江 琪 迎 春 王 飛 張?zhí)旌?何佳寶 桂海林 張碧輝 徐 冉
1.國(guó)家氣象中心,北京,100081
2.上甸子國(guó)家大氣本底站,北京,101507
3.內(nèi)蒙古自治區(qū)錫林郭勒盟氣象局,錫林郭勒,026000
4.中國(guó)氣象科學(xué)研究院,北京,100081
5.寧波市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,寧波,315012
快速發(fā)展的經(jīng)濟(jì)和城市化進(jìn)程使得大氣污染物排放量居高不下(江琪等,2018)。以霾為代表的空氣污染嚴(yán)重危害人體健康(Pope Ⅲ,et al,2009)和大氣環(huán)境(Han,et al,2017;Wang,et al,2018)。細(xì)顆粒物(PM2.5)可以吸附大量的有毒有害物質(zhì),在大氣中停留時(shí)間長(zhǎng),且可以遠(yuǎn)距離輸送,對(duì)大氣消光貢獻(xiàn)顯著,是霾形成的關(guān)鍵因素。
中國(guó)幅員遼闊,下墊面條件復(fù)雜,氣溶膠的時(shí)、空分布決定了地基觀測(cè)站難以獲取全面的氣溶膠分布特征。而衛(wèi)星遙感手段可以提供廣闊背景條件下的大氣污染監(jiān)測(cè)(Bellouin,et al,2005;Colarco,et al,2010),通過(guò)遙感方法監(jiān)測(cè)可以保留顆粒物的原有特性不被物理手段破壞,因而在污染空間分布監(jiān)測(cè)和遠(yuǎn)距離輸送上具有廣闊的應(yīng)用前景。氣溶膠的光輻射特性可以通過(guò)光學(xué)厚度、復(fù)折射指數(shù)和譜分布等參數(shù)表征。其中,通過(guò)遙感手段獲取的大氣氣溶膠光學(xué)厚度(Aerosol optical depth,AOD)可以比較全面地反映整層大氣氣溶膠的消光特征和含量,是大氣校正和氣溶膠特征中的重要參數(shù)之一。同時(shí),AOD 的相關(guān)數(shù)據(jù)已經(jīng)可以較為方便的獲取。Xue 等(2014)通過(guò)聯(lián)合使用Moderate-Resolution Imaging Spectroradiometer(MODIS)/Terra和MODIS/Aqua 數(shù)據(jù)氣溶膠特性協(xié)同反演算法,產(chǎn)生了亞洲區(qū)域長(zhǎng)時(shí)間序列的AOD 數(shù)據(jù)集。AERONET(Aerosol Robotic Network)地基觀測(cè)網(wǎng)可以提供超過(guò)300 個(gè)長(zhǎng)期觀測(cè)站的AOD 數(shù)據(jù)。中國(guó)在遙感氣溶膠光學(xué)厚度領(lǐng)域發(fā)展較快,其中,第二代極軌氣象衛(wèi)星(FY-3)和風(fēng)云四號(hào)氣象衛(wèi)星(FY-4A)均可通過(guò)多通道的光譜信息,高精度定量反演氣溶膠光學(xué)厚度。
垂直方向上的大氣光學(xué)特性與地表污染物濃度的關(guān)系是影響衛(wèi)星、地基遙感等反演近地面PM2.5濃度的關(guān)鍵因素。利用AOD 反演細(xì)顆粒的研究已有很多,但均存在一定的局限性(Kahn,et al,2010),例如多種數(shù)學(xué)統(tǒng)計(jì)方法(Koelemeijer,et al,2006;Li,et al,2017;Ma,et al,2016)應(yīng)用最為廣泛但忽略了變量間的內(nèi)在機(jī)理;耦合模型法(Wang J,et al,2010)在一定程度上提高了AOD 與細(xì)顆粒物的相關(guān),但是由于模型參數(shù)較多應(yīng)用起來(lái)較為復(fù)雜;以及基于垂直訂正和濕度訂正開(kāi)展的物理學(xué)方法等(Engel-Cox,et al,2006;Hutchison,et al,2008;Wang Z F,et al,2010)。Physical PM2.5remote sensing(PMRS)方法(Zhang,et al,2015)是基于物理學(xué)開(kāi)展的統(tǒng)計(jì)方法,主要通過(guò)易獲取的衛(wèi)星遙感和常規(guī)地面觀測(cè)參數(shù),從不同污染水平下的瞬時(shí)遙感測(cè)量資料中估算地表逐時(shí)PM2.5濃度,時(shí)、空分辨率和時(shí)效性均較高,可以滿足高精度、規(guī)范化的業(yè)務(wù)需要。同時(shí),基于衛(wèi)星反演近地面顆粒物的研究多基于極軌衛(wèi)星開(kāi)展,無(wú)法全面反映細(xì)顆粒物的時(shí)、空動(dòng)態(tài)變化和日變化等特征,而利用靜止衛(wèi)星在相關(guān)方面開(kāi)展工作可以彌補(bǔ)這一不足。
本研究利用風(fēng)云四號(hào)靜止氣象衛(wèi)星首發(fā)星(FY-4A)的光學(xué)遙感數(shù)據(jù),包括氣溶膠光學(xué)厚度、細(xì)粒子比(Fine mode fraction,F(xiàn)MF)等,結(jié)合地面觀測(cè)資料,基于改進(jìn)的PMRS 方法,估算中國(guó)網(wǎng)格化地表PM2.5質(zhì)量濃度,并對(duì)其不確定性進(jìn)行評(píng)估,以期為大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)和預(yù)報(bào)提供更有力的數(shù)據(jù)支撐。
文中使用的衛(wèi)星遙感參量包括氣溶膠光學(xué)厚度(550 nm)、大氣細(xì)粒子比等數(shù)據(jù)均來(lái)自于風(fēng)云四號(hào)氣象衛(wèi)星首發(fā)星搭載的多通道掃描成像輻射計(jì)(AGRI)觀測(cè)數(shù)據(jù)的相關(guān)試驗(yàn)產(chǎn)品,其空間分辨率為4 km,時(shí)間分辨率為1 h,產(chǎn)品信息參見(jiàn)Zhang P等(2019)和Zhang X Y 等(2020)。PM2.5濃度近地面觀測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)自于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站網(wǎng)站(http://www.cneme.cn/)。文中使用的氣象要素逐時(shí)數(shù)據(jù)由中國(guó)氣象局國(guó)家氣象觀測(cè)站提供。文中使用自然鄰域法將地面觀測(cè)的各氣象要素、PM2.5濃度以及質(zhì)量控制后的衛(wèi)星遙感參量等數(shù)據(jù)統(tǒng)一插值成0.25°×0.25°的網(wǎng)格數(shù)據(jù)。
此外,文中使用的太陽(yáng)-天空輻射計(jì)(CE318)觀測(cè)資料來(lái)自于全球氣溶膠地基觀測(cè)網(wǎng)AERONET的2.0 級(jí)數(shù)據(jù),由于AERONET 測(cè)量波段中沒(méi)有550 nm 的觀測(cè)值,使用前進(jìn)行了波長(zhǎng)轉(zhuǎn)化。
假設(shè)粒子遵循吸濕增長(zhǎng)方程f0(RH)=a(1-RH/100)-b,在定義細(xì)粒子柱狀體積消光比(VEf=細(xì)粒子柱狀體積/細(xì)粒子的光學(xué)厚度)后,經(jīng)過(guò)公式推導(dǎo),可得到如下近地面PM2.5濃度的推算公式,相關(guān)推算方法和具體原理詳見(jiàn)Zhang 等(2015)。
式中,RH 為大氣相對(duì)濕度,ρf,dry為干細(xì)粒子密度,PBLH 表示粒子的邊界層高度(Planetary boundary layer height,PBLH),F(xiàn)MF 和AOD 分別表示氣溶膠粒子的大氣細(xì)粒子比和氣溶膠光學(xué)厚度。
由于主要的研究區(qū)域?yàn)橹袊?guó)大陸,吸濕增長(zhǎng)方程中參數(shù)a 和b 的值采用Liu 等(2008)對(duì)大陸背景的研究結(jié)果,其中a=0.97,b=0.23。文中采用的密度值(ρf,dry)為1.6 g/cm3,選取原因和誤差分析將在下文做詳細(xì)介紹。由于光學(xué)計(jì)算中常使用體積等效直徑(dp),而細(xì)粒子中粒徑2.5 μm 的閾值為空氣動(dòng)力學(xué)直徑(da),二者的轉(zhuǎn)化與氣溶膠密度有關(guān),dp在不同地區(qū)的測(cè)量值略有差異,本研究采用Gao 等(2007)對(duì)北京的測(cè)量值dp=2.18 μm、上海地區(qū)測(cè)量值dp=2.09 μm、Hand 等(2002)對(duì) 美 國(guó)Texas 觀測(cè) 結(jié)果dp=2.04 μm 和McMurry 等(2002)對(duì)美國(guó)Atlanta觀測(cè)值dp=2.07 μm 的均值dp=2.1 μm作為細(xì)粒子截?cái)嗔健?/p>
由于缺乏覆蓋中國(guó)范圍的邊界層相關(guān)高度的觀測(cè)值,本研究采用羅氏法計(jì)算的混合層高度結(jié)果進(jìn)行替代。該方法詳見(jiàn)饒曉琴等(2008)。
PMRS 反演算法中,VEf是未知量,也是整個(gè)算法的核心點(diǎn)。Zhang 等(2015)的研究認(rèn)為VEf和FMF 存在一定的相關(guān)關(guān)系,并利用8 個(gè)AERONET的觀測(cè)站點(diǎn),根據(jù)FMF 建立了一套VEf的擬合模型(未考慮氣溶膠粒徑),其擬合曲線的離散點(diǎn)較多,最終反演得到的PM2.5濃度和地面觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)(R)僅為0.5。為了更為準(zhǔn)確地估算VEf值、提高PM2.5濃度反演結(jié)果的準(zhǔn)確度,并擴(kuò)大反演模型的適用范圍,本研究對(duì)Zhang 等(2015)建立的相關(guān)擬合算法進(jìn)行改進(jìn),一方面,選取的研究站點(diǎn)數(shù)增大到東亞區(qū)域的24 個(gè)AERONET站點(diǎn),另一方面,通過(guò)對(duì)細(xì)顆粒物和粗顆粒物的劃分,建立了兩套不同的擬合模型,并針對(duì)細(xì)顆粒物估算模型中對(duì)估算結(jié)果影響較大的離散點(diǎn)進(jìn)行分析,通過(guò)引入AOD值,進(jìn)一步對(duì)細(xì)粒子分別建立AOD≤0.1 和AOD>0.1的兩套估算模型。
文中隨機(jī)選取AERONET 中24 個(gè)東亞區(qū)域的觀測(cè)站點(diǎn)數(shù)據(jù),對(duì)其中的氣溶膠粒子的體積譜分布分別進(jìn)行分析。由圖1 可見(jiàn),不同地區(qū)氣溶膠體積譜分布存在一定差異,主要可以劃分為4 類(lèi),分別為粗粒子和細(xì)粒子(沙塵和霾)混合型、粗粒子(沙塵)型、清潔型以及細(xì)粒子(霾)型。選取的24 個(gè)站點(diǎn)粒子譜分布均表現(xiàn)為雙峰型,其中,粗粒子代表站共有7 個(gè)(圖1a,包括Dunhuang(中國(guó)敦煌)、Minqin(中國(guó)民勤)、Zhangye(中國(guó)張掖)、Jaipur(印度)、Gual_Pahari(印度)、Amity(印度)和Kanpur(印度)),其譜分布表現(xiàn)為粗模態(tài)粒子峰值濃度為細(xì)粒子的2—10 倍,其中Dunhuang 站的粗模態(tài)粒子(>1 μm)(Hussein,et al,2004)占總粒子體積比達(dá)到80%。細(xì)粒子的代表站共有4 個(gè)(圖1b,包括Hongkong(中國(guó)香港)、Kaiping(中國(guó)開(kāi)平)、Maeson(泰國(guó))以及Yufa(中國(guó)榆垡)),其譜分布特征表現(xiàn)為細(xì)模態(tài)粒子的體積濃度峰值高于粗模態(tài)粒子,其中Yufa 站的譜分布最為典型,其細(xì)粒子模態(tài)峰值約為粗模態(tài)峰值的3 倍?;旌闲驼军c(diǎn)數(shù)最多,共8 個(gè)(圖1c,包括Hetauda(尼泊爾)、Lanzhou(中國(guó)蘭州)、Beijing 和Beijing_CAMS(中國(guó)北京)、Hefei(中國(guó)合肥)、Bareilly(印度)、Lumbini(尼泊爾)、Bhola(孟加拉國(guó))),其細(xì)模態(tài)粒子和粗模態(tài)對(duì)應(yīng)的兩個(gè)峰值均較為顯著,且相較于粗粒子型,細(xì)模態(tài)的峰值濃度均高于0.05 μm3/μm2。共有5 個(gè)站點(diǎn)(圖1d,包括Xinglong(中國(guó)興隆)、Taiwan(中國(guó)臺(tái)灣)、Dongsha_Island(中國(guó)東沙島)、Nainital(印度)和Muztagh(中國(guó)木孜塔格))的體積譜分布體現(xiàn)為清潔型,其兩個(gè)峰值濃度相當(dāng),且均較低(<0.05 μm3/μm2)。
圖1 AERONET 選取的24 個(gè)不同站點(diǎn)中四類(lèi)氣溶膠粒子的平均體積譜分布(a.粗粒子型,b.細(xì)粒子型,c.混合型,d.清潔型)Fig.1 Average volume spectrum distributions of four types of aerosol particles at 24 different sites of AERONET(a.dust,b.haze,c.mixed and d.clean)
將AERONET 選取的24 個(gè)不同站點(diǎn)的FMF值和計(jì)算所得的VEf進(jìn)行相關(guān)性分析(圖2),各個(gè)站點(diǎn)的FMF 和VEf均位于相近的區(qū)間中,無(wú)論站點(diǎn)類(lèi)型為細(xì)粒子型、粗粒子型、混合粒子型或是清潔型,F(xiàn)MF 和VEf均表現(xiàn)為較為一致的相關(guān)關(guān)系。本研究以FMF=0.4 為界,對(duì)FMF 和VEf的相關(guān)進(jìn)行分段擬合,0.4 的閾值選擇有兩個(gè)原因,其一,通過(guò)多種擬合方案的對(duì)比,以0.4 為界有較好的擬合效果和較高的回算相關(guān),其二,粗粒子污染的代表站,如Dunhuang 站,研究時(shí)段內(nèi),F(xiàn)MF(AERONET)均值為0.27,Minqin 站FMF 均值為0.34,Zhangye 站FMF 均值為0.36,此類(lèi)區(qū)域的FMF 普遍小于0.4,而霾型以及沙塵和霾混合的地區(qū),如沙塵和霾混合型的Lanzhou,F(xiàn)MF 均值為0.65,再如Beijing 的FMF均值為0.70,F(xiàn)MF 普遍高于0.4。
圖2 選取的24 個(gè)AERONET 觀測(cè)點(diǎn)FMF 和VEf 散點(diǎn)Fig.2 Correlation between FMF and VEf at 24 observation stations of AERONET
由于FMF≤0.13 的觀測(cè)數(shù)據(jù)低于總樣本量的0.01%,且對(duì)擬合結(jié)果影響較小,故不對(duì)其進(jìn)行研究。對(duì)FMF≥0.4 和0.13<FMF<0.4 時(shí)FMF 和VEf的相關(guān)關(guān)系分別進(jìn)行二次多項(xiàng)式擬合(圖3),擬合曲線為VEf=m×FMF2+n×FMF+p。其中,0.13<FMF<0.4 時(shí),m=23.2±1.2,n=-18.9±0.7,p=4.3±0.09,通過(guò)該擬合方程回算得到的VEf(VEfpredict)與AERONET 實(shí)測(cè)的VEf(VEfAERONET)結(jié)果較為吻合,斜率為0.98,決定系數(shù)(R2)可達(dá)0.96(圖3a)。FMF≥0.4 時(shí),擬合方程中,m=1.3±0.02,n=-2.4±0.03,p=1.1±0.01,通過(guò)該擬合得到的VEfpredict與 VEfAERONET的決定系數(shù)(R2=0.81)低于0.13<FMF<0.4 的決定系數(shù),同時(shí),存在一定的低估(圖3b)。為了提高FMF≥0.4 估算的準(zhǔn)確度,對(duì)比了4 種不同類(lèi)型的大氣代表站FMF≥0.4 時(shí)的FMF 和VEf的相關(guān)關(guān)系,由圖3c 可見(jiàn),對(duì)相關(guān)產(chǎn)生影響的離散分布點(diǎn)(方框)主要為清潔站點(diǎn)和一部分沙塵站點(diǎn),這樣的離散分布點(diǎn)相對(duì)較少,僅占到統(tǒng)計(jì)點(diǎn)的0.5%,但對(duì)于統(tǒng)計(jì)結(jié)果卻有較大影響。在引入AOD 后(圖3d)發(fā)現(xiàn),離散點(diǎn)均對(duì)應(yīng)較低的AOD(≤0.1),對(duì)應(yīng)整層大氣非常清潔時(shí)的擬合結(jié)果不夠理想,因而,文中對(duì)FMF≥0.4 時(shí)的擬合方程做進(jìn)一步改進(jìn),分為AOD>0.1(圖4a)和AOD≤0.1(圖4b)兩種情況。其中,AOD>0.1 時(shí),擬合方程中系數(shù)分別為:m=1.45±0.09,n=-2.7±0.18,p=1.3±0.06,此 時(shí),VEfpredict與VEfAERONET的決定系數(shù)提高到0.96,斜率也更接近于1(0.98)。AOD≤0.1 時(shí)正常大氣處于非常潔凈的狀態(tài),其分布相對(duì)較為離散,該條件下擬合方程系數(shù)為m=1.62±0.10,n=-2.69±0.13,p=1.17±0.04,VEfpredict與VEfAERONET也存在較好的相關(guān)(R2=0.78)。
圖3 0.13<FMF<0.4 時(shí)FMF 和VEf 的擬合曲線(a,內(nèi)圖為估算的VEfpredict 和VEfAERONET 對(duì)比),F(xiàn)MF≥0.4 時(shí)VEfpredict 和VEfAERONET 對(duì)比(b)及不同類(lèi)型氣溶膠粒子(c)、不同AOD 條件下(d)FMF 與VEf 的相關(guān)關(guān)系Fig.3 Fitting curves of FMF and VEf(a.0.13<FMF<0.4),(b)correlations between VEfpredict and VEfAERONET when FMF≥0.4,correlations between FMF and VEf when FMF≥0.4 under four different types(coarse particles,fine particles,mixed type and clean type)(c),and AOD(d)
續(xù)圖 3Fig.3 Continued
圖4 AOD>0.1(a)和AOD≤0.1(b)兩種條件下FMF≥0.4 時(shí)FMF 和VEf 的擬合曲線和估算得到的VEfpredict 和VEfAERONET 相關(guān)對(duì)比Fig.4 Fitting curves of FMF and VEf when FMF≥0.4 under AOD>0.1(a)and AOD≤0.1(b)and correlation between VEfpredict(estimated according to the fitting curve)and VEfAERONET respectively
在利用衛(wèi)星反演近地面PM2.5濃度前,需對(duì)FY-4A 衛(wèi)星的相關(guān)光學(xué)產(chǎn)品進(jìn)行評(píng)估檢驗(yàn)。使用前,對(duì)FY-4A 的AOD(AOD FY-4A)和FMF(FMF FY-4A)產(chǎn)品進(jìn)行了數(shù)據(jù)質(zhì)量控制:首先對(duì)原始AOD FY-4A 和FMF FY-4A 產(chǎn)品(4 km 分辨率)的逐5×5 網(wǎng)格內(nèi)的25 個(gè)點(diǎn)進(jìn)行判別,如果該網(wǎng)格內(nèi)有值的像元點(diǎn)數(shù)少于4 個(gè),則認(rèn)為可能是由次網(wǎng)格云或信噪比較差導(dǎo)致的,計(jì)算時(shí)將被剔除;而后,對(duì)3×3 網(wǎng)格內(nèi)的像元點(diǎn)求取方差,如果該像元的值和均值的差異大于3 倍方差,則認(rèn)為其為異常噪點(diǎn),并對(duì)其剔除(曾湧等,2015)。對(duì)質(zhì)量控制后的AOD進(jìn)行檢驗(yàn)評(píng)估。隨機(jī)選取AERONET 東亞區(qū)域10 個(gè)觀測(cè)站用于檢驗(yàn)AOD FY-4A 結(jié)果。對(duì)比時(shí)段 為2017年7月1日 至2019年12月31日。其 中AERONET 的AOD(AOD AERONET)的波段已換算為550 nm。由于衛(wèi)星AOD 結(jié)果基于像元,需將AERONET 地基觀測(cè)資料與AOD FY-4A 結(jié)果進(jìn)行匹配,選取整點(diǎn),將AERONET 觀測(cè)結(jié)果±30 min 內(nèi)的數(shù)據(jù)進(jìn)行平均,同時(shí),選取FY-4A 衛(wèi)星空間上以AERONET 站點(diǎn)為中心的9 個(gè)格點(diǎn)內(nèi)的有效結(jié)果進(jìn)行平均,且要求像元數(shù)量不少于5 個(gè)。
FY-4A 衛(wèi)星反演的AOD 產(chǎn)品采用暗目標(biāo)算法,與AERONET 站點(diǎn)對(duì)比結(jié)果如圖5 所示,AERONET 選取站點(diǎn)的相關(guān)信息及其與FY-4A 衛(wèi)星反演AOD 的擬合結(jié)果詳見(jiàn)表1。由于AERONET中Jaipur、Gual_Pahari、Dongsha_Island 和Taiwan四個(gè)站點(diǎn)與FY-4A 衛(wèi)星AOD 的可匹配點(diǎn)個(gè)數(shù)相對(duì)較少,故將4 個(gè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)疊加進(jìn)行分析。為方便對(duì)比,建立的線性擬合方程為y=af (x),a 為斜率,截距設(shè)置為0。對(duì)所有匹配數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析(圖5,黑色擬合線)可以看出,a 的變化范圍為0.67—1.13,R 區(qū)間為0.54—0.87,F(xiàn)Y-4A 衛(wèi)星反演的不同站點(diǎn)AOD 結(jié)果整體較好,但較地基觀測(cè)結(jié)果還是存在一定的低估或高估,其中,Beijing_CAMS 的擬合效果最佳,AOD FY-4A 較地基觀測(cè)結(jié)果略高(a 為1.08),R 為0.87。FMF 可以反映大氣中細(xì)粒子的比例,F(xiàn)MF 大時(shí),表示大氣中細(xì)顆粒占比較高,反之細(xì)顆粒物占比低于粗顆粒物。對(duì)所有匹配點(diǎn)根據(jù)AERONET 中FMF(FMF AERONET)進(jìn)行顏色分類(lèi)(圖5)可見(jiàn),除了Kanpur 和Lumbini 兩個(gè)站點(diǎn)FMF 的顏色分布較為集中外,其他各站點(diǎn)較低的FMF 和 較 高FMF 時(shí)AERONET 和FY-4A 衛(wèi) 星的AOD 散點(diǎn)分布具有顯著的差異。將FMF 以0.4為界(FMF>0.4 為細(xì)粒子比重較大時(shí)段(紅色擬合線),F(xiàn)MF≤0.4 為粗顆粒物主導(dǎo)時(shí)段(綠色擬合線))進(jìn)行分段擬合。分段擬合后,兩種情況下相關(guān)系數(shù)均高于0.62(表1)。FMF>0.4 時(shí)Hongkong、Bhola、Amity 和Beijing_CAMS四個(gè)站點(diǎn)的擬合結(jié)果較FMF≤0.4 時(shí)更接近于AERONET 觀測(cè)結(jié)果(a 更接近于1);但FMF≤0.4 時(shí),大多數(shù)站點(diǎn)的散點(diǎn)分布更為集中,反演穩(wěn)定性?xún)?yōu)于FMF>0.4 時(shí)。
圖5 不同站點(diǎn)AOD FY-4A 與地基AOD AERONET 結(jié)果對(duì)比(擬合線為黑色,色標(biāo)為 FMF AERONET;對(duì) FMF>0.4(三角形,擬合線為紅色)和 FMF≤0.4(圓形,擬合線為綠色)兩種情況的相關(guān)分別進(jìn)行擬合)Fig.5 The correlation between AOD FY-4A and AOD AERONET(the fitting line is black,the colored symbols denote FMF AERONET;The correlations when FMF>0.4(triangles,fitting line is red)and FMF≤0.4(circles,fitting line is green)are fitted separately)
續(xù)圖 5Fig.5 Continued
表1 文中AERONET 站點(diǎn)信息及其與AOD FY-4A 的相關(guān)性結(jié)果Table 1 AERONET sites information and their correlations with AOD FY-4A
FMF FY-4A 產(chǎn)品的反演方法采用與MODIS衛(wèi)星相同的模態(tài)組合算法,此算法存在的不確定性較高,其中 FMF MODIS 在陸地上空精度存在顯著的偏差(Zhang,et al,2015;Li,et al,2016),均方根誤差(RMSE)為0.61 左右。對(duì)2017年7月至2019年12月的FY-4A 衛(wèi)星和FMF AERONET 做比較,結(jié)果如圖6 所示。6 個(gè)選取站點(diǎn)(Amity、Taiwan、Gual_Pahari、Hong Kong、Jaipur 和Beijing_CAMS),F(xiàn)MF FY-4A 和FMF AERONET 的 相關(guān) 系數(shù) 為0.27—0.77,均方根誤差小于0.7。綜上,F(xiàn)MF FY-4A 和AOD FY-4A 產(chǎn)品仍存在一定的不確定性,其產(chǎn)品的準(zhǔn)確度仍有待從地表反射率的參數(shù)化以及氣溶膠模型兩方面加強(qiáng)和提高。
圖6 不同站點(diǎn)FMF FY-4A 與FMF AERONET 結(jié)果對(duì)比Fig.6 The correlations between FMF FY-4A and FMF AERONET at various sites
對(duì)2019年AOD FY-4A(550 nm)進(jìn)行逐半年平均,結(jié)果如圖7。2019年上半年,中國(guó)AOD 高值區(qū)域(>0.8)主要集中于華中、京津冀中南部、長(zhǎng)江三角洲、川渝、汾渭平原和珠江三角洲一帶,2019年下半年,AOD 高值區(qū)域范圍顯著減小,但山東西部、江蘇北部一帶的AOD 較上半年略有增大。AOD 的半年均值分布與近地面大氣污染有一定的對(duì)應(yīng)關(guān)系,中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站的觀測(cè)數(shù)據(jù)顯示,上半年,全國(guó)和2+26 個(gè)城市地面觀測(cè)PM2.5質(zhì)量濃度均值分別為43.01 和63.78 μg/m3,下半年有顯著降低,質(zhì)量濃度均值為33.92 和46.13 μg/m3。2019年全年,F(xiàn)Y-4A衛(wèi)星反演的中國(guó)區(qū)域AOD 均值為0.41,與基于地面光度計(jì)觀測(cè)中國(guó)區(qū)域的年均值(0.43)相當(dāng)(Xin,et al,2007),其中上半年和下半年均值分別為0.45和0.38。
圖7 2019年1—6月(a)和7—12月(b)FY-4A 衛(wèi)星平均AOD(色階)空間分布(空白為無(wú)值區(qū))Fig.7 Average spatial distributions of FY-4A satellite AOD(colour)from January to June(a)and from July to December(b)2019(Blank means no value)
由于FY-4A 衛(wèi)星采用暗目標(biāo)算法反演AOD,難以實(shí)現(xiàn)在亮地表上空的反演。中國(guó)大陸地區(qū)下墊面地表類(lèi)型復(fù)雜,其中西北區(qū)域廣泛分布高反射率的沙漠以及干旱和半干旱的裸露地表,同時(shí),秋冬季西北、東北等地的部分地區(qū)長(zhǎng)時(shí)間的地面積雪覆蓋均使得上述區(qū)域AOD 反演結(jié)果存在大量無(wú)值區(qū),AOD 半年均值不能對(duì)其實(shí)際情況進(jìn)行全面的反映。同時(shí),由于新疆南疆盆地常年存在高頻率的揚(yáng)沙或浮塵天氣,大氣對(duì)流活動(dòng)相對(duì)旺盛,常有云體覆蓋,非晴空像元概率較大,使得AOD 反演出現(xiàn)長(zhǎng)時(shí)間缺失。AOD 半年均值圖中,特別是上半年西北區(qū)域沙塵活動(dòng)相對(duì)頻繁,青海、內(nèi)蒙古、甘肅等地的AOD 高值區(qū)可能與沙塵氣溶膠有關(guān)。
與日本葵花8 衛(wèi)星同時(shí)段的AOD(AOD H8)均值結(jié)果進(jìn)行對(duì)比(圖8)可以看出,H8 和FY-4A 反演的AOD 結(jié)果整體較為接近。其中,2019年上半年,AOD H8 和AOD FY-4A 均在京津冀中南部、山東西部和河南中東部一帶呈現(xiàn)高值,AOD H8 的數(shù)值略高于同區(qū)域AOD FY-4A。廣東和廣西一帶,AOD H8 和AOD FY-4A 的反演結(jié)果也較為吻合。但長(zhǎng)江三角洲一帶,AOD H8 明顯低于AOD FY-4A。由上半年至下半年,AOD H8 和AOD FY-4A 的變化趨勢(shì)一致,下半年中東部的AOD 數(shù)值明顯低于上半年,但AOD FY-4A 在中東部的結(jié)果略高于AOD H8 。
圖8 2019年1—6月(a)和7—12月(b)葵花8 衛(wèi)星平均AOD(色階)空間分布(空白為無(wú)值區(qū))Fig.8 Average spatial distributions of Himawari-8 satellite AOD(colour)from January to June(a)and from July to December(b)2019(Blank means no value)
根據(jù)改進(jìn)后的PMRS 反演算法,利用FY-4A 衛(wèi)星的光學(xué)產(chǎn)品,反演得到中國(guó)逐時(shí)0.25°×0.25°的網(wǎng)格化近地面PM2.5濃度分布。圖9 和10 分別為2019年FY-4A 衛(wèi)星反演得到的中國(guó)近地面PM2.5濃度以及全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)監(jiān)測(cè)的PM2.5濃度的逐月均值。衛(wèi)星在有云遮擋時(shí)不能很好地對(duì)整層大氣進(jìn)行探測(cè),云層較厚地區(qū)以及地表反射率較高的區(qū)域AOD 可能存在缺測(cè)的現(xiàn)象,同時(shí),通過(guò)FY-4A 衛(wèi)星反演的PM2.5濃度在夜間沒(méi)有數(shù)值。為使地面觀測(cè)和衛(wèi)星反演結(jié)果的樣本有統(tǒng)一的時(shí)間匹配,對(duì)地面觀測(cè)PM2.5濃度結(jié)果和衛(wèi)星反演的PM2.5濃度結(jié)果進(jìn)行如下篩選:(1)剔除夜間地面觀測(cè)的PM2.5濃度結(jié)果,保留07—19 時(shí)的PM2.5濃度值;(2)分別對(duì)08—20 時(shí)衛(wèi)星反演結(jié)果和地面觀測(cè)PM2.5濃度進(jìn)行逐時(shí)匹配,匹配方法為以地面站點(diǎn)為中心,逐一對(duì)該站點(diǎn)所在網(wǎng)格內(nèi)9 個(gè)格點(diǎn)的FY-4A 衛(wèi)星反演PM2.5濃度結(jié)果進(jìn)行判別,如果9 個(gè)格點(diǎn)中有衛(wèi)星反演結(jié)果,則該點(diǎn)的地面觀測(cè)數(shù)據(jù)保留,否則記為空。進(jìn)行時(shí)間匹配后的地面觀測(cè)顯示(圖10),2019年初(1—2月),中國(guó)中東部空氣質(zhì)量較差,特別是1月,京津冀及周邊區(qū)域、汾渭平原、蘇皖北部、江漢等地的月均值均高于75 μg/m3,部分區(qū)域的月均值高于100 μg/m3。3月開(kāi)始中國(guó)大部分區(qū)域空氣質(zhì)量顯著好轉(zhuǎn),而進(jìn)入到年底的秋冬季(11—12月),中國(guó)中東部大氣擴(kuò)散條件雖再次轉(zhuǎn)差,但較同年的1—2月,PM2.5濃度高值(75 μg/m3)分布區(qū)范圍顯著減小,特別是11月,中國(guó)中東部PM2.5濃度月均值基本低于75 μg/m3。進(jìn)入12月后,中國(guó)中東部污染區(qū)范圍有所增大,但污染較重的區(qū)域僅分布在京津冀及周邊區(qū)域等地,污染物濃度和范圍顯著低于1—2月。衛(wèi)星反演的PM2.5濃度月均值(圖9)與近地面觀測(cè)的結(jié)果有較好的對(duì)應(yīng)關(guān)系,與地面觀測(cè)的逐月演變趨勢(shì)基本一致,基本可以反映出中國(guó)近地面大氣細(xì)粒子的空間分布。秋、冬季,京津冀周邊區(qū)域、汾渭平原等污染高值區(qū)均與地面觀測(cè)對(duì)應(yīng)較好,但不同區(qū)域間也存在一定的低估或高估,其中,蘇皖中南部、貴州和江西等地反演結(jié)果普遍高于地面觀測(cè),而河南東南部、北京等地的反演結(jié)果較地面觀測(cè)偏低。同時(shí),區(qū)域峰值濃度的反演結(jié)果與地面觀測(cè)也較為一致,如,1月衛(wèi)星反演京津冀中南部峰值濃度在115 μg/m3左右,與地面觀測(cè)結(jié)果基本吻合。5—10月的反演結(jié)果中,長(zhǎng)江以南的反演結(jié)果略偏高,但京津冀及周邊區(qū)域、甘肅等地的反演結(jié)果在個(gè)別月份存在一定的低估。
圖9 FY-4A 衛(wèi)星反演的2019年近地面PM2.5 濃度(色階,單位:μg/m3)逐月(a—l)月均值(空白為無(wú)值區(qū))Fig.9 Monthly averages of near-surface PM2.5 mass concentration(colour,unit:μg/m3)of the FY-4A satellite retrievals from January to December 2019(a—l)(Blank is no value)
圖10 全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)監(jiān)測(cè)的2019年P(guān)M2.5 濃度(色階,單位:μg/m3)實(shí)況數(shù)據(jù)逐月(a—l)均值Fig.10 Monthly averages of live PM2.5 data(colour,unit:μg/m3)monitored by the national city air quality real-time release platform from January to December 2019(a—l)
續(xù)圖 10Fig.10 Continued
選 取2017年7月1日 至2019年12月31日,中國(guó)區(qū)域9 個(gè)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站地面觀測(cè)站點(diǎn),分別為北京萬(wàn)柳、烏魯木齊鐵路局、黃山區(qū)政府5 號(hào)樓、石家莊西南高教、中山華柏園、上海虹口、榆林實(shí)驗(yàn)小學(xué)、徐州黃河新村以及哈爾濱香坊紅旗大街。取該地面站點(diǎn)為中心的9 個(gè)格點(diǎn)內(nèi)的有效的衛(wèi)星反演結(jié)果進(jìn)行平均,并與地面實(shí)際觀測(cè)值進(jìn)行比較。PMRS 方法改進(jìn)前,江琪等(2020)對(duì)京津冀、長(zhǎng)江三角洲、內(nèi)蒙古等地反演中,R 分布區(qū)間為0.3—0.6,同時(shí)存在明顯的高估或低估。Zhang 等(2015)對(duì)15 個(gè)北方城市的比對(duì)結(jié)果中,R 也僅為0.5。而使用改進(jìn)后的PMRS 方法(圖11),衛(wèi)星反演結(jié)果的準(zhǔn)確度明顯提升,其中,烏魯木齊、石家莊和徐州觀測(cè)點(diǎn)的相關(guān)系數(shù)(R)均高于0.7,榆林的反演結(jié)果最差,但R 也高于0.42。不同站點(diǎn)的反演結(jié)果均存在一定的低估或高估,其中,哈爾濱和中山的擬合結(jié)果斜率最接近1,烏魯木齊(斜率:0.8)的反演結(jié)果較實(shí)況觀測(cè)有明顯的低估,而上海地區(qū)衛(wèi)星反演得到的PM2.5濃度約為地面觀測(cè)的1.2 倍。
圖11 2017年7月到2019年12月選取的9 個(gè)站點(diǎn)FY-4A 反演和地面觀測(cè)的PM2.5 濃度(單位:μg/m3)散點(diǎn)分布Fig.11 Correlations between FY-4A retrievals and PM2.5 ground observations at 9 stations from July 2017 to December 2019(unit:μg/m3)
采用PMRS 方法通過(guò)風(fēng)云四號(hào)衛(wèi)星AOD 值反演地面PM2.5濃度的偏差主要由以下幾個(gè)因素造成:(1)風(fēng)云四號(hào)衛(wèi)星反演AOD 和FMF 產(chǎn)品的誤差,(2)大氣氣溶膠粒子的密度在各個(gè)區(qū)域的差異和其測(cè)量值的缺乏,(3)羅氏法估算混合層高度的誤差,(4)氣溶膠粒子吸濕增長(zhǎng)造成的誤差,(5)PMRS方法本身的誤差等。
不同地區(qū)間干細(xì)粒子密度(ρf,dry)存在差異,全球的相關(guān)研究結(jié)果普遍分布于1.4—1.93 g/cm3(Morawska,et al,1999;Pitz,et al,2003;張國(guó)華等,2015)。由于中國(guó)區(qū)域相關(guān)研究結(jié)果有限,選取了Wang Z F 等(2010)對(duì)華北平原觀測(cè)值1.5 g/cm3、高健等(2007)對(duì)上海地區(qū)觀測(cè)值1.7 g/cm3的平均值1.6 g/cm3作為中國(guó)的密度值(ρf,dry)進(jìn)行計(jì)算。假設(shè)粒子遵循吸濕增長(zhǎng)方程,其系數(shù)a 和b 在陸地、水體等不同下墊面的測(cè)量值不同,也會(huì)對(duì)反演結(jié)果造成誤差。研究(Zhang,et al,2015)表明,由密度差異和吸濕增長(zhǎng)等因素造成的反演結(jié)果誤差可達(dá)34%。
AOD 產(chǎn)品誤差方面,北京地區(qū)衛(wèi)星反演的AOD與地基觀測(cè)的AOD 的相關(guān)系數(shù)為0.87,斜率為1.08,因而,在不考慮衛(wèi)星反演AOD 的誤差時(shí),北京地區(qū)反演結(jié)果和地面觀測(cè)的相關(guān)系數(shù)可達(dá)0.74,但與此同時(shí),除去AOD 本身的高估外,衛(wèi)星對(duì)地面PM2.5濃度的反演結(jié)果的低估程度略有增大,達(dá)到15%。
對(duì)FY-4A 衛(wèi)星的AOD 產(chǎn)品進(jìn)行檢驗(yàn),并根據(jù)衛(wèi)星相關(guān)資料,通過(guò)改進(jìn)后的PMRS 方法,反演得到中國(guó)近地面PM2.5質(zhì)量濃度網(wǎng)格化分布,并與地面觀測(cè)結(jié)果進(jìn)行對(duì)比。結(jié)論如下:
(1)FY-4A衛(wèi)星反演不同站點(diǎn)AOD結(jié)果較AERONET 地基觀測(cè)結(jié)果存在一定的低估或高估,相關(guān)系數(shù)為0.54—0.87。AOD 散點(diǎn)分布與FMF 的大小有一定關(guān)聯(lián)。將FMF 以0.4 為界進(jìn)行劃分,兩種情況下AOD FY-4A 和AOD AERONET 的相關(guān)系數(shù)均高于0.62。其中,F(xiàn)MF>0.4 時(shí),擬合結(jié)果較FMF≤0.4時(shí)更接近于AERONET觀測(cè)結(jié)果;但FMF≤0.4 時(shí),大多站點(diǎn)的散點(diǎn)分布更為集中,反演穩(wěn)定性?xún)?yōu)于FMF>0.4。同時(shí),2019年逐半年AOD FY-4A 平均結(jié)果與地面觀測(cè)的PM2.5濃度分布有較好的對(duì)應(yīng)關(guān)系。
(2)細(xì)粒子柱狀體積消光比(VEf)是PMRS 方法的關(guān)鍵變量,不同區(qū)域間VEf與FMF 均存在相似的相關(guān),以FMF=0.4 為界,分別建立VEf的擬合公式,并通過(guò)引入AOD 改進(jìn)FMF>0.4 時(shí)對(duì)VEf的估算算法。通過(guò)改進(jìn)后的PMRS 方法,衛(wèi)星的反演結(jié)果和地面測(cè)量相關(guān)較好,其中,烏魯木齊、石家莊和徐州觀測(cè)點(diǎn)的相關(guān)系數(shù)高于0.7,但數(shù)值上仍存在高估或低估。
(3)衛(wèi)星反演的中國(guó)2019年近地面PM2.5濃度月均值與近地面觀測(cè)的結(jié)果有較好的對(duì)應(yīng)關(guān)系,二者逐月演變趨勢(shì)基本一致,基本可以反映中國(guó)近地面大氣細(xì)粒子的空間分布,特別是秋、冬季,京津冀周邊區(qū)域、汾渭平原等污染高值區(qū)均與地面觀測(cè)對(duì)應(yīng)較好。