中能X射線自由電子激光SASE脈沖在Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)上的反射特性

王 月李 賓

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 上海201800）

2（中國科學(xué)院上海高等研究院上海同步輻射光源 上海201204）

3（上海科技大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 上海201210）

4（中國科學(xué)院大學(xué) 北京100049）

自由電子激光器（Free Electron Laser，F(xiàn)EL）［1］可以在X射線波段內(nèi)產(chǎn)生飛秒（femtosecond，fs）時間尺度的脈沖，并通常采用自放大自發(fā)輻射（Self-Amplified Spontaneous Emission，SASE）的模式［2-3］。SASE FEL產(chǎn)生的飛秒脈沖具有極高的峰值強度和亮度［4-5］，這一性質(zhì)為前沿科學(xué)和技術(shù)領(lǐng)域帶來了新的機遇和挑戰(zhàn)，例如其中一個重要的應(yīng)用是利用高亮度超短X射線脈沖探索原子［6-7］或分子的超快動力學(xué)過程［8-9］。X射線FEL脈沖光束從光源到實驗站的傳輸過程要經(jīng)過相當(dāng)長的光束線［10］，在該過程中，X射線脈沖要經(jīng)過很多的光學(xué)鏡面來進行光束反射［11］、聚焦［12-13］、單色化［14］等操作。特別地，在進行時間分辨實驗時，X射線脈沖光束需要被送入一個分光和延遲單元（Split-and-Delay Unit）［15-16］，以產(chǎn)生有一定時間延遲的泵浦和探針脈沖對，達到相應(yīng)的實驗條件。

然而，在設(shè)計光束線與光束線有關(guān)的反射鏡的過程通常會遇到兩個問題：其中一個問題是當(dāng)使用單層表面涂層或單塊基底材料［11，17］做反射鏡面時，X射線在其表面極小的掠入射角（毫弧度量級）將導(dǎo)致反射鏡表面上有非常大的光斑，這需要有一個高精度的鏡面制備工藝，以減小因鏡面面型或粗糙度導(dǎo)致的光束傳輸誤差，然而高精度制備工藝難于實現(xiàn)而且代價高昂。另一個問題是正入射或大角度掠入射的X射線光束入射在晶體上會引發(fā)嚴(yán)重的輻射吸收和熱負(fù)荷，進而造成光學(xué)器件的失效或損壞［18］。特別是對于光子能量范圍1~4 keV的X射線，即典型的“中能X射線（Tender X-rays）”，無論是單層膜反射鏡還是晶體反射鏡，都無法提供優(yōu)異的光束反射與傳輸?shù)慕鉀Q方案［19-20］。

此時，多層膜結(jié)構(gòu)［21］成為了一種可行性方案，它可以在相對較大的掠入射角［22-23］下為X射線提供較高的反射率，相當(dāng)于提供了較大的光學(xué)數(shù)值孔徑。同時，多層膜結(jié)構(gòu)也可以承受和反射超高峰值功率的超短X射線FEL脈沖［24-25］。例如，在德國FLASH光源裝置上，實驗證明了Si/C多層膜結(jié)構(gòu)可以反射脈沖長度為25 fs、光子能量為39 eV的FEL脈沖，該脈沖的峰值強度曾一度達到3×1014W·cm-2［26-27］；此外，在FLASH光源，應(yīng)用于單脈沖的多層膜光學(xué)器件也被證明在39~206 eV的光子范圍內(nèi)具有一定的實用性［28］。而對于1~4 keV的中能X射線，目前主要在同步輻射裝置中開展了一些實驗［29］，相關(guān)的實驗結(jié)果表明，鉻（Cr）和碳化硼（B4C）組成的多層膜結(jié)構(gòu)能夠在該光子能區(qū)內(nèi)提供更高的反射率［30-31］。但對于自由電子激光領(lǐng)域，1~4 keV的多層膜對應(yīng)的實際應(yīng)用還比較少。

在本文中，我們報告了Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)在中能X射線中的反射性能，并對該多層膜反射SASE FEL脈沖進行模擬計算（該過程如圖1（a）所示），主要包括以下幾個部分：1）利用X射線衍射理論優(yōu)化多層膜結(jié)構(gòu)的設(shè)計；2）將GENESIS軟件［32］模擬產(chǎn)生的FEL脈沖數(shù)據(jù)（圖1（b））與基于Parratt算法［33］和Fourier分析的理論模型結(jié)合，建立SASE脈沖被多層膜結(jié)構(gòu)反射的理論研究框架；3）基于步驟2）中的理論框架，研究了Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)對中能X射線SASE FEL脈沖的反射，并進行性能評估，為中能X射線FEL多層膜應(yīng)用提供的理論支持。

圖1 SASE FEL飛秒脈沖在特定的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)上入射和反射(a)SASE FEL飛秒脈沖在特定的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)上入射和反射示意圖，(b)FEL脈沖數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Incidence and reflection of SASE FEL femtosecond pulses on a specific Cr/B4C MS(a)Schematic diagram of the incident and reflected SASE FEL pulses on a specific Cr/B4C MS,(b)Schematic diagram of the FEL pulse data structure

1 多層膜結(jié)構(gòu)的設(shè)計

周期性多層膜結(jié)構(gòu)包括多個以材料A和材料B為組合的雙層單元，每個單元的兩種材料層的厚度分別為dA和dB，折射率分別為nA=1-δA+iβA和nB=1-δB+iβB［12］。在雙層結(jié)構(gòu)中，我們設(shè)置Γ=dA/dB為雙層單元中材料A與材料B的厚度之比，該物理量可以通過式（1）來優(yōu)化（表示為Γopt）［12，21］。

將式（1）的結(jié)果代入布拉格公式［34（］式（2））即可用于設(shè)計多層膜結(jié)構(gòu)，并計算每個雙層單元的厚度。

式中：λ為X射線波長；θ為X射線光束的掠入射角。

此外，我們在現(xiàn)有的多層膜結(jié)構(gòu)設(shè)計與優(yōu)化模型中考慮了多層膜結(jié)構(gòu)上的各層之間的材料擴散的情況。更具體地說，在制備多層膜結(jié)構(gòu)的過程中有可能會出現(xiàn)的兩種交替排列的材料層之間互相擴散的情形（如圖2所示）。在圖2中可以清晰地看到自多層膜結(jié)構(gòu)的頂層出發(fā)，分別有兩種擴散結(jié)構(gòu)交替出現(xiàn)，分別為由材料A過渡到材料B以及由材料B過渡到材料A，上述兩種過渡區(qū)域的折射率可分別表示為nAB和nBA，假設(shè)兩種擴散區(qū)域的厚度相同，用σt表示，則nAB和nBA的表達式由式（3）和式（4）給出。

圖2 含層間材料擴散結(jié)構(gòu)的多層膜結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Schematic diagram of MS with interlayer material diffusion structure

通過這一互相擴散的區(qū)域，可以模擬多層膜結(jié)構(gòu)制造過程中材料涂覆時其光學(xué)特性的改變情況，即除了A和B的純物質(zhì)層外，還存在夾在AB兩種材料中間的材料擴散層，其中混合了折射率較高或較低的材料，削弱了多層膜體系中由不用材料的光學(xué)差異產(chǎn)生的布拉格結(jié)構(gòu)，從而削弱了其X射線布拉格衍射效率，導(dǎo)致多層膜結(jié)構(gòu)的反射率降低。

2 多層膜結(jié)構(gòu)反射SASE FEL脈沖

在本節(jié)中，我們來討論優(yōu)化后的多層膜結(jié)構(gòu)對SASE FEL脈沖的反射的研究方法。多層膜結(jié)構(gòu)反射SASE FEL脈沖的仿真框架如圖3所示，該框架結(jié)合了Parratt嚴(yán)格的迭代算法和傅里葉分析方法［26］，包括快速傅里葉變換（Fast Fourier Transform，F(xiàn)FT）、快速反傅里葉變換（Inverse Fast Fourier Transform，IFFT）。同時，將短時傅里葉變換（Short-time Fourier Transform，STFT）方法應(yīng)用于入射和反射脈沖上，并對二者進行比較。

圖3 SASE FEL脈沖在多層膜結(jié)構(gòu)中的入射和反射的仿真流程圖Fig.3 Flow chart illustrating simulation of the incidence and reflection of SASE FEL pulses in a MS

由于SASE脈沖的誕生來自于隨機輻射噪聲［35］，它的時域脈沖信號中包含了許多單獨的尖峰，這一點與普通激光器輸出的脈沖有很大的不同。而又由于電子束在波蕩器中傳輸?shù)牟环€(wěn)定性，每一個SASE輻射脈沖在時域和頻域上的特征具有隨機性和任意性［35］。

因此，我們利用GENESIS代碼生成的SASE脈沖數(shù)據(jù)作為入射脈沖。GENESIS代碼提供了在不同縱向時間尺度上的FEL電場和相位分布（如圖1（b）所示），實際上是以四維矩陣的形式提供數(shù)據(jù)，其中包含了與不同縱向位置（z）相關(guān)的橫向切片中每個坐標(biāo)（x或y）處的場強和相位。特別地，當(dāng)輻射功率達到飽和時，SASE脈沖幾乎是完全的橫向相干，這意味著在中心區(qū)域采集的數(shù)據(jù)可以很好地代表整個橫向切片。因此，只需考慮并收集了每個切片中心的SASE脈沖數(shù)據(jù)，時域入射脈沖表示為：

其中：入射的SASE脈沖在不同時間尺度的數(shù)據(jù)用t1，t2，…，tm標(biāo)記。

隨后，經(jīng)過傅里葉變換［36］，可以得到相應(yīng)的入射脈沖的頻譜：

當(dāng)X射線脈沖入射到多層膜結(jié)構(gòu)上并從多層膜上反射時，SASE脈沖的反射光譜在振幅和相位上都會被多層膜調(diào)制。根據(jù)Parratt算法計算多層膜反射率的原理，光譜反射率可以用一個復(fù)數(shù)來描述［26，37］：

因此，可以通過反射脈沖頻譜的反傅里葉變換來計算反射脈沖的時域信息：

此外，如圖3所示，入射脈沖Ei(t)和反射脈沖Er(t)都可以通過一種特殊的短時傅里葉變換（STFT）［38-39］（式（9））來處理，其中參數(shù)τ表示在每個局部時間步長內(nèi)執(zhí)行FFT算法的間隔，因此，X射線脈沖的時間和能量分布可以通過在時間平移窗口內(nèi)分配的卷積變量g(t-τ)來計算和評估，便于我們對入射脈沖和反射脈沖進行對比，進而更加全面地評估多層膜的反射性能。

3 模擬與分析

利用上述的模型方法對中能X射線SASE脈沖在Cr/B4C周期性多層膜結(jié)構(gòu)中的反射進行了研究。本文中，研究將著眼于兩個典型的SASE FEL脈沖案例：它們的中心光子能量分別為2.0 keV和3.0 keV，并且?guī)挿謩e為ΔE/E=0.13%或0.27%。為反射這兩個SASE脈沖，我們分別在2 keV和3 keV分別設(shè)計和優(yōu)化了具體的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)，并將入射X射線的入射角度設(shè)為相同的掠入射角5°。

Cr/B4C周期性多層膜的設(shè)計主要包括三個步驟：1）從XOP?軟件包［40］（同步輻射分析的圖形用戶界面）中收集具體的X射線參數(shù)，得到Cr和B4C的δ和β（參考表1）。2）通過式（1）得到雙層中的最佳厚度比（Γopt）。3）通過式（2）計算Cr/B4C雙層結(jié)構(gòu)的厚度（Λ）。需要特別指出的是，在這里δ=[r e(ρ/Z)λ2f1]/(2π)，β=[r e(ρ/Z)λ2f2]/(2π)，其中：r e為經(jīng)典電子半徑；ρ為原子密度；Z為每個原子或分子的電子數(shù)；f1和f2為與輻射波長λ有關(guān)的X射線散射參數(shù)。通過計算，Cr/B4C在反射2 keV和3 keV的X射線時，其雙層結(jié)構(gòu)的厚度分別為3.672 nm和2.404 nm。此外，Cr/B4C周期性多層膜的反射率峰值在2 keV和3 keV經(jīng)過優(yōu)化的膜層厚度比Γopt約為0.5。

表1 Cr和B4C在2 keV和3 keV的光學(xué)參數(shù)Table 1 The optical parameters for Cr and B4C at 2 keV and 3 keV

應(yīng)用圖3所描述的計算框架，建立了一個Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)反射SASE超短脈沖的數(shù)值模擬程序，并在模型搭建過程中考慮了圖2中描述的層與層之間的相互擴散效應(yīng)。假設(shè)層與層之間的材料擴散區(qū)域的厚度為0.2 nm，在這種情況下可以計算出多層膜結(jié)構(gòu)的X射線反射率與光子能量的關(guān)系。我們還計算了光子能量范圍為1.8~2.2 keV和2.8~3.2 keV的不同雙層結(jié)構(gòu)數(shù)量（Number of BL，NBL）的X射線反射率，圖4（a）和（b）顯示了Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)的反射率對雙層結(jié)構(gòu)的數(shù)量（NBL）的依賴性。

圖4（a）和（b）上的白線表示NBL增加時反射率達到最大和飽和的位置，具體情況為：當(dāng)該多層膜結(jié)構(gòu)設(shè)計優(yōu)化在2 keV附近時，在NBL=132時達到最大反射率R=0.582 2（圖4（a））；當(dāng)該多層膜結(jié)構(gòu)設(shè)計優(yōu)化在3 keV附近時，在NBL=414時達到最大反射率R=0.752 2（圖4（b））。此外發(fā)現(xiàn)，當(dāng)NBL增加時，反射曲線的帶寬逐漸減小，表明多層膜結(jié)構(gòu)的單色性隨著層數(shù)的增加而增強。圖4（c）和（d）分別對應(yīng)了圖4（a）和（b）中的白線位置的反射曲線，其在中心光子能量附近呈現(xiàn)出明顯的振蕩行為，顯示出高對比度的干涉特征，這是由于不同的X射線在多層膜結(jié)構(gòu)的層與層的之間相互作用造成的。同時，除了含過渡層的多層膜結(jié)構(gòu)，在圖4（c）和（d）中亦分別給出了相應(yīng)的多層膜結(jié)構(gòu)在理想情形（σt=0）的反射率強度和相位。從圖4（c）和（d）中可以看到，由于理想結(jié)構(gòu)中擴散結(jié)構(gòu)的消失，多層膜各層間的介質(zhì)折射率差異增大導(dǎo)致布拉格衍射效應(yīng)增強，使得其反射率有所增加，即在圖4（c）中，多層膜曲線中的最大反射率為R=0.586 8，而在圖4（d）中，最大反射率為R=0.759 2。

圖4 中心光子能量在2 keV和3 keV的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)的反射率計算(a、b)反射率與多層膜雙層數(shù)量的關(guān)系，(c、d)特定雙層數(shù)時的多層膜結(jié)構(gòu)的反射率強度及相位與光子能量的關(guān)系Fig.4 Reflectivity calculations for Cr/B4C MS at central photon energy of 2 keVand 3 keV(a,b)Reflectivity versus N BL(number of bi-layers)of the MS,(c,d)The reflectivity and phase versus photon energy of MS at a specific number of bi-layers

隨后，基于上述的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)，我們研究了SASE脈沖在Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)上的反射情況，圖5展示了中心光子能量在2 keV的SASE脈沖經(jīng)由Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)反射的情況，該入射脈沖在到達多層膜表面的峰值功率高達108W。圖5（a）展示了時域的入射脈沖（Ii）和計算得到的反射脈沖（Ir）的強度，其中反射脈沖強度受到了多層膜結(jié)構(gòu)反射率的抑制，用高斯曲線擬合反射脈沖強度包絡(luò)（Ir-fit），得到的脈沖長度的半高全寬約為68 fs，與高斯擬合的入射脈沖強度包絡(luò)（Ii-fit）的半高全寬（66 fs）非常接近。圖5（b）顯示了相應(yīng)的能量譜，通過擬合發(fā)現(xiàn)，反射脈沖的能量帶寬約為2.6 eV，與入射脈沖的能量帶寬相等。結(jié)果表明：優(yōu)化后的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)可以很好地反射一般的SASE FEL脈沖，并很好地保留了時間和能量（光譜）特征。

圖5 中心光子能量為2 keV的SASE FEL脈沖在優(yōu)化后的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)中的反射(a)入射脈沖(I i)和反射脈沖(I r)的脈沖強度，(b)入射脈沖(S i)和反射脈沖(S r)的頻譜，(c)入射SASE脈沖的STFT頻譜圖，(d)反射SASE脈沖的STFT頻譜圖Fig.5 Reflection of a SASE FEL pulse with a central photon energy of 2 keV in an optimized Cr/B4C MS(a)Pulse intensity of the incident pulse(I i)and the reflected pulse(I r),(b)Frequency spectrum of the incident pulse(S i)and the reflected pulse(S r),(c)STFT spectrogram of the incident SASE pulse,(d)STFT spectrogram of the reflected SASE pulse

此外，STFT算法被應(yīng)用于入射和反射脈沖，結(jié)果呈現(xiàn)在圖5（c）中，該結(jié)果清晰地展示了脈沖的時間和頻譜分布。值得注意的是，由于多層膜的反射作用，反射脈沖的STFT振幅相對于入射脈沖明顯受到抑制。但也可以看到，反射脈沖基本保留了入射脈沖的脈沖結(jié)構(gòu)，因此也保留了脈沖本身的信息。

將同樣的方法和程序應(yīng)用于3 keV的光子能量，結(jié)果如圖6所示。將入射脈沖與反射脈沖時域包絡(luò)（圖6（a））和能譜（圖6（b））進行了對比可以發(fā)現(xiàn)，多層膜結(jié)構(gòu)的確對脈沖進行了抑制。根據(jù)高斯包絡(luò)擬合，反射脈沖的脈沖長度的半高全寬約為60.5 fs，與入射脈沖的62 fs相當(dāng)接近。而反射光譜的半高全寬與入射光譜的半高全寬（8 eV）相比大約增加了1 eV。這表明，上文所提出的具有過渡層結(jié)構(gòu)的Cr/B4C多層膜可以覆蓋該SASE脈沖的光譜范圍，并能在保留脈沖信息的基礎(chǔ)上提供高效的反射。圖6（c）顯示了入射脈沖與反射脈沖的STFT振幅，可以看到反射脈沖基本保持了入射脈沖的波包信息，證明了優(yōu)化在3 keV處的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)能夠很好的滿足該SASE FEL脈沖的反射。

圖6 中心光子能量為3 keV的SASE FEL脈沖在優(yōu)化后的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)中的反射(a)入射脈沖(I i)和反射脈沖(I r)的脈沖強度，(b)入射脈沖(S i)和反射脈沖(S r)的頻譜，(c)入射SASE脈沖的STFT頻譜圖，(d)反射SASE脈沖的STFT頻譜圖Fig.6 Reflection of a SASE FEL pulse with a central photon energy of 3 keV in an optimized Cr/B4C MS(a)Pulse intensity of the incident pulse(I i)and the reflected pulse(I r),(b)Frequency spectrum of the incident pulse(S i)and the reflected pulse(S r),(c)STFT spectrogram of the incident SASE pulse,(d)STFT spectrogram of the reflected SASE pulse

綜上所述我們可以看到，Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)可以在大角度入射的情況下，在2 keV和3 keV附近提供了較高的X射線反射率，并且在計算這樣的多層膜結(jié)構(gòu)反射SASE FEL脈沖的過程中可以看到脈沖的完整性得到了保持，為相應(yīng)波段的FEL光束線建設(shè)中多層膜結(jié)構(gòu)的應(yīng)用提供工程參考。

4 結(jié)語

本文主要探究了Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)在中能X射線2 keV及3 keV的反射，并對SASE FEL脈沖在優(yōu)化多層膜結(jié)構(gòu)的反射特性進行了數(shù)值計算與模擬，綜合運用了Parratt嚴(yán)格的迭代算法和傅里葉方法，包括FFT、IFFT和STFT，并考慮了厚度為0.2 nm的多層膜層間的材料擴散結(jié)構(gòu)。研究結(jié)果表明：包含材料擴散結(jié)構(gòu)的Cr/B4C多層膜結(jié)構(gòu)依然可以為SASE FEL脈沖提供良好的反射性能。該研究結(jié)果可為中能X射線SASE FEL脈沖的光束線傳輸和應(yīng)用提供相應(yīng)的多層膜原理及技術(shù)支持。

致謝 感謝中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所自由電子激光技術(shù)部、中國科學(xué)院上海高等研究院加速器物理及激光技術(shù)部工作人員和同學(xué)的幫助和支持。