碎屑巖儲(chǔ)層碳酸鹽膠結(jié)物成因研究進(jìn)展

張青青，劉可禹，劉太勛，孫潤平，孟 陽

1中國石油大學(xué)（華東）地球科學(xué)與技術(shù)學(xué)院；2青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實(shí)驗(yàn)室海洋礦產(chǎn)資源評(píng)價(jià)與探測(cè)技術(shù)功能實(shí)驗(yàn)室；3中海石油（中國）有限公司深圳分公司研究院；4中石化勝利油田分公司油氣開發(fā)管理中心

0 前 言

碳酸鹽膠結(jié)物是碎屑巖儲(chǔ)層中最豐富的自生礦物之一［1］。前人的研究表明，碳酸鹽膠結(jié)尤其是中晚期碳酸鹽膠結(jié)多為破壞性成巖作用，能顯著降低儲(chǔ)層的孔隙度和滲透率，影響儲(chǔ)層質(zhì)量［2-4］和開發(fā)過程中的流體流動(dòng)［5］，在宏觀上側(cè)向延伸廣的連續(xù)分布的致密膠結(jié)層可引起儲(chǔ)層垂向分隔，成為流體流動(dòng)的屏障和油氣的遮擋層［5-6］。碳酸鹽礦物對(duì)溫壓、流體酸堿性等變化敏感，孔隙流體性質(zhì)的變化極易影響其溶解-沉淀過程［7-8］。碳酸鹽膠結(jié)物復(fù)雜的成因問題一直困擾地質(zhì)學(xué)家［9-10］，目前尚未有學(xué)者對(duì)其進(jìn)行系統(tǒng)梳理和論述；人們對(duì)海相地層中碳酸鹽膠結(jié)的成因機(jī)制缺乏系統(tǒng)了解，對(duì)不同成因機(jī)制下碳酸鹽膠結(jié)物的特征、分布規(guī)律及控制因素等也缺乏足夠的認(rèn)識(shí)。本文通過充分調(diào)研國內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)，對(duì)碳酸鹽膠結(jié)物的基本特征、物質(zhì)來源和成因機(jī)制進(jìn)行了系統(tǒng)梳理，總結(jié)了不同成因機(jī)制下碳酸鹽膠結(jié)物礦物類型及特征、控制因素和分布規(guī)律等，最后強(qiáng)調(diào)了在進(jìn)行成因分析時(shí)需要注意的問題，以期深化對(duì)碎屑巖碳酸鹽膠結(jié)成因理論的系統(tǒng)認(rèn)識(shí)，并為實(shí)際工區(qū)的研究工作提供理論依據(jù)。

1 碳酸鹽膠結(jié)物基本特征

1.1 礦物特征及溶解-沉淀影響因素

碳酸鹽膠結(jié)物礦物類型多樣，主要包括方解石、白云石、鐵方解石、鐵白云石、菱鐵礦、片鈉鋁石等，它們各自具有不同的產(chǎn)狀，其中方解石多呈連晶狀（圖1a）或晶粒狀（圖1b），鐵方解石多呈晶粒狀（圖1c），白云石和鐵白云石多呈半自形—自形菱面體狀（圖1d）等，菱鐵礦多呈晶粒狀（圖1e），而片鈉鋁石常呈放射狀（圖1f）、針柱狀等。碳酸鹽礦物的溶解-沉淀平衡受到溫度、壓力、孔隙水化學(xué)（離子活度、pH值、鹽度、溶解的有機(jī)化合物）的影響［7-8,11-12］。溫度升高，碳酸鹽礦物的溶解度明顯降低；CO2分壓降低或pH升高，均有利于碳酸鹽礦物的沉淀。白云石和鐵白云石的穩(wěn)定關(guān)系取決于溫度和Fe2+/Mg2+活度比，方解石、白云石和菱鎂礦之間的平衡關(guān)系取決于溫度和Mg2+/Ca2+活度比［11］。HCO3-濃度增加有利于方解石、白云石沉淀［13］；溶液（如氯化鈉溶液）鹽度升高，會(huì)促進(jìn)碳酸鹽礦物的溶解；而由于同離子效應(yīng)，Ca2+、Mg2+濃度的升高，則不利于碳酸鹽礦物的溶解［14］。CO2、乙酸和H2S等不同酸性流體溶蝕能力達(dá)到最強(qiáng)時(shí)的溫度區(qū)間不同，分別對(duì)應(yīng)于60～90℃、90℃附近和120～150℃［15］。

圖1 碎屑巖儲(chǔ)層不同碳酸鹽膠結(jié)物的微觀特征Fig.1 Microscopic characteristics of different carbonate cements in clastic reservoirs

1.2 膠結(jié)期次

碳酸鹽膠結(jié)物具有多期次的特征，可以形成于同生期—晚成巖期的各個(gè)階段，早期碳酸鹽膠結(jié)物可發(fā)生溶解或交代作用而形成晚期的碳酸鹽膠結(jié)物［6,16-17］。自淺層到深層氧化帶、硝酸鹽還原帶、錳還原帶、鐵還原帶、硫酸鹽還原帶、甲烷生成帶、有機(jī)質(zhì)脫羧帶可分別形成不含鐵的方解石和白云石、富鐵錳的方解石和白云石、菱錳礦、菱鐵礦、不含鐵的方解石和白云石、鐵方解石和鐵白云石、含鎂菱鐵礦和含鐵菱鎂礦、含鐵碳酸鹽［11］。

1.3 分布特征

碳酸鹽膠結(jié)物分布模式多樣（圖2），常在砂泥巖接觸面及其附近［3-4,6,17-25］（圖2a）分布，可呈現(xiàn)多種膠結(jié)樣式，如砂巖層整體被致密膠結(jié)［4,19-20］（圖2a中①）、頂?shù)拙荒z結(jié)［3-4,6,17,19,22-23］、僅底部被膠結(jié)［18,20］（即“底鈣”，圖2a中的③和④）、僅頂部被膠結(jié)（即“頂鈣”）［21,24-25］。此外碳酸鹽膠結(jié)物也可在高孔高滲帶［26-27］、富生物碎屑層［9,19,28-30］（圖2b中①）、油水界面［26,31］、沿層理方向［20,32-33］（圖2b中②和③）、潛流帶和滲流帶交接處［32］、斷層（圖2c中①）或裂縫附近［20,34］等分布，在富生物碎屑層中，由于生物碎屑豐度和產(chǎn)狀的差異，碳酸鹽膠結(jié)層可呈現(xiàn)不同的產(chǎn)狀［29］。碳酸鹽膠結(jié)物宏觀分布規(guī)模不一（圖2），常呈結(jié)核狀分布［5,19-20,29,35］，結(jié)核可呈球狀、扁球形、長球形、平板形等規(guī)則和不規(guī)則形態(tài)（圖2a—2e），且結(jié)核大小不一，可小至幾厘米（圖2d中①），也可長達(dá)數(shù)米（圖2b—2e），也可以側(cè)向分布穩(wěn)定延伸達(dá)數(shù)百至數(shù)千米的連續(xù)膠結(jié)層存在［4-6,9,21,24-25,29,35］。

圖2 意大利亞平寧山北部古近系—新近系露頭砂巖中方解石膠結(jié)物的差異分布樣式（據(jù)文獻(xiàn)［20］）Fig.2 Differential distribution patterns of calcite cements in Paleogene-Neogene sandstones exposed in the northern Apennines,Italy(cited from reference［20］)

2 碳酸鹽膠結(jié)物的物質(zhì)來源

碳酸鹽膠結(jié)物的物質(zhì)來源可分為內(nèi)源和外源2種，其中內(nèi)源是指來源于砂體內(nèi)部的充填于砂體孔隙中的流體，外源則是指來源于砂體以外的流體及其攜帶的各種物質(zhì)。

2.1 內(nèi)源

碳酸鹽膠結(jié)物的內(nèi)部物質(zhì)來源主要包括碳酸鹽巖巖屑和生物碎屑的溶解、鈣長石的溶解、原生沉積流體及鋁硅酸鹽的水化作用等，此外，早期碳酸鹽膠結(jié)物溶解和暗色礦物的溶解或交代作用等也可以提供一定的物質(zhì)來源。

（1）碳酸鹽巖巖屑和生物碎屑的溶解

與陸相地層相比，海相地層更富有生物碎屑［36］，碳酸鹽巖巖屑和生物碎屑的溶解是海相地層中一種重要的內(nèi)部物質(zhì)來源，可以為碳酸鹽膠結(jié)提供鈣源和碳源［2,5,25,28-29,37-38］。尤其是對(duì)于淺海相地層，生物碎屑被認(rèn)為是砂巖內(nèi)碳酸鹽膠結(jié)物的最主要物質(zhì)來源［29］。此外，碳酸鹽巖巖屑的溶解還能提供部分鎂源［1,35,37］。

（2）鈣長石的溶解

在一定的物理化學(xué)條件下，斜長石中的鈣長石與H+反應(yīng)，生成高嶺石，形成各種類型的溶蝕孔隙，釋放出Ca2+進(jìn)入溶液，該反應(yīng)提供的Ca2+可以進(jìn)入到碳酸鹽膠結(jié)物中［2,12,16,23,38］。當(dāng)鈣長石含量豐富時(shí)，它的溶解是碎屑巖碳酸鹽膠結(jié)物鈣離子的重要內(nèi)部來源之一。

（3）原生沉積流體

原生沉積水可以為碳酸鹽膠結(jié)物提供一定的物質(zhì)來源，碳酸鹽礦物可從過飽和的原生沉積水沉淀［2,16］。原生沉積水的化學(xué)性質(zhì)主要受沉積環(huán)境及氣候影響［39-40］，處于干旱封閉的鹽湖環(huán)境下的化學(xué)物質(zhì)容易按照氧化物→磷酸鹽礦物→硅酸鹽礦物→碳酸鹽礦物→硫酸鹽礦物→鹵化物礦物的順序發(fā)生化學(xué)沉積分異作用而逐漸沉淀。

（4）鋁硅酸鹽礦物的水化作用

在各種巖屑尤其是火山巖巖屑的構(gòu)成礦物中，鋁硅酸鹽礦物與水接觸后會(huì)轉(zhuǎn)變成含水或含水較多的礦物，該過程可以提供一定的鈣源［2,40］，如火山巖巖屑的絹云母化等。尤其是在火山巖巖屑發(fā)育的地層，它也可以作為一種重要的鈣源。

（5）其他途徑

其他途徑包括早期碳酸鹽膠結(jié)物的溶解及暗色礦物的溶解或交代作用等。早期碳酸鹽膠結(jié)物的溶解可以為晚期碳酸鹽（主要是含鐵碳酸鹽）膠結(jié)物的形成提供一定的物質(zhì)來源［6,16-17］。砂巖中暗色礦物溶解或交代作用也可以為含鐵碳酸鹽膠結(jié)物的沉淀提供部分鐵和鎂源［4,6,18-19］，不少學(xué)者在研究中發(fā)現(xiàn)鐵白云石交代黑云母并沿著黑云母節(jié)理面發(fā)育的現(xiàn)象［4,19］。

2.2 外源

碳酸鹽膠結(jié)物的外部物質(zhì)來源包括泥巖的成巖作用和來源于砂體以外的碳酸鹽巖的溶解等，其中泥巖的成巖作用是碳酸鹽膠結(jié)物的一種主要的外部物質(zhì)來源。

（1）泥巖的成巖作用

泥巖內(nèi)部的有機(jī)質(zhì)、碳酸鹽礦物、黏土礦物等的成巖作用均能為碳酸鹽膠結(jié)提供重要的物質(zhì)來源。泥巖中有機(jī)質(zhì)在不同埋深、不同作用帶發(fā)生不同的地球化學(xué)反應(yīng)，從淺到深分別為細(xì)菌氧化作用、硫酸鹽還原作用、細(xì)菌發(fā)酵作用、有機(jī)酸脫羧作用等，這些反應(yīng)均可以生成CO2［41］，尤其有機(jī)酸脫羧作用可以為碳酸鹽膠結(jié)提供重要碳源［2-4,6,16-18,22-23,38,42］。泥巖中碳酸鹽礦物發(fā)生溶解，可以提供一定的碳源和鈣源［4,23］。隨著埋深的增加，泥巖中黏土礦物不斷發(fā)生轉(zhuǎn)化，尤其是蒙脫石向伊利石逐漸轉(zhuǎn)化，可以釋放出大量Ca2+、Mg2+、Fe3+等金屬陽離子，促進(jìn)含鐵碳酸鹽膠結(jié)物的形成［2-4,6,12,16-18,23,43］。富含金屬離子、CO2和碳酸氫鹽的流體可以從泥巖進(jìn)入砂巖，從而為砂巖中碳酸鹽膠結(jié)提供物質(zhì)基礎(chǔ)。

（2）其他途徑

儲(chǔ)層在埋藏過程中可能會(huì)受到其他流體如深部流體［16,34,44-47］、大氣水［48-49］、海水［21,35］等的影響，這些外部流體也可以為碳酸鹽膠結(jié)提供部分物質(zhì)來源。其中，部分富鐵、鎂質(zhì)深部流體還能提供一定量的鐵源和鎂源，從而促進(jìn)鐵白云石的形成［47］。此外，來源于砂體以外的碳酸鹽巖的溶解也可以提供一定的物質(zhì)來源［5,50］。

3 碳酸鹽膠結(jié)物成因機(jī)制及分布規(guī)律

3.1 碳酸鹽膠結(jié)物成因機(jī)制

碳酸鹽膠結(jié)物可通過不同的成因機(jī)制形成，這些機(jī)制主要包括砂泥巖協(xié)同成巖作用、蒸發(fā)作用、生物碎屑溶解再沉淀作用、沉積速率控制作用、熱對(duì)流作用、深部熱流體作用等。

3.1.1 砂泥巖協(xié)同成巖作用

泥巖的成巖作用和砂泥巖之間的物質(zhì)傳輸是砂巖中碳酸鹽膠結(jié)的關(guān)鍵。擴(kuò)散作用作為砂泥巖之間短距離物質(zhì)傳輸?shù)闹饕獧C(jī)制越來越得到認(rèn)可［4,17,42,51］，但關(guān)于早期砂泥巖之間的物質(zhì)傳輸方式，也有學(xué)者認(rèn)為是泥巖中壓實(shí)流體經(jīng)平流作用運(yùn)移至砂巖［4,52］。砂泥巖協(xié)同成巖作用形成碳酸鹽膠結(jié)最常見的成因機(jī)理為：泥巖中有機(jī)質(zhì)在不同埋深發(fā)生不同地球化學(xué)反應(yīng)，這些反應(yīng)均可以生成CO2［41,53］，提供重要碳源；而黏土礦物尤其是蒙脫石在埋藏過程中會(huì)發(fā)生伊利石化，釋放大量的Ca2+、Fe3+、Mg2+等金屬陽離子［43］；此外，泥巖中碳酸鹽礦物的存在和被溶解也?？梢詾樯皫r中膠結(jié)物的形成提供重要碳源和鈣源［4,23］，使得泥巖和砂巖之間產(chǎn)生濃度梯度。在濃度梯度作用下，富含金屬離子、CO2和碳酸氫鹽的流體通過擴(kuò)散作用從泥巖進(jìn)入砂巖［51］。該機(jī)制得到了成巖數(shù)值模擬結(jié)果的驗(yàn)證［17］：如圖3所示，在簡化的一維砂泥巖系統(tǒng)成巖數(shù)值模擬中（圖3a），隨著模擬時(shí)間增加，泥巖中同一位置示蹤劑和各離子濃度逐漸減小，泥巖和砂巖之間示蹤劑和各離子濃度差異逐漸減?。▓D3b—3f）；同一模擬時(shí)間，隨著距砂泥界面距離的增加，砂巖中各物質(zhì)濃度先減小后基本穩(wěn)定（圖3b—3f），反映了泥巖中離子向砂巖中擴(kuò)散的規(guī)律。在新的物理化學(xué)環(huán)境中，初始的物理化學(xué)平衡被打破，因此，使碳酸鹽膠結(jié)物首先在砂泥巖界面發(fā)生沉淀（圖2a）。但也有學(xué)者認(rèn)為突變接觸的砂泥之間由于存在濃度梯度可以發(fā)生物質(zhì)傳輸，而漸變接觸的砂泥之間由于濃度梯度太小幾乎無物質(zhì)傳輸［42］。

圖3 一維砂泥巖系統(tǒng)中距砂泥巖界面不同位置不同模擬時(shí)間各物質(zhì)濃度變化（據(jù)文獻(xiàn)［17］）Fig.3 Variations of ion concentrations with different distances from the sandstone-shale interface and different modelling time of a simplified sandstone-shale system(cited from reference［17］)

在砂泥巖界面附近形成的主要為晚期含鐵碳酸鹽膠結(jié)物［4,23］。鐘大康等［22］從泥巖成巖演化的角度指出：泥巖在淺—中等埋藏條件下主要排出低礦化度、富含有機(jī)酸的流體，在砂泥巖界面附近溶蝕作用強(qiáng)于內(nèi)部；而在深埋條件下，從泥巖中排出的是富含金屬離子的高礦化度堿性流體，進(jìn)入砂巖后易在砂泥巖界面形成膠結(jié)，因此砂泥巖界面附近膠結(jié)強(qiáng)于內(nèi)部，且多形成含鐵碳酸鹽膠結(jié)。此外，砂泥巖協(xié)同成巖作用還可以形成早期的碳酸鹽膠結(jié)物，一般主要是方解石膠結(jié)物［4,22］，形成的方解石均勻分布在砂巖內(nèi)部［22］或主要分布在砂巖中部［4］或在砂泥巖界面分布［17］。

不同的砂泥巖組合方式及砂泥巖相對(duì)厚度比例對(duì)砂泥巖界面附近的膠結(jié)程度影響很大［22］。當(dāng)砂巖厚度為中—厚層時(shí)，常表現(xiàn)為從砂巖內(nèi)某一點(diǎn)到砂泥巖界面，碳酸鹽膠結(jié)物含量逐漸增加的特征［3-4,6,17,23,42］（圖4）。

圖4 南堡凹陷灘海地區(qū)沙一段碳酸鹽膠結(jié)物含量與距砂泥巖界面距離的關(guān)系Fig.4 Relationship between abundances of carbonate cements and distances to mudstone-sandstone interface of the E s1 reservoir in the offshore area of Nannpu Sag

統(tǒng)計(jì)表明，南堡凹陷灘海地區(qū)沙一段碳酸鹽膠結(jié)物含量隨著距離砂泥巖界面的增大而減小：當(dāng)距砂泥巖界面距離大于1.3 m時(shí)，碳酸鹽膠結(jié)物含量普遍小于10%；當(dāng)砂巖厚度較薄時(shí)，砂巖幾乎被全部膠結(jié)。因此，在深水濁積巖沉積遠(yuǎn)端或朵葉體（圖5）、近岸水下扇的扇緣、灘壩的灘席和壩側(cè)緣常見砂體被全部膠結(jié)的特征［4-6,36,54］。

圖5 碳酸鹽膠結(jié)物在深水砂巖垂向和平面相中的分布（據(jù)文獻(xiàn)［5］和［36］）Fig.5 Distribution of carbonate cements in vertical and planar facies of deep-water sandstones(cited from reference［5,36］)

3.1.2 蒸發(fā)作用

蒸發(fā)作用形成碳酸鹽膠結(jié)物的機(jī)理在于，蒸發(fā)量大于降水量時(shí)，處于沉積期或準(zhǔn)同生期的沉積物粒間水不斷蒸發(fā)，使得孔隙水濃度逐漸變大，引起孔隙水過飽和而發(fā)生沉淀。同時(shí)隨著蒸發(fā)作用的進(jìn)行，沉積物下部與海（湖）水溝通的孔隙會(huì)從海（湖）水中獲取補(bǔ)給，就像泵汲一樣，使沉積物粒間水的含鹽度大大提高，促進(jìn)碳酸鹽礦物沉淀。Fried?man等［55］將這一作用稱為“毛細(xì)管濃縮作用”，指出毛細(xì)管濃縮作用可以形成高M(jìn)g/Ca的鹵水。

Hsü等［56］通過實(shí)驗(yàn)證明了這一機(jī)理，并指出實(shí)驗(yàn)證實(shí)通過蒸發(fā)泵誘發(fā)的流動(dòng)速率僅由蒸發(fā)作用直接控制。在相同的蒸發(fā)條件下，通過粗砂巖和細(xì)砂巖的線性流體速率近似相同，然而流動(dòng)遵循達(dá)西定律，由于介質(zhì)滲透率固定，因此在相對(duì)非滲透的粉砂巖中的水力梯度實(shí)際上比在高滲透的砂巖中大得多，由蒸發(fā)作用誘導(dǎo)的水力向上運(yùn)動(dòng)可以作為在氣候干熱的濱岸平原將含鎂流體運(yùn)移到相對(duì)非滲透性沉積物中的一種有效機(jī)制。通過巖心和顯微觀察，姜洪福等［33］對(duì)青海湖現(xiàn)代濱岸砂體沉積層理和鈣質(zhì)致密層開展研究，認(rèn)為塔里木盆地東河塘石炭系CⅢ油層濱岸厚層塊狀砂巖中大量發(fā)育的沿斜層理分布的鈣質(zhì)致密膠結(jié)層是蒸發(fā)泵作用形成的：在蒸發(fā)泵作用下，富含鈣離子的鹵水不斷蒸發(fā)濃縮，逐漸沿相對(duì)較高滲的斜層理沉淀，最終形成鈣質(zhì)致密層。

蒸發(fā)作用主要發(fā)生在氣候干熱、蒸發(fā)量大于降水量的地區(qū)（如濱岸），主要形成白云石、方解石等膠結(jié)物［33,57］。蒸發(fā)泵作用現(xiàn)已被普遍用來解釋準(zhǔn)同生白云巖的成因［58-60］。

3.1.3 生物碎屑溶解再沉淀作用

生物碳酸鹽與方解石膠結(jié)物的平衡面（圖6中A和B）存在差異，生物碳酸鹽在沉積埋藏過程中更易發(fā)生溶解，當(dāng)生物碎屑發(fā)生溶解，孔隙水中鈣質(zhì)濃度超過方解石膠結(jié)物的平衡面后優(yōu)先在成核點(diǎn)（如圖6中①、②和③）附近膠結(jié)形成鈣質(zhì)結(jié)核［29］（圖6），它的形成會(huì)降低結(jié)核附近孔隙水中溶解的鈣質(zhì)濃度，促進(jìn)結(jié)核周圍的生物碎屑溶解，溶解離子沿著濃度梯度擴(kuò)散和以膠結(jié)物的形式在結(jié)核表面沉淀，結(jié)核不斷生長，直至單位時(shí)間生物碎屑溶解量與成核點(diǎn)周圍方解石膠結(jié)物沉淀量達(dá)到平衡（圖6中圍繞成核點(diǎn)以ri為半徑的周圍區(qū)域），最終演變成鈣質(zhì)團(tuán)塊［29］。當(dāng)生物碎屑供應(yīng)充足，相鄰成核點(diǎn)間距較?。ㄈ鐖D6中①和②），不同成核點(diǎn)的影響范圍發(fā)生重疊，鈣質(zhì)結(jié)核在生長過程中逐漸發(fā)生合并（圖6），最終可形成側(cè)向連續(xù)、延伸廣的膠結(jié)層［29］。

圖6 不同方解石膠結(jié)物成核點(diǎn)的影響范圍及相互作用（據(jù)文獻(xiàn)［29］）Fig.6 Influence ranges and interaction of several calcite cement nuclei(cited from reference［29］)

對(duì)于在成核點(diǎn)附近逐漸沉淀和鈣質(zhì)團(tuán)塊發(fā)生合并這種認(rèn)識(shí)，學(xué)者Bj?rkum等［61］通過對(duì)英格蘭下侏羅統(tǒng)露頭Bridport砂巖中側(cè)向連續(xù)展布的方解石膠結(jié)層的研究得到了證實(shí)：膠結(jié)層的δ13C值為-2.2‰～-0.5‰，而δ18O值在-9.2‰～-4.8‰的范圍內(nèi)變化，而且δ18O值圍繞少數(shù)核心呈放射狀向外減小，表明側(cè)向連續(xù)展布的方解石膠結(jié)層的主要物質(zhì)來源是生物碳酸鹽巖巖屑，是從若干成核點(diǎn)處開始逐漸向外生長，不同成核點(diǎn)處碳酸鹽膠結(jié)同步發(fā)生，最終發(fā)生合并。碳酸鹽膠結(jié)層的幾何形狀受控于生物碎屑的豐度和原始分布，根據(jù)生物碎屑的豐度差異，可分別形成離散的結(jié)核、層控結(jié)核和連續(xù)膠結(jié)層［29］（圖2b中①，圖7a—7c）。

珠江口盆地西江凹陷番禺地區(qū)珠江組的巖心中可見碳酸鹽膠結(jié)呈離散結(jié)核狀和連續(xù)膠結(jié)層（圖7a），鏡下顯示其主要膠結(jié)礦物為鐵方解石，常與生物碎屑伴生（圖7d，7e），整體呈基底-孔隙式膠結(jié)。2口取心井9塊樣品的碳氧同位素測(cè)試表明其δ13C值介于-2.8‰～-1.03‰，δ18O值介于-10.2‰～-8.78‰，反映生物碎屑的溶解為碳酸鹽膠結(jié)物提供了主要碳源。在巖心標(biāo)定測(cè)井的基礎(chǔ)上，測(cè)井識(shí)別和井間對(duì)比分析表明其可以形成側(cè)向延伸達(dá)數(shù)百到數(shù)千米的膠結(jié)層（圖8）。

圖7 濱淺海相砂巖中碳酸鹽膠結(jié)物巖心、露頭及鏡下特征Fig.7 Core,outcrop,and microscopic characteristics of carbonate cements in coastal-shallow marine sandstones

圖8 番禺地區(qū)珠江組R17和R18油層碳酸鹽膠結(jié)層近南北向連井對(duì)比剖面Fig.8 North-south well connection correlational profile of carbonate-cemented layers of the R17 and R18 oil layers of Zhujiang Formation in the Panyu area

與陸相環(huán)境相比，海相尤其是濱淺海相沉積環(huán)境富含碳酸鹽和硅質(zhì)生物碎屑，可分別作為CaCO3和SiO2的內(nèi)部來源，促進(jìn)早成巖時(shí)期方解石或硅質(zhì)膠結(jié)［36］。Walderhaug等［29］指出淺海相砂巖內(nèi)部方解石膠結(jié)物的唯一重要來源通常是生物碳酸鹽巖巖屑，因此這是一種在濱淺海相易發(fā)生的碳酸鹽成因機(jī)制。該機(jī)制形成的膠結(jié)物以（鐵）方解石為主，這種機(jī)制為濱淺海相側(cè)向延伸廣的連續(xù)碳酸鹽膠結(jié)層提供了一種合理成因解釋［9,25,29,57,62］。

3.1.4 沉積速率控制作用

緩慢的沉積速率延長了沉積物的保留時(shí)間，促進(jìn)了Ca2+和HCO3-等離子從上覆海水或海底附近細(xì)菌活動(dòng)帶擴(kuò)散進(jìn)入沉積物孔隙水中，因此促進(jìn)了早期碳酸鹽膠結(jié)物的形成［9,21,24,35］。一旦沉積物中方解石膠結(jié)物的成核作用發(fā)生（如在生物碎屑周圍），就形成了上覆海水和孔隙水碳酸鹽沉淀位置之間的Ca2+和HCO3-的化學(xué)梯度［24］。Kantorow?icz等［9］指出沉積速率對(duì)海相砂巖碳酸鹽膠結(jié)樣式有重要影響：隨著沉積速率增大，形成的碳酸鹽膠結(jié)層的連續(xù)性變差（圖9）。當(dāng)沉積物緩慢埋藏時(shí)，沉積物發(fā)生氧化作用，易形成側(cè)向連續(xù)穩(wěn)定分布的膠結(jié)層（圖9中的路徑A）；當(dāng)沉積物沉積速率增大，沉積物以發(fā)生硫酸鹽還原作用為主，易形成層控結(jié)核（圖9中的路徑B）；隨著沉積物沉積速率進(jìn)一步增大，沉積物以發(fā)生細(xì)菌發(fā)酵作用為主，易形成離散結(jié)核（圖9中的路徑C）。

圖9 海相砂巖中沉積速率對(duì)碳酸鹽膠結(jié)樣式的影響（據(jù)文獻(xiàn)［9］）Fig.9 Schematic illustration of the impact of deposition rate on carbonate cementation styles in marine sandstones(cited from reference［9］)

這種機(jī)制下的碳酸鹽結(jié)核生長從沉積物-水界面下部開始，但是在成巖作用中會(huì)持續(xù)發(fā)生［35］，形成的膠結(jié)物以方解石和鐵白云石為主。海泛的發(fā)生會(huì)降低沉積速率，延長沉積物作用時(shí)間［9,21,35］；同時(shí)它有利于生物碎屑的富集［21,30,36］，生物碎屑作為成核點(diǎn)，可促進(jìn)碳酸鹽膠結(jié)。因此，常見碳酸鹽膠結(jié)物富集于準(zhǔn)層序界面、海侵面和最大海泛面的下部［21,24-25,30,35-36,57］。

3.1.5 熱循環(huán)對(duì)流作用

熱循環(huán)對(duì)流是兩塊平板之間所夾的流體在下部受熱、上部冷卻時(shí)所產(chǎn)生的循環(huán)對(duì)流形式，其主要驅(qū)動(dòng)力來自于溫度梯度導(dǎo)致的微小密度差［63］。在熱循環(huán)對(duì)流傳輸機(jī)制下，熱流體從砂體的底部由下向上流動(dòng)，在上傾部位急轉(zhuǎn)向上垂直流動(dòng)直至砂體頂部，流體再沿砂體頂界由上而下流動(dòng)，在下傾部位急轉(zhuǎn)向下垂直流動(dòng)至砂體底部，最終形成熱循環(huán)對(duì)流［64］。對(duì)流過程中的溫度變化會(huì)引起溶解度對(duì)溫度變化敏感的自生礦物的重新分布［65］。由于石英的溶解度與溫度呈正比，而碳酸鹽礦物的溶解度與溫度呈反比，因此在熱對(duì)流過程中，會(huì)將石英從熱域遷移至冷域沉淀，而將碳酸鹽礦物從冷域遷移至熱域沉淀，導(dǎo)致碳酸鹽膠結(jié)物在砂體下部或構(gòu)造低部位富集［66］（圖10）。

圖10 東營凹陷古近系深層碎屑巖薄板狀熱循環(huán)對(duì)流成巖模式（據(jù)文獻(xiàn)［67］）Fig.10 Thermal convection diagenetic model of thin-plate type in the deep Paleogene clastic rocks in the Dongying Sag(cited from reference［67］)

熱對(duì)流的發(fā)生與否取決于瑞利數(shù)（R）的大小。Wood等［63］的理論和實(shí)驗(yàn)表明當(dāng)平板傾角不為0°時(shí)，更易產(chǎn)生熱對(duì)流。沉積盆地中能否發(fā)生熱對(duì)流可根據(jù)R=1.2×10-2×△T/H×K×H2判斷，其中△T/H為地溫梯度（單位：℃/m），K為地層滲透率（單位：10-3μm2），H為地層厚度（單位：m）［68］，因此熱對(duì)流更易發(fā)生在地層傾角大、滲透性好的地層。而在等溫線傾斜的場合總能產(chǎn)生熱對(duì)流，這種熱對(duì)流一般稱為非瑞利對(duì)流，發(fā)生這種熱對(duì)流的介質(zhì)包括火成巖侵入體、鹽丘和活躍斷層周圍的巖體等［68］。該機(jī)制形成的碳酸鹽膠結(jié)物以（鐵）方解石、鐵白云石為主［64,69］。

3.1.6 深部熱流體作用

熱流體是其溫度比所經(jīng)圍巖地層溫度高的地質(zhì)流體［70］，主要包括殼源熱流體、烴源熱流體和幔源熱流體3種類型［71］，通常沿?cái)嗔褟牡貙由畈肯驕\部運(yùn)移［72］。熱流體富含CO2等揮發(fā)組分，能提供大量熱量，促進(jìn)有機(jī)質(zhì)熱演化和短期內(nèi)發(fā)生大規(guī)模生烴作用［73］，加速黏土礦物的轉(zhuǎn)化［44-47］，使砂巖儲(chǔ)層發(fā)生熱液蝕變作用而形成一系列熱液礦物組合等［44-47,74］，引起碳酸鹽巖的白云石化［75-76］。深部熱流體作用形成碳酸鹽膠結(jié)物的機(jī)理在于：富含CO2的高溫?zé)崃黧w沿?cái)鄬由嫌浚诹黧w向上運(yùn)移過程中，可對(duì)圍巖等進(jìn)行溶蝕，長石等礦物的溶蝕使流體的鹽度和堿度增大，當(dāng)富CO2的熱流體溫度降低到一定程度時(shí)，會(huì)造成儲(chǔ)層中綠泥石等黏土礦物異常演化，釋放出大量的Fe2+、Mg2+，促進(jìn)鐵白云石等礦物的沉淀［45］（圖11）。

圖11 深部富CO2熱流體作用下鐵白云石的形成模式示意圖（據(jù)［45］修改）Fig.11 Schematic illustration of ankerite formation pattern under the action of deep CO2-rich hydrothermal fluid(modified from reference［45］)

這種機(jī)制易發(fā)生在熱流體發(fā)育且有深大斷裂溝通的地區(qū)，形成的碳酸鹽膠結(jié)物以鐵白云石為主，還常見片鈉鋁石和菱鐵礦等［44-47,74］，碳酸鹽膠結(jié)物的分布受熱流體和深大斷裂的控制。

除上述幾大成因機(jī)制外，大氣水-海水混合作用［38,50,77］、重結(jié)晶作用［42,54,78］等也可形成碳酸鹽膠結(jié)物。有時(shí)碳酸鹽膠結(jié)并不是單一機(jī)制形成的，而是多種機(jī)制共同作用的結(jié)果［21,30,79］。El-Ghali等［79］通過對(duì)巴黎盆地河流和淺海相砂巖碳酸鹽膠結(jié)物的研究表明，生物碎屑的存在進(jìn)一步促進(jìn)了準(zhǔn)層序界面、海侵面和最大海泛面下的方解石和白云石膠結(jié)。

3.2 不同成因機(jī)制下碳酸鹽膠結(jié)物分布規(guī)律

在對(duì)不同成因機(jī)制論述的基礎(chǔ)上，對(duì)各主要成因機(jī)制下碳酸鹽膠結(jié)物的分布特征、礦物類型與控制因素等進(jìn)行了總結(jié)（表1）。砂泥巖協(xié)同成巖作用主要發(fā)生在三角洲、濁積巖等砂泥配置良好的相帶，碳酸鹽膠結(jié)物主要分布在砂泥界面附近，形成的膠結(jié)礦物類型以鐵方解石和鐵白云石為主，方解石和白云石也較常見。蒸發(fā)作用主要發(fā)生在氣候干熱、蒸發(fā)量大于降水量的地區(qū)，如濱岸和潟湖相，碳酸鹽膠結(jié)物分布無明顯規(guī)律，礦物類型以白云石、方解石為主。生物碎屑溶解再沉淀作用多發(fā)生在濱淺海、海陸過渡相，碳酸鹽膠結(jié)物分布在富生物碎屑層，形成的膠結(jié)礦物類型以（鐵）方解石為主。沉積速率控制作用主要發(fā)生在海陸過渡相、濱淺海相地層，碳酸鹽膠結(jié)物在準(zhǔn)層序界面、海侵面或最大海泛面下常見，礦物類型以方解石和鐵白云石為主。熱對(duì)流作用易發(fā)生在地層傾角大、滲透性好的地層或巖漿侵入體、鹽丘等特殊地質(zhì)體周圍，膠結(jié)物分布在有明顯溫度梯度的地質(zhì)體或砂體下部，形成的膠結(jié)礦物類型以（鐵）方解石、鐵白云石為主。深部熱流體作用易發(fā)生在熱流體發(fā)育且有深大斷裂溝通的地區(qū)，膠結(jié)物分布在熱流體活動(dòng)帶及斷層附近，礦物類型以鐵白云石為主，也常見片鈉鋁石和菱鐵礦。

總體而言，不同成因機(jī)制下形成的碳酸鹽膠結(jié)物的分布特征、礦物類型及控制因素等存在一定差異，但不同的成因機(jī)制形成的碳酸鹽膠結(jié)物可能有相同的礦物類型和相似的分布特征（表1）。對(duì)比陸相和海相地層，在陸相碎屑巖儲(chǔ)層中，砂泥巖協(xié)同成巖作用是形成碳酸鹽膠結(jié)物的最重要機(jī)制，但在海陸過渡相—海相地層中，除了砂泥巖協(xié)同成巖作用外，生物碎屑溶解沉淀作用、沉積速率控制作用也是重要的碳酸鹽膠結(jié)物形成機(jī)制。

表1 不同成因機(jī)制下形成的碳酸鹽膠結(jié)物的分布規(guī)律Table 1 Distribution of carbonate cements formed under different genetic mechanisms

4 需要注意的問題

在對(duì)成因機(jī)制及分布規(guī)律論述的基礎(chǔ)上，鑒于碳酸鹽膠結(jié)物物質(zhì)來源復(fù)雜，海陸過渡相—海相地層與陸相地層沉積控制因素及物質(zhì)組分存在差異，以及不同的成因機(jī)制形成的碳酸鹽膠結(jié)物可能有相同的礦物類型和分布特征，因此應(yīng)特別注意以下幾個(gè)問題：

（1）應(yīng)注意利用δ13C值判斷物質(zhì)來源的不確定性。碳酸鹽膠結(jié)物成因分析最常見的手段是碳氧同位素測(cè)試，依據(jù)δ13C值確定其物質(zhì)來源，進(jìn)一步分析其成因。但碳酸鹽膠結(jié)物物質(zhì)來源復(fù)雜，僅依據(jù)δ13C判斷其來源存在以下一些問題：①碳酸鹽巖巖屑或生物碎屑的存在會(huì)對(duì)結(jié)果產(chǎn)生干擾；②碳酸鹽膠結(jié)物常常表現(xiàn)為多期次、多類型的特征；③盡管不同來源的CO2其δ13C值存在差異［2］，而且處于不同演化階段的有機(jī)質(zhì)生成的CO2的δ13C值也存在差異［41］，但這些來源的CO2其δ13C值存在一定的重疊區(qū)間；④即使對(duì)于單一期次、單一類型的碳酸鹽膠結(jié)物，其碳源也常常表現(xiàn)為多源混合的特征［5］。對(duì)于問題①和②，主要可以通過改進(jìn)測(cè)試方法，利用微鉆取樣分析或激光微探針分析等加以解決，這些方法可以大大地降低母巖組分或其他類型或期次碳酸鹽膠結(jié)物對(duì)δ13C的影響［80-81］。對(duì)于問題③和④，可以以微觀精細(xì)表征為基礎(chǔ)，結(jié)合研究區(qū)地質(zhì)背景分析，將碳氧同位素分析和其他測(cè)試手段（如流體包裹體測(cè)試）相結(jié)合來綜合分析碳酸鹽膠結(jié)物的成因。通過微觀精細(xì)表征，初步明確碳酸鹽膠結(jié)物的類型、特征、形成先后關(guān)系等；再結(jié)合研究區(qū)的地質(zhì)條件和碳同位素結(jié)果，分析可能的流體和物質(zhì)來源；最后通過碳氧同位素組成和流體包裹體均一溫度等對(duì)結(jié)果進(jìn)行約束，從而明確碳酸鹽膠結(jié)物的成因［3-4］。

（2）在海陸過渡相—海相地層中，應(yīng)重視層序地層和沉積環(huán)境對(duì)碳酸鹽膠結(jié)的作用。海陸過渡相—海相地層與陸相地層的沉積控制因素及物質(zhì)組分存在差異，在海陸過渡相—海相地層中，沉積物受到全球海平面變化的影響，海泛的發(fā)生會(huì)降低沉積速率，而且海洋環(huán)境中尤其是濱淺海環(huán)境更富有生物碎屑，這些因素使得層序地層和沉積環(huán)境對(duì)海陸過渡相—海相地層中碳酸鹽膠結(jié)起著重要的作用，尤其是對(duì)早期的碳酸鹽膠結(jié)有重要影響，需要給予重視。

（3）應(yīng)注意相同的礦物類型（如“鐵白云石”）或相似的分布特征（如“頂鈣”）成因的多解性。經(jīng)典的鐵白云石形成模式認(rèn)為鐵白云石主要分布在相對(duì)深埋地層，是晚期成巖階段的產(chǎn)物，這主要與泥巖中黏土礦物的轉(zhuǎn)化尤其是蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化提供Fe3+和Mg2+有關(guān)［2-4,6,12,16-18,23,43］。但深部熱流體作用［34,44-47,74］、沉積速率控制作用［21,35］、大氣淡水淋濾作用［1,37］等也可形成鐵白云石。在陸相地層中，“頂鈣”的形成一般受控于鄰近泥巖，是砂泥巖協(xié)同作用的結(jié)果［3-4,6,17-19,22-23］。但在海相地層中，“頂鈣”的形成可能與海泛面或準(zhǔn)層序界面等密切相關(guān)［21,24,35］，或者受到生物碎屑富集的控制［25］。

5 結(jié)論

（1）碳酸鹽膠結(jié)物具有多礦物類型、多期次和多種分布形式的特征。不同的碳酸鹽礦物微觀特征存在差異，其溶解-沉淀平衡受到溫度、壓力、孔隙水化學(xué)等的影響；碳酸鹽膠結(jié)物可以在同生期—深成巖的各個(gè)階段形成；碳酸鹽膠結(jié)物分布模式多樣，分布規(guī)模不一。

（2）碳酸鹽膠結(jié)物的物質(zhì)來源包括內(nèi)源和外源，內(nèi)源主要包括碳酸鹽巖巖屑或生物碎屑的溶解、鈣長石溶解、原生沉積流體、鋁硅酸鹽的水化作用等；碳酸鹽膠結(jié)物的外部物質(zhì)來源主要包括泥巖的成巖作用。

（3）碳酸鹽膠結(jié)物可以由砂泥巖協(xié)同成巖作用、蒸發(fā)作用、生物碎屑溶解再沉淀作用、沉積速率控制作用、熱對(duì)流作用、深部熱流體作用等機(jī)制形成。在陸相碎屑巖儲(chǔ)層中，砂泥巖協(xié)同成巖作用是形成碳酸鹽膠結(jié)的最重要機(jī)制，但在海陸過渡相—海相地層中，除了砂泥巖協(xié)同成巖作用外，生物碎屑溶解沉淀作用、沉積速率控制作用也是重要的碳酸鹽膠結(jié)物形成機(jī)制。不同成因機(jī)制下形成的碳酸鹽膠結(jié)物的礦物類型及特征、控制因素及分布規(guī)律存在差異。

（4）碳酸鹽膠結(jié)物成因研究應(yīng)注意利用δ13C值判斷物質(zhì)來源存在不確定性，應(yīng)重視層序地層和沉積環(huán)境在海陸過渡相—海相地層中對(duì)碳酸鹽膠結(jié)的作用，應(yīng)注意相同的礦物類型（如“鐵白云石”）或分布（如“頂鈣”）成因的多解性。