基于相場法模擬對流作用下Ni- Cu合金枝晶形貌

彭霞林 肖 紅 李偉紅 易 兵 秦 偉 何 浩

(1.湖南華菱漣源鋼鐵集團有限公司，湖南 婁底 417000； 2.湖南中科電氣股份有限公司，湖南 岳陽 414000)

液態(tài)合金的凝固過程決定了合金的最終微觀組織形貌，對鑄件性能起著至關(guān)重要的作用。鑄造過程中對流行為對合金枝晶形貌及溶質(zhì)分布的影響顯著，且枝晶間的流體流動還直接影響溶質(zhì)偏析、凝固疏松和孔洞等凝固缺陷的分布[1- 2]。相場法(phase field method, PFM)是基于熱力學(xué)理論來描述系統(tǒng)動力學(xué)的演化過程，通過引入序參數(shù)來確定界面的固、液狀態(tài)，從而避免跟蹤界面這樣復(fù)雜的計算任務(wù)，并具有將界面曲率、各向異性和動力學(xué)效應(yīng)等隱性地包含在相場方程中等優(yōu)點。因此，基于相場模擬方法探究不同對流條件下枝晶形貌的演變過程，對控制鑄件的微觀組織和力學(xué)性能具有重要意義。

Kobayashi等[3]提出了一種簡單的單組分熔體生長相場模型，表明噪聲對樹枝狀晶體的側(cè)分支結(jié)構(gòu)影響顯著。Wheeler等[4]建立了描述理想二元合金等溫凝固的相場模型，表明控制方程隨時間變化并與界面性質(zhì)有關(guān)。Kim等[5]通過擴展界面場方法提出了一種共晶相場模型，并進行了CBr4- C2Cl6有機合金的定向凝固試驗，模擬結(jié)果與試驗結(jié)果大致吻合。Beckermann等[6]和Anderson等[7]利用相場法模擬了自然對流對枝晶生長的影響，發(fā)現(xiàn)金屬液流動可以加快晶粒粗化。Tong等[8]開發(fā)了一種多時間步長算法優(yōu)化強制對流枝晶生長的相場模型，表明強制對流會增加側(cè)枝生長的幅度和頻率、影響枝晶上部和下部的生長方向。Yuan等[9- 10]建立了耦合溶質(zhì)場和流場的相場模型，模擬了強制流動作用下Fe- Ce合金等溫凝固過程中的枝晶生長過程，發(fā)現(xiàn)隨著噪聲幅度的增大，二次枝晶間距減小、枝晶生長速率不變，枝晶干的溶質(zhì)濃度先減小后增大。龍文元等[11]采用相場法模擬了Al- Cu合金等溫凝固和非等溫凝固時強制流動對枝晶生長的影響，發(fā)現(xiàn)非等溫凝固枝晶生長速率小于等溫過程，強制對流導(dǎo)致上游溫度梯度增大而下游減小，形成枝晶不對稱生長現(xiàn)象。石玉峰等[12]采用新的耦合模型模擬了自然對流和強制對流對枝晶生長的影響，發(fā)現(xiàn)自然對流下枝晶對稱生長而強制對流下枝晶迎著流動方向生長，這是迎流側(cè)溶質(zhì)富集層減薄而背流側(cè)溶質(zhì)富集層增厚所致。

前人研究多集中在單側(cè)對流對枝晶形貌影響的模擬，而混合流速和漸進流速對枝晶偏轉(zhuǎn)及重熔的影響模擬研究較少。本文采用WBM(Wheeler- Boettinger- McFadden)相場模型[4]，對Ni- Cu二元合金在不同對流作用下的定向凝固進行了模擬，研究了單向?qū)α骷盎旌蠈α鲗χ蚊?、溶質(zhì)分布的影響；并對不同流速下枝晶的偏轉(zhuǎn)角進行了線性耦合，模擬了橫向?qū)α骱途€性流速對定向生長柱狀枝晶偏轉(zhuǎn)和重熔的影響。

1 相場模型方法

Ni- Cu二元合金相場模型中存在兩個變量：相場變量φ(r,t)和濃度變量c(r,t)。φ(r,t)表征t時刻位置r處的序參量，定義φ(r,t)=1表示固相，φ(r,t)=0表示液相，在固- 液界面φ(r,t)在0～1之間連續(xù)取值。根據(jù)Ginzburg- Landau 理論，對一個體積為Ω的封閉體系，自由能F的表達式為：

(1)

根據(jù)最小能量原理由Lyapounov函數(shù)以及線性不可逆動力學(xué)推導(dǎo)出與時間相關(guān)的表達式為：

(2)

式中Mφ為與界面動力學(xué)相關(guān)的相場參數(shù)。相場方程可變分得到：

(3)

耦合流場的濃度場方程為：

(4)

Mφ=(1-xB)MA+xBMB

(5)

方程(3)和(4)中，HA及HB定義如下：

(6)

(7)

式(4)中，D為Fick擴散系數(shù)，在二元合金中定義為：

D=Ds+p(φ)(Dl-Ds)

(8)

式中Dl和Ds分別為液相和固相的擴散系數(shù)。

相場模擬中流場的連續(xù)性方程為：

(9)

質(zhì)量守恒方程為：

(10)

(11)

(12)

相場法模擬中熱擾動的引入對凝固界面形態(tài)的穩(wěn)定性有重要影響，本文在相場控制方程中加入相場擾動項，即：

(13)

式中：r為-1與+1之間的隨機數(shù);α為擾動的強度參數(shù)。

2 數(shù)值求解

2.1 材料及模型參數(shù)

2.2 初始條件與邊界條件

在等軸晶生長過程中，t=0時刻，在計算區(qū)域中心點(x0,y0)處設(shè)置1個半徑為R的初生晶核，速度V分別為0、0.01、0.02、0.03、0.04、0.05 m/s的過冷熔體從模擬區(qū)域上邊界流入，下邊界流出。初始條件為：

(x-x0)2+(y-y0)2>R2時,

φ=0，x=x0，Vx=0,Vy=V，T=1 574 K；

(x-x0)2+(y-y0)2>R2時,

φ=1，x=x0，Vx=0,Vy=0，T=1 574 K。

定向陣列生長時，在計算區(qū)域邊界底部設(shè)置5個半徑為R的初生晶核，速度V分別為0、0.01、0.02、0.03 m/s的過冷熔體從模擬區(qū)域左側(cè)邊界流入，右側(cè)邊界流出。初始條件為：

(x-x0)2+(y-y0)2>R2時,

φ=0，x=x0，Vx=V,Vy=0，T=1 574 K；

(x-x0)2+(y-y0)2>R2時,

φ=1，x=x0，Vx=0,Vy=0，T=1 574 K。

在計算區(qū)域邊界時，相場、濃度場和流場均采用 Zero-Neumann邊界條件。

3 模擬結(jié)果與分析

3.1 單向?qū)α髯饔孟铝魉賹χ蚊埠腿苜|(zhì)分布的影響

圖1為單向?qū)α鳁l件下流速對枝晶形貌的影響。在純擴散條件下，主枝晶在各向異性作用下沿坐標軸方向快速生長，主枝晶兩側(cè)的二次枝晶有明顯競爭生長、枝晶臂粗化的現(xiàn)象，主枝晶結(jié)構(gòu)基本相同。隨著液相流動的引入，枝晶形貌隨著流速的增加發(fā)生了較大變化，具體表現(xiàn)為在流場的上下游區(qū)域呈不對稱的生長發(fā)育狀態(tài)，上游區(qū)域枝晶發(fā)達，而下游區(qū)域枝晶生長受到抑制。

圖1 單向?qū)α鳁l件下流速對枝晶形貌的影響(γ=0.07,t=1 000Δt)

將數(shù)值模擬得到的偏轉(zhuǎn)角與流速作圖，如圖2所示，得到如下關(guān)系：

θ=0.02+266.266V+1 547.02V2-

54 953.2V3

(14)

由圖2可知，隨著初始液相流速的增加，橫向發(fā)育的主枝晶干朝上游方向偏轉(zhuǎn)，并且橫向發(fā)育的主枝晶干及二次枝晶臂相較于純擴散的枝晶更粗，生長速率更快[14]。當初始液相流速增大到一定值后，下游區(qū)域主枝晶發(fā)育幾乎停滯，主枝晶生長速度急劇減小，且?guī)缀鯖]有側(cè)向枝晶形成，這主要是枝晶尖端周圍液體流動而使溫度和溶質(zhì)分布不對稱所致。枝晶周圍的上流液體與下流液體相比，溫度較低，溶質(zhì)濃度也較低，從而使枝晶的生長形貌呈不對稱性。

圖2 偏轉(zhuǎn)角與流速關(guān)系曲線

圖3為不同流速下同一時刻枝晶凝固前沿溶質(zhì)場的分布?？梢钥闯鋈苜|(zhì)場的分布規(guī)律與枝晶生長理論相吻合。在純擴散情況下，溶質(zhì)在枝晶間呈對稱分布，固- 液界面溶質(zhì)微觀偏析比較明顯。如圖4所示，在強迫對流情況下，枝晶上游濃度梯度比下游大，上游側(cè)枝晶臂之間溶質(zhì)富集。隨著枝晶的生長，溶質(zhì)原子被排斥到固- 液界面前沿的液體中，并被流體從上游沖刷到下游，導(dǎo)致溶質(zhì)在下游區(qū)域富集，同時上游區(qū)域一次臂和二次臂的形成阻擋了溶質(zhì)擴散的路徑，因此在上游側(cè)和下游側(cè)枝晶間形成了溶質(zhì)富集區(qū)。隨著流速的不斷增大，對流促進上游固- 液界面的溶質(zhì)析出，同時界面的穩(wěn)定性增加，使得上游側(cè)枝晶臂均明顯比下游側(cè)枝晶臂發(fā)達，而下游側(cè)溶質(zhì)擴散層厚度逐漸增加，造成固- 液界面溶質(zhì)偏析嚴重。這說明在有無對流條件下，枝晶的凝固過程都無法避免微觀偏析現(xiàn)象。

圖3 不同流速下同一時刻枝晶凝固前沿溶質(zhì)的分布(γ=0.07,t=1 000Δt)

圖4 枝晶上游和下游溶質(zhì)分布

3.2 混合對流作用下流速對枝晶形貌和溶質(zhì)分布的影響

混合對流作用下流速對枝晶形貌和溶質(zhì)分布的影響如圖5所示。在混合流動條件下，縱向主枝晶和橫向主枝晶均表現(xiàn)出撓度特性，具體為上游區(qū)域的縱向主枝晶向左側(cè)生長，橫向主枝晶向上方移動，且下游區(qū)域主枝晶的偏斜更加嚴重?；旌狭鲃酉轮L的另一個特征是：上游區(qū)域的主枝晶干明顯比下游區(qū)域的粗壯，并且下游的縱向主枝晶干隨著混合流速的增加逐漸形成一個拖臂，其生長受到很大的阻礙?；旌狭鲃訔l件下的溶質(zhì)分布與單向流動條件下的類似，受過冷熔體沖刷后，枝晶第二象限的固- 液界面附近溶質(zhì)濃度降低，二次枝晶數(shù)量增加且生長速度加快；受主枝晶干阻擋的溶質(zhì)在晶粒的第一和第三象限的固- 液界面大量富集，導(dǎo)致二次枝晶退化。

圖5 混合對流條件下流速對枝晶形貌(a～f)和溶質(zhì)分布(d～f)的影響

圖6為混合對流作用下流速對定向生長柱狀枝晶形貌、溶質(zhì)分布的影響。在沒有橫向流動的情況下，枝晶呈對稱樹枝狀形貌，二次枝晶發(fā)育良好，柱狀晶周圍溶質(zhì)對稱分布。隨著橫向流速的引入，定向生長柱狀枝晶表現(xiàn)出不對稱的生長形貌，二次枝晶主要分布在主枝晶的上游側(cè)，下游側(cè)的二次枝晶受到抑制，并且隨著流速的增大該特征越明顯。當流速增大到一定值后，下游側(cè)二次枝晶被完全抑制。在線性流速下，由于枝晶不同部位流速不同，枝晶底部流速小，尖端流速大，枝晶呈弧形偏轉(zhuǎn)，如圖7所示。

圖6 混合對流條件下流速對定向生長柱狀枝晶形貌(a～d)、和溶質(zhì)分布(e～h)的影響

圖7 線性流速對定向生長柱狀枝晶形貌和溶質(zhì)分布的影響

在橫向?qū)α髯饔孟?，柱狀晶向上游?cè)偏斜，并且隨著橫向流速的增大，偏斜角度也逐漸增大。從溶質(zhì)分布圖可以看出，由于溶質(zhì)沿固- 液界面的擴散效應(yīng)，溶質(zhì)在柱狀枝晶內(nèi)高度富集。這是由于二次枝晶臂和一次枝晶的阻礙，富集的溶質(zhì)難以從枝晶內(nèi)部向外擴散遷移，從而導(dǎo)致枝晶內(nèi)溶質(zhì)高度富集。如圖8所示，在對流作用下，柱狀晶尖端附近的溶質(zhì)濃度較低，后端部分溶質(zhì)濃度較高，從而抑制了柱狀晶下游側(cè)二次枝晶的生長。

圖8 柱狀枝晶尖端上下游側(cè)溶質(zhì)分布

如圖9所示，在橫向?qū)α髯饔孟?，枝晶的局部重熔和縮頸斷裂加劇。這是由于溶質(zhì)大量富集在枝晶間造成了枝晶與枝晶臂連接處重熔，從而促使了枝晶破碎，并隨著流速的增加，一次枝晶間熔斷的二次枝晶逐漸減少，溶質(zhì)富集程度增加。

圖9 柱狀枝晶的局部形貌

4 結(jié)論

(1)在純擴散條件下，主枝晶結(jié)構(gòu)基本相同，溶質(zhì)在枝晶間呈對稱分布，固- 液界面溶質(zhì)微觀偏析比較明顯。隨著熔體流動的引入，流場的上下游枝晶生長呈不對稱性，上游區(qū)域枝晶發(fā)達，而下游區(qū)域枝晶生長受到抑制。橫向發(fā)育的主枝晶干向上游方向偏轉(zhuǎn)，并且橫向發(fā)育的主枝晶干及二次枝晶臂相較于純擴散條件下的枝晶更粗，生長速率更快。

(2)在混合對流作用下，上游主枝晶均偏向于流速方向生長，且下游主枝晶的偏斜更嚴重。上游主枝晶干明顯比下游的粗壯，下游縱向主枝晶干隨著混合流速的增大逐漸形成一個拖臂。枝晶第二象限的固- 液界面附近溶質(zhì)濃度低，受主枝晶干阻擋的溶質(zhì)在晶粒第一和第三象限的固- 液界面大量富集。

(3)在橫向?qū)α髯饔孟?，定向生長柱狀晶的二次枝晶主要分布在主枝晶的上游側(cè)，下游側(cè)二次枝晶被抑制，并且柱狀晶向上游側(cè)偏斜。柱狀晶尖端附近的溶質(zhì)濃度較低，后端部分溶質(zhì)濃度較高。在線性流速下，枝晶呈弧形偏轉(zhuǎn)。

(4)在橫向?qū)α髯饔孟?，枝晶的局部重熔和縮頸斷裂加劇，隨著流速的增加，一次枝晶間熔斷的二次枝晶逐漸減少，溶質(zhì)富集程度增加。