硅納米顆粒陣列中準連續(xù)域束縛態(tài)誘導三次諧波增強效應*

杜芊 陳溢杭

(華南師范大學物理與電信工程學院, 廣東省量子調控工程與材料重點實驗室, 廣州 510006)

由高折射率介質材料制備的亞波長人工結構, 通過電磁諧振效應為在納米尺度操控光提供了一種有效方法.這類結構的吸收損耗通常較低, 然而輻射損耗降低了其非線性響應的效率.通過連續(xù)域束縛態(tài)(bound states in the continuum, BICs)可望解決這個問題.BICs是一種處于連續(xù)域內而保持局域的非常規(guī)光學態(tài),存在于光錐線以內并且具有無限大的Q值.本文提出通過破壞硅納米顆粒陣列原胞的對稱性將BIC轉變成準BIC, 使得結構的透射譜中出現高Q的窄共振谷, 當調節(jié)泵浦波長至共振波長時, 非線性響應顯著增強, 三次諧波激發(fā)的強度提高了6個數量級, 轉化效率可提升至約2.6 × 10—6, 該結果有望應用于硅基光學非線性器件的設計.

1 引 言

全介質納米光子學是一個快速發(fā)展的研究領域, 有望在低損耗集成光子器件設計中獲得重要的應用[1].高折射率介質納米共振結構在可見光和近紅外光譜范圍內可同時支持電和磁Mie共振, 且其共振特征可通過改變納米結構的幾何形狀進行調整.Mie共振可導致電磁場的局域及特殊的空間分布, 可用于實現有效的波前控制[2], 已在線性和非線性光學領域帶來一系列新穎的效應[3,4].雖然高折射率介質納米共振結構具有低損耗、光學磁性和多極響應等優(yōu)點, 但其品質因數(Q值)通常比較低, 這會降低光與物質相互作用以及非線性響應的效率.而連續(xù)域束縛態(tài)(bound states in the continuum, BICs)可望使得在高折射率介質納米共振結構實現高Q共振成為可能[5,6].

BICs是一種存在于連續(xù)譜中的局域態(tài), 處于光錐線以內卻能實現完美局域.理想情況下,BICs的Q值為無窮大且共振線寬為零[7].BICs一般可分為兩種: 對稱保護型BICs和偶然型BICs.若共振模式與輻射模式因模式對稱性的差異而無法耦合, 所形成的束縛態(tài)稱為對稱保護型BICs[8];若通過調節(jié)結構參數使得共振模式不再與輻射模式耦合, 所形成的束縛態(tài)則為偶然型BICs[5].實際上, 材料損耗、制造缺陷等因素會使得BICs的Q值和共振線寬變得有限, 此時BICs轉變?yōu)闇蔅ICs,即超腔模式[9].最近有研究表明, 通過打破平面內反演對稱性, 介質超表面原本支持的對稱保護型BICs會轉變?yōu)闇蔅ICs, 并且誘使反射譜中出現尖銳的高Q共振峰[10].

硅在紅外波段具有高折射率、低損耗和大的非線性極化系數[11], 因此可作為一種理想的非線性光學材料, 用于研究增強紅外波段的非線性效應[12-15].已經有報道用于增強非線性的硅基結構,例如光子晶體[16,17]、光柵[18,19]、超表面[20-22]等.本文提出了一種基于硅納米顆粒陣列的周期結構,通過打破結構原胞對稱性, 使得對稱保護型BIC轉變?yōu)闇蔅IC, 并發(fā)現透射譜中出現高Q的共振谷, 利用其可實現高效率的三次諧波激發(fā)(thirdharmonic generation, THG), 以上結果可望在硅基光學非線性器件領域獲得應用.

2 對稱保護型BICs及群論

硅納米顆粒陣列如圖1(a)所示, 當共振模式與連續(xù)譜的對稱性不相同時, 共振模式無法與連續(xù)譜耦合, 所以該結構存在對稱保護型BICs.下面通過群論來解釋結構中的對稱保護型BICs.結構原胞的二維對稱示意圖如圖1(b)所示, 它同時具有鏡像對稱和旋轉對稱, 其點群可寫為D2h= C2v×C1h, 因此可以利用兩點群C2v, C1h的不可約對其模式進行分類.

圖1 (a)硅納米顆粒陣列示意圖; (b)周期結構原胞的二維對稱示意圖; (c)正方晶格結構的第一布里淵區(qū)Fig.1.(a) Schematic diagram of silicon nanoparticle array;(b) two-dimensional symmetry operations for the structure;(c) the first Brillouin zone of the two-dimensional square lattice.

D2h具有8種不同的模式: (B, A1), (B, A2),(B, B1), (B, B2), (A, A1), (A, A2), (A, B1), (A, B2).如圖1(b)所示, 一般的正方晶格結構具有C4v點群[23], 而文中結構不具有C4旋轉對稱和σd鏡像對稱, 所以本文結構的點群為C2v.C4v點群具有4個不可約模式A1, A2, B1, B2.從表1可以看出,C2v中的A1, A2模式對應于C4v中的A1, A2, B1,B2模式, 而C2v中的B1, B2模式對應于C4v中的E模式.由文獻[6]可知, 除了C4v中的E模式, 其他的模式由于對稱性不同而無法與自由空間模式耦合, 在Γ點形成對稱保護型BICs.對應到本文,C2v中只有B1, B2模式可以耦合到外輻射場, 所以(B, A1), (B, A2), (A, A1), (A, A2)模式可以在高對稱點上形成對稱保護型BICs, 具有無限的Q值.

表1 點群C4v和點群C2v的對稱特征表Table 1.Character of the C4v point group and C2v point group.

3 結果與討論

3.1 對稱保護型BIC

首先研究硅納米顆粒的周期結構的BICs, 結構原胞示意圖如圖2(a)所示.其中硅納米顆粒的長軸為L = 500 nm, 短軸為d = 200 nm, 兩個納米顆粒中心之間的距離D = 320 nm, 高H =650 nm, 周期Z = 660 nm.硅的折射率為3.5, 非線性極化系數 χ(3)=2.79×10-18m2·V-2[11].周期結構的原胞具有旋轉對稱和鏡像對稱, 結構的點群是D2h, 所以在高對稱點Γ存在對稱保護型BICs.使用時域有限差分法對結構進行了數值模擬, 認為結構在xy平面無限大且具有完美周期性, 圖2(b)所示結構在1329 nm處存在一個對稱保護型BIC,它的Q值為無窮大(可以達到109).xy平面和yz平面的電場和磁場圖如圖2(c)所示, 可以看到電場和磁場都是局域的狀態(tài).對于本文對稱的納米顆粒結構, 當用電場沿結構短軸方向(y軸偏振)的入射光垂直照射時, 會形成一個沿y方向的電偶極子振蕩, 這種電偶極子振蕩會產生較強的輻射與非輻射損耗, 當納米顆粒陣列集體振蕩時, 會形成一個很寬的透射譜線—一個輻射明模, 如圖2(d)所示.同時BIC未在透射光譜中顯示出來, 這是因為共振模式與自由空間模式的對稱性不一致, 無法輻射到外場, 是一個暗模.

圖2 (a)結構原胞示意圖; (b) TM偏振的能帶圖; (c)對稱保護型BIC在xy平面和yz平面的電場分布和磁場分布圖, 黑色框為結構輪廓; (d)光垂直入射結構的透射譜Fig.2.(a) Schematic diagram of a primitive cell; (b) band diagram of TM polarization; (c) electric field and magnetic field distribution of the symmetry-protected BIC in xy plane and yz plane, and the black frame is the structure outline; (d) transmission spectrum of the structure with normal incidence of light.

3.2 準BIC

改變硅納米顆粒陣列的原胞中其中一個納米顆粒的長度, 進而打破結構的C2, σy對稱性, 如圖3(a)所示.納米顆粒的長度分別為L和L — 2ΔL.通過顆粒長軸長度的差距2ΔL來控制原胞的不對稱性, 定義原胞的不對稱性參數為α = ΔL/L.控制其中一個顆粒的長軸長度不變, 改變另一個顆粒長軸長度為450, 425, 400, 375, 350, 325和300 nm,這分別對應于不對稱參數α為0.05, 0.075, 0.1,0.125, 0.15, 0.175和0.2.此時由于打破了結構的對稱性, BIC轉變?yōu)橐粋€具有有限Q值的準BIC.以不對稱參數α為0.1的硅納米顆粒為例, 圖3(b)給出了準BIC的xy平面和yz平面的電磁場.可以看到準BIC和BIC具有相似的電場、磁場分布.并且由圖3(c)可知, 隨著對稱性的打破, 明模與暗模相耦合, 透射譜出現一個狹窄的谷, 共振波長和線寬對不對稱參數α具有強烈的依賴性: 共振谷的位置隨著不對稱參數α的增加而藍移, 谷的寬度也逐漸增加.打破結構的對稱性后, 以不對稱參數α為0.125是為例(圖3(d)), 觀察透射譜可以發(fā)現, 只有入射光的電場沿結構短軸方向(y軸)時,有共振谷, 當入射光的電場沿結構長軸方向(x軸)時, 沒有共振谷, 說明產生的共振具有偏振依賴性.

圖3 (a)打破結構對稱性示意圖; (b)準BIC的xy平面和yz平面的電場和磁場圖, 黑色框為結構輪廓; (c)改變不對稱性參數α透射光譜的變化; (d)不對稱參數α為0.125時, 不同的入射光電場偏振方向條件下的透射譜Fig.3.(a) Schematic diagram of breaking structural symmetry; (b) electric and magnetic fields in xy plane and yz plane of the quasi BIC, and the black frame is the structure outline; (c) transmission spectra under different asymmetry parameters α; (d) transmission spectra under different electric field polarization directions of incident light with asymmetry parameter α = 0.125.

如圖4所示, Q值也隨著不對稱參數α的增加而逐漸減小.對于α值較小的情況(α ≤ 0.1)[10],準BIC的Q值遵循反二次定律, 關系如下:

圖4 Q值和不對稱參數α的關系, 紅線表示反二次擬合Fig.4.Relationship between Q factor and asymmetry parameter α, and the red line represents the inverse quadratic fitting.

其中Qrad是輻射Q值; A是一個常數, 由結構決定, 與不對稱參數α無關.可以看到, 當α = 0.2時, Q值明顯偏離擬合紅線, 因為此時不對稱性已經不能被視為一個弱擾動.

3.3 THG增強

接下來, 研究破壞結構對稱性產生的高Q共振對THG的影響.本文模擬的泵浦光脈沖的功率維持在129.1 mW, 脈沖寬度為400 fs, 重復頻率為80 MHz, 光源電場振幅為1.5 × 107V/m, 峰值泵浦光強為29.63 MW/cm2, 探測THG透射信號.圖5(a)所示為THG強度和不對稱參數α之間的關系, 可以看到隨著α的增加, THG強度的峰值逐漸藍移, 當不對稱參數為0.125時, THG強度最高, 此時模式的Q值約為765, 所以下文研究不對稱參數為0.125時, THG強度與其他參數的關系.結構不僅具有輻射損耗, 還具有材料吸收損耗以及表面粗糙度等非輻射損耗, 所以模式的總Q值為

圖5 (a) THG強度與不對稱參數α的關系; (b)透射反射譜與THG的關系; (c)泵浦波長與THG強度的關系; (d)泵浦功率與THG功率的關系; (e)電場偏振方向與THG強度的關系Fig.5.(a) Relationship between THG intensity and asymmetry parameters α; (b) relationship between transmission and reflectance spectra and THG; (c) relationship between pump wavelength and THG intensity; (d) relationship between pump power and THG power; (e) relationship between polarization direction of electric field and THG intensity.

其中Qrad為輻射Q值, Qnonrad為非輻射Q值.將(2)式與(1)式聯立得

準BIC在共振波長處的振幅Aω滿足[24]

其中Pω為泵浦功率.同時 P3ω∝|Aω|6, 所以THG功率P3ω可以表示為[25]

由(5)式可知, 當 α =αcr,Qrad=Qnonrad, 也就是非輻射損耗與輻射損耗相等時, 即滿足臨界耦合條件時, THG 轉換效率最高.當偏離臨界耦合條件時, 轉換效率會下降.所以THG信號對非對稱性的變化具有很高的靈敏度, 僅75 nm的變化會導致THG強度降低至少一個數量級.圖5(b)所示為透射反射譜與THG的關系, 可以看到, THG的峰值正好與透射譜共振谷對應, 表明由BIC轉變?yōu)闇蔅IC引起的共振可以增強THG.圖5(c)所示為THG強度與泵浦波長之間的關系, 隨著泵浦波長的改變, THG強度先增強后逐漸降低, 泵浦波長變化幾納米可以使THG強度改變至少一個數量級, 并且當泵浦波長在共振波長位置時, THG強度達到最大, 這同樣表明由BIC轉變?yōu)闇蔅IC引起的共振可以增強THG.THG強度與場局域有關, 局域場越大, THG強度越大, 當泵浦波長位于共振谷值時, 對稱保護型BIC轉化為準BIC, 激發(fā)出一個高Q共振, 并通過其強烈的局域場對結構中的THG進行增強, THG達到最大值.圖5(d)所示為泵浦功率和THG功率之間的關系, 隨著泵浦功率的增加, THG功率逐漸增加, 并且增加的速度逐漸加快.THG的轉換效率h的計算公式為[26]

其中L為光在介質中的傳播距離, nω和n3ω是泵浦光和THG的折射率, S是光束面積,是材料的三階非線性極化率, c是真空中光速, ε0是真空介電常數, ω是泵浦光的頻率.由此可以得到P3ω∝所以泵浦功率與THG功率為三階關系.在模擬中

其中Iω是峰值泵浦光強, Sunit是結構原胞的面積,E是泵浦光電場, H是泵浦光磁場.模擬時通過改變泵浦光電場振幅調節(jié)泵浦功率, 結果如圖5(d)所示, 黑色的圓點表示模擬得到的數據, 紅色曲線為計算擬合得到的, 圖中插圖表明泵浦功率與THG功率為三階關系, 當x軸和y軸同時取對數坐標時, 可以發(fā)現泵浦功率的對數與THG功率的對數呈線性關系, 斜率為2.97658, 接近理論值3.圖5(e)所示為電場的偏振方向與THG強度的關系, 可以看到, 當泵浦光的電場方向沿結構短軸方向時, THG的強度最強, 與泵浦到相同厚度的Si膜相比, THG強度增強了6個數量級.通過圖3(d)可知, 打破結構對稱性產生的共振具有偏振依賴性, 由于共振的強局域場, 所以與泵浦光的電場方向沿結構長軸方向相比, THG強度增強了3個數量級.這同樣證明了準BIC引起的共振可以增強THG強度.綜上所述, 對于本文提出的結構, 影響THG轉換效率的因素有泵浦功率、泵浦波長、泵浦光的偏振角度、結構不對稱參數α.當電場偏振方向沿結構短軸方向, 泵浦波長位于共振波長位置的泵浦光垂直入射到不對稱參數為0.125的結構上時, THG的轉換效率可達約2.6 × 10—6.

4 結 論

本文提出將BICs與非線性響應相結合, 通過破壞結構原胞的對稱性產生的高Q共振來增強結構的三階非線性效應.數值模擬證明了打破硅納米顆粒陣列的原胞對稱性時, BIC轉變?yōu)闇蔅IC,透射譜會產生一個窄共振谷, 共振波長及線寬對不對稱參數α具有強烈的依賴性, Q值與不對稱參數α的平方遵循反比的關系, 并且當泵浦波長位于高Q共振波長的位置時, 由于光場的局域增強,使得結構的三階非線性效應得到提高.當不對稱參數為0.125時, THG強度最強, 與相同厚度的Si膜相比, THG強度增強了6個數量級, 改變泵浦光的電場偏振方向可使得THG強度改變3個數量級.同時結構的THG轉換效率可以達到約2.6 × 10—6.這種將BICs與非線性相結合的方法為硅基非線性光學器件設計提供了新的途徑.