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    天然氣水合物相平衡影響因素分析及數(shù)值模擬研究

    2021-08-27 12:31:44古江濤徐海萍王增濤王慶華馬一歌
    石油工程建設(shè) 2021年4期
    關(guān)鍵詞:相平衡甘醇水合物

    周 靜,古江濤,徐海萍,王增濤,王慶華,馬一歌

    1.中國(guó)石油華北油田公司第二采油廠(chǎng),河北霸州 065700

    2.中國(guó)石油華北油田公司華港燃?xì)饧瘓F(tuán)有限公司,河北任丘 062552

    3.中國(guó)石油華北油田公司儲(chǔ)氣庫(kù)管理處,河北廊坊065000

    4.重慶科技學(xué)院石油與天然氣工程學(xué)院,重慶 401331

    天然氣水合物是在一定的溫度、壓力條件下,由氣相、液相、水合物形成的小分子籠型結(jié)晶化合物,水合物造成的阻塞會(huì)嚴(yán)重影響深水鉆井開(kāi)發(fā)、水合物開(kāi)采和天然氣長(zhǎng)距離輸送的效果[1-2],此外水合物的生成與分解也直接影響穩(wěn)定帶的生長(zhǎng)或消融[3]。因此對(duì)水合物的生成條件即相平衡進(jìn)行研究,對(duì)于天然氣勘探、開(kāi)發(fā)、儲(chǔ)運(yùn)和環(huán)境保護(hù)等均有重要意義。

    李鵬飛[4]等利用CSMHYD程序計(jì)算了氣體組分、孔隙水成分、孔隙半徑、微波及表面活性劑等對(duì)水合物相平衡的影響;張高慶[5]總結(jié)了電解質(zhì)和醇類(lèi)化合物對(duì)水合物相平衡的影響;蘇欣等[6]利用HYSYS軟件計(jì)算了標(biāo)況和工況條件下水合物的生成溫度;楊明軍等[7]通過(guò)水合物實(shí)驗(yàn)裝置,利用恒定容積法測(cè)定了孔隙大小、鹽分對(duì)水合物相平衡的影響;丁麟等[8]總結(jié)了水合物形成和生長(zhǎng)的影響因素,詳細(xì)介紹了多孔介質(zhì)、添加劑、液體組成、溫度、壓力等對(duì)水合物生成條件的影響。以上成果對(duì)于水合物相平衡的研究具有重要意義,但水合物的生成特點(diǎn)決定了需要采用高壓試驗(yàn)測(cè)定相平衡曲線(xiàn),而實(shí)驗(yàn)具有危險(xiǎn)性和不確定性,因此可以采用數(shù)值模擬的方式解決這一問(wèn)題。在此,采用Multiflash軟件模擬水合物的物理性質(zhì)和相平衡,該軟件可以在給定條件下對(duì)復(fù)雜混合物或純物質(zhì)的相平衡特性進(jìn)行建模,為水合物流動(dòng)保障提供理論依據(jù)。

    1 計(jì)算模型

    1.1 逸度方程

    引入逸度方程對(duì)水合物的相平衡進(jìn)行求解,即不同階段各組分的逸度系數(shù)相等:

    式中:fi表示不同組分i的逸度系數(shù),是溫度與壓力的相關(guān)函數(shù)。

    1.2 水合物方程

    從動(dòng)力學(xué)角度考慮,水合物的形成分成三個(gè)階段:誘導(dǎo)期、生長(zhǎng)期和穩(wěn)定期,目前國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)誘導(dǎo)期的定義尚未達(dá)成一致[9-10],Multiflash的預(yù)測(cè)結(jié)果是基于第一次出現(xiàn)大量可視晶體的時(shí)間為水合物形成時(shí)間,故不考慮誘導(dǎo)期的影響,對(duì)于液態(tài)水形成的水合物空腔和烴類(lèi)氣體形成的水合物晶格,兩者之間的化學(xué)電勢(shì)差為:

    式中:ΔμH為化學(xué)電勢(shì)差,V;R為氣體常數(shù),J/(mol·K);T為氣體溫度,K;vk為第k個(gè)水合物空腔的個(gè)數(shù);ni,k為第k個(gè)水合物空腔被烴類(lèi)氣體組分i占據(jù)的比例。

    1.3 抑制劑方程

    采用基于改進(jìn)RKS狀態(tài)方程的CPA-Infochem模型模擬抑制劑對(duì)水合物相平衡的影響,該模型通過(guò)附加關(guān)聯(lián)項(xiàng)來(lái)描述常用抑制劑的抑制作用和相間分配,公式如下:

    式中:p為壓力,kPa;ni為混合氣體中組分i的摩爾分?jǐn)?shù);Fi為化學(xué)結(jié)合數(shù);Xi為未與結(jié)合點(diǎn)結(jié)合的摩爾分?jǐn)?shù),可通過(guò)Van der Waals和Platteeuw模型進(jìn)行求解;V為混合氣體摩爾體積,m3/mol;N為總的摩爾分?jǐn)?shù);a為RKS狀態(tài)方程中與氣體溫度和偏心因子有關(guān)的吸引參數(shù);b為RKS狀態(tài)方程中體積參數(shù)。其中:

    式中:Kij為i組分和j組分之間的經(jīng)驗(yàn)校正因子;ai和aj分別為i組分和j組分的吸引參數(shù);Ti為臨界溫度,K;pi為臨界壓力,kPa。

    1.4 鹽類(lèi)方程

    采用CPA-Electrolytes模型模擬鹽類(lèi)對(duì)水合物相平衡的影響,該模型基于Debye-Hü ckel的離子互吸理論,認(rèn)為每一正離子均被離子氛包圍,離子氛帶負(fù)電,電荷值與正離子相同;同樣每一個(gè)負(fù)離子也被離子氛包圍,此時(shí)離子氛帶正電,電荷值與負(fù)離子相同。將此靜電場(chǎng)中的離子能量用Poisson方程表示,此方程遵循Boltzmann分布定律:

    式中:γi為溶液中離子i的活度因子;Z+和Z-分別為正、負(fù)離子的電荷數(shù);I為離子強(qiáng)度;e為正、負(fù)離子半徑之和;A、B為與溶液性質(zhì)相關(guān)的參數(shù)。其中:

    式中:L為Avogadro常數(shù);ρA為溶液密度,kg/m3;ε為相對(duì)介電常數(shù)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 結(jié)果驗(yàn)證

    實(shí)際工況的混合氣體中甲烷含量較多,因此參照文獻(xiàn)[11]和[12]中的水合物生成實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),以純甲烷和酸性氣體(87.65% CH4+7.40% CO2+4.95% H2S,摩爾分?jǐn)?shù)) 為例,對(duì)比驗(yàn)證Multiflash預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性,如圖1所示。從圖1可以看出,由于實(shí)驗(yàn)條件的限制,實(shí)驗(yàn)取值范圍較小,但均與模擬值具有較好的一致性,因此通過(guò)數(shù)值模擬的方式對(duì)相平衡曲線(xiàn)進(jìn)行計(jì)算是可行的。

    圖1 水合物相平衡實(shí)驗(yàn)值與模擬值對(duì)比

    2.2 氣體組分對(duì)相平衡的影響

    形成水合物的氣體可以分為烴類(lèi)氣體和非烴類(lèi)氣體,在此模擬CH4、C2H6、C3H8等烴類(lèi)氣體和CO2、H2S、N2等非烴類(lèi)氣體在不同組分條件下(均為摩爾分?jǐn)?shù))的相平衡曲線(xiàn),見(jiàn)圖2。

    圖2 不同氣體組分條件下的相平衡曲線(xiàn)

    由圖2(a) ~(c) 可知,在CH4中增加C2H6、C3H8,水合物可在較高的溫度和較低的壓力下形成,水合物穩(wěn)定區(qū)域變大,說(shuō)明C2H6和C3H8可促進(jìn)水合物的生成,但隨著組分含量繼續(xù)增加,這種促進(jìn)作用越來(lái)越??;此外,對(duì)比添加相同摩爾分?jǐn)?shù)的C2H6或C3H8,C3H8比C2H6對(duì)水合物生成的促進(jìn)作用更強(qiáng);同時(shí)加入相同摩爾分?jǐn)?shù)的C2H6和C3H8,其效果介于單獨(dú)添加之間。這是由于II型水合物的結(jié)構(gòu)為金剛石晶體立方結(jié)構(gòu),由16個(gè)小腔室和8個(gè)大腔室組成,每個(gè)大腔室由十六面體組成,C3H8的相對(duì)分子質(zhì)量大于C2H6,在填充大腔體時(shí)分子的充滿(mǎn)程度更高,水合物形成的穩(wěn)定性更好,因此促進(jìn)作用更強(qiáng)。由圖2(d) ~(e) 可知,CO2、H2S均可促進(jìn)水合物的生成,但H2S的促進(jìn)作用明顯更強(qiáng),這是由于在相同條件下,H2S在水中的溶解度更高(在20℃、標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下,CO2的溶解度為1∶1,H2S溶解度為1∶2.6),更容易與水分子結(jié)合形成籠型分子結(jié)構(gòu),此外CO2在高壓條件下還會(huì)發(fā)生逆反應(yīng)。由圖2(f) 可知,N2幾乎不影響相平衡曲線(xiàn),具有輕微抑制作用,這是由于N2難溶于水(溶解度為1∶0.024),且具有惰性。

    2.3 鹽類(lèi)對(duì)相平衡的影響

    圖3 不同孔隙水成分下的相平衡曲線(xiàn)

    2.4 抑制劑對(duì)相平衡的影響

    目前,常用的熱力學(xué)抑制劑主要有甲醇、乙二醇、二甘醇和三甘醇,其中前兩種主要用于單井管道及深水鉆井水合物防治,后兩種主要用于集中處理廠(chǎng)或集氣站內(nèi)濕氣脫水。在此,采用Multiflash推薦的組分包進(jìn)行模擬,該組分包含常見(jiàn)的烴類(lèi)和非烴類(lèi)氣體,可有效覆蓋大部分的水合物組分,見(jiàn)表1。依次加入10%摩爾分?jǐn)?shù)的抑制劑,評(píng)價(jià)不同種類(lèi)不同含量抑制劑的抑制效果,當(dāng)添加量為0~10%的偏移幅度大于10%~20%的偏移幅度時(shí),說(shuō)明隨著抑制劑含量的增加,抑制效果逐漸變??;反之,說(shuō)明抑制效果逐漸變大。

    表1 模擬氣體組分

    模擬甲醇、乙二醇、二甘醇和三甘醇在不同含量下的相平衡曲線(xiàn),見(jiàn)圖4。不同種類(lèi)不同含量抑制劑的抑制效果不盡相同,每添加10%的甲醇,相平衡曲線(xiàn)向左偏移的幅度基本不變,說(shuō)明單位含量抑制效果不變。乙二醇的相平衡曲線(xiàn)向左偏移的幅度逐漸增大,說(shuō)明抑制效果逐漸增大;二甘醇的相平衡曲線(xiàn)向左偏移的幅度逐漸減小,說(shuō)明抑制效果逐漸變小,且添加量20%和30%的相平衡曲線(xiàn)非常接近,說(shuō)明抑制效果存在最大值;三甘醇的相平衡曲線(xiàn)向左偏移的幅度先變小后變大,說(shuō)明抑制效果先變小后變大。這是由于加入抑制劑后,氣-水體系會(huì)降低水的活度,產(chǎn)生的非電荷基團(tuán)對(duì)水分子產(chǎn)生作用力,降低了水合物結(jié)構(gòu)中氫鍵的形成效率,但隨著基團(tuán)的增加,不同抑制劑中單個(gè)基團(tuán)對(duì)水分子的作用力卻不盡相同,導(dǎo)致單位含量抑制效果存在差異。因此,乙二醇和三甘醇適合在高壓低溫環(huán)境中使用,二甘醇適合在低壓高溫環(huán)境下使用。

    圖4 不同抑制劑的相平衡曲線(xiàn)

    綜合對(duì)比不同抑制劑在同一添加量下的抑制效果,見(jiàn)圖5。在添加量不超過(guò)10%時(shí),4種抑制劑的抑制效果相差不大,其中三甘醇效果最好;添加量為20%時(shí),乙二醇的效果最好;添加量超過(guò)20%時(shí),三甘醇的效果最好。這是由于從10%到20%,乙二醇的抑制效果大于三甘醇,而從20%到30%,三甘醇的抑制效果又大于乙二醇,與圖3結(jié)果相符。通過(guò)敏感性分析,添加量小于13%或大于25%時(shí)可優(yōu)選三甘醇;添加量13%~25%時(shí)可優(yōu)選乙二醇。

    圖5 不同抑制劑在同一添加量下的抑制效果

    2.5 溫度、壓力對(duì)相平衡的影響

    水合物相平衡曲線(xiàn)是溫度、壓力的函數(shù),在表1組分條件下,模擬固定壓力、溫度條件對(duì)水合物平衡溫度、壓力的影響,見(jiàn)圖6、圖7。隨著壓力的增加,水合物平衡溫度先大幅上升后趨于平穩(wěn),呈對(duì)數(shù)曲線(xiàn)分布,說(shuō)明壓力較低時(shí),水合物平衡溫度對(duì)壓力變化敏感,此時(shí)較小的壓力變化就會(huì)明顯擴(kuò)大不形成水合物的溫度范圍。隨著溫度的增加,水合物的平衡壓力先趨于平穩(wěn)后大幅上升,呈指數(shù)曲線(xiàn)分布,說(shuō)明溫度較低時(shí),水合物的平衡壓力對(duì)溫度變化不敏感,此時(shí)溫度上升只需要施加一個(gè)較小的壓力即可保持不形成水合物,而溫度較高時(shí),水合物的平衡壓力對(duì)溫度變化敏感。

    圖6 固定壓力下水合物平衡溫度

    圖7 固定溫度下水合物平衡壓力

    3 結(jié)論

    (1) 通過(guò)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比,Multiflash的軟件模擬值與實(shí)驗(yàn)值具有較好的一致性,在純CH4體系中加入C2H6、C3H8或H2S均會(huì)促進(jìn)水合物的生成,CO2的促進(jìn)作用有限,而N2具有輕微的抑制作用。

    (3)甲醇、乙二醇、二甘醇、三甘醇對(duì)水合物單位含量的抑制效果分別為:不變、逐漸變大、逐漸變小、先變小后變大,當(dāng)添加量小于13%或大于25%時(shí)可優(yōu)選三甘醇;添加量13%~25%時(shí)可優(yōu)選乙二醇。

    (4)壓力較低時(shí),水合物平衡溫度對(duì)壓力變化敏感;溫度較高時(shí),水合物的平衡壓力對(duì)溫度變化敏感。

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