準(zhǔn)噶爾盆地南緣侏羅系煤巖生烴動(dòng)力學(xué)研究

曾立飛, 靳 軍, 馬萬云, 于 雙, 潘長春*

準(zhǔn)噶爾盆地南緣侏羅系煤巖生烴動(dòng)力學(xué)研究

曾立飛1,2, 靳 軍3, 馬萬云3, 于 雙1, 潘長春1*

(1. 中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所 有機(jī)地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣東 廣州 510640; 2.中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049; 3. 中國石油新疆油田公司實(shí)驗(yàn)檢測(cè)研究院, 新疆 克拉瑪依 834000)

應(yīng)用金管-高壓釜裝置對(duì)采自準(zhǔn)噶爾盆地南緣西部煤樣JC25和東部煤樣JC41進(jìn)行生烴動(dòng)力學(xué)模擬實(shí)驗(yàn), 獲取生油、生氣量和生烴動(dòng)力學(xué)參數(shù)。升溫速率分別為2 ℃/h和20 ℃/h, 實(shí)驗(yàn)壓力為50 MPa。實(shí)驗(yàn)得到兩個(gè)煤樣JC25和JC41最大生油量(以下單位mg/g均表示每克有機(jī)碳的生成量)分別為126 mg/g和68.5 mg/g, 計(jì)算的排油量分別為88.8 mg/g和29.5 mg/g, 表明侏羅系煤巖在南緣西部四棵樹凹陷較其他區(qū)域具有較大的生油潛力。兩個(gè)煤樣最大生氣量(∑C1-5)分別為121.6 mg/g和112 mg/g, 差異相對(duì)較小。煤樣JC25和JC41的H/C原子比值分別為0.85和0.77, 類脂組含量分別約為8%和6%, 巖石熱解(Rock-Eval)參數(shù)氫指數(shù)(H)分別為155 mg/g和156 mg/g。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明, H/C原子比值、類脂組含量比H能更好地反映煤巖的初始生油、生氣潛力。依據(jù)生烴動(dòng)力學(xué)參數(shù)模擬了地質(zhì)條件下(升溫速率5 ℃/Ma)的生油和生氣過程。煤樣主要生、排油階段的o, Easy介于 0.80%～1.20%之間。在半開放條件下(發(fā)生排油), 兩個(gè)煤樣的生氣速率比較接近。在o, Easy=1.50%時(shí)生氣轉(zhuǎn)化率分別為23%和18%, 煤巖主要生氣過程發(fā)生在高過成熟階段(o, Easy>1.50%)。侏羅系烴源巖在霍瑪吐背斜帶中部成熟度較高, 較其他區(qū)域具有更大的天然氣勘探潛力。

侏羅系煤巖; 生烴動(dòng)力學(xué); 生排油量; 氣態(tài)烴產(chǎn)率; 準(zhǔn)噶爾盆地南緣

0 引 言

煤成烴的研究是煤成油氣勘探的重要理論基礎(chǔ)[1-3]。20世紀(jì)50、60年代, 世界上大氣田和天然氣儲(chǔ)量的70%～80%來源于煤系烴源巖[1-3]。從20世紀(jì)90年代以來, 我國陸續(xù)在鄂爾多斯盆地、塔里木盆地庫車坳陷和川西地區(qū)發(fā)現(xiàn)了一大批來源于煤系烴源巖的大中型氣田[2-4]。準(zhǔn)噶爾盆地南緣中-下侏羅統(tǒng)煤系烴源巖分布廣泛, 成熟度從位于生油窗至干氣階段, 具有較大的油氣勘探前景[5-8]。

經(jīng)典烴源巖評(píng)價(jià)方法主要依據(jù)烴源巖巖石熱解(Rock-Eval)參數(shù)、干酪根有機(jī)元素組成和顯微組分組成評(píng)價(jià)烴源巖的生烴潛力[9-10]。但是, 如何客觀評(píng)價(jià)煤系烴源巖的生烴潛力仍然是一個(gè)有待解決的問題。Peters[11]認(rèn)為, Rock-Eval參數(shù)高估了煤巖生成液態(tài)烴的潛力, 建議應(yīng)用干酪根有機(jī)元素分析和顯微組成評(píng)價(jià)煤巖生油潛力。Hunt[12]認(rèn)為, 干酪根H/C原子比大于0.90、Rock-Eval氫指數(shù)(H)(以下單位mg/g均表示每克有機(jī)碳的生成量)大于200 mg/g和類脂組(liptinite)含量大于15%的煤巖、陸源有機(jī)質(zhì)具有較好的生油潛力。但后來的研究者認(rèn)為, H/C原子比、H和干酪根顯微組成均不能有效評(píng)價(jià)煤巖和陸源有機(jī)質(zhì)的生油潛力[13-16]。

烴源巖的生烴量(生油量和生氣量)只能通過生烴模擬實(shí)驗(yàn)獲取[17]。應(yīng)用金管-高壓釜裝置進(jìn)行生烴模擬實(shí)驗(yàn), 由于實(shí)驗(yàn)條件相對(duì)接近地質(zhì)條件, 生成的原油組成非常接近實(shí)際油藏中的原油和烴源巖抽提物的組成[18-19]。應(yīng)用這一實(shí)驗(yàn)裝置得到的烴源巖生油量和生氣量能夠代表在地質(zhì)條件下的生油量和生氣量[18-26]。

本次研究擬通過對(duì)下侏羅統(tǒng)八道灣組(J1b)和中侏羅統(tǒng)西山窯組(J2x)的兩個(gè)煤樣進(jìn)行金管-高壓釜生烴動(dòng)力學(xué)模擬實(shí)驗(yàn), 結(jié)合干酪根元素分析和Rock- Eval分析, 探討煤巖生油量、生氣量與常規(guī)地球化學(xué)參數(shù)的關(guān)系。同時(shí)求取煤巖的生油、生氣動(dòng)力學(xué)參數(shù), 預(yù)測(cè)煤巖的主要生油、生氣階段。

1 地質(zhì)背景

準(zhǔn)噶爾盆地是國內(nèi)主要產(chǎn)油氣盆地之一(圖1)。盆地南緣油氣資源十分豐富, 在該區(qū)內(nèi)已發(fā)現(xiàn)獨(dú)山子、齊古、呼圖壁、卡因迪克、吐谷魯、霍爾果斯、安集海河和瑪河等多個(gè)油氣田和含油氣構(gòu)造[5-8]。前人對(duì)該區(qū)域做了大量烴源巖評(píng)價(jià)與油氣源對(duì)比研究[5-8,27-36]。2019年年初中國石油新疆油田公司在南緣西部四棵樹凹陷高探1井(烏蘇市境內(nèi))獲得高產(chǎn)油氣流, 日產(chǎn)原油1213 m3、天然氣32.17×104m3, 創(chuàng)準(zhǔn)噶爾盆地單井日產(chǎn)量最高紀(jì)錄。據(jù)新疆油田未發(fā)表地球化學(xué)數(shù)據(jù), 高探1井油氣來源于侏羅系煤系烴源巖。準(zhǔn)噶爾盆地南緣已成為油氣勘探的熱點(diǎn)區(qū)域。

準(zhǔn)噶爾盆地是1個(gè)大型疊合盆地, 具有雙層基底: 前寒武系結(jié)晶基底和下古生界基底。自石炭紀(jì)基底基本定型以來, 經(jīng)歷了4 個(gè)演化階段: (1)晚石炭世晚期-早二疊世為前陸型海相-殘留海相盆地; (2)中、晚二疊世為前陸型陸內(nèi)坳陷盆地; (3)三疊紀(jì)-古近紀(jì)為陸內(nèi)坳陷盆地; (4)新近紀(jì)-第四紀(jì)為復(fù)活碰撞前陸盆地[5-8]。石炭系以海相火山噴發(fā)巖為主, 夾濱淺海相碎屑巖。在二疊紀(jì), 由分割的大型坳陷和隆起組成多沉積中心, 二疊系主要為湖相沉積, 其中早二疊統(tǒng)風(fēng)城組和中二疊統(tǒng)下烏爾禾組湖相烴源巖為盆地最重要的生油巖。三疊紀(jì)開始, 準(zhǔn)噶爾盆地演化為統(tǒng)一的湖盆。三疊-侏羅系主要為沖積扇-河湖三角洲-湖沼相沉積。白堊系和新生界為河流-濱淺湖相、沖積扇和沖積平原相沉積[5-8]。

侏羅系是準(zhǔn)噶爾盆地最發(fā)育的地層之一, 不僅遍布全盆地, 還充填了毗鄰的各個(gè)山間盆地。中、下侏羅統(tǒng)是1套以河沼相、湖沼相沉積交替出現(xiàn)的含煤建造, 最大厚度近3000 m, 包括八道灣組(J1b)、三工河組(J1s)、西山窯組(J2x)和頭屯河組(J2t)。上侏羅統(tǒng)為紅色建造, 包括齊古組(J3q)和喀拉扎組(J3k)。侏羅系柱狀圖見圖2。中、下侏羅統(tǒng)煤系烴源巖主要分布于八道灣組、三工河組和西山窯組, 煤層主要分布在八道灣組和西山窯組, 為盆地第二重要的烴源巖, 僅次于二疊系湖相烴源巖, 在盆地南緣則是最重要的烴源巖[5-8,29,37]。下侏羅統(tǒng)八道灣組烴源巖主體處于生油窗階段(鏡質(zhì)組反射率o為0.65%～1.35%), 少部分處于凝析油-濕氣階段(o為1.35%～2.20%), 在呼圖壁局部地區(qū)處于干氣階段(o>2.20%)。中侏羅統(tǒng)西山窯組烴源巖主要處于生油窗階段, 在呼圖壁局部地區(qū)處于凝析油-濕氣階段[6-8]。

2 樣品與實(shí)驗(yàn)

2.1 實(shí)驗(yàn)樣品

煤樣JC25和JC41采自準(zhǔn)噶爾盆地南緣西部四棵樹凹陷和東部烏魯木齊附近的煤礦(圖1), 煤層分別位于下侏羅統(tǒng)八道灣組(J1b)和中侏羅統(tǒng)西山窯組(J2x, 圖2)。煤樣JC25和JC41總有機(jī)碳(TOC)含量分別為62.21%和69.61%, H/C原子比值分別為0.85和0.77, Rock-Eval參數(shù)H分別為155 mg/g和156 mg/g, 最高熱解峰溫(max)分別為424℃和439℃。實(shí)測(cè)鏡質(zhì)組反射率(o, EASY)分別為0.42%和0.67%, 兩個(gè)樣品分別處于未成熟和低成熟階段(表1)。兩個(gè)煤樣的顯微組分組成具有一定的差異, 煤樣JC25類脂組含量相對(duì)較高(約8%), 主要為角質(zhì)體、樹脂體和孢子。煤樣JC41類脂組含量相對(duì)較低(約6%), 主要為零星分布的樹脂體和孢子體(圖3)。

圖1 采樣位置圖

Fig.1 Location map of the sampling sites

圖2 準(zhǔn)噶爾盆地侏羅系綜合柱狀圖

表1 煤樣TOC含量、H/C原子比值和Rock-Eval參數(shù)

注: TOC-總有機(jī)碳;1-可溶烴量;2-熱解烴量;H-氫指數(shù);max-最高熱解峰溫。

2.2 金管-高壓釜加溫實(shí)驗(yàn)

將煤樣JC25和JC41研磨約200目(0.0750 mm), 選取一定量的樣品粉末分別進(jìn)行Rock-Eval和有機(jī)元素分析。另取兩個(gè)煤樣的煤塊進(jìn)行磨片, 制成光片, 采用3Y-Leica DMR XP顯微光度計(jì)對(duì)光片進(jìn)行有機(jī)巖相學(xué)分析和鏡質(zhì)組反射率測(cè)定[38-39]。

應(yīng)用金管-高壓釜裝置對(duì)煤樣JC25和JC41進(jìn)行生烴動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn), 先將金管(長40 mm, 外徑4 mm, 壁厚0.25 mm)的一端電焊封口, 從另一端裝入10～ 60 mg煤樣粉末。之后將封口的一端插入冷水中, 僅留1/4金管露出水面, 在充滿Ar的容器中, 使Ar置換金管中的空氣, 之后在Ar保護(hù)下, 將金管另一端電焊封口。將密封好的金管放入高壓釜內(nèi), 然后將高壓釜放入加熱爐進(jìn)行加溫實(shí)驗(yàn)。加熱前, 通過高壓水泵將水注入高壓釜中, 使釜內(nèi)壓力達(dá)到設(shè)定壓力50 MPa。各釜體通過金屬管線相互聯(lián)通, 以保證各個(gè)高壓釜內(nèi)壓力完全相同。通過水泵向釜內(nèi)注入或排出水, 使釜內(nèi)壓力始終保持50 MPa。先將爐內(nèi)溫度在10 h內(nèi)從室溫升至250 ℃, 之后以2 ℃/h或20 ℃/h的升溫速率進(jìn)行程序升溫。每隔12 ℃或24 ℃取出1個(gè)高壓釜, 直至升到600 ℃。加溫實(shí)驗(yàn)結(jié)束后, 將加熱后的金管進(jìn)行氣態(tài)烴和液態(tài)烴分析[23-25,40]。

2.3 氣態(tài)烴分析

加熱之后, 將表面清洗干凈的金管置入固定體積的真空系統(tǒng)內(nèi), 在封閉條件下用針將其扎破, 使管內(nèi)氣體完全釋放出來。該真空系統(tǒng)與1臺(tái)Agilent 7890A GC氣相色譜儀相聯(lián), 通過自動(dòng)進(jìn)樣系統(tǒng), 釋放的氣體進(jìn)入色譜儀中, 采用外標(biāo)法定量。色譜儀的升溫程序?yàn)? 初始溫度60℃, 恒溫3 min, 再以25 ℃/min的速率升溫至190 ℃, 恒溫3 min。

2.4 液態(tài)烴與油產(chǎn)率分析

氣態(tài)烴組分分析完成后, 將低溫度點(diǎn)(324～490 ℃)的黃金管剪成若干小段, 放置于4 mL細(xì)胞瓶中, 同時(shí)加入3 mL左右的正戊烷。超聲處理3次, 每次3 min。向每個(gè)細(xì)胞瓶中加入0.010～0.015 mg的氘代C22和C24標(biāo)樣, 根據(jù)熱解產(chǎn)物的量向每個(gè)細(xì)胞瓶中加入適量的標(biāo)液, 再次超聲處理, 之后靜置3 d以上, 待上部正戊烷溶液變澄清后進(jìn)行液態(tài)烴分析。用進(jìn)樣針將正戊烷溶液直接注入Agilent 7890A型色譜儀, 配置HP-5色譜柱, 柱長30 m, 內(nèi)徑0.32 mm, 涂層厚0.25 μm。載氣為N2。色譜柱箱升溫程序?yàn)? 起始溫度50℃, 保留5 min, 以2 ℃/min的速率升溫至150 ℃, 再以4 ℃/min的速率升溫至295 ℃, 恒溫15 min。在色譜圖上, 對(duì)碳數(shù)8以上的液態(tài)烴組分(∑C8+, 包含C8和甲基苯)進(jìn)行定量。

圖3 煤樣JC25 (a)和煤樣JC41 (b)熒光顯微照片。L-類脂組, V-鏡質(zhì)體

用相同的方法對(duì)采自準(zhǔn)噶爾盆地西北緣和腹部18個(gè)未遭受生物降解、成熟度介于0.9%～1.2%之間的正常稀油樣進(jìn)行液態(tài)烴組分(∑C8+)定量, 18個(gè)油樣液態(tài)烴組分(∑C8+)每克油中的含量介于425～715 mg/g,平均值為563 mg/g。將模擬實(shí)驗(yàn)液態(tài)烴產(chǎn)率(ΣC8+)除以0.563, 得到模擬實(shí)驗(yàn)油產(chǎn)率。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 油產(chǎn)率

煤樣JC25和JC41在金管熱模擬生烴實(shí)驗(yàn)中生成的液態(tài)烴組分主要為正構(gòu)烷烴(圖4), 與實(shí)際油藏原油樣品一致。依據(jù)Sweeney.[41]鏡質(zhì)體熱演化模型計(jì)算了升溫速率20 ℃/h和2 ℃/h各溫度點(diǎn)的o,EASY值。兩個(gè)煤樣的油產(chǎn)率、總氣態(tài)烴產(chǎn)率與o,EASY相關(guān)關(guān)系見圖4。煤樣JC25和JC41油產(chǎn)率均隨著o, EASY的增加呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢(shì)。煤樣JC25在o, EASY為1.49%時(shí), 達(dá)到最大生油量119.8 mg/g。煤樣JC41在o, EASY為1.20%時(shí), 達(dá)到最大生油量65.1 mg/g。

兩個(gè)煤樣生油特征具有明顯的差異, 一方面與生烴母質(zhì)差異有關(guān), 另一方面也與干酪根在生油過程中具有復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)機(jī)理有關(guān)。干酪根在熱降解生成油分子的同時(shí), 生成的油分子也會(huì)逆向結(jié)合到干酪根中。此外, 固體干酪根對(duì)油分子裂解具有催化效應(yīng)。對(duì)于生油量偏低的煤, 固體干酪根多而油分子少, 有利于固體干酪根對(duì)油分子裂解的催化作用, 也有利于油分子重新結(jié)合到固體干酪根中。生油結(jié)束就是干酪根在達(dá)到一定成熟度時(shí), 新生成油分子的量等于或低于油分子裂解和重新結(jié)合到干酪根中的量。生油量偏低的煤生油結(jié)束的時(shí)間相對(duì)較早[26]。

JC25和JC41兩個(gè)煤樣H分別為155 mg/g和156 mg/g, 非常類似。H/C原子比值分別為0.85和0.77, 顯微組分類脂組含量分別約為8%和6%, 具有一定的差異。兩個(gè)煤樣油產(chǎn)率相差近1倍, 表明H不能客觀評(píng)價(jià)煤樣油產(chǎn)率的高低, 而H/C原子比值和類脂組含量在一定程度上反映了油產(chǎn)率的高低。根據(jù)本次實(shí)驗(yàn)結(jié)果, 結(jié)合前人的研究成果[13-16], 可以推斷鏡質(zhì)組是煤巖主要生油組分。兩個(gè)煤樣H與油產(chǎn)率不一致的原因主要和干酪根的組成與結(jié)構(gòu)有關(guān), 可以從以下兩個(gè)方面來解釋: (1) 煤樣JC41干酪根含有相對(duì)較多的低環(huán)(單環(huán)、雙環(huán)和三環(huán))芳香類組分, 這些組分在開放體系快速熱解(Rock-Eval)過程中能大量釋放出來, 使H相對(duì)較高。而在封閉體系相對(duì)慢速熱解(金管實(shí)驗(yàn))過程中, 僅少部分低環(huán)芳香類組分能夠釋放出來, 造成金管實(shí)驗(yàn)油產(chǎn)率遠(yuǎn)低于Rock-Eval分析的H。(2) 煤樣JC25和煤樣JC41干酪根中能夠生烴的脂肪類組分與不能生烴的芳香類組分的結(jié)合方式存在差異。煤樣JC25相對(duì)較多的脂肪類組分較容易釋放出來, 在生油窗階段生成油, 而煤樣JC41則相對(duì)較多的脂肪類組分較難釋放出來, 在過成熟階段生成氣。

3.2 氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)

JC25和JC41兩個(gè)煤樣的總氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)隨o, EASY增高而持續(xù)增高。在成熟度最高o, EASY= 4.44%時(shí), 兩個(gè)煤樣的總氣態(tài)烴產(chǎn)率分別為121.4 mg/g和111.9 mg/g (圖5b)。當(dāng)o, EASY低于1.5%時(shí), 兩個(gè)煤樣總氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)相近。當(dāng)o, EASY高于1.5%時(shí), 煤樣生成的油發(fā)生裂解, 油產(chǎn)率快速降低(圖5a),相應(yīng)地氣態(tài)烴產(chǎn)率快速增高, 兩個(gè)煤樣總氣態(tài)烴產(chǎn)率的差異明顯增大(圖5b)。當(dāng)o, EASY達(dá)到2.5%時(shí), 先前生成的油組分已經(jīng)完全裂解, 兩個(gè)煤樣總氣態(tài)烴產(chǎn)率差異達(dá)到最大。隨著成熟度進(jìn)一步增高, 兩個(gè)煤樣的總氣態(tài)烴產(chǎn)率差異逐漸減小, 這個(gè)階段氣態(tài)烴全部產(chǎn)自固體殘?jiān)?/p>

圖4 煤樣JC25和JC41液態(tài)烴色譜圖

圖5 煤樣JC25和JC41的油產(chǎn)率(a)和總氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)(b)

3.3 生烴動(dòng)力學(xué)

3.3.1 生油動(dòng)力學(xué)參數(shù)

本次研究應(yīng)用單一頻率因子和不同活化能的多個(gè)平行一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)描述干酪根生烴過程[42-44]。根據(jù)兩個(gè)不同升溫速率下的生油產(chǎn)率, 應(yīng)用Kinetics 2000軟件(1.11版本, Burnham.[45]), 擬合兩個(gè)煤樣生油動(dòng)力學(xué)參數(shù)。

煤樣JC25和JC41實(shí)測(cè)最大生油量分別為119.8 mg/g和65.1 mg/g (圖5a)。考慮原油的裂解效應(yīng), 假定實(shí)測(cè)最大生油量為實(shí)際最大生油量的95%, 兩個(gè)煤樣實(shí)際最大生油量分別為126.1 mg/g和68.5 mg/g。應(yīng)用動(dòng)力學(xué)軟件擬合得到的兩個(gè)煤樣生油動(dòng)力學(xué)頻率因子分別為1.19×1013s?1和1.49×1013s?1, 活化能分布見表2和圖6a、圖6b?；罨芗訖?quán)平均值分別為217 kJ/mol和214 kJ/mol。實(shí)測(cè)生油量與通過生油動(dòng)力學(xué)參數(shù)計(jì)算的生油量對(duì)比見圖6c-圖6d。

3.3.2 生氣動(dòng)力學(xué)參數(shù)

根據(jù)兩個(gè)煤樣實(shí)測(cè)總氣態(tài)烴產(chǎn)率(∑C1-5)變化趨勢(shì)(圖5b), 假定煤樣JC25和JC41實(shí)際∑C1-5最高值分別為121.6 mg/g和112.0 mg/g, 略高于實(shí)測(cè)∑C1-5的最高值, 分別為121.4 mg/g和111.9 mg/g (圖5b)。應(yīng)用Kinetics 2000軟件擬合得到的兩個(gè)煤樣生氣頻率因子分別為7.47×1013s?1和1.06×1014s?1, 生氣活化能分布見表3和圖7a、圖7b。生氣活化能加權(quán)平均值分別為259 kJ/mol和 268 kJ/mol。實(shí)測(cè)與通過生氣動(dòng)力學(xué)參數(shù)計(jì)算的氣態(tài)烴∑C1-5產(chǎn)率對(duì)比見圖7c、圖7d。

表2 煤樣JC25和JC41生油動(dòng)力學(xué)參數(shù)

注: JC25和JC41計(jì)算活化能時(shí)對(duì)應(yīng)的頻率因子分別為1.19×1013s?1和1.49×1013s?1。

3.4 地質(zhì)條件下(半開放體系)氣態(tài)烴產(chǎn)率

金管模擬實(shí)驗(yàn)屬于封閉體系, 實(shí)驗(yàn)中生成的氣態(tài)烴包括干酪根初次裂解氣和生成的油二次裂解生成的氣。在地質(zhì)條件下(半開放體系), 當(dāng)生油量高于排油門限時(shí)將發(fā)生排油。排油使煤巖氣態(tài)烴產(chǎn)率降低。Xiang.[24]提出了1個(gè)烴源巖在發(fā)生排油之后生氣量計(jì)算方法。該方法包含兩個(gè)公式, 式(1)預(yù)測(cè)烴源巖排油量, 式(2)預(yù)測(cè)烴源巖排油之后的最大生氣量(氣態(tài)烴產(chǎn)率)。

圖6 煤樣JC25和JC41的生油動(dòng)力學(xué)參數(shù)、實(shí)驗(yàn)實(shí)測(cè)與計(jì)算生油量對(duì)比

表3 煤樣JC25和JC41氣態(tài)烴(∑C1-5)生成動(dòng)力學(xué)參數(shù)

注: JC25和JC41計(jì)算活化能時(shí)對(duì)應(yīng)的頻率因子分別為7.47×1013s?1和1.06×1014s?1。

式(1)中,為排油量,為生油量,為烴源巖達(dá)到排油門限時(shí)的含油量。、和的單位均為 “g/g”。式(2)中,so為半開放體系最大氣態(tài)烴產(chǎn)率,c為封閉體系(金管實(shí)驗(yàn))最大氣態(tài)烴產(chǎn)率,max為式(1)計(jì)算得到的最大排油量。再假定在半開放體系下生氣動(dòng)力學(xué)參數(shù)(頻率因子和活化能)與封閉體系一致, 即可依據(jù)金管實(shí)驗(yàn)中求取的生氣動(dòng)力學(xué)參數(shù)和式(2)計(jì)算的最大氣態(tài)烴產(chǎn)率計(jì)算在地質(zhì)條件下(半開放體系)某一時(shí)刻的氣態(tài)烴產(chǎn)率。Killops.[16]認(rèn)為, 煤巖發(fā)生排油的門限值為40 mg/g。煤樣JC25和JC41最大生油量分別為126.1 mg/g和68.5 mg/g, 均高于排油門限, 在地質(zhì)條件下將發(fā)生排油過程?？梢砸罁?jù)上述方法預(yù)測(cè)在地質(zhì)條件下(半開放體系)煤巖的排油量和氣態(tài)烴產(chǎn)率。

圖7 煤樣JC25和JC41的生氣動(dòng)力學(xué)參數(shù)、實(shí)驗(yàn)實(shí)測(cè)與計(jì)算生氣量對(duì)比

3.5 準(zhǔn)噶爾盆地南緣煤巖生烴評(píng)價(jià)

依據(jù)煤樣JC25、JC41生油和生氣動(dòng)力學(xué)參數(shù), 模擬了兩個(gè)煤樣在地質(zhì)條件下以5 ℃/Ma的升溫速率生油和生氣過程, 同時(shí)也模擬了o, EASY增高過程(表4和圖8)。

在經(jīng)典的生油門限o, EASY為0.65%、溫度為117 ℃時(shí), 煤樣JC25、JC41生油量分別為12.8 mg/g和6.6 mg/g,均未達(dá)到排油門限40 mg/g。

煤樣JC25在o, EASY為0.87%、溫度為145 ℃時(shí), 生油量為43.1 mg/g, 達(dá)到排油門限。煤樣JC41在o, EASY為0.89%、溫度為146 ℃時(shí), 生油量為40.4 mg/g, 達(dá)到排油門限。

在經(jīng)典的生油高峰o, EASY為1.01%、溫度為155 ℃時(shí), 煤樣JC25、JC41生油量分別為75.4 mg/g和55.9 mg/g,排油量分別為36.6 mg/g和16.4 mg/g。

在經(jīng)典的生油窗下限(生油結(jié)束)和凝淅油-濕氣窗上限,o, EASY為1.36%, 溫度為175 ℃時(shí), 煤樣JC25、JC41生油量分別為122.8 mg/g、68.5 mg/g, 排油量分別為85.6、29.4 mg/g, 達(dá)到兩個(gè)煤樣的最大生油量和排油量, 生、排油過程接近或已經(jīng)結(jié)束。煤樣JC25排油過程主要發(fā)生在o, EASY為0.87%～ 1.36%之間, 而煤樣JC41排油過程主要發(fā)生在o, EASY為0.89%～1.20%之間。煤樣JC25最大生油量是煤樣JC41的近2倍, 而最大排油量則是煤樣JC41的近3倍(表4, 圖6)。

表4 煤樣JC25和JC41在地質(zhì)條件下(5 ℃/Ma)的生油量和生氣量

注: ∑C1-5,C-封閉體系下∑C1-5的生氣量; ∑C1-5,SO-半開放體系下∑C1-5的生氣量;O,G-生油量;O,E-排油量; 生油量和生氣量單位均為“mg/g”, 即每克有機(jī)碳生油、生氣量。

圖8 在5 ℃/Ma條件下煤樣JC25和JC41累積生油、生氣量(∑C1-5)與溫度、Ro, EASY對(duì)應(yīng)關(guān)系

1-煤樣JC25生油量; 2-煤樣JC25排油量; 3-煤樣JC25封閉體系氣態(tài)烴產(chǎn)率; 4-煤樣JC25半開放體系氣態(tài)烴產(chǎn)率; 5-煤樣JC41生油量; 6-煤樣JC41排油量; 7-煤樣JC41封閉體系氣態(tài)烴產(chǎn)率; 8-煤樣JC41半開放體系氣態(tài)烴產(chǎn)率。

1-Amounts of oil generated from coal JC25; 2-amounts of oil expelled from coal JC25; 3-∑C1-5generated from coal JC25 in closed system; 4-∑C1-5generated from coal JC25 in semi-open system; 5-amounts of oil generated from coal JC41; 6-amounts of oil expelled from coal JC41; 7-∑C1-5generated from coal JC41 in closed system; 8-∑C1-5generated from coal JC41 in semi-open system.

Pepper.[46]認(rèn)為, 烴源巖排出氣態(tài)烴的門限為20 mg/g。在封閉體系下(不發(fā)生排油), 煤樣JC25在o, EASY為1.36%、溫度為175 ℃時(shí), 氣態(tài)烴產(chǎn)率為19.7 mg/g, 達(dá)到排氣門限。煤樣JC41在o, EASY為1.50%、溫度為183 ℃時(shí), 氣態(tài)烴產(chǎn)率為20.6 mg/g, 達(dá)到排氣門限。在半開放體系下(發(fā)生排油), 煤樣JC25和JC41均在o, EASY為1.53%、溫度為184 ℃時(shí)達(dá)到排氣門限, 氣態(tài)烴產(chǎn)率分別為20.3 mg/g和19.7 mg/g。此時(shí), 氣態(tài)烴以氣相形式從兩個(gè)煤巖中排出。在此之前, 氣態(tài)烴可以以油相形式(溶解氣)從兩個(gè)煤巖中排出。在封閉體系(不發(fā)生排油), 相同成熟度進(jìn)行對(duì)比, 煤樣JC25氣態(tài)烴產(chǎn)率高于煤樣JC41。在半開放體系(發(fā)生排油), 兩個(gè)煤樣的生氣曲線比較接近, 在相同成熟度時(shí), 氣態(tài)烴產(chǎn)率差異較小。在o, EASY= 1.50%時(shí)的產(chǎn)氣轉(zhuǎn)化率分別為23%和18%, 主要生氣過程發(fā)生在高過成熟階段(o, EASY>1.50%, 表4, 圖8)。

前人的研究表明[6,8,31-34], 在準(zhǔn)噶爾盆地中南部(莫索灣凸起和白家海凸起以南), 侏羅系烴源巖均進(jìn)入了生油門限(o>0.70%)。由北向南, 烴源巖埋藏深度和成熟度持續(xù)增高。在沙灣凹陷、阜康凹陷、四棵樹凹陷、霍瑪吐背斜帶和齊古斷階帶, 侏羅系烴源巖處于生油高峰至過成熟階段,o介于0.80%～ 2.50%之間。侏羅系煤巖的生油量主要取決于初始生油潛力(金管實(shí)驗(yàn)最大生油量), 而生氣量主要取決于成熟度。四棵樹凹陷煤樣JC25生、排油量高, 該凹陷油資源量較南緣其他區(qū)域豐富, 而霍瑪吐背斜帶中部烴源巖成熟度高, 因而較其他區(qū)域具有更大的天然氣勘探潛力(圖1)。

4 結(jié) 論

(1) 根據(jù)金管生烴動(dòng)力學(xué)模擬實(shí)驗(yàn)結(jié)果, 采自準(zhǔn)噶爾盆地南緣西部四棵樹凹陷煤樣JC25和東部煤樣JC41最大生油量分別為126 mg/g和68.5 mg/g, 計(jì)算的排油量分別為88.8 mg/g和29.5 mg/g。煤樣主要生、排油o, EASY介于 0.80%～1.20%之間。煤樣JC25比JC41具有相對(duì)較高的H/C原子比和類脂組含量, 但兩煤樣具有相近的H, 表明H/C原子比和類脂組含量比H能更好地反映煤巖的初始生油潛力。推測(cè)西部四棵樹凹陷較南緣其他區(qū)域具有更大的原油勘探潛力。

(2) 在半開放條件下(發(fā)生排油), 兩個(gè)煤樣的生氣速率比較接近, 在o, EASY=1.50%時(shí)產(chǎn)氣轉(zhuǎn)化率分別為23%和18%, 煤巖生氣過程主要發(fā)生在高過成熟階段(o, EASY>1.50%)?；衄斖卤承睅е胁抠_系烴源巖成熟度較高, 因而較南緣其他區(qū)域具有更大的天然氣勘探潛力。

感謝張同偉教授和另一名評(píng)審專家對(duì)本文的評(píng)審和修改建議。

[1] 戴金星. 成煤作用中形成的天然氣和石油[J]. 石油勘探與開發(fā), 1979, 6(3): 10-17.

Dai Jin-xing. Natural gas and petroleum formed in coal formation[J]. Pet Explor Develop, 1979, 6(3): 10-17 (in Chinese).

[2] 戴金星. 中國煤成氣研究30年來勘探的重大進(jìn)展[J]. 石油勘探與開發(fā), 2009, 36(3): 264-279.

Dai Jin-xing. Major developments of coal-formed gas exploration in the last 30 years in China[J]. Pet Explor Develop, 2009, 36(3): 264-279 (in Chinese with English abstract).

[3] 戴金星, 倪云燕, 黃土鵬, 廖鳳蓉, 于聰, 龔德瑜, 吳偉. 煤成氣研究對(duì)中國天然氣工業(yè)發(fā)展的重要意義[J]. 天然氣地球科學(xué), 2014, 25(1): 1-22.

Dai Jin-xing, Ni Yun-yan, Huang Tu-peng, Liao Feng-rong, Yu Cong, Gong De-yu, Wu Wei. Significant function of coal- derived gas study for natural gas industry development in China[J]. Nat Gas Geosci, 2014, 25(1): 1-22 (in Chinese with English abstract).

[4] 劉德漢, 傅家謨, 肖賢明, 陳德玉, 耿安松, 孫永革, 王云鵬. 煤成烴的成因與評(píng)價(jià)[J]. 石油勘探與開發(fā), 2005, 32(4): 137-141.

Liu De-han, Fu Jia-mo, Xiao Xian-ming, Chen De-yu, Geng An-song, Sun Yong-ge, Wang Yun-peng. Origin and appraisal of coal derived gas and oil[J]. Pet Explor Develop, 2005, 32(4): 137-141 (in Chinese with English abstract).

[5] 張國俊, 王仲侯, 吳虻, 吳慶福, 楊斌, 楊文孝, 楊瑞麒, 范光華, 鄭德森, 趙白, 彭希齡, 雍天壽. 中國石油地質(zhì)志·新疆油氣田準(zhǔn)噶爾盆地第十五卷[M]. 北京: 石油工業(yè)出版社, 1993: 1-390.

Zhang Guo-jun, Wang Zhong-hou, Wu Meng, Wu Qing-fu, Yang Bin, Yang Wen-xiao, Yang Rui-qi, Fan Guang-hua, Zheng De-sen, Zhao Bai, Peng Xi-ling, Yong Tian-shou. Petroleum Geology of Junggar Basin, Petroleum Geology of China. Vol.15[M]. Beijing: Petroleum Industry Press, 1993: 1-390 (in Chinese).

[6] 王緒龍, 支東明, 王嶼濤, 陳建平, 秦志軍, 劉德光, 向英, 蘭文芳, 李娜. 準(zhǔn)噶爾盆地?zé)N源巖與油氣地球化學(xué)[M]. 北京: 石油工業(yè)出版社, 2013: 1-565.

Wang Xu-long, Zhi Dong-ming, Wang Yu-tao, Chen Jian-ping, Qin Zhi-jun, Liu De-guang, Xiang Ying, Lan Wen-fang, Li Na. Source Rocks and Oil-Gas Geochemistry in Junggar Basin[M]. Beijing: Petroleum Industry Press, 2013: 1-565 (in Chinese).

[7] 李丕龍, 馮建輝, 陸永潮, 郝芳. 準(zhǔn)噶爾盆地構(gòu)造沉積與成藏[M]. 北京: 地質(zhì)出版社, 2010: 1-340.

Li Pi-long, Feng Jian-hui, Lu Yong-chao, Hao Fang. Tectonic Sedimentation and Reservoir Formation in Junggar Basin[M]. Beijing: Geological Publishing House, 2010: 1-340 (in Chinese).

[8] 陳建平, 王緒龍, 鄧春萍, 梁狄剛, 張?jiān)竭w, 趙喆, 倪云燕, 支東明, 楊海波, 王嶼濤. 準(zhǔn)噶爾盆地?zé)N源巖與原油地球化學(xué)特征[J]. 地質(zhì)學(xué)報(bào), 2016, 90(1): 37-67.

Chen Jian-ping, Wang Xu-long, Deng Chun-ping, Liang Di-gang, Zhang Yue-qian, Zhao Zhe, Ni Yun-yan, Zhi Dong-ming, Yang Hai-bo, Wang Yu-tao. Geochemical features of source rocks and crude oil in the Junggar Basin, Northwest China[J]. Acta Geol Sinica, 2016, 90(1): 37-67 (in Chinese with English abstract).

[9] Tissot B P, Welte D H. Petroleum Formation and Occurrence[M]. Berlin: Springer, 1984: 699.

[10] Peters K E, Walters C C, Moldowan J M. The Biomarker Guide[M]. Cambridge: Cambridge University Press, 2005: 1155.

[11] Peters K E. Guidelines for evaluating petroleum source rock using programmed pyrolysis[J]. Am Assoc Pet Geol Bull, 1986, 70(3): 318-329.

[12] Hunt J M. Generation of gas and oil from coal and other terrestrial organic matter[J]. Org Geochem, 1991, 17(6): 673- 680.

[13] Powell T G, Boreham C J. Petroleum generation and source rock assessment in terrigenous sequences: An update[J]. Aust Pet Explor Assoc J, 1991, 31(1): 297-311.

[14] Curry D J, Emmett J K, Hunt J W. Geochemistry of aliphatic-rich coals in the Cooper Basin, Australia and Taranaki basin, New Zealand: Implications for the occurrence of potentially oil-generative coals[M]//Scott A C, Fleet A J. Coal and Coal-bearing Strata as Oil-prone Source Rocks? London: Geological Society Publication, 1994: 149-182.

[15] Isaksen G H, Curry D J, Yeakel J D, Jenssen A I. Controls on the oil and gas potential of humic coals[J]. Org Geochem, 1998, 29(1/3): 23-44.

[16] Killops S D, Funnell R H, Suggate R P, Sykes R, Peters K E, Walters C C, Woolhouse A D, Weston R J, Boudou J P. Predicting generation and expulsion of paraffinic oil from vitrinite-rich coals[J]. Org Geochem, 1998, 29(1/3): 1-21.

[17] Price L C, Wenger L M. The influence of pressure on petroleum generation and maturation as suggested by aqueous pyrolysis[J]. Org Geochem, 1992, 19(1/3): 141-159.

[18] Monthioux M, Landais P, Monin J C. Comparison between natural and artificial maturation series of humic coals from the Mahakam Delta, Indonesia[J]. Org Geochem, 1985, 8(4): 275-292.

[19] Monthioux M, Landais P, Durand B. Comparison between extracts from natural and artificial maturation series of Mahakam Delta coals[J]. Org Geochem, 1986, 10(1/3): 299-311.

[20] Mansuy L, Landais P, Ruau O. Importance of the reacting medium in artificial maturation of a coal by confined pyrolysis. 1. Hydrocarbon and polar compounds[J]. Energ Fuels, 1995, 9(4): 691-703.

[21] Mansuy L, Landais P. Importance of the reacting medium in artificial maturation of a coal by confined pyrolysis. 2. Water and polar compounds[J]. Energ Fuels, 1995, 9(5): 809-821.

[22] Michels R, Burkle V, Mansuy L, Langlois E, Ruau O, Landais P. Role of polar compounds as source of hydrocarbon and reactive medium during the artificial maturation of Mahakam coal[J]. Energ Fuels, 2000, 14(5): 1059-1071.

[23] Li E T, Pan C C, Yu S, Jin X D, Liu J Z. Hydrocarbon generation from coal, extracted coal and bitumen rich coal in confined pyrolysis experiments[J]. Org Geochem, 2013, 64: 58-75.

[24] Xiang B L, Li E T, Gao X W, Wang M, Wang Y, Xu H, Huang P, Yu S, Liu J Z, Zou Y R, Pan C C. Petroleum generation kinetics for Permian lacustrine source rocks in the Junggar Basin, NW China[J]. Org Geochem, 2016, 77: 1-17.

[25] Xu H, Ding X H, Luo Z J, Liu C M, Li E T, Huang P, Yu S, Liu J Z, Zou Y R, Pan C C. Confined pyrolysis for simulating hydrocarbon generation from Jurassic coaly source rocks in the Junggar Basin, Northwest China[J]. Energ Fuels, 2017, 31(1): 73-94.

[26] Huang W K, Zeng L F, Pan C C, Xiao Z Y, Zhang H Z, Huang Z B, Zhao Q, Yu S, Xu H, Chen C S, Liu D Y, Liu J Z. Petroleum generation potentials and kinetics of coaly source rocks in the Kuqa Depression of Tarim Basin, northwest China[J]. Org Geochem, 2019, 133: 32-52.

[27] 康竹林, 翟光明. 中國的前陸盆地與油氣聚集[J]. 石油學(xué)報(bào), 1995, 16(4): 1-8.

Kang Zhu-lin, Zhai Guang-ming. Foreland Basins and their hydrocarbon accumulation in China[J]. Acta Pet Sinica, 1995, 16(4): 1-8 (in Chinese with English abstract).

[28] 李耀華. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣成藏模式及勘探方向[J]. 天然氣工業(yè), 2001, 21(4): 27-31.

Li Yao-hua. Natural gas pool formation models and exploration direction in the southern margin of Junggar Basin [J]. Nat Gas Ind, 2001, 21(4): 27-31 (in Chinese).

[29] 郭繼剛, 李建華, 龐雄奇, 向才富, 姜福杰, 王鵬威. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣侏羅系烴源巖排烴效率研究[J]. 現(xiàn)代地質(zhì), 2013, 27(5): 1081-1088.

Guo Ji-gang, Li Jian-hua, Pang Xiong-qi, Xiang Cai-fu, Jiang Fu-jie, Wang Peng-wei. Study on expulsion efficiency of hydraocarbon for the Jurassic source rocks in the southern margin of Junggar Basin[J]. Geoscience, 2013, 27(5): 1081- 1088 (in Chinese with English abstract).

[30] 孫平安, 卞保力, 袁云峰, 張興雅, 曹劍. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣地球化學(xué)與成因研究[J]. 地球化學(xué), 2015, 44(3): 275-288.

Sun Ping-an, Bian Bao-li, Yuan Yun-feng, Zhang Xing-ya, Cao Jian. Natural gas in southern Junggar Basin in northwest China: Geochemistry and origin[J]. Geochimica, 2015, 44(3): 275-288 (in Chinese with English abstract).

[31] 陳建平, 鄧春萍, 王緒龍, 倪云燕, 孫永革, 趙喆, 王培榮, 廖健德, 張蒂嘉, 梁狄剛. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣中部凝析油油源[J]. 石油勘探與開發(fā), 2016, 43(5): 830-840.

Chen Jian-ping, Deng Chun-ping, Wang Xu-long, Ni Yun-yan, Sun Yong-ge, Zhao Zhe, Wang Pei-rong, Liao Jian-de, Zhang Di-jia, Liang Di-gang. Source of condensate oil in the middle of southern margin, Junggar Basin, NW China[J]. Pet Explor Develop, 2016, 43(5): 830-840 (in Chinese with English abstract).

[32] 陳建平, 王緒龍, 鄧春萍, 趙喆, 倪云燕, 孫永革, 楊海波, 王匯彤, 梁狄剛. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣油氣生成與分布規(guī)律——典型類型原油油源對(duì)比[J]. 石油學(xué)報(bào), 2016, 37(2): 160-171.

Chen Jian-ping, Wang Xu-long, Deng Chun-ping, Zhao Zhe, Ni Yun-yan, Sun Yong-ge, Yang Hai-bo, Wang Hui-tong, Liang Di-Gang. Oil-source correlation of typical crude oils in the southern margin, Junggar Basin, Northwestern China[J]. Acta Pet Sinica, 2016, 37(2): 160-171 (in Chinese with English abstract).

[33] 陳建平, 王緒龍, 鄧春萍, 趙喆, 倪云燕, 孫永革, 楊海波, 王匯彤, 梁狄剛. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣油氣生成與分布規(guī)律——典型油藏油源解剖與原油分布規(guī)律[J]. 石油學(xué)報(bào), 2016, 37(4): 415-429. Chen Jian-ping, Wang Xu-long, Deng Chun-ping, Zhao zhe, Ni Yun-yan, Sun Yong-ge, Yang Hai-bo, Wang Hui-tong, Liang Di-Gang. Investigation of typical reservoirs and occurrence regularity of crude oils in the southern margin of Junggar Basin, Northwestern China[J]. Acta Pet Sinica, 2016, 37(4): 415-429 (in Chinese with English abstract).

[34] 陳建平, 王緒龍, 鄧春萍, 梁狄剛, 張?jiān)竭w, 趙喆, 倪云燕, 支東明, 楊海波, 王嶼濤. 準(zhǔn)噶爾盆地油氣源、油氣分布與油氣系統(tǒng)[J]. 地質(zhì)學(xué)報(bào), 2016, 90(3): 421-450.

Chen Jian-ping, Wang Xu-long, Deng Chun-ping, Liang Di-gang, Zhang Yue-qian, Zhao Zhe, Ni Yun-yan, Zhi Dong-ming, Yang Hai-bo, Wang Yu-tao. Oil and gas source, occurrence and petroleum system in the Junggar Basin, Northwest China[J]. Acta Geol Sinica, 2016, 90(3): 421-450 (in Chinese with English abstract).

[35] 陳建平, 鄧春萍, 王緒龍, 倪云燕, 孫永革, 趙喆, 廖健德, 王培榮, 張蒂嘉, 梁狄剛. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣凝析油、蠟質(zhì)油與稠油的形成機(jī)理[J]. 地球科學(xué), 2017, 47(5): 567-585.

Chen Jian-ping, Deng Chun-ping, Wang Xu-long, Ni Yun-yan, Sun Yong-ge, Zhao Zhe, Liao Jian-de, Wang Pei-rong, Zhang Di-jia, Liang Di-gang. Formation mechanism of condensate, waxy and heavy oil in southern margin of Junggar Basin[J]. Earth Sci, 2017, 47(5): 567-585 (in Chinese with English abstract).

[36] 陳建平, 王緒龍, 倪云燕, 向?qū)毩? 廖鳳蓉, 廖健德, 趙長毅. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣天然氣成因類型與氣源[J]. 石油勘探與開發(fā), 2019, 46(3): 1-13.

Chen Jian-ping, Wang Xu-long, Ni Yun-yan, Xiang Bao-li, Liao Feng-rong, Liao Jian-de, Zhao Chang-yi. Genesis type and source of natural gas in southern margin of Junggar Basin, NW China[J]. Pet Explor Develop, 2019, 46(3): 1-13 (in Chinese with English abstract).

[37] 郭繼剛, 王緒龍, 龐雄奇, 雷德文, 向才富, 龍華山, 高帥. 準(zhǔn)噶爾盆地南緣中下侏羅統(tǒng)烴源巖評(píng)價(jià)及排烴特征[J]. 中國礦業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào), 2013, 42(4): 595-605.

Guo Ji-gang, Wang Xu-long, Pang Xiong-qi, Lei De-wen, Xiang Cai-fu, Long Hua-shan, Gao Shuai. Evaluation and hydrocarbon expulsion characteristics of the Middle-lower Jurassic source rock in the southern margin of Juggar Basin[J]. J China Univ of Mining Technol, 2013, 42(4): 595-605 (in Chinese with English abstract).

[38] Dai S F, Jiang Y F, Ward C R, Gu L D, Seredin V V, Liu H D, Zhou D, Wang X B, Sun Y Z, Zou J H, Ren D Y. Mineralogical and geochemical compositions of the coal in the Guanbanwusu Mine, Inner Mongolia, China: Further evidence for the existence of an Al (Ga and REE) ore deposit in the Jungar Coalfield[J]. Int J Coal Geol, 2012, 98: 10-40.

[39] Zhou Q, Xiao X M, Pan L, Tian H. The relationship between micro-Raman spectral parameters and reflectance of soild bitumen[J]. Int J Coal Geol, 2014, 121: 19-25.

[40] 姜蘭蘭, 潘長春, 劉金鐘. 礦物對(duì)原油裂解影響的實(shí)驗(yàn)研究[J]. 地球化學(xué), 2009, 38(2): 165-173.

Jiang lan-lan, Pan Chang-chun, Liu Jing-zhong. Experimental study on effects of minerals on oil cracking[J]. Geochimica, 2009, 38(2): 165-173 (in Chinese with English abstract).

[41] Sweeney J J, Burnham A K. Evaluation of a simple model of vitrinite reflectance based on chemical kinetics[J]. Am Assoc Pet Geol Bull, 1990, 74(10): 1559-1570.

[42] Horsfield B, Schenk H J, Mills N, Welte D H. An investigation of the in-reservoir conversion of oil to gas: Compositional and kinetic findings from closed-system programmed-temperature pyrolysis[J]. Org Geochem, 1992, 19(1/3): 191-204.

[43] Behar F, Kressmann S, Rudkiewicz J L, Vandenbroucke M. Experimental simulation in a confined system and kinetic modelling of kerogen and oil cracking[J]. Org Geochem, 1992, 19(1/3): 173-189.

[44] Pepper A S, Dodd T A. Simple kinetic models of petroleum formation. Part Ⅱ: Oil-gas cracking[J]. Mar Pet Geol, 1995, 12(3): 321-340.

[45] Burnham A K, Braun R L. Global kinetic analysis of complex materials[J]. Energ Fuels, 1999, 13(1): 1-21.

[46] Pepper A S, Corvi P J. Simple kinetic models of petroleum formation. Part III: Modelling an open system[J]. Mar Pet Geol, 1995, 12(4): 417-452.

Petroleum generation kinetics of Jurassic coals in the southern margin of the Junggar Basin

ZENG Li-fei1,2, JIN Jun3, MA Wan-yun3, YU Shuang1and PAN Chang-chun1*

1. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. Research Institute of Experiment and Testing, Xinjiang Oilfield Company, PetroChina, Karamay 834000, China

Confined pyrolysis experiments (in gold capsules) were performed at heating rates of 20 ℃/h and 2 ℃/h and a pressure of 50 MPa to determine the yields and kinetic features for petroleum formation for the coals JC25 and JC41 that were collected from the southwestern and southeastern margins, respectively, of the Junggar Basin. Coals JC25 and JC41 had maximum oil yields of 126.0 mg/g and 68.5 mg/g, and the maximum amount of expelled oil was 88.8 mg/g and 29.5 mg/g, respectively, determined from the pyrolysis experiments. This result suggests that the Jurassic coals in the Sikeshu Sag in the western region have higher oil generative potentials than coals in the other areas of the southern margin of the Junggar Basin. These two coals showed relatively similar maximum gas yields (∑C1-5) of 121.6 mg/g and 112.0 mg/g, respectively. Coals JC25 and JC41 had H/C atomic ratios of 0.85 and 0.77, liptinite contents of ～8% and ～6%, and Rock-Eval hydrogen indices (H) of 155 mg/g and 156 mg/g, respectively. Therefore, H/C atomic ratio and liptinite content were more effective indicators of oil and gas generative potential for the coals, compared with HI value. Oil and gas generation and expulsion were modeled under a heating rate of 5 ℃/Ma using the kinetic parameters for these two coals determined from the pyrolysis experiments. Oil generation and expulsion from the two coals was primarily within the interval betweeno, Easyat 0.80% and 1.20%. In a semi-open system with efficient oil expulsion, the gas generation rates for these two coals are similar. Ato, Easyof 1.50%, the transformation ratios for gas generation are 23% and 18% for JC25 and JC41, respectively. The majority of gaseous hydrocarbons were generated at a highly post mature stage (o, Easy> 1.50%). The Jurassic coal source rocks have higher maturities in the central Homatu anticline zone; therefore, this region is more favorable for gas exploration than the other regions in the southern margin of the Junggar Basin.

Jurassic coaly source rocks; kinetics for petroleum generation; amounts of the generated and expelled oils; gaseous hydrocarbon yield; southern margin of the Junggar Basin

P593

A

0379-1726(2021)03-0282-12

10.19700/j.0379-1726.2021.03.006

2019-06-03;

2019-07-30;

2019-08-05

國家自然科學(xué)基金(41572107); 中國科學(xué)院A類戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(XDA14010104)

曾立飛(1992-), 女, 博士研究生, 地球化學(xué)專業(yè)。E-mail: 1014816147@qq.com

Corresponding author):PAN Chang-chun, E-mail: cpan@gig.ac.cn; Tel: +86-20-85290183