新冠肺炎疫情對(duì)咸陽市空氣質(zhì)量的影響

代興良,宋國君,姜曉群,余景娟,方丹陽 (中國人民大學(xué)環(huán)境學(xué)院,北京 100872)

2019年底新型冠狀病毒肺炎(COVID-19,簡稱“新冠肺炎”)疫情突然爆發(fā),引起社會(huì)廣泛關(guān)注.為控制疫情的傳播,咸陽市啟動(dòng)了公共衛(wèi)生事件一級(jí)應(yīng)急響應(yīng),應(yīng)急響應(yīng)期間,居民居家隔離,機(jī)動(dòng)車行駛量大幅減少,移動(dòng)源排放降到最低限度.同時(shí),隨著工廠停產(chǎn)、工地停工和餐館歇業(yè),工業(yè)源、揚(yáng)塵源和生活源(餐飲服務(wù)等)的排放也大幅下降.疫情期間污染排放下降預(yù)期會(huì)對(duì)咸陽空氣質(zhì)量有一定改善作用,但目前缺乏具體的量化研究.相關(guān)研究表明環(huán)境空氣質(zhì)量受污染物排放水平、氣象條件變化以及大氣化學(xué)過程的共同影響[1-7],僅氣象條件的變化就可能導(dǎo)致空氣質(zhì)量出現(xiàn)較大波動(dòng),因此在評(píng)估排放變化對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量的影響時(shí)需要控制氣象因素的干擾.但部分學(xué)者在探究疫情期間排放減少對(duì)空氣質(zhì)量的影響時(shí)并未重視氣象因素的影響,僅將疫情期間的空氣質(zhì)量與前幾年同一時(shí)期進(jìn)行比較就得出結(jié)論[8-9],結(jié)果存在不確定性.另外一些學(xué)者考慮到氣象因素的重要性,嘗試使用多元回歸方法[10]和空氣質(zhì)量數(shù)值模型[11-12](CMAQ等)來控制氣象因素的影響,但前者存在回歸相關(guān)系數(shù)偏低(低至 0.2)問題,后者面臨難以準(zhǔn)確估計(jì)疫情期間排放量變化的挑戰(zhàn).近年來, 支持向量機(jī)(SVM),隨機(jī)森林(RF)和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等機(jī)器學(xué)習(xí)模型在空氣質(zhì)量的預(yù)測(cè)研究中越來越受到研究者青睞[13-18],因?yàn)槠渥鳛橐环N非參數(shù)統(tǒng)計(jì)方法,不需要遵守樣本正態(tài)性、均方差和獨(dú)立性等假設(shè),可以較好解決變量間的交互效應(yīng),多重共線性以及非線性問題,同時(shí)比傳統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)方法(多元回歸)和數(shù)值模型具有更好的預(yù)測(cè)性能[1,5-6,19].這為量化由于排放和氣象因素造成的空氣質(zhì)量變化提供了一種可靠和替代的方法[5].

理想的機(jī)器學(xué)習(xí)模型需要輸入排放變量和氣象變量(風(fēng)速、風(fēng)向、氣溫等),分別用于控制污染物排放變化和氣象因素對(duì)空氣質(zhì)量的影響.然而現(xiàn)實(shí)中難以準(zhǔn)確估計(jì)每日的污染物排放量,受文獻(xiàn)[5,20]啟發(fā),本文使用時(shí)間變量(年、月、星期和每年中第幾日)作為排放量的替代變量,這些時(shí)間變量可以捕捉排放隨年、月、日、星期的變化.鑒于隨機(jī)森林模型(RF)在最近相關(guān)研究中的良好表現(xiàn)[19-20],本文的機(jī)器學(xué)習(xí)模型最終選擇 RF,模型輸入變量包括氣象變量和時(shí)間變量.首先在疫情發(fā)生前的歷史數(shù)據(jù)上訓(xùn)練RF模型,模型習(xí)得的“經(jīng)驗(yàn)”是疫情發(fā)生前空氣質(zhì)量與氣象因素和排放量的關(guān)系,然后用訓(xùn)練好的模型去預(yù)測(cè)疫情發(fā)生后的空氣質(zhì)量,由于模型保留了疫情發(fā)生前的“記憶”,其輸出的預(yù)測(cè)值相當(dāng)于未發(fā)生疫情情景下的真實(shí)值,這樣疫情期間空氣污染物濃度預(yù)測(cè)值會(huì)顯著高于真實(shí)值,兩者的差值即為疫情對(duì)咸陽空氣質(zhì)量的影響水平.

本文使用機(jī)器學(xué)習(xí)模型評(píng)估疫情對(duì)咸陽空氣質(zhì)量的影響,以量化短期污染源極限減排對(duì)咸陽空氣質(zhì)量的改善效果,旨在為咸陽以及類似城市的空氣污染政策制定提供參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)描述

本文收集了咸陽市空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù),空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測(cè)總站(http://www.cnemc.cn),包含咸陽市 3個(gè)國控空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)(以下簡稱“國控點(diǎn)”) 6種污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和 CO)的小時(shí)濃度數(shù)據(jù).3個(gè)國控點(diǎn)均位于咸陽市區(qū)內(nèi),分別為師范學(xué)院(108.7445°E,34.3673°N)、兩寺渡(108.6616°E, 34.2982°N)和實(shí)驗(yàn)中學(xué)(108.7015°E, 34.3321°N).氣象數(shù)據(jù)來自中國氣象局中國地面氣候資料日值數(shù)據(jù)集(V3.0),本文收集了咸陽秦都地面站(編號(hào)57048)的平均氣溫、最高氣溫、最低氣溫、平均相對(duì)濕度、最小相對(duì)濕度、平均風(fēng)速、最大風(fēng)速、最大風(fēng)速風(fēng)向、極大風(fēng)速、極大風(fēng)速風(fēng)向、日照時(shí)數(shù)、降水量、小型蒸發(fā)量、大型蒸發(fā)量、平均氣壓、最高氣壓、最低氣壓、平均地表氣溫、最高地表氣溫、最低地表氣溫,共20項(xiàng)指標(biāo)數(shù)據(jù),時(shí)間尺度為1d.

咸陽是典型的中國北方供暖城市,每年有 5個(gè)月的供暖期(當(dāng)年11月1日～次年3月31日),已有研究表明機(jī)器學(xué)習(xí)模型對(duì)采暖期和非采暖期的污染物濃度預(yù)測(cè)效果差異較大[18],而疫情對(duì)咸陽的空氣質(zhì)量影響主要發(fā)生于2020年采暖期,因此本文只使用采暖期的數(shù)據(jù)用于建模(2017年11月1日～2018年3月31日、2018年11月1日～2019年3月31日和2019年11月1日～2020年2月9日共3個(gè)采暖期).咸陽于2020年1月26日啟動(dòng)公共衛(wèi)生事件一級(jí)應(yīng)急響應(yīng),至2020年2月27日解除一級(jí)應(yīng)急響應(yīng),一級(jí)應(yīng)急響應(yīng)期又可分為 2個(gè)階段,第一階段為2020年1月26日～2月9日,是國務(wù)院規(guī)定延長的春節(jié)假期;第二階段為2月10日～2月27日,雖然仍處于一級(jí)應(yīng)急響應(yīng)期間,但企業(yè)陸續(xù)開始復(fù)工復(fù)產(chǎn).為排除復(fù)工復(fù)產(chǎn)對(duì)本研究的影響,本文只選取第一階段(2020年1月26日～2月9日)為研究對(duì)象,并將此階段定義為“疫情期間”,下文提到的疫情期間專指這段時(shí)期.最終收集的6種空氣污染物(小時(shí)尺度)和氣象數(shù)據(jù)(日尺度)缺失率如表1所示(缺失率為零的指標(biāo)未列出),除大型蒸發(fā)量外,各指標(biāo)缺失率均小于5%.大型蒸發(fā)量由于數(shù)據(jù)缺失較多而被刪除.

表1 空氣質(zhì)量和氣象數(shù)據(jù)缺失率(%)Table 1 Missing rate of air quality and meteorological data(%)

1.2 數(shù)據(jù)處理

空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)中污染物小時(shí)濃度缺失值用上一小時(shí)濃度值填充,全部填充完畢后再計(jì)算污染物日均濃度.部分氣象數(shù)據(jù)存在異常值,處理方式為若某一指標(biāo)存在異常值則刪除該日數(shù)據(jù).每年除夕和春節(jié)期間居民燃放煙花爆竹,會(huì)導(dǎo)致污染物排放量突然增加,使空氣污染物濃度快速上升,為避免干擾每年除夕和春節(jié)的數(shù)據(jù)被刪除.模型輸入變量包括時(shí)間變量和氣象變量,這些變量的描述統(tǒng)計(jì)如表 2所示.為避免不同量綱對(duì)機(jī)器學(xué)習(xí)模型的影響,建模前先對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行歸一化處理,歸一化公式如下:

表2 三個(gè)監(jiān)測(cè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)的描述統(tǒng)計(jì)Table 2 Description statistics of the data from three monitoring sites

式中:Y表示歸一化后數(shù)據(jù);x為原始數(shù)據(jù);xmin表示數(shù)據(jù)最小值;xmax表示數(shù)據(jù)最大值.

1.3 機(jī)器學(xué)習(xí)方法

使用疫情發(fā)生前的歷史數(shù)據(jù)訓(xùn)練RF模型,然后向訓(xùn)練好的 RF 模型輸入排放替代變量(時(shí)間變量)和氣象變量來預(yù)測(cè)疫情期間的污染物濃度,該預(yù)測(cè)濃度代表了歷史上相似排放水平和氣象條件下的污染物濃度,可視為未發(fā)生疫情情景下的污染物濃度觀測(cè)值.疫情期間的空氣污染物濃度(疫情發(fā)生情景)與模型預(yù)測(cè)濃度(疫情未發(fā)生情景)的差值即為疫情對(duì)咸陽空氣質(zhì)量的影響.但在本文中直接用兩者的差值來評(píng)估疫情對(duì)空氣質(zhì)量的影響會(huì)存在一定誤差.咸陽地處汾渭平原,是國家三大空氣污染重點(diǎn)治理區(qū)之一,隨著治理力度的加大,近幾年咸陽空氣污染物濃度一直呈下降趨勢(shì),如果用具有明顯下降趨勢(shì)的歷史數(shù)據(jù)訓(xùn)練機(jī)器學(xué)習(xí)模型,然后對(duì)未來進(jìn)行預(yù)測(cè),預(yù)測(cè)結(jié)果通常會(huì)略高于真實(shí)值.為克服空氣質(zhì)量改善趨勢(shì)的影響,本文用驗(yàn)證集上預(yù)測(cè)值均值與真實(shí)值均值的差值來對(duì)測(cè)試集的預(yù)測(cè)值進(jìn)行去趨勢(shì)調(diào)整,最終得到疫情對(duì)咸陽空氣質(zhì)量的改善水平P,計(jì)算方式如下:

式中:P為去趨勢(shì)處理后疫情對(duì)咸陽空氣質(zhì)量的影響水平;ctrue為測(cè)試集的真實(shí)值均值;cpre為測(cè)試集的預(yù)測(cè)值均值;ytrue為驗(yàn)證集的真實(shí)值均值;ypre為驗(yàn)證集的預(yù)測(cè)值均值.

本文選取的訓(xùn)練集為2017年11月1日～2018年3月31日、2018年11月1日～2019年3月31日和2019年11月1日～2019年12月31日期間的數(shù)據(jù),總計(jì)355日數(shù)據(jù);驗(yàn)證集為2020年1月1日～1月23日期間的數(shù)據(jù)(2020年1月24日和25日為中國農(nóng)歷的除夕和春節(jié),將其刪除),共計(jì) 23日數(shù)據(jù);測(cè)試集為2020年1月26日～ 2020年2月9日期間數(shù)據(jù),共計(jì)15日數(shù)據(jù).針對(duì)每個(gè)國控點(diǎn)的每種污染物分別建立機(jī)器學(xué)習(xí)模型,模型預(yù)測(cè)變量為 6種空氣污染物日均濃度,輸入變量為氣象變量(包括當(dāng)日和前一日氣象變量)和時(shí)間變量(包括年、月、一年中第幾天和星期),總計(jì) 50項(xiàng)自變量.使用 Python的Scikit-learn庫進(jìn)行模型訓(xùn)練,利用Grid Search(格網(wǎng)搜索)和十折交叉法在訓(xùn)練集上進(jìn)行超參數(shù)尋優(yōu)[13,21-22],選出 RMSE最小的超參數(shù)并保存,然后用訓(xùn)練好的模型對(duì)驗(yàn)證集和測(cè)試集進(jìn)行預(yù)測(cè),通過模型在驗(yàn)證集上的表現(xiàn)來評(píng)價(jià)模型的預(yù)測(cè)效果.模型評(píng)價(jià)指標(biāo)選取 RMSE(Root Mean Squard Error)、MAPE(Mean Absolute Percentage Error)和MAE(Mean Absolute Error).

2 結(jié)果與討論

2.1 模型預(yù)測(cè)效果評(píng)價(jià)

本文訓(xùn)練的RF模型預(yù)測(cè)效果如表3所示,3個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn) PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 和O3在驗(yàn)證集上的 MAPE均值分別為 37%、42%、31%、23%、29%和101%.從MAPE指標(biāo)看,NO2預(yù)測(cè)效果最好,O3預(yù)測(cè)效果最差.PM2.5在驗(yàn)證集上的MAPE和 RMSE均值分別為 37%和 43.5ug/m3,MAPE指標(biāo)低于宋國君等[18]利用差分自回歸滑動(dòng)平均(ARIMA)與SVM組合方法對(duì)沈陽采暖期PM2.5日均濃度進(jìn)行預(yù)測(cè)時(shí)的52.9%,RMSE低于孟寧等[23]利用WRF-Chem模型對(duì)關(guān)中地區(qū)PM2.5小時(shí)濃度進(jìn)行預(yù)測(cè)時(shí)的53.78μg/m3.NO2預(yù)測(cè)的RMSE平均值為23%,與 Lovri?等[20]利用 RF模型對(duì)奧地利格拉茨NO2日均濃度進(jìn)行預(yù)測(cè)時(shí)的 18%相近.總體來看,除兩寺渡監(jiān)測(cè)點(diǎn)的 O3預(yù)測(cè)效果較差外,其他污染物日均濃度的預(yù)測(cè)效果都較好.

表3 模型在驗(yàn)證集上的預(yù)測(cè)效果Table 3 The performance of the RF model on the validation set

2.2 疫情對(duì)空氣質(zhì)量的影響

疫情對(duì)咸陽3個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的空氣質(zhì)量改善水平如表 4所示,疫情期間3 個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的 PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO污染物濃度都有不同程度下降,O3濃度不降反升,這與大多數(shù)學(xué)者對(duì)中國各地區(qū)(如武漢、華北平原、中國北方、珠三角、長三角等)的研究結(jié)果一致[24-28].疫情期間,全市污染物濃度下降幅度最大的為 NO2,與未發(fā)生疫情情景相比下降了 60.1%,該結(jié)果高于Lian等[24]對(duì)武漢的研究結(jié)果(與疫情發(fā)生前一個(gè)月相比下降53.3%),也高于Li等[28]對(duì)長三角地區(qū)的研究結(jié)果(與 2019年同期相比下降 45.1%);全市污染物濃度下降幅度第二大的為 PM10,與未發(fā)生疫情情景相比下降了 26.6%,低于 Lian等[24]對(duì)武漢的研究結(jié)果(下降 40.2%),與 Wang等[26]對(duì)京津冀地區(qū)的研究結(jié)果相近(運(yùn)用固定效應(yīng)模型控制氣象因素后發(fā)現(xiàn)PM10下降33.6%);下降幅度第三大的為PM2.5,與未發(fā)生疫情相比下降了 19.3%,低于 Lian等[24]和Li等[28]對(duì)武漢和長三角地區(qū)的研究結(jié)果(分別下降36.9%和33.2%),遠(yuǎn)低于Wang等[25]對(duì)珠三角的研究結(jié)果(通過空氣質(zhì)量模型(CMAQ)評(píng)估發(fā)現(xiàn)PM2.5下降52%),與Wang等[26]對(duì)京津冀地區(qū)的研究結(jié)果相近(下降21.5%);與未發(fā)生疫情相比,SO2下降了 13.4%,略低于 Wang等[25]對(duì)珠三角的研究結(jié)果(下降25%),高于Lian等[24]對(duì)武漢的研究結(jié)果(下降3.9%),與 Li等[28]對(duì)長三角地區(qū)的研究結(jié)果相近(通過空氣質(zhì)量模型(WRF-CAMx)評(píng)估發(fā)現(xiàn) SO2下降7.6%);與未發(fā)生疫情相比,CO 下降 9.1%,低于 Lian等[24]對(duì)武漢(下降 22.7%)和 Wang等[26]對(duì)京津冀地區(qū)(下降20.4%)的研究結(jié)果;全市O3濃度上升50.9%,低于 Lian等[24]對(duì)武漢的研究結(jié)果(上升 116.6%),也低于Li等[27]對(duì)華北平原的研究結(jié)果(運(yùn)用衛(wèi)星觀測(cè)數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)O3上升84.1%).可以看出,由于研究方法和研究地區(qū)不同,各研究結(jié)果中污染物濃度變化幅度差異較大,但基本規(guī)律一致:PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO污染物濃度都有不同程度下降,其中NO2的下降幅度最大,SO2下降幅度較小,O3濃度不僅沒有降低反而有較大幅度上升.

表4 疫情對(duì)咸陽空氣質(zhì)量的改善水平(%)Table 4 Improvement of air quality during the pandemic in Xianyang(%)

分監(jiān)測(cè)點(diǎn)來看(如表 4),實(shí)驗(yàn)中學(xué)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的PM2.5下降幅度最大,兩寺渡監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的下降幅度最小;PM10方面,兩寺渡監(jiān)測(cè)點(diǎn)的下降幅度最大,師范學(xué)院監(jiān)測(cè)站點(diǎn)下降幅度最小,結(jié)合兩寺渡監(jiān)測(cè)點(diǎn)PM2.5下降幅度最小的結(jié)果,可以推測(cè)疫情對(duì)兩寺渡監(jiān)測(cè)點(diǎn)粗顆粒濃度(PM2.5-10)影響較大,可能由于平時(shí)該站點(diǎn)附近揚(yáng)塵排放較大;SO2方面,兩寺渡監(jiān)測(cè)點(diǎn)下降幅度最大,師范學(xué)院下降幅度最小;NO2方面,兩寺渡監(jiān)測(cè)點(diǎn)下降幅度最大,實(shí)驗(yàn)中學(xué)下降幅度最小;CO 方面,師范學(xué)院監(jiān)測(cè)點(diǎn)下降幅度最大,兩寺渡下降幅度最小;O3方面,兩寺渡監(jiān)測(cè)點(diǎn)上升幅度最大,師范學(xué)院站點(diǎn)上升幅度最小.總結(jié)來看,兩寺渡監(jiān)測(cè)點(diǎn)的PM10、SO2和 NO2下降幅度最大,PM2.5和CO下降幅度最小,O3上升幅度最大,這反映出 PM2.5和O3治理的復(fù)雜性,較大幅度降低PM2.5二次生成前體物(SO2和 NO2)濃度對(duì) PM2.5的下降貢獻(xiàn)有限,同時(shí)NO2也是O3生成的前體物,較大幅度降低NO2,O3濃度反而出現(xiàn)較大幅度上升.

2.3 空氣質(zhì)量改善驅(qū)動(dòng)分析

本文將全市的人為污染源分為工業(yè)源、移動(dòng)源、揚(yáng)塵源和生活源,工業(yè)源包括工業(yè)鍋爐、窯爐、發(fā)電廠和工業(yè)過程等,與PM2.5、SO2、NO2和CO的排放都相關(guān),已有研究發(fā)現(xiàn)工業(yè)排放是造成中國PM2.5污染的主要因素[29].正常情況下,工業(yè)源中的火力發(fā)電占全國SO2總排放量的20.1%,占NOx總排放量的32.6%[30],,故PM2.5和SO2通常被認(rèn)為是工業(yè)源的代表性污染物;移動(dòng)源包括道路機(jī)動(dòng)車、非道路機(jī)械以及飛機(jī)、船舶等,主要與 NOx的排放相關(guān),NOx也被看作機(jī)動(dòng)車排放的特征污染物[31];揚(yáng)塵源包括道路揚(yáng)塵和建筑揚(yáng)塵,主要與PM10中的粗顆粒(PM2.5-10)排放有關(guān);生活源包括烹飪、散煤燃燒、生物質(zhì)燃燒等,與SO2、CO和PM2.5的排放都相關(guān).

疫情期間,絕大部分中小企業(yè)停產(chǎn),只保留了必要的民生工業(yè)(主要是大型企業(yè),如電力、供暖、生活垃圾焚燒等),工業(yè)源排放被期望有較大幅度下降,但評(píng)估結(jié)果顯示疫情期間 SO2下降幅度較小,遠(yuǎn)低于 NO2下降幅度,同時(shí)其他污染源的 SO2排放也無明顯增加(生活源排放變化較小,其他污染源排放都下降),可以推測(cè)疫情期間未停產(chǎn)工業(yè)源對(duì)本地排放的 SO2貢獻(xiàn)巨大,而已停產(chǎn)的工業(yè)企業(yè)(主要是小企業(yè))對(duì)本地排放影響有限;移動(dòng)源方面,疫情期間機(jī)動(dòng)車使用量顯著下降,移動(dòng)源排放降到歷史最低限度,在工業(yè)源減排有限的情況下,空氣中 NO2大幅降低最可能由移動(dòng)源減排導(dǎo)致;揚(yáng)塵源包括建筑揚(yáng)塵和道路揚(yáng)塵,建筑工地停工減少了建筑揚(yáng)塵的排放,機(jī)動(dòng)車行駛數(shù)量的減少降低了道路揚(yáng)塵的排放,疫情期間揚(yáng)塵源基本降到最低限度;生活源中餐飲服務(wù)業(yè)的排放基本降為零,剩下的居民住宅燃燒(如散煤取暖、生物質(zhì)燃燒、烹飪等)排放有所上升,但上升幅度不大,根據(jù) Li[28]等的研究估計(jì),疫情防控期間長三角地區(qū)的住宅燃燒排放量上升了 10%,咸陽生活源的排放即使有增加,也增幅較小.總體來看,疫情期間各類污染源排放呈下降趨勢(shì),移動(dòng)源和揚(yáng)塵源降到最低限度.

2.3.1 NO2下降驅(qū)動(dòng)分析 疫情期間,揚(yáng)塵源排放與NO2無關(guān),生活源排放變化不大, NO2的下降主要與工業(yè)源和移動(dòng)源相關(guān),而 SO2降幅遠(yuǎn)低于 NO2,說明疫情期間 NO2的大幅下降主要由移動(dòng)源減排貢獻(xiàn).SO2/NO2比率常被用來評(píng)估固定源與移動(dòng)源對(duì)空氣污染的相對(duì)貢獻(xiàn),當(dāng)固定源對(duì)空氣污染物的影響更大時(shí),該值會(huì)更高[32].未發(fā)生疫情情景下,SO2與NO2的比率為 0.20,疫情期間上升到 0.43,說明疫情發(fā)生后移動(dòng)源對(duì)空氣污染物的貢獻(xiàn)顯著下降,固定源排放貢獻(xiàn)上升,這也證明了疫情期間移動(dòng)源減排對(duì)NO2濃度的降低影響較大.

2.3.2 O3上升驅(qū)動(dòng)分析 O3是二次污染物,其變化受多種因素的影響.在被污染的空氣中,揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)在氮氧自由基(NOx≡NO+NO2)和氫氧自由基(HOx≡O(shè)H+HO2+有機(jī)過氧自由基(RO2))的催化下發(fā)生光化學(xué)氧化,迅速生成O3[19,33].VOCs和NOx主要來移動(dòng)源和工業(yè)源,生活源也會(huì)產(chǎn)生 VOCs.基于O3的形成機(jī)理,對(duì)于疫情期間O3濃度升高的解釋主要有3種,一是,疫情期間NO2和NO排放都出現(xiàn)下降,NO2的下降減少了空氣中的氮氧自由基,抑制了O3的生成,而NO的下降削弱了其對(duì)O3的滴定作用(NO+O3→NO2+O2),減少了 O3的消耗,最終 NO2對(duì)O3的補(bǔ)償效應(yīng)超過的 NO的消耗效應(yīng), O3濃度升高[19,34];二是, O3的增加可能由PM2.5和PM10的減少有關(guān),PM 濃度下降導(dǎo)致太陽輻射增加,從而促進(jìn) O3的光化學(xué)反應(yīng)生成[9,35];三是,O3的上升可能受 VOC與NOx的O3生成敏感區(qū)(即O3的化學(xué)生成機(jī)制)控制,O3濃度受制于VOCs和NOx的減排比例[36],疫情期間NOx減排比例超過VOCs從而導(dǎo)致O3濃度升高.總氣態(tài)氧化劑(Ox=NO2+O3)是一個(gè)不受NO和O3之間滴定反應(yīng)影響,但代表 O3凈光化學(xué)生成的參數(shù)[19].未發(fā)生疫情情景下,Ox濃度為 88.8ug/m3,疫情發(fā)生后 Ox濃度降為 75.9ug/m3,由于疫情期間O3凈光化學(xué)生成下降, O3濃度被期望有所下降,但觀測(cè)結(jié)果顯示O3濃度上升,說明NO對(duì)O3的滴定反應(yīng)并不是疫情期間 O3濃度上升的主要原因.至于咸陽 O3濃度升高是由第2種還是第3種解釋導(dǎo)致還需進(jìn)一步研究確定,但本文發(fā)現(xiàn)咸陽3個(gè)國控點(diǎn)中PM2.5濃度與O3濃度排名正好相反,PM2.5濃度高的監(jiān)測(cè)點(diǎn)其O3濃度低,這一定程度支持了第2種解釋.

2.3.3 PM2.5下降驅(qū)動(dòng)分析 PM2.5下降的驅(qū)動(dòng)因素更加復(fù)雜,因?yàn)橐淮闻欧盼锖投涡纬啥紝?duì)空氣中的PM2.5有貢獻(xiàn)[37-43].一次排放的 PM2.5包括有機(jī)碳、碳黑、粉塵等,主要來源于人類直接排放;二次形成的 PM2.5包括硫酸銨(亞硫酸銨)、硝酸銨等,主要來源于人類活動(dòng)排放或自然產(chǎn)生的 SO2和 NO2等在大氣中經(jīng)過光化學(xué)反應(yīng)二次形成.疫情期間,工業(yè)源、移動(dòng)源和揚(yáng)塵源排放大幅下降,一次排放的PM2.5被期望有較大幅度下降,同時(shí)隨著疫情期間PM2.5二次形成前體物(NO2、SO2等)濃度的下降(特別是 NO2),二次形成的 PM2.5也被期望有較大幅度下降.但評(píng)估結(jié)果顯示,全市 PM2.5降幅有限(僅下降19.3%),疫情期間全市 PM2.5日均濃度仍高達(dá)98ug/m3,超過空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的二級(jí)濃度限值(日均75ug/m3)[44],這不禁讓人反思先前的空氣污染治理思路,一味強(qiáng)調(diào)減排恐怕難以保證咸陽的PM2.5達(dá)標(biāo),同時(shí)反映出前面分析認(rèn)為疫情期間PM2.5的二次生成有較大幅度的下降的結(jié)論可能有誤.已有研究發(fā)現(xiàn),在疫情封鎖的初期,北京一次排放的氣溶膠減少了 30%～50%,而二次生成的無機(jī)氣溶膠和有機(jī)氣溶膠(SOA)分別增加了60%～110%和52%～175%[45].因此,咸陽 PM2.5的超標(biāo)最可能由于 PM2.5二次生成量的增加抵消了一次排放的降低,一些學(xué)者推測(cè),在PM2.5二次生成前體物都降低的情形下,二次生成的氣溶膠反而增加可能與大氣氧化能力的增強(qiáng)有關(guān)(O3升高)[46].Zhao等[47]認(rèn)為,二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的形成與 VOCs/NOx的比例呈非線性關(guān)系.考慮到NOx和VOCs排放的不平衡,減少NOx排放可能會(huì)導(dǎo)致SOA產(chǎn)量的增加.Le等[48]指出,疫情期間,多相化學(xué)作用和大氣氧化能力增強(qiáng)是中國霧霾事件發(fā)生的主要原因.Huang等[49]認(rèn)為, COVID封鎖期間的霧霾是由二次污染的增強(qiáng)驅(qū)動(dòng)的,特別是運(yùn)輸過程中NOx排放的大量減少,增加了O3和夜間NO3自由基的形成,而這些大氣氧化能力的增加反過來又促進(jìn)了二次顆粒物的形成.

2.3.4 PM10下降驅(qū)動(dòng)分析 PM10可分為細(xì)顆粒(PM2.5)和粗顆粒(PM2.5-10)兩部分,疫情期間全市PM10濃度下降了 36.1μg/m3,其中 23.4μg/m3來自PM2.5的下降,12.7μg/m3來自 PM2.5-10下降,PM2.5對(duì)PM10的下降貢獻(xiàn)了 64.8%,這主要得益于工業(yè)源的減排;PM2.5-10對(duì)PM10的下降貢獻(xiàn)了35.1%,這主要由于揚(yáng)塵源的減排.PM2.5/PM10比值從未發(fā)生疫情情景下的 0.87上升到疫情發(fā)生后的 0.95,說明疫情期間PM10中絕大部分為PM2.5(占95%), PM2.5-10僅占5%,未來若想進(jìn)一步降低 PM10的濃度,重點(diǎn)是降低PM2.5的濃度.

2.4 對(duì)未來大氣污染治理的啟示

疫情發(fā)生后,咸陽經(jīng)濟(jì)幾乎停滯,全市工業(yè)源、移動(dòng)源和揚(yáng)塵源都有較大幅度減排(移動(dòng)源和揚(yáng)塵源降到最低程度),生活源排放估計(jì)變化不大,這些污染源的大幅減排被期望對(duì)咸陽空氣質(zhì)量有較大幅度改善,分析發(fā)現(xiàn),疫情期間 PM2.5日均濃度仍然超過空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)的二級(jí)濃度限值[44],這凸顯了PM2.5治理工作的艱巨性和復(fù)雜性,即使PM2.5的一次排放以及二次生成前體物(NO2和 SO2)都有較大幅度下降,PM2.5濃度降低仍然不明顯.疫情期間的污染源減排已經(jīng)是咸陽短期內(nèi)所能達(dá)到的最大程度減排,未來難以復(fù)制,更難以在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步減排,這不禁讓人反思之前過分強(qiáng)調(diào)減排的空氣污染思路,可能忽視了污染物之間的相互影響關(guān)系.疫情期間 O3濃度的上升可能促進(jìn)了PM2.5的二次生成,從而削弱了PM2.5的治理效果,因此有必要進(jìn)一步研究咸陽PM2.5和O3的相互影響以及生成機(jī)制,從而制定邊際改善效益最佳的污染控制政策.

咸陽重污染天氣應(yīng)急響應(yīng)期間常采取停產(chǎn)限產(chǎn)政策,該政策對(duì)污染源的影響與疫情類似,重污染天氣應(yīng)急響應(yīng)期間許多中小企業(yè)停產(chǎn)限產(chǎn)而大型民生相關(guān)企業(yè)則被豁免.疫情對(duì)咸陽所做的污染源極限減排實(shí)驗(yàn)反映出停產(chǎn)限產(chǎn)政策對(duì)咸陽的空氣質(zhì)量改善有限,而繼續(xù)排放(未停產(chǎn))的污染源(以下簡稱“剩余源”)影響較大.咸陽的剩余源主要為工業(yè)源和生活源,剩余工業(yè)源主要為民生相關(guān)的大型企業(yè)以及工序不能停止的特殊企業(yè)(如玻璃生產(chǎn)企業(yè)),這些企業(yè)基本都安裝了污染物連續(xù)在線監(jiān)測(cè)設(shè)備,本文從咸陽市生態(tài)環(huán)境局獲取了秦都區(qū)、渭城區(qū)、武功縣、興平市、禮泉縣、涇陽縣和三原縣(這 7個(gè)區(qū)縣臨近 3個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn))的所有裝有連續(xù)在線監(jiān)測(cè)設(shè)備企業(yè)的排放數(shù)據(jù),篩選出 2020年 1月26日～2月9日仍然保持排放的企業(yè),發(fā)現(xiàn)這些企業(yè)主要分布于熱力生產(chǎn)和供應(yīng)、原油加工及石油制品制造、氮肥制造、玻璃生產(chǎn)、食用植物油加工行業(yè)和水泥制造行業(yè)(水泥企業(yè)由于協(xié)同處置污泥以及生活垃圾沒有停產(chǎn)),未來應(yīng)重視這些企業(yè)的污染治理.生活源中餐飲行業(yè)的排放基本降為零,剩余生活源主要是散煤和生物質(zhì)燃燒,徐媛等[50]對(duì)散煤燃燒源排放特征進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)天津市2017年散煤燃燒源中 PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、VOCs等大氣污染物排放總量分別為 20.88,16.53,4.84,3.17,270.65,7.05kt,可見散煤燃燒排放的一次顆粒物、PM2.5二次生成前體物和 O3形成前體物(NO2和VOCs等)的量都較大,因此有序推進(jìn)農(nóng)村地區(qū)集中供暖和清潔取暖顯得尤為重要.

2.5 不確定性分析

本文利用機(jī)器學(xué)習(xí)模型量化評(píng)估了疫情對(duì)咸陽空氣質(zhì)量的影響,總體而言模型的擬合效果較好,但仍可能存在一些誤差,首先由于難以估計(jì)每日的排放量變化,本文使用時(shí)間變量作為排放量的替代變量難免會(huì)造成一定誤差,同時(shí)氣象因子僅采用地面要素,無三維立體氣象資料,也帶來一定誤差.未來可加入三維立體氣象數(shù)據(jù),如混合層高度等數(shù)據(jù),進(jìn)一步提高模型的擬合效果.此外,受到數(shù)據(jù)可得性的限制,未能使用小時(shí)尺度數(shù)據(jù)對(duì)模型精度做進(jìn)一步提升,導(dǎo)致難以在更細(xì)的時(shí)間尺度上觀察疫情對(duì)空氣質(zhì)量的影響.

3 結(jié)論

3.1 與未發(fā)生疫情情景相比,疫情期間污染源減排導(dǎo)致咸陽PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO濃度分別下降19.3%、26.0%、13.4%、60.1%和9.1%,NO2降幅最大,SO2和 CO降幅較小,O3濃度不降反而上升50.9%.

3.2 疫情期間,NO2的大幅下降主要來自移動(dòng)源的貢獻(xiàn);在一次排放和二次生成前體物(NO2、SO2和VOCs等)都下降的情況下,PM2.5下降幅度有限,日均濃度仍然超標(biāo),反映出 PM2.5治理的復(fù)雜性,暗示了剩余源對(duì)咸陽空氣質(zhì)量影響較大,而停產(chǎn)限產(chǎn)政策(與疫情影響類似)對(duì)咸陽的空氣質(zhì)量改善有限;在O3生成前體物(NO2和 VOCs等)下降的情況下,O3濃度不降反升,有必要進(jìn)一步研究 O3形成的影響機(jī)制,從而制定邊際改善效果更佳的污染控制政策.

3.3 疫情期間對(duì)咸陽空氣質(zhì)量影響較大的剩余污染源主要為剩余工業(yè)源和剩余生活源,剩余工業(yè)源主要分布于熱力生產(chǎn)和供應(yīng)、原油加工及石油制品制造、氮肥制造、玻璃生產(chǎn)、水泥制造和食用植物油加工等行業(yè),剩余生活源主要包括散煤和生物質(zhì)燃燒,未來應(yīng)重視這些剩余污染源的治理.