面顏色的變化[15]。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 自分散反應(yīng)性TiO2與棉織物結(jié)合的反應(yīng)機理分析

    圖1 為自分散反應(yīng)性TiO2與棉織物結(jié)合的反應(yīng)機理。根據(jù)三聚氯氰的3 個氯原子在不同溫度范圍內(nèi)的活性不同,制備了具有自分散反應(yīng)性TiO2[16]。首先,利用KH‐550 與TiO2在氨水存在下反應(yīng)制得TiO2/KH‐550。然后,在溫度0 ℃下,通過三聚氯氰中的1 個氯原子與對氨基苯磺酸鈉中的氨基反應(yīng)合成SAT。隨后,在溫度40 ℃下,通過TiO2/KH‐550 中的氨基與SAT 中1 個氯原子發(fā)生親核取代反應(yīng),得到自分散反應(yīng)性TiO2。最后,在90 ℃堿性條件下自分散反應(yīng)性TiO2中的1 個氯原子與棉織物中的羥基反應(yīng),將自分散反應(yīng)性TiO2通過共價鍵結(jié)合的方式負載到棉織物上。

    圖1 自分散反應(yīng)性TiO2與棉織物結(jié)合的反應(yīng)機理

    2.2 分散及儲存穩(wěn)定性分析

    表1 為TiO2、TiO2/KH‐550 和自分散反應(yīng)性TiO2的粒徑、PDI和Zeta 電位測試結(jié)果。由表1可以看出,TiO2/KH‐550 和自分散反應(yīng)性TiO2的粒徑尺寸均增加,這是因為TiO2表面包覆了一層有機分子。Zeta 電位的數(shù)值與膠態(tài)中的分散穩(wěn)定性相關(guān),(0~±5)mV 表示很快沉淀聚集,(±10~±20)mV 表示穩(wěn)定性很差,(±20~±30)mV表示穩(wěn)定性一般,(±30~±40)mV表示較好的穩(wěn)定性[17]。TiO2、TiO2/KH‐550 和自分散反應(yīng)性TiO2的Zeta 電位分別為-19.0 mV、+25.1 mV 和-35.0 mV。經(jīng)過改性后的TiO2分散性提高,在水中靜置1 個月后自分散反應(yīng)性TiO2的Zeta 電位為-32.1 mV,說明自分散反應(yīng)性TiO2具有良好的儲存穩(wěn)定性。PDI用于描述聚合物分子量的分布,PDI越大,分子量分布越寬,反之分子量分布越均勻。TiO2/KH‐550 和自分散反應(yīng)性TiO2的PDI大于TiO2,這是因為引入了有機分子。自分散反應(yīng)性TiO2的PDI小于TiO2/KH‐550 是由于自分散反應(yīng)性TiO2分散性更好,分子量分布更均勻。

    表1 樣品粒徑、PDI 和Zeta 電位

    圖2 為TiO2、TiO2/KH‐550 和自分散反應(yīng)性TiO2在水中靜置前后分散情況。圖中自左向右依 次 是TiO2、TiO2/KH‐550 和 自 分 散 反 應(yīng) 性TiO2。 圖2(a)超 聲 處 理60 min 后,TiO2、TiO2/KH‐550 和自分散反應(yīng)性TiO2均可分散在水中;圖2(b)靜置1 h 后,TiO2和TiO2/KH‐550 基本沉淀瓶底,溶液較清,而自分散反應(yīng)性TiO2仍均勻分散在水中,倒置后瓶底幾乎沒有沉淀;圖2(c)靜置1 個月后,TiO2和TiO2/KH‐550 完全沉淀到瓶底,溶液分層,而自分散反應(yīng)性TiO2仍能均勻分散在水中,倒置后瓶底僅有少許沉淀,說明SAT 對TiO2改性使其具有良好的分散穩(wěn)定性。

    圖2 分散液靜置前后分散情況

    2.3 結(jié)晶結(jié)構(gòu)分析

    圖3 為棉織物處理前后的X 射線衍射圖(以下簡稱XRD 圖)。如圖3 中TiO2的XRD 圖所示,2θ為25.28°、36.98°、37.93°、48.34°、53.99°、54.93°、62.69°、68.83°、70.09°和75.02°處均出現(xiàn)的衍射峰,與XRD 標準卡(PDF#21‐1272)對應(yīng)的晶 面 為(101)、(103)、(004)、(200)、(105)、(211)、(204)、(113)、(220)和(215),這些為銳鈦礦TiO2的 特征 峰;2θ為27.32°、36.09°、41.22°、44.14°、54.36°和56.45°處出現(xiàn)的衍射峰,與XRD標準卡(PDF#21‐1276)對應(yīng)的晶 面為(110)、(101)、(111)、(210)、(211)和(220),這些為金紅石TiO2的特征峰,即制備的TiO2為混晶TiO2。如 圖3 中 棉 織 物 的XRD 圖 所 示,2θ在14.9°、16.6°、22.65°和34.4°出現(xiàn)的衍射峰對應(yīng)的晶面為纖維素的(101)、(110)、(002)和(040)[18]。如圖3中TiO2‐0.3 棉織物的XRD 圖所示,既出現(xiàn)了棉織物的特征峰又出現(xiàn)了TiO2的特征峰,這說明自分散反應(yīng)性TiO2成功地負載到棉織物上。

    圖3 處理樣品X 射線衍射圖

    2.4 表面形貌觀察

    圖4 為棉織物處理前后的SEM 照片。圖4(a)為棉織物的SEM 照片,原棉織物呈現(xiàn)扁平帶狀,有轉(zhuǎn)曲,表面光滑無顆粒附著。圖4(b)為TiO2‐0.3 棉織物的SEM 照片。由圖4 可知,TiO2‐0.3 棉織物表面附著了一些顆粒狀物質(zhì),可以判斷TiO2已經(jīng)負載在棉纖維上。由于自分散反應(yīng)TiO2表面帶有磺酸基陰離子,能夠產(chǎn)生靜電斥力,且顆粒之間存在空間位阻,從而均勻分散在水中,導(dǎo)致了TiO2能夠均勻地負載在棉織物上。

    圖4 棉織物的SEM 照片

    2.5 元素組成分析

    圖5 為棉織物和TiO2‐0.3 棉織物的X 光電子能譜(以下簡稱XPS)圖。由圖5 可知,棉織物由C 和O 組成,而TiO2‐0.3 棉織物含C、O、Ti、N,其中Ti 分 別 來 自 于TiO2,N 來 自 于SAT 和KH‐550,進一步說明自分散反應(yīng)性TiO2成功負載到棉織物上。

    圖5 棉織物X 光電子能譜圖

    2.6 光學(xué)性能分析

    棉織物的紫外線可見光漫反射光譜如圖6 所示。由圖6 可知,棉織物基本不吸收光,而經(jīng)過自分散反應(yīng)性TiO2整理的棉織物對200 nm~360 nm 范圍內(nèi)的紫外線具有一定的吸收作用,且隨著自分散反應(yīng)性TiO2整理量的增加,對紫外線的吸收強度增加。

    圖6 棉織物的紫外線可見光漫反射光譜圖

    2.7 防紫外線性能分析

    棉織物的UVA 透過率、UVB 透過率和UPF如表2 所示。由表2 可知,經(jīng)過自分散反應(yīng)性TiO2整理的棉織物UVA 和UVB 透過率都明顯低于原棉織物,說明UVA 和UVB 較難穿透整理后的棉織物。原棉織物的UPF為5.95,防紫外線性能很差,負載自分散反應(yīng)性TiO2棉織物的防護系數(shù)UPF遠遠大于原棉織物,說明經(jīng)過自分散反應(yīng)性TiO2整理的棉織物獲得優(yōu)異的紫外線防護性能,并且隨著自分散反應(yīng)性TiO2整理量的增加,棉織物UPF增加,防紫外線性能提高。

    表2 棉織物的防紫外線性能

    2.8 自清潔性能分析

    滴有甲基橙溶液的棉織物經(jīng)氙燈照射不同時間后的外觀如圖7 所示。由圖7 可知,在原棉織物上滴一滴甲基橙溶液后放在氙燈下曝曬24 h 后,甲基橙溶液的顏色有了輕微的變淡,但不明顯。而經(jīng)自分散反應(yīng)性TiO2整理的棉織物,在24 h 曝曬之后,相比最初已經(jīng)出現(xiàn)了明顯的變淡,說明自分散反應(yīng)性TiO2對棉織物整理可以賦予其自清潔性能。其中,0.3 g 自分散反應(yīng)性TiO2整理的棉織物照射約20 h 后,顏色基本消失,展現(xiàn)出相對較好的光催化自清潔效果。

    圖7 滴有甲基橙溶液的棉織物外觀

    3 結(jié)論

    首先利用硅烷偶聯(lián)劑KH‐550 對TiO2進行改性,然后進一步利用SAT 改性,得到自分散反應(yīng)性TiO2。制備的自分散反應(yīng)性TiO2具有良好的分散性,Zeta 電位為-35 mV。經(jīng)過1 個月靜置儲存后仍保留較好的分散效果,Zeta 電位為-32.1 mV。通過浸染法將自分散反應(yīng)性TiO2負載到棉織物上,整理后的棉織物獲得了優(yōu)異的防紫外線和自清潔性能。其中,用0.3 g 自分散反應(yīng)性TiO2整理的棉織物具有更好的防紫外線和自清潔性能,UPF為62.07,經(jīng)過24 h 光照后可以完全降解甲基橙污漬。

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