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    液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定三文魚中生物胺的不確定度分析

    2021-09-11 00:53:33鄭越男曹進(jìn)孫珊珊郭亞輝羅嬌依錢和
    安徽農(nóng)業(yè)科學(xué) 2021年17期
    關(guān)鍵詞:串聯(lián)質(zhì)譜液相色譜不確定度

    鄭越男 曹進(jìn) 孫珊珊 郭亞輝 羅嬌依 錢和

    摘要 [目的]評定液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定三文魚中生物胺的不確定度。[方法]樣品經(jīng)過5%三氯乙酸提取、正己烷除脂、丹磺酰氯丙酮溶液衍生化后,液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜分析三文魚中9種生物胺的含量,對方法相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度、標(biāo)準(zhǔn)不確定度、擴(kuò)展不確定度進(jìn)行評估。[結(jié)果]色胺、β-苯乙胺、腐胺、尸胺、酪胺、組胺、精胺、亞精胺、去甲基腎上腺素的平均值分別為4.30、5.59、5.72、6.21、4.85、5.48、7.18、6.79、4.77 mg/kg,擴(kuò)展不確定度分別為0.46、0.56、0.48、0.54、0.42、0.50、0.64、0.55、0.41 mg/kg(k=2)。[結(jié)論]標(biāo)準(zhǔn)儲備液的配制、稀釋以及標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性擬合對不確定度的貢獻(xiàn)值最大,建議選用精度好的量器,規(guī)范試驗(yàn)操作與前處理步驟。

    關(guān)鍵詞 三文魚;生物胺;液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜;不確定度

    中圖分類號 TS254.7 文獻(xiàn)標(biāo)識碼 A 文章編號 0517-6611(2021)17-0189-06

    doi:10.3969/j.issn.0517-6611.2021.17.050

    Abstract [Objective]To evaluate the uncertainty of determination of biogenic amines in salmon by liquid chromatography tandem mass spectrometry.[Method]The samples were extracted with 5% trichloroacetic acid, defatted with n-hexane and derivatized with dansyl chloroacetone solution. The contents of 9 biogenic amines in salmon were analyzed by LC-MS/MS.The relative standard uncertainty, standard uncertainty and expanded uncertainty of the method were evaluated.[Result]The average values of tryptamine, β - phenylethylamine, putrescine, cadaverine, tyramine, histamine, spermine, spermidine and norepinephrine were 4.30, 5.59, 5.72, 6.21, 4.85, 5.48, 7.18, 6.79 and 4.77 mg/kg respectively, and the expanded uncertainty was 0.46, 0.56, 0.48, 0.54, 0.42, 0.50, 0.64, 0.55and 0.41 mg/kg respectively (k=2).[Conclusion]The preparation and dilution of standard stock solution and the linear fitting of standard curve have the greatest contribution to the uncertainty. It is suggested to select a measuring instrument with good accuracy and standardize the experimental operation and pretreatment steps.

    Key words Salmon;Biogenic amine;Liquid chromatography tandem mass spectrometry;Uncertainty

    三文魚是鮭科魚,主要分布在大西洋、太平洋和歐洲北極的海岸[1]。三文魚味道鮮美、營養(yǎng)豐富,不飽和脂肪酸(DHA、EPA、DPA)、蛋白質(zhì)及維生素等含量豐富[2],有助于兒童智力發(fā)育、預(yù)防心血管疾病、降低癌癥發(fā)病率等[3]。我國冰鮮三文魚進(jìn)口量逐年增加,三文魚消費(fèi)市場龐大[4]。但是在貯存運(yùn)輸過程中,三文魚肌肉組織在微生物的作用下,極易發(fā)生蛋白質(zhì)的分解、腐敗變質(zhì),產(chǎn)生生物胺等有毒代謝物[5]。生物胺是極性或半極性化合物的氮化有機(jī)堿,根據(jù)其結(jié)構(gòu)差異,可以分為3類:脂肪族生物胺(如腐胺、尸胺、亞精胺、精胺、胍基丁胺等[6-7])、芳香族生物胺(如酪胺、苯乙胺、苯甲胺等[8])、雜環(huán)胺(如組胺、色胺、5-羥色胺等[9])。

    目前多種方法用于測定食品中的生物胺,如液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜[10]、高效液相色譜[11]、薄層色譜[12]、毛細(xì)管電泳[13]、氣相色譜、氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜[14]、生物傳感器[15]和ELISA[16]等。其中液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法可對食品基質(zhì)中的生物胺快速準(zhǔn)確地定量分析。Nalazek-Rudnicka等[17]基于LC-MS/MS分析啤酒樣品中測定生物胺的差異,方法的檢出限和定量限分別是0.54~4.30、1.60~13.00 ng/mL,該方法靈敏度高、特異性好。Ochi[18]通過反相液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定咸鯖魚中的腐胺、色胺、酪胺、組胺、β-苯乙胺、精胺、亞精胺、尸胺,8種分析物的平均回收率均在87%~118%,對生物胺快速準(zhǔn)確進(jìn)行定量分析。Gosetti等[19]建立了一種LC-MS/MS法同時(shí)測定尿液中16種生物胺,方法的檢出限和定量限分別是0.3~6.6、1.0~21.9 μg/L,平均回收率在72.9%~100.0%。

    測量不確定度是說明測量結(jié)果質(zhì)量的參數(shù),用來表征合理、賦予被測量數(shù)值分散性[20],用于評價(jià)測量結(jié)果的可信性、有效性、科學(xué)性,代表實(shí)驗(yàn)室測量水平[21]。但是目前評定液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定三文魚中生物胺的不確定度的報(bào)道較少。余曉薇等[22]通過高效液相色譜法對魚和蝦中的組胺含量進(jìn)行測定,建立組胺不確定度分析方法。胡禮淵等[23]對GB/T 20768—2006《魚和蝦有毒生物胺的測定原理》進(jìn)行不確定度評價(jià),建立水產(chǎn)品中組胺含量不確定度評定方法。

    筆者根據(jù)《測量不確定度標(biāo)示指南》和JJF 1059.1—2012《測量不確定度評定與表示》,對液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法測定三文魚中生物胺的不確定度進(jìn)行分析,以期為三文魚中生物胺準(zhǔn)確測定提供依據(jù),也為實(shí)驗(yàn)室質(zhì)量控制提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    1.1.1 主要試劑。組胺(His)、精胺(Spe)、亞精胺(Spd)、尸胺(Cad)、腐胺(Put)、酪胺(Tyr)、色胺(Trp)均購自Bepure公司;β-苯乙胺(Phe)、去甲基腎上腺素(Ne)標(biāo)準(zhǔn)品購自上海吉爾生化有限公司;丹磺酰氯(LC-MS級)購自Sigma-Aldrich公司;乙腈(LC-MS級)、甲醇(HPLC級)、正己烷(HPLC級)均購自Thermo fisher公司;高氯酸(分析純)、三氯乙酸(分析純)、氫氧化鈉(分析純)、碳酸氫鈉(分析純)、氨水(分析純)、鹽酸(分析純)均購自國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    1.1.2 主要儀器。UPLC-Xevo TQ-S超高效液相色譜串聯(lián)三重四級桿質(zhì)譜儀,購自美國Waters公司;ACQUITY UPLC HSST3(2.1 mm×100 mm,1.8 μm)色譜柱,購自美國Waters公司;ZWF-110X30恒溫水浴搖床,購自上海智城分析儀器制造有限公司;CF16RX Ⅱ離心機(jī),購自日本HITACHI公司。

    1.2 方法

    1.2.1 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制。

    1.2.1.1 標(biāo)準(zhǔn)儲備液的配制。稱取色胺、β-苯乙胺、腐胺、尸胺、組胺、酪胺、亞精胺、精胺標(biāo)準(zhǔn)品適量,用0.1 mol/L HCl配制成質(zhì)量濃度各為1 mg/mL的標(biāo)準(zhǔn)儲備液,置于-20 ℃冰箱儲存?zhèn)溆茫4嫫跒?個(gè)月。

    1.2.1.2 混合標(biāo)準(zhǔn)系列溶液的配制。臨用前配制。取“1.2.1.1”儲備液1 mL,用0.1 mol/L HCl稀釋至100 mL,得到10 μg/mL的中間液,取標(biāo)準(zhǔn)品儲備液0、10、50、100、500、1 000、2 000 μL用0.1 mol/L HCl定容至10 mL,得到濃度為0、0.01、0.05、0.10、0.50、1.00、2.00 μg/mL 的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    1.2.2 樣品制備。

    1.2.2.1 樣品提取。準(zhǔn)確稱取5.0 g代表性均質(zhì)化樣品置于50 mL離心管中,加入15 mL 5%三氯乙酸溶液,渦旋1 min,超聲10 min,10 ℃下8 000 r/min離心5 min,上清液轉(zhuǎn)移至50 mL離心管中。殘?jiān)屑尤?0 mL 5%三氯乙酸溶液,渦旋1 min,超聲10 min,10 ℃下8 000 r/min離心5 min,合并上清液于上述離心管,待凈化。

    1.2.2.2 樣品凈化。向上述試樣提取液中加入20 mL正己烷,渦旋振蕩5 min,10 ℃下8 000 r/min離心5 min,棄去上層有機(jī)相,下層試樣溶液加入20 mL正己烷再除脂一次,下層試樣溶液轉(zhuǎn)移至25 mL容量瓶用5%三氯乙酸溶液定容至刻度,待衍生。

    1.2.2.3 樣品衍生。分別移取上述提取液和生物胺標(biāo)準(zhǔn)系列溶液各0.1 mL,置于2 mL離心管中,依次加入100 μL 飽和碳酸氫鈉溶液、20 μL 1 mol/L氫氧化鈉溶液和0.1 mL丹酰氯溶液(10 mg溶于1 mL丙酮溶液),蓋塞封口,60 ℃避光反應(yīng)25 min。反應(yīng)完畢后,加入10 μL氨水,60 ℃避光反應(yīng)15 min終止反應(yīng),氮?dú)獯蹈珊笥靡译娑ㄈ葜? mL,過0.2 μm 聚丙烯濾膜(GHP)濾膜后,待液質(zhì)聯(lián)用儀測定。

    1.2.3 色譜條件。色譜柱為Waters ACQUITY UPLC BEH Shield RP18柱(2.1 mm×150 mm,1.7 μm);流動相A相為含0.1%甲酸的50%乙腈水溶液,B相為乙腈;柱溫30 ℃;流速0.3 mL/min,進(jìn)樣量5 μL;流動相梯度見表1。

    1.2.4 質(zhì)譜條件。掃描方式為電噴霧正離子(ESI+)掃描;檢測方式為多反應(yīng)監(jiān)測(MRM);毛細(xì)管電壓3.0 kV;離子源溫度120 ℃;脫溶劑氣流量1 000 L/h,脫溶劑氣溫度500 ℃,錐形氣體流速150 L/h。質(zhì)譜檢測參數(shù)見表2。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不確定度的識別和來源

    依據(jù)測定步驟,對三文魚中生物胺測定結(jié)果的不確定度的來源分析見圖1。

    2.2 不確定度的分析

    2.2.1 被測定物質(zhì)量濃度u(C)。標(biāo)準(zhǔn)儲備液的配制、稀釋以及標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性擬合是影響被測定物質(zhì)量濃度(C)帶來的不確定度的主要過程。

    2.2.1.1 標(biāo)準(zhǔn)儲備液配制過程引入的不確定度u(C1)。

    (1)根據(jù)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)證書所提供的標(biāo)品純度p和純度誤差,按均勻分布考慮,由純度引入的不確定度和相對不確定度分別為u(p)=純度誤差/3、urel(p)=u(p)p,見表3。

    (2)標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)稱量引入的不確定度由天平的最大允許誤差帶來,按均勻分布考慮u(m1)=0.013=0.005 77 mg、urel(m1)=u(m1)m1,見表4。

    (3)標(biāo)準(zhǔn)儲備液定容體積引入的不確定度u(Vv)主要來源于容量允差和溫度的影響。配制標(biāo)準(zhǔn)儲備溶液用到1次10 mL A級容量瓶。20 ℃ 時(shí)10 mL A級容量瓶容量允差為±0.02 mL,按三角形分布考慮,其標(biāo)準(zhǔn)不確定度為:u(V1)=n×容量允差/6=1×0.02/6=0.008 16 mL;urel(V1)=u(V1)V標(biāo)=8.16×10-4。試驗(yàn)溫度為(20±5)℃,20 ℃時(shí)水體積膨脹系數(shù)為0.207×10-4 ?℃-1,濃鹽酸(33%)體積膨脹系數(shù)為0.455×10-4℃-1,0.1 mol/L鹽酸溶液中濃鹽酸與水的體積比8.6∶991.14,則0.1 mol/L鹽酸溶液平均體積膨脹系數(shù)為0.212×10-4 ℃-1,按溫度波動為均勻分布,k=3,10 mL A級容量瓶由溫度引起的體積不確定度為:u(VT1)=α×ΔT×V標(biāo)×n3=0.006 12 mL;urel(VT1)=u(VT1)V標(biāo)=6.12×10-4。

    標(biāo)準(zhǔn)儲備液定容體積引入的不確定度為:

    2.2.1.2 標(biāo)準(zhǔn)儲備溶液稀釋過程引入的不確定度u(C2)。該過程為取1 mL儲備液稀釋至100 mL得到10 μg/mL中間液,按均勻分布處理,玻璃器具和溫度波動引起的不確定度見表6,則

    2.2.1.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合引入的不確定度u(C3)。配制標(biāo)準(zhǔn)系列曲線溶液,濃度(以色胺為例,其余8種生物胺與色胺的處理步驟相同)分別為0.962、4.810、9.620、24.050、48.100、96.200 ng/mL,重復(fù)測定2次,以濃度為橫坐標(biāo)、峰面積為縱坐標(biāo)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。向空白樣品中加入一定含量的色胺得到陽性樣品濃度為C0,按樣品測定步驟處理后重復(fù)測定3次,其結(jié)果見表7。標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合引入的不確定度的計(jì)算公式為:

    綜合標(biāo)準(zhǔn)儲備液配制、稀釋、標(biāo)準(zhǔn)系列溶液配制、標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合引入的不確定度,被測定物質(zhì)質(zhì)量濃度引入不確定度為:

    2.2.2 測量重復(fù)性產(chǎn)生的不確定度u()。測定生物胺的加標(biāo)回收率,平行測定6次,計(jì)算平均含量、標(biāo)準(zhǔn)偏差 S(),并計(jì)算回收率引入的不確定度和相對不確定度:u()=S()/6、urel()=u()/,具體見表9。

    2.2.3 回收率產(chǎn)生的不確定度u(R)。根據(jù)測定回收率,計(jì)算平均回收率、標(biāo)準(zhǔn)偏差 S(R),并計(jì)算回收率引入的不確定度和相對不確定度:u(R)=S(R)/6、urel(R)=u(R)/R,具體見表10。用顯著性檢測來確定平均回收率是否與1.0有顯著性差異。檢測統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)T=|1-|uR,設(shè)置信水平為95%,查表得t95(6)=2.45,9種生物胺的T值均大于t95(6),說明差異性顯著,u(R)可以用于結(jié)果校正。

    2.2.4 體積量取產(chǎn)生的不確定度u(V)。

    2.2.4.1 溶劑體積量取引入的不確定度u(V溶劑)。樣品經(jīng)衍生后,氮?dú)獯蹈桑? mL乙腈定量引入u(V溶劑),按均勻分布,1 mL移液器容量帶來的不確定度為u(Vv1)=0.01/3=0.005 77 mL、urel(Vv1)=u(Vv1)V乙腈=0.005 771=0.005 77。溫度波動引起的乙腈的體積變化帶來的不確定度按均勻分布計(jì)算得u(VT2)=α(乙腈)×5×13 =1.37×10-3×5×13=0.003 95 mL、urel(VT2)=u(VT2)V乙腈=0.003 95。溶劑體積量取引入的不確定度u(V溶劑)=u(Vv1)2+u(VT2)2=0.006 995 mL,溶劑體積量取引入的相對不確定度urel(V溶劑)=urel(Vv1)2+urel(VT2)2=0.006 995。

    2.2.4.2 儀器進(jìn)樣體積引入的不確定度u(V儀器)。u(V儀器)=進(jìn)樣針容積相對標(biāo)準(zhǔn)偏差/3=0.01/3=0.005 77 μL、urel(V儀器)=u(V儀器)進(jìn)樣體積=0.005 775=0.001 15;

    體積量取產(chǎn)生的不確定度:u(V)=u(V溶劑)2+u(V儀器)2=0.009 07、

    urel(V)=urel(V溶劑)2+urel(V儀器)2=0.007 04。

    2.2.5 樣品稱量引起的不確定度u(m)。稱5.0 g樣品,天平最大允許誤差為±0.1 mg,假設(shè)均勻分布,u(m)=0.1/3=0.057 7 mg、urel(m)=u(m)/m=0.057 7×10-3/5.0=1.154×10-5。

    2.3 相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度的合成

    液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜測定三文魚中生物胺的合成相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度urel(X)及合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度u(X)為

    2.4 擴(kuò)展不確定度

    根據(jù) JJF 1059.1—2012,U=u(X)×k,k為包含因子,取p=95%的置信概率,包含因子k=2,基于UPLC-MS/MS的柱前衍生法測定三文魚中生物胺含量的結(jié)果見表12。

    3 結(jié)論

    該試驗(yàn)評價(jià)了三文魚中生物胺的液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法的不確定度,色胺、β-苯乙胺、腐胺、尸胺、酪胺、組胺、精胺、亞精胺、去甲基腎上腺素的含量分別為4.30±0.46、5.59±0.56、5.72±0.48、6.21±0.54、4.85±0.42、5.48±0.50、7.18±0.64、6.79±0.55、4.77±0.41 mg/kg。結(jié)果表明,試驗(yàn)操作步驟中會多方引入不確定度,分析發(fā)現(xiàn)標(biāo)準(zhǔn)儲備液的配制、稀釋以及標(biāo)準(zhǔn)曲線的線性擬合對不確定度的貢獻(xiàn)值最大,回收率次之。在試驗(yàn)過程中,操作人員熟練水平的提升、儀器的及時(shí)維護(hù)、平行樣本測定次數(shù)的增加等方法可減小測量結(jié)果的不確定度。

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