利用電子回旋共振放電提高氫原子制備效率方法研究

武曉光，劉善敏,2，顏澤林，陳友峰，汪 煒

(1. 南京航空航天大學 機電學院，江蘇 南京 210016； 2. 上海微小衛(wèi)星工程中心，上海 200120)

0 引 言

氫原子鐘是利用基態(tài)氫原子的超精細能級躍遷產(chǎn)生的電磁波輻射來進行工作的[1,2]. 電離源內(nèi)的石英電離泡是產(chǎn)生氫原子的場所，然而泡內(nèi)各物理場耦合關系、氫原子制備機理還不清楚. 研究氫原子鐘電離泡中的等離子體狀態(tài)對分析泡內(nèi)氫原子生成的機理、提高氫原子制備效率，進而提升氫原子鐘的性能指標具有重要的意義.

以往多數(shù)的等離子體測試研究都是在較大尺寸的放電腔體內(nèi)進行的[3-5]，很少有對電離泡內(nèi)氫等離子體進行有關研究. 馬妮娜等[6]曾通過實驗，分析氫原子鐘的電離光譜組成并研究了氫鐘振蕩信號幅度受譜線的影響； Schreven等[7]建立了等離子體放電模型用于研究氫原子激射器的電離泡老化現(xiàn)象； 鄭賀斐等[8]對氫原子鐘電離源三維模型進行電磁場仿真分析，得到線圈等參數(shù)對電離泡內(nèi)電磁場分布的影響. 以上工作都是對電離效果進行分析，并未直接對氫原子成分進行研究.

為了更好地探究電離泡內(nèi)氫等離子體中的原子成分，本文結合軟件仿真模擬與實驗光譜診斷兩種方法，首先利用COMSOL Multiphysics軟件分別建立射頻ICP和微波ECR放電模型，仿真固定功率下電離泡內(nèi)電子密度和氫原子密度隨著氣壓的變化關系； 之后搭建與仿真模型對應的實驗平臺，對不同氣壓下電離泡內(nèi)等離子體發(fā)射光譜進行診斷，進而分析其原子成分.

1 放電及測試基本原理

射頻感應耦合等離子體(ICP)放電[9]通過匹配網(wǎng)絡將射頻源功率加到天線線圈上，通有交變射頻電流的線圈會在周圍空間激發(fā)出交變磁場，進一步感應出射頻電場. 放電腔室內(nèi)自由電子在電場的作用下與氫分子碰撞而使氫氣被電離離解，形成氫等離子體. 射頻ICP裝置結構簡單，工作氣壓低且等離子體參數(shù)易于控制.

微波電子回旋共振(ECR)放電[10]是在放電腔室內(nèi)注入微波能量，當電子回旋頻率等于輸入微波的固有頻率時，在某一體積或表面層中，微波能量會高效率共振耦合給電子，獲得能量的電子通過碰撞中性的氫分子，產(chǎn)生高密度氫等離子體. 電子回旋頻率與磁場強度的關系為

(1)

式中：B為磁場強度；e為電子電荷；m為電子質(zhì)量.常用的2.45 GHz微波，在磁場強度為875 Gs處就會發(fā)生電子回旋共振. 微波ECR放電由于約束磁場的存在減少了等離子體中粒子與放電腔壁的相互作用，能量轉換效率高，產(chǎn)生的等離子體密度大.

(2)

式中：R為里德伯常量；λ是譜線的波長；m和n分別表示氫原子躍遷后和躍遷前的能級. Balmer線系是氫原子光譜中最常見的關注對象，它是由n=k(k>2)能級的氫原子向n=2能級躍遷時釋放出的譜線. 可見光范圍內(nèi)，Balmer線系譜線共有4條，波長分別為656 nm(紅光)、486 nm(藍靛光)、434 nm(紫光)和410 nm(紫光). 光譜診斷是研究等離子體的有效方法，但是實驗所測得的譜線不是無限窄的細線，而是具有一定的寬度和輪廓，這是由Doppler展寬、儀器展寬、Stark展寬等機制造成的[11].

2 仿真模擬

2.1 仿真模擬模型

本文使用COMSOL軟件仿真模擬射頻ICP和微波ECR兩種電離源在相同放電功率下，腔體內(nèi)氣壓變化對等離子體電子密度以及氫原子密度分布的影響. ICP放電使用等離子體模塊下的“電感耦合等離子體”多物理場接口. 在“磁場(mf)”物理場里設置感應線圈模型和功率等. ECR放電使用AC/DC模塊下的“磁場，無電流(mfnc)”接口以及等離子體模塊中的“微波等離子體”多物理場接口. “磁場，無電流(mfnc)”用來模擬加在電離泡周圍的環(huán)形磁鐵在空間所產(chǎn)生的磁場； 在“微波等離子體”中“等離子體”物理場里，添加放電時涉及的非彈性碰撞、電離、離解、激發(fā)、復合等反應過程以及離子與泡壁碰撞所發(fā)生的中性化反應. 在“電磁波，頻域”物理場中設置微波能量的功率以及微波向諧振腔中耦合的端口等.

COMSOL通過求解一對描述電子密度和電子能量密度的漂移擴散方程來研究電子輸運過程； 對于重物質(zhì)輸運(非電子物質(zhì))的研究主要是求解混合物平均擴散模型(Maxwell-Stefan方程的改進形式)，并結合靜電、表面電荷積累、壁等邊界條件以及等離子體化學過程，模擬出等離子體放電狀態(tài).

表 1 等離子體放電時涉及的反應Tab.1 Reactions involved in plasma discharge

氫原子鐘工作時電離泡內(nèi)氣壓約為0.01 Torr～0.1 Torr[13]，模擬時選取的放電氣壓為8 Pa～14 Pa，輸入功率為15 W. 放電氣體為氫氣(H2)，放電腔體為電離泡，尺寸按照氫原子鐘所用電離泡實物建模，放電腔體內(nèi)徑為37 mm. ICP電離源放電時提供的激勵頻率為100 MHz，銅質(zhì)平面線圈間距為5 mm，與電離泡上表面相距5 mm. ECR電離源使用2.45 GHz微波做激勵頻率. 具體放電模型如圖 1 所示.

圖 1 放電模型(左： ICP； 右： ECR)Fig.1 Discharge model (left: ICP; right: ECR)

2.2 仿真結果及數(shù)據(jù)分析

在激勵功率為15 W時，分別模擬電離泡內(nèi)氣壓為 8 Pa，10 Pa，12 Pa，14 Pa時等離子體的分布特性.圖 2 給出了使用兩種電離源放電時泡內(nèi)平均電子密度與氣壓的關系；圖 3 對應給出了泡內(nèi)氫原子密度分布情況；圖 4 是泡內(nèi)氫原子平均密度統(tǒng)計.

圖 2 泡內(nèi)電子平均密度Fig.2 Average density of electrons in the bulb

(a) ICP放電

(b) ECR放電圖 3 電離泡內(nèi)氫原子密度分布Fig.3 The distribution of hydrogen atom density in the bulb

圖 4 泡內(nèi)氫原子平均密度Fig.4 Average density of hydrogen atoms in the bulb

ICP放電時，泡內(nèi)平均電子密度在108/m3量級； 而ECR放電時泡內(nèi)平均電子密度可達109/m3量級，比ICP放電高一個數(shù)量級. ICP放電產(chǎn)生的氫原子平均密度為1011/m3，且原子分布較為均勻，但是ECR放電產(chǎn)生平均密度達1012/m3的原子，泡中心區(qū)域呈現(xiàn)原子密度較高的分布，靠近電離泡側壁方向原子密度逐漸降低. 這表明在 8 Pa～14 Pa氣壓范圍內(nèi)，ECR放電在電離泡內(nèi)產(chǎn)生了更高的等離子體密度和氫原子數(shù)量，使氫氣電離效率更高，但形成的原子分布不均勻. 另外，在模擬氣壓范圍內(nèi)，ECR放電在電離泡內(nèi)產(chǎn)生的平均電子密度以及平均氫原子密度與氣壓成正相關，而ICP放電時對氣壓不敏感，平均電子密度隨氣壓增加而有小幅度上升，但原子密度隨氣壓增加而出現(xiàn)小幅度降低.

3 實驗測試

3.1 實驗裝置

實際上，氫原子鐘用電離泡尺寸較小且氫氣進出口狹窄，對泡內(nèi)等離子體狀態(tài)的研究會受泡結構限制. 為方便對電離泡內(nèi)等離子體狀態(tài)進行初步研究，尋找形狀結構近似且材質(zhì)相同的電離泡做替代放電腔是一個有效的方法.

實驗測試時，制作了與上述仿真模型相對應的等離子體射頻和微波電離源，并搭建了等離子體測試平臺以及光譜診斷系統(tǒng). 本實驗等離子體放電腔體為石英玻璃制透明電離泡，呈圓柱形，直徑37 mm，高50 mm. 加在電離泡外圍的氫氣電離源分別進行ICP放電和ECR放電. 射頻電離源經(jīng)過平面感應線圈提供約100 MHz的激勵頻率； 微波電離源提供2.45 GHz微波激勵頻率，并由環(huán)形磁鐵在放電中心區(qū)域提供磁感應強度約為875 Gs 的約束磁場.

光譜診斷系統(tǒng)包括海洋光學Maya2000Pro光纖光譜儀(掃描步長約0.4 nm，掃描波長范圍199 nm～1 112 nm)、光纖和計算機3部分. 光纖探頭水平對準電離泡放電中心區(qū)域后固定，等離子體輝光被光譜儀探頭接收后通過光纖將光信號傳入光譜儀內(nèi)，經(jīng)過光信號轉變?yōu)殡娦盘柡?，由?shù)據(jù)線傳輸?shù)接嬎銠C內(nèi)進行采集和存儲.

將電離泡固定安裝在等離子體測試平臺的法蘭上，并將電離源罩在電離泡外側. 之后對放電腔室抽真空至6×10-4Pa，打開氫氣減壓閥向電離泡內(nèi)通入99.999%純度的氫氣. 用針閥調(diào)節(jié)放電室內(nèi)氣壓，并維持充氣狀態(tài)5 min. 待泡內(nèi)氣壓穩(wěn)定后，打開電離源，電離泡內(nèi)形成氫等離子體. 電離源配有風扇進行散熱，以免溫度過高影響等離子體放電. 實驗原理如圖 5 所示.

圖 5 光譜測試示意圖Fig.5 Schematic diagram of spectral test

3.2 結果分析與討論

ICP放電和ECR放電2種情況下，研究了在放電功率為15 W、放電氣壓為8 Pa，10 Pa，12 Pa，14 Pa時電離泡內(nèi)等離子體的發(fā)射光譜. 使用ECR電離源，在8 Pa氣壓下，泡內(nèi)可見光波段內(nèi)的譜線分布如圖 6 所示，其余放電氣壓下譜線形狀類似.

縱觀整個Balmer線系在可見光波段的譜線，只有波長為656 nm和486 nm的譜線強度最為明顯； 其余兩條譜線(432 nm和410 nm)由于強度太小受本底信號干擾程度較大而忽略不計. 656 nm和486 nm的譜線強度值分別如圖 7 所示. 另外還發(fā)現(xiàn)在600 nm～650 nm以及700 nm～760 nm波長區(qū)域上存在其他未知小峰值，初步推測是實驗氫氣中雜質(zhì)氣體的發(fā)射光譜或者本底噪聲，具體出現(xiàn)原因有待之后進行探索.

圖 6 可見光范圍譜線分布(ECR,8 Pa)Fig.6 The spectral line distribution of the visible light range (ECR, 8 Pa)

圖 7 譜線強度隨氣壓的變化Fig.7 Spectral line intensity with pressure

656 nm和486 nm譜線分別是氫原子從n=3能級和n=4能級向m=2能級躍遷時輻射出的譜線. 656 nm波長譜線的強度峰值極為突出且遠遠高于的486 nm的譜線，說明電離泡內(nèi)的氫原子數(shù)量很多，并且發(fā)生由n=3能級向m=2能級躍遷的氫原子數(shù)量遠多于n=4能級向m=2能級躍遷的氫原子，所以，我們認為656 nm譜線強度能定性地反應出氫原子的生成數(shù)量. 另外m=2能級的原子越多，發(fā)生n=2能級向基態(tài)氫原子躍遷的原子數(shù)量也會越多，生成更多的基態(tài)氫原子，這是有利于氫原子鐘的振蕩信號的.

在類似結構的放電腔體內(nèi)，低氣壓制備氫原子，ECR放電具有較大的優(yōu)勢. 在氫原子鐘束光學系統(tǒng)中，ECR放電具有一定的應用價值，可能會提高有效氫原子的制備效率，從而提升氫原子鐘的性能指標，但是具體應用效果有待在氫原子鐘上進一步測試.

4 結 語

本文通過COMSOL仿真模擬和光譜診斷實驗驗證，研究了輸入功率為15 W時射頻ICP和微波ECR放電形成的氫等離子體中原子成分與放電氣壓(8 Pa～14 Pa)之間的關系. 仿真結果和實驗數(shù)據(jù)均顯示，ECR放電產(chǎn)生的氫原子密度要比ICP放電高，而且ECR放電的氫原子密度與氣壓正相關，而ICP放電氫原子的生成對氣壓不敏感. 證明ECR放電在低功率、低氣壓下制備氫原子具有一定的優(yōu)勢. 本研究對氫原子鐘電離泡內(nèi)等離子體放電狀態(tài)研究具有重要意義，同時發(fā)現(xiàn)，微波ECR放電在氫原子鐘上應用具有一定的可行性.