氣象-氣溶膠資料聯(lián)合同化對秋季PM2.5 濃度模擬的影響研究*

宋佳琨 陳耀登 陳 丹

1.南京信息工程大學(xué)氣象災(zāi)害教育部重點實驗室/氣候與環(huán)境變化國際合作聯(lián)合實驗室/氣象災(zāi)害預(yù)報預(yù)警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心，南京，210044

2.北京城市氣象研究院，北京，100089

1 引言

大氣氣溶膠影響區(qū)域空氣質(zhì)量、人類健康、區(qū)域和全球氣候（Wang，et al，2016；Li，et al，2017）。近年來，雖然中國政府實施了嚴格的污染減排政策，但是很多地區(qū)細顆粒物（Particulate Matter，PM）濃度仍然超過國際衛(wèi)生組織設(shè)定的健康標(biāo)準(zhǔn)，高PM2.5（空氣動力學(xué)直徑小于2.5 μm 的細顆粒物）濃度的空氣污染事件依然時有發(fā)生，特別是在華北平原（張美根，2005；龐楊等，2013；王躍思等，2014；王自發(fā)等，2014；張小曳，2014；蔣伊蓉等，2015）。氣溶膠模式模擬研究也逐漸成為了科研熱點和業(yè)務(wù)發(fā)展新方向（Rodwell，et al，2008；Mulcahy，et al，2014）。目前大氣化學(xué)模式研究大多集中于嚴重污染過程頻發(fā)的秋冬季（張人禾等，2014；Wang，et al，2014；Zhang，et al，2015），對于初秋時（9月下旬至10月底）的模式模擬性能認知較少，實際上秋季的污染也比較嚴重，污染事件中氣溶膠濃度峰值也比較高（Yang，et al，2015）。近年來，隨著冬季污染減排力度的不斷增強和冬季極端污染事件的減少，秋季大氣污染事件越來越受到重視，亟需開展秋季氣溶膠模擬和研究。

在現(xiàn)有的模式研究中，大多采用天氣預(yù)報模式（如WRF）與化學(xué)模式相結(jié)合，實現(xiàn)氣溶膠與氣象的在線耦合（如WRF/Chem）用于開展污染天氣過程和污染物濃度的模擬分析（Crippa，et al，2019）。大氣化學(xué)模式中氣溶膠模擬受化學(xué)機理表達、氣象初始/邊界條件、化學(xué)邊界/初始條件以及排放輸入等多方面不確定性的影響，模擬偏差較大（Ma，et al，2019）。

為了能更好地開展氣溶膠模擬研究，需要開展相關(guān)資料同化工作以改進模式的初始狀態(tài)（朱江等，2018）。氣象資料同化現(xiàn)已發(fā)展比較成熟，能夠較好地提高模式氣象場變量模擬效果（薛紀(jì)善，2009；熊春暉等，2013；陳耀登等，2014）。相較而言，由于觀測資料的稀少和氣溶膠多物種多組分表達的復(fù)雜性，氣溶膠資料同化起步較晚。Niu 等（2008）和Wang 等（2013）開發(fā)了針對GRAPES/CUACE_dust 的沙塵三維變分同化系統(tǒng)。美國國家環(huán)境預(yù)報中心（NCEP）格點統(tǒng)計差值（GSI）三維變分（3DVAR）同化（DA）系統(tǒng)能夠同化氣溶膠光學(xué)厚度（AOD），并用于WRF/Chem 模式預(yù)報（Grell，et al，2005；Liu，et al，2011）。Li 等（2013）和Zang等（2015，2016）針對WRF/Chem 模式中的MOSAIC氣溶膠方案，發(fā)展了包括PM2.5中有機碳、無機碳、硝酸鹽、硫酸鹽和其他氣溶膠組分的三維變分同化系統(tǒng)，可以實現(xiàn)對PM2.5總量及其分量觀測資料的直接同化。靳璐濱等（2016）同化了地面PM2.5和PM10觀測資料，顯著改進了初始場并且對預(yù)報場也起到了正效應(yīng)，正效應(yīng)可以持續(xù)20 h 以上。Chen等（2019）研究表明，在同化地面PM2.5觀測資料后，同化試驗顯著降低了2015—2017年中國冬季PM2.5濃度的預(yù)報偏差。

另外，氣溶膠和氣象因子是一個相互影響的體系，當(dāng)污染物排放不發(fā)生顯著變化時，氣象條件是影響PM 濃度的重要因素（Zheng，et al，2019）。氣象條件的變化對污染天氣過程的發(fā)展產(chǎn)生動力和熱力作用，影響污染物的生成和輸送（張人禾等，2014）。如，相對濕度（RH）在60%—100%范圍內(nèi)是快速非均相反應(yīng)導(dǎo)致出現(xiàn)PM2.5濃度峰值的重要因素（Chen，et al，2016）；低壓場或弱氣壓場、低的混合層高度、近地表逆溫和溫度露點差小有利于污染天氣的發(fā)生和維持（王躍思等，2014）；弱風(fēng)場不利于污染物的垂直擴散，導(dǎo)致污染物的本地積累和氣溶膠濃度的升高（Zhang，et al，2014），而高濃度污染氣團向下風(fēng)向輸送又帶來了污染的區(qū)域傳輸（張艷等，2010；劉琳等，2017）。

相比冬季大范圍靜穩(wěn)條件下的污染堆積過程，初入秋時氣象條件更加復(fù)雜，也更加局地化。如處在復(fù)雜地形下的京津冀地區(qū)，從夏季到冬季的大氣環(huán)流變化從10月開始發(fā)生，導(dǎo)致從9月到10月大氣擴散條件變差，也帶來入秋后氣溶膠污染事件的發(fā)生（Yin，et al，2019），因而相比冬季氣溶膠模擬，氣象條件模擬的不確定性也進一步帶來秋季氣溶膠模擬的偏差。雖然近年氣象資料同化和氣溶膠資料同化的模式研究取得了較多成果，但多集中于冬季，并且現(xiàn)有的大多數(shù)研究中氣溶膠資料同化和氣象資料同化是分開的，很少考慮氣象-氣溶膠條件在線模擬和同時同化。

因此，文中將重點討論氣象與氣溶膠資料聯(lián)合同化對氣象要素預(yù)報的影響，以及對大氣化學(xué)模式中氣溶膠變量預(yù)報產(chǎn)生的影響。文中基于WRF/Chem-GSI 資料同化系統(tǒng)，選取2015年10月污染過程開展秋季氣溶膠模擬和資料同化研究，評估WRF/Chem 模式中MOSAIC 化學(xué)機制對秋季氣溶膠的模擬效果、地面PM2.5觀測資料同化和氣象常規(guī)觀測資料同化對地面PM2.5濃度模擬的改進效果；并以京津冀地區(qū)為重點分析了在氣溶膠資料同化基礎(chǔ)上增加氣象因子同化對PM2.5污染過程模擬產(chǎn)生的影響，對氣象因子同化所起作用及局限性進行了探討。

2 模式介紹、資料說明和試驗設(shè)計

2.1 大氣/化學(xué)耦合模式

采用區(qū)域大氣動力-化學(xué)耦合模式WRF/Chem v3.6.1，該模式是由美國國家大氣海洋局（NOAA）地球系統(tǒng)研究實驗室（ESRL）、美國國家大氣研究中心（NCAR）以及許多其他機構(gòu)合作開發(fā)的（Grell，et al，2005）。使用WRF/Chem 耦合多物種多粒徑段MOSAIC 氣溶膠機制，按粒徑分為4 檔（1：0.039—0.1 μm，2：0.1—1.0 μm，3：1.0—2.5 μm，4：2.5—10 μm），前3檔粒徑范圍內(nèi)的8個物種（24個變量）構(gòu)成PM2.5總濃度。針對中國重污染地區(qū)高濕度下無機鹽氣溶膠快速生成過程，Chen 等（2016）在原有MOSAIC 氣溶膠模塊中新增3 條非均相反應(yīng)路徑：SO2-to-H2SO4和NO2/NO3-to-HNO3，提高了對PM2.5和無機鹽氣溶膠組分的模擬能力，本研究中亦采用了這3 條新增路徑。

模式水平網(wǎng)格間距為40.5 km、網(wǎng)格數(shù)為121×121，模擬區(qū)域（ALL）覆蓋了中國大部分地區(qū)及周邊地區(qū)（圖1），垂直方向從地面延伸到10 hPa，分為57 層。排放源清單使用的是2010年中國多分辨率排放（MEIC）清單，該數(shù)據(jù)原始網(wǎng)格間距是0.25°×0.25°，已處理成與模式網(wǎng)格間距匹配（40 km）。2010年排放清單與模擬時段2015年有一定時間差，但考慮到這套清單是唯一一套公開可得的排放數(shù)據(jù)，未對清單進行更新。其他主要參數(shù)方案和機制說明見表1。

圖1 （a）模式模擬區(qū)域（ALL）和各類型觀測站點分布（紅點：中國國家環(huán)境監(jiān)測總站（CNEMC）氣溶膠監(jiān)測站點分布，藍點：全球電信系統(tǒng)（GTS）SYNOP 氣象觀測站點分布；綠色框為6 個分析區(qū)域：NE-東北地區(qū)，NCP-華北地區(qū)，NW-西北地區(qū)，SW-西南地區(qū)，SE-華南地區(qū)，YRP-長江中下游平原地區(qū)），（b）華北平原（NCP，紅點：中國國家環(huán)境監(jiān)測總站（CNEMC）氣溶膠監(jiān)測站點，藍點：全球電信系統(tǒng)（GTS）SYNOP 氣象觀測站點）Fig.1 （a）Model domain and the locations of observational sites（dots）（red：Aerosol monitoring sites by China National Environmental Monitoring Center（CNEMC），blue：SYNOP meteorological observation sites by Global Telecommunications System（GTS）.The regions defined by green rectangles are the six regions used in the analysis：NE-Northeastern，NCP-North China Plain，NW-Northwestern，SW-Southwestern，SE-Southeastern，YRP-Yangtze River Plain），（b）details of the North China Plain（NCP）region（red：Aerosol monitoring sites by China National Environmental Monitoring Center（CNEMC），blue：SYNOP meteorological observation sites by Global Telecommunications System（GTS））

表1 WRF/Chem 主要參數(shù)方案和機制Table 1 Description of WRF/Chem configurations

2.2 資料同化系統(tǒng)

研究采用GSI 和WRF/Chem 耦合同化系統(tǒng)（Chen，et al，2016），該系統(tǒng)通過結(jié)合觀測數(shù)據(jù)（逐6 h 常規(guī)氣象和地面PM2.5濃度觀測資料）和網(wǎng)格背景場（由WRF/Chem 預(yù)報6 h 得到），計算出最合適的“分析場”。GSI 同化系統(tǒng)中，通過最小化標(biāo)量代價函數(shù)（J（x））來確定分析向量x，J（x）由式（1）給出

式中，xb為背景場矢量，T 為對矢量矩陣進行轉(zhuǎn)置，y 為觀測場矢量，H 為潛在的非線性“觀測算子”，它將模型網(wǎng)格點值插值到觀測位置，并將模式預(yù)報量轉(zhuǎn)換為觀測量。B 為背景誤差協(xié)方差矩陣，分析中用于背景場誤差和觀測誤差權(quán)重。文中利用NMC 方法（Parrish，et al，1992），基于2015年10月1 個月的WRF/Chem 預(yù)報，計算背景誤差協(xié)方差統(tǒng)計量；R 為觀測誤差協(xié)方差矩陣，包含測量誤差和代表性誤差，分析中用于觀測場權(quán)重，測量誤差ε0由下式得出

式中，γ 為可調(diào)參數(shù)，文中設(shè)置為0.5，ΔX 為格點間距40 km，L 為觀測影響半徑2 km?？侾M2.5觀測誤差由下式計算得出

GSI 系統(tǒng)從GOCART 氣溶膠機制更新為MOSAIC-4BIN 氣溶膠機制，分析變量是各網(wǎng)格點上24 個MOSAIC 氣溶膠變量的三維質(zhì)量混合比。PM2.5由3 種不同粒徑的8 種化學(xué)物質(zhì)根據(jù)式（5）計算質(zhì)量濃度，公式如下

2.3 試驗設(shè)計

選取NCEP 的1°× 1°全球再分析數(shù)據(jù)作為氣象初始條件和邊界條件，該數(shù)據(jù)為來自全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)（GDAS）的逐6 h 格點數(shù)據(jù)。用到的常規(guī)氣象觀測資料有NCEP 全球高空和地面天氣觀測（ADP Global Upper Air and Surface Weather Observations）和全球電信系統(tǒng)（GTS）的地面常規(guī)觀測資料。PM2.5濃度逐時觀測數(shù)據(jù)來自中國國家環(huán)境監(jiān)測總站（CNEMC），在模擬區(qū)域中所有1600 多個監(jiān)測點經(jīng)質(zhì)量控制和剔除缺測后的有效觀測數(shù)據(jù)均用于統(tǒng)計評估。試驗?zāi)M時段為2015年9月27日00 時到11月1日00 時（世界時，下同），其中前5 d 被視為起轉(zhuǎn)時間，不進行分析。在同化試驗中，氣溶膠自初始時刻冷啟動后，一直進行6 h 循環(huán)同化，并且分析時刻向后進行6 h 預(yù)報，而氣象初始條件和邊界條件（IC/BC）使用FNL 再分析資料提前6 h 冷啟動后，6 h 預(yù)報結(jié)果更新氣象場的初始/邊界條件，在此過程中氣溶膠濃度一直在積累，每6 h 的氣象條件更新保證了預(yù)報過程中氣象因子對氣溶膠影響時長為6 h。通常氣溶膠資料同化試驗中，從大氣環(huán)境角度出發(fā)，側(cè)重后續(xù)空氣質(zhì)量預(yù)報能力的試驗通常會開展48—72 h預(yù)報以做檢驗。本研究中主要側(cè)重氣象-氣溶膠在線模擬和同時同化，側(cè)重二者在氣象預(yù)報框架下的相互影響，因而采用了6 h 的同化周期和預(yù)報時效，所有的檢驗分析也均采用了6 h預(yù)報結(jié)果。試驗流程如圖2 所示。

圖2 同化試驗流程Fig.2 Flow chart of assimilation experiment

為了分析氣溶膠和常規(guī)氣象資料聯(lián)合同化對PM2.5濃度模擬結(jié)果的影響，設(shè)計了4 組對比試驗，分別為：NO_DA（R1，不同化任何觀測資料）、MET_DA（R2，僅同化常規(guī)氣象觀測資料）、AER_DA（R3，僅同化地面PM2.5觀測資料）和MET+AER_DA（R4，同時同化常規(guī)氣象和地面PM2.5觀測資料）。

3 模擬和同化結(jié)果評估

分析和評估變量包括近地面氣象要素（2 m 氣溫（T2），2 m 相對濕度（RH2）、10 m 風(fēng)（V10））和氣溶膠變量（地面PM2.5濃度）。

3.1 近地面氣象要素

表2 為2015年10月各組試驗6 h 近地面氣象要素（T2、RH2、V10）預(yù)報結(jié)果與觀測的相關(guān)系數(shù)、偏差以及均方根誤差?？梢钥闯?，NO_DA 試驗對T2、RH2和V10的變化趨勢模擬較好。T2模擬結(jié)果與觀測的相關(guān)系數(shù)在全模擬區(qū)平均超過0.95，華北平原地區(qū)為0.88；RH2模擬結(jié)果與觀測的相關(guān)系數(shù)超過0.8，但RH2值普遍存在低估，平均低估大約15%；華北平原地區(qū)V10的模擬與觀測相關(guān)系數(shù)只有0.72，V10值存在大于1 m/s 的系統(tǒng)性高估，模擬不準(zhǔn)確可能與模式分辨率較低有一定關(guān)系。

表2 2015年10月各組試驗6 h 近地面氣象要素（T2、RH2、V10）預(yù)報結(jié)果與觀測的相關(guān)系數(shù)、偏差以及均方根誤差Table 2 Correlation coefficients，deviations and root-mean-square errors between 6 h forecast results and observations for near-surface meteorological elements（T2，RH2 and V10）in October 2015

結(jié)合表2，分析NO_DA 和MET_DA 試驗逐6 h模擬結(jié)果（圖3）。相較于NO_DA、MET_DA 整個模擬區(qū)域的T2偏差減小了0.27℃，RH2偏差減小了0.2 個百分點，V10偏差減小了0.03 m/s。華北平原地區(qū)T2偏差減小了0.31℃；RH2偏差減小了1.27個百分點；V10偏差減小了0.23 m/s，相關(guān)系數(shù)提高1%。雖然統(tǒng)計數(shù)據(jù)變化不明顯，但從圖3 來看，氣象資料同化對RH2和V10極值和時序變化仍然起到了一定作用。相比于模擬區(qū)域平均，華北平原地區(qū)的RH2和V10的時序變化表現(xiàn)出更為明顯的局地性和復(fù)雜性，故氣象資料同化帶來的正面影響也更加明顯。從AER_DA 和MET+AER_DA 的結(jié)果可以看出，地面PM2.5資料同化通過氣溶膠-輻射作用的變化，在6 h 的時間窗口內(nèi)對氣象變量預(yù)報結(jié)果產(chǎn)生了一些影響，但是在偏差方向上沒有帶來正負的變化。

圖3 2015年10月整個區(qū)域（a、c、e）和華北平原地區(qū)（b、d、f）近地面氣象要素（a、b）T2（單位：℃）、（c、d）RH2（單位：%）和（e、f）V10（單位：m/s）逐6 h 預(yù)報結(jié)果時間序列Fig.3 Time serials of 6 h near surface meteorological elements：（a，b）T2（unit：℃），（c，d）RH2（unit：%）and（e，f）V10（unit：m/s）in October 2015 in ALL（a，c，e）and NCP（b，d，f）

3.2 地面PM2.5 濃度

從地面PM2.5濃度水平分布（圖4）可以看出，2015年10月PM2.5高濃度主要出現(xiàn)在華北平原以及長江中下游地區(qū)，觀測結(jié)果顯示月平均PM2.5濃度極大值超過140 μg/m3，大部分地區(qū)（除華南地區(qū)和西北地區(qū)）的月平均濃度達到60—80 μg/m3，遠高于世界衛(wèi)生組織的指導(dǎo)值。

圖4 2015年 10月地面 PM2.5 濃度（單位：μg/m3）月平均水平分布（a.觀測，b.NO_DA，c.MET_DA，d.AER_DA，e.MET+AER_DA）Fig.4 Spatial distribution of monthly mean PM2.5 concentration（unit：μg/m3）in October 2015（a.Observations，b.NO_DA，c.MET_DA，d.AER_DA，e.MET+AER_DA）

分析2015年10月逐6 h 預(yù)報結(jié)果時序（圖5），NO_DA 試驗可以再現(xiàn)地區(qū)高濃度，在華北平原地區(qū)模擬出4 次高值過程：4—8日、13—18日、19—21日、22—24日，與觀測的相關(guān)系數(shù)為0.59，但在濃度峰值附近有明顯高估，尤其是華北平原、長江中下游平原和東北地區(qū)比較明顯，整個模擬區(qū)域高估26.88 μg/m3，可能與排放清單未考慮近年來的污染減排帶來的排放高估有關(guān)。西北地區(qū)相關(guān)系數(shù)只有0.33，平均低估36.88 μg/m3，這可能是由于排放清單未考慮近年來西部大開發(fā)帶來的排放數(shù)據(jù)低估導(dǎo)致模擬濃度過低。

相較NO_DA 試驗，MET_DA 試驗中長江中下游平原地區(qū)（10月17—19日）、華南地區(qū)（10月17—25日）和西南地區(qū)（10月13—25日）PM2.5濃度的高估均有所降低，而華北平原地區(qū)（10月13—19日）、長江中下游平原地區(qū)（10月11—16日）、西南地區(qū)（10月5—8日）PM2.5濃度提高，但是在峰值出現(xiàn)時間上與觀測更加接近，氣象條件的變化影響了PM2.5高濃度過程的出現(xiàn)和發(fā)展。表3 統(tǒng)計表明，MET_DA 試驗相較NO_DA 試驗主要提高了地面PM2.5模擬結(jié)果與觀測的相關(guān)，除西南和西北地區(qū)之外，其他分析地區(qū)相關(guān)系數(shù)相較NO_DA 試驗提高2%—6%，偏差沒有得到較好的訂正。

AER_DA 試驗和MET+AER_DA 試驗中（圖5），PM2.5濃度平均值與觀測的變化和強度都比較接近。西北地區(qū)PM2.5模擬濃度得到明顯提高，其他地區(qū)的濃度模擬結(jié)果高估也得到了較好的訂正。表3 統(tǒng)計結(jié)果表明，AER_DA 試驗比NO_DA 試驗在整個模擬區(qū)域相關(guān)系數(shù)提高了0.28，偏差減小了26.31 μg/m3，均方根誤差減小了29.4 μg/m3，6 個子分析區(qū)域在加入地面PM2.5觀測資料同化后，相關(guān)系數(shù)提高0.25 以上，偏差絕對值減小到6 μg/m3以內(nèi)，均方根誤差減小到10 μg/m3以內(nèi)。MET+AER_DA試驗?zāi)M結(jié)果最好。

表3 2015年10月各區(qū)域地面PM2.5 濃度6 h 預(yù)報結(jié)果與觀測的相關(guān)系數(shù)、偏差以及均方根誤差Table 3 Correlation coefficients，deviations and root-mean-square errors between 6 h interval ground PM2.5 concentration forecast results and observations in October 2015

圖5 2015年 10月整個模擬區(qū)域和 6 個子區(qū)域地面PM2.5 濃度（單位：μg/m3）逐 6 h 預(yù)報（a.華北平原，b.長江中下游地區(qū)，c.東北地區(qū)，d.西北地區(qū)，e.華南地區(qū)，f.西南地區(qū)，g.整個模擬區(qū)域）Fig.5 Time series of observed and ground PM2.5 concentration（unit：μg/m3）forecast results at 6 h intervals in October 2015（a.NCP，b.YRP，c.NE，d.NW，e.SE，f.SW，g.ALL）

4 聯(lián)合同化的影響診斷分析

實際上，PM2.5污染與不利氣象條件密切相關(guān)，本節(jié)分別從水平分布相關(guān)、時間序列相關(guān)、污染過程分析3 個方面對氣象-氣溶膠聯(lián)合同化的影響展開討論。

為更好地對結(jié)果進行分析，用MET_DA-NO_DA表示MET_DA 試驗結(jié)果減去NO_DA 試驗結(jié)果，可以看作是模擬過程中氣象資料同化對PM2.5模擬的作用，主要側(cè)重分析氣象因子同化后，各氣象參數(shù)的變化如何影響氣溶膠及二者的相關(guān)關(guān)系；用MET+AER_DA-AER_DA 表示 MET+AER_DA 試驗結(jié)果減去AER_DA 試驗結(jié)果，主要反映在同化地面PM2.5觀測資料基礎(chǔ)上加入氣象資料同化的作用，即考慮氣溶膠濃度初始場得到觀測修正之后，額外加入氣象同化后帶來的真實氣溶膠濃度變化，特別是污染過程的變化。

4.1 水平分布相關(guān)

6 h 預(yù)報結(jié)果整月平均差異（圖6）顯示，兩組近地面氣象要素差異的變化趨勢和強度相近。T2總體呈上升趨勢，大多上升幅度為0—0.15℃，廣西和云南有大值中心，可以升高0.4℃；除研究區(qū)域北部和東部少數(shù)地區(qū)外，大部分地區(qū)RH2呈現(xiàn)上升趨勢，特別是華北、重慶以及中東部地區(qū)；V10在沿海地區(qū)明顯減小，在廣東和廣西南部有0.5—1 m/s 的負值中心。如表2 所示，同化后偏差減小，更接近觀測。

分析NO_DA 試驗和AER_DA 試驗基礎(chǔ)上開展氣象同化帶來的PM2.5濃度變化水平分布（圖7）。MET_DA-NO_DA（圖7a）表明PM2.5變化水平分布與氣象要素變化具有緊密的相關(guān)：華北和中東部地區(qū)濃度提高，對應(yīng)T2和RH2的提高，V10減小或者變化較小；西北地區(qū)和東部局部地區(qū)有濃度降低，對應(yīng)RH2下降和V10增大。MET+AER_DA-AER_DA（圖7b）與MET_DA-NO_DA（圖7a）相比，PM2.5濃度變化的空間分布相近，并且呈現(xiàn)出更多細節(jié)的局地特征，與RH2變化的空間分布更加匹配；說明在PM2.5同化基礎(chǔ)上增加氣象資料同化，模式模擬PM2.5可能對RH2變化更為敏感，與目前所觀測到的結(jié)果一致。

同時這也說明，PM2.5濃度不同，同化氣象要素所起的作用也會不同：由于排放源高估，與AER_DA相比，NO_DA 的PM2.5模擬濃度明顯高估（圖4），MET_DA 結(jié)果在整個時段進一步高估40 μg/m3，而加入地面PM2.5資料同化實現(xiàn)濃度場糾正后，氣象資料同化（圖6b）作用在華北平原地區(qū)的影響小于10 μg/m3，整體影響平均減小25 μg/m3左右（圖7c），氣象資料同化作用也更趨近于真實。

圖6 2015年 10月 MET_DA 與 NO_DA 氣象要素月平均值差異（MET_DA?NO_DA）水平分布（a.T2（單位：℃），b.RH2（單位：%），c.V10（單位：m/s））Fig.6 Spatial distributions of monthly mean differences between MET_DA and NO_DA in October 2015（MET_DA?NO_DA）（a.T2（unit：℃），b. RH2（unit：%），c.V10（unit：m/s））

圖7 2015年 10月常規(guī)氣象資料同化加入造成的地面 PM2.5 濃度（單位：μg/m3）月平均差異水平分布（a.MET_DA?NO_DA，b.MET+AER_DA?AER_DA，c.前兩組差異的差值）Fig.7 Spatial distributions of monthly mean PM2.5 concentration（unit：μg/m3）differences caused by meteorological data assimilation in October 2015（a.MET_DA?NO_DA，b.MET+AER_DA?AER_DA，c.the difference of（a）minus（b））

4.2 時間序列相關(guān)

由于華北平原地區(qū)PM2.5濃度變化明顯，重點分析該地區(qū)2015年10月13—25日氣象常規(guī)觀測資料同化對PM2.5濃度模擬影響以及近地面氣象變量差異的時間序列（圖8）。根據(jù)圖8a 中NO_DA 模擬結(jié)果選取3 個分析時段（P1：2015年10月15日12 時—17日18 時、P2：2015年10月18日18 時—21日06 時 和P3：2015年10月22日06 時—24日00 時）的3 次高值過程做進一步分析（圖8a—f）。

P1 過程中，MET_DA 相較NO_DA，華北平原地區(qū)PM2.5濃度有明顯提高，最大值超過100 μg/m3；但MET+AER_DA 相較AER_DA，PM2.5濃度提高，最大值只有15 μg/m3。對應(yīng)時段內(nèi)T2提高0—0.5℃，與觀測相比誤差減小0.36℃，RH2提高0%—8%，與觀測相比誤差減小2.4%，V10的變化不明顯，T2和RH2的改進是導(dǎo)致PM2.5濃度升高的主要原因。雖然MET_DA 提升了氣象參數(shù)準(zhǔn)確性，但由于排放高估，導(dǎo)致了氣象預(yù)報得到改進后反而PM2.5濃度的高估誤差進一步增大，而MET+AER_DA則是在PM2.5資料同化基礎(chǔ)上修正氣象場，因而得到氣象-氣溶膠的最優(yōu)模擬結(jié)果。從圖8d—f 可以看出，在6 h 時間窗口內(nèi)，近地面氣象條件差異受地面PM2.5資料同化影響較小，故只對MET_DA 與NO_DA 的差異進行定量描述。

圖8 2015年10月13—25日華北平原地區(qū)逐6 h 時間序列（a.地面PM2.5 濃度（單位：μg/m3）：R1（紫色），R2（紅色），R3（藍色），R4（綠色），觀測（黑色）；b、c.分別為R2-R1、R4-R3 的PM2.5 濃度差值（單位：μg/m3）；d—f.分別為T2（單位：℃）、RH2（單位：%）、V10（單位：m/s）的差值：R2-R1（黑色）、R4-R3（橙色）。雙虛線標(biāo)識3 次PM2.5 污染過程（P1，P2，P3））Fig.8 Time series at 6 h intervals in NCP from October 13—25，2015：（a）PM2.5 concentration（unit：μg/m3）：R1（purple），R2（red），R3（blue），R4（green）and observations（black）；（b）and（c）are the PM2.5 concentration differences of R2-R1 and R4-R3（unit：μg/m3）；（d），（e），（f）are difference of T2（unit：℃），RH2（unit：%），V10（unit：m/s）：R2-R1（black），R4-R3（orange）（Dashed-dot lines illustrate the three PM2.5 pollution events（P1，P2，P3））

P2 過程中，觀測顯示高值過程出現(xiàn)在20日00 時前后，之后出現(xiàn)濃度下降，但是在NO_DA 中峰值出現(xiàn)時間在21日12 時前后，與觀測相比存在明顯的遲滯。在此過程中，MET_DA 相較NO_DA，在觀測到的峰值出現(xiàn)前期，T2升高近1℃，RH2升高2%—6%，V10前期減小，而在觀測到的濃度下降期V10增大。因此，峰值前期氣象變化有利于污染生成和累積，而濃度下降期風(fēng)速增大也可能意味著清除過程的來臨。這說明在NO_DA 試驗中很可能是由于氣象條件模擬的不準(zhǔn)確帶來了高值過程和后續(xù)清除過程模擬的遲滯，因而MET_DA 能夠在準(zhǔn)確的時間點再現(xiàn)這個污染過程。與P1 過程相似，排放高估帶來了PM2.5濃度絕對誤差的增大，在MET+AER_DA 中PM2.5濃度量級和污染過程推進能夠更準(zhǔn)確地再現(xiàn)。

P3 過程中觀測沒有高值過程，但是NO_DA和MET_DA模擬結(jié)果有一次超過150 μg/m3虛假增加過程，PM2.5濃度模擬結(jié)果也比較接近，這可能是由于進入到10月中下旬污染預(yù)警和減排監(jiān)控力度加強的階段后，模式中排放不確定性更大，而這期間的氣象變量變化不大導(dǎo)致。這說明，當(dāng)氣象條件變化不明顯且排放不確定性較大時，僅通過氣象資料同化很難較好地再現(xiàn)污染天氣過程，需要借助氣溶膠資料同化來實現(xiàn)模擬結(jié)果糾正，聯(lián)合兩種資料同化取得了較好的模擬效果。

在這3 次過程中氣象資料同化導(dǎo)致PM2.5濃度變化較大時段與模擬高值過程對應(yīng)，說明氣象條件變化對高濃度過程影響更加顯著?？傮w而言，氣象資料同化更好地反映了污染推進過程，PM2.5濃度變化與RH2和T2的變化成正相關(guān)，與V10成負相關(guān)。為了更好地說明氣象條件變化對PM2.5濃度的影響，對華北平原地區(qū)變化明顯的P1 和P2 過程展開進一步分析。

4.3 華北平原區(qū)域過程分析

P1 過程中（圖9），京津冀地區(qū)RH2大幅度升高，并且在濕度升高區(qū)域有風(fēng)場的匯合，散度減小0—3.6×10-5s-1，PM2.5濃度升高超過30 μg/m3，河南以輻散為主，大范圍增加-2.4 ×10-5s-1，但是有RH2升高大值中心，有利于PM2.5濃度升高，但風(fēng)場有利于污染物的擴散。山東中北部地區(qū)RH2降低1%—3.6%，MET_DA 試驗相較NO_DA 試驗的PM2.5濃度升高，而MET+AER_DA 試驗相較AER_DA 試驗的PM2.5濃度升高較小甚至降低，說明加入PM2.5資料同化后，氣象條件的變化與PM2.5濃度的變化得到更好對應(yīng)。P2 過程中（圖10），MET_DA 試驗相較NO_DA 試驗在京津冀地區(qū)PM2.5濃度仍有明顯的提高，從V10的變化可以看出，京津冀周邊地區(qū)（尤其是山東和河南地區(qū)）向本地有著明顯的輸送，導(dǎo)致了京津冀地區(qū)PM2.5濃度的提高以及山東地區(qū)PM2.5濃度的降低。河南和河北交界帶附近散度值減小0—4.8×10-5s-1，對應(yīng)PM2.5濃度升高。

圖9 P1 過程中氣象資料同化加入造成的近地面要素差異（a.10 m 風(fēng)場散度（單位：10-5 s-1），b.RH2（色階，單位：%）和V10（風(fēng)矢，單位：m/s）的疊加場，c、d.地面PM2.5 濃度差（單位：μg/m3），c.MET_DA-NO_DA，d.MET+AER_DA-AER_DA）Fig.9 Differences of near-surface meteorological parameters caused by assimilation of meteorological data during P1（a.divergence of 10 m wind field（unit：10-5 s-1），b.RH2（shaded，unit：%）and V10（vector，unit：m/s），c and d PM2.5 concentration（unit：μg/m3）difference，c.MET_DA-NO_DA，d.MET+AER_DA-AER_DA）

圖10 同圖9，但為P2 過程Fig.10 The same as Fig.9 but for the process P2

續(xù)圖 9Fig.9 Continued

總體來說，濕度增加大值中心和風(fēng)場輻合位置與地面PM2.5濃度升高大值中心的位置較為對應(yīng)。當(dāng)二者同時起到增加或減少作用時，對PM2.5濃度的影響更加顯著。當(dāng)二者作用相反時，影響可能變得較弱或者不明顯。聯(lián)合同化方案能夠讓氣象條件變化對地面PM2.5濃度的強度和范圍影響表達更加準(zhǔn)確。

5 結(jié)論

利用WRF/Chem 模式（MOSAIC 化學(xué)機制）開展了2015年10月PM2.5濃度模擬，并使用GSI 同化系統(tǒng)設(shè)計了3 組逐6 h 同化對比試驗，分析常規(guī)地面氣象資料同化、地面PM2.5資料同化和兩種資料聯(lián)合同化方案對地面PM2.5濃度6 h 模擬結(jié)果的影響。主要結(jié)論為：

WRF/Chem 模式可以在一定程度上再現(xiàn)秋季的污染天氣過程，但是PM2.5濃度模擬準(zhǔn)確度受排放清單不確定性影響：華北平原和中東部地區(qū)呈濃度高估，主要是由于近年來污染減排政策實施帶來的排放削減未納入模式，與此相反，由于西部大開發(fā)帶來的新污染源增加未體現(xiàn)在排放清單中，故西北地區(qū)模擬濃度存在低估。

單獨同化PM2.5觀測資料，西北地區(qū)排放源缺失導(dǎo)致的模擬濃度過低得到較好的訂正，華北平原地區(qū)、長江中下游平原地區(qū)PM2.5高濃度地區(qū)的模擬高估也得到降低，并且顯著提高了模式結(jié)果與觀測的相關(guān)系數(shù)。

單獨同化氣象資料能夠有效修正由于氣象條件模擬不準(zhǔn)確帶來的PM2.5濃度峰值及清除過程模擬的遲滯或錯峰問題，在對華北平原地區(qū)過程分析中，主要表現(xiàn)為濕度升高，對應(yīng)著PM2.5濃度升高；風(fēng)場輻合，匯合地區(qū)PM2.5濃度一般情況下是升高的。氣象資料同化在改進氣象變量模擬效果的同時，也改進了PM2.5濃度的模擬，期間RH2和V10的變化起主要作用。因此，在模擬高污染天氣過程發(fā)生、發(fā)展時，需要關(guān)注氣象條件和天氣形勢的模擬對PM2.5濃度模擬的影響。

聯(lián)合同化試驗表明，在PM2.5觀測資料同化基礎(chǔ)上，氣象資料同化帶來的氣象條件變化對PM2.5濃度模擬影響表達更加準(zhǔn)確，氣象因素對PM2.5濃度的影響與PM2.5濃度本身有關(guān)，PM2.5濃度高，則影響大。在本次過程分析中，氣象條件變化基本相同情況下，PM2.5濃度模擬結(jié)果平均超過300 μg/m3時，氣象資料同化影響可以達到80 μg/m3；經(jīng)過地面PM2.5觀測資料同化后，模擬濃度降低到130 μg/m3，因氣象因素影響降低15 μg/m3。因此，在大氣化學(xué)耦合模式模擬研究中，有必要開展聯(lián)合氣溶膠觀測資料和氣象資料同化研究，在利用氣溶膠資料進行濃度再現(xiàn)的基礎(chǔ)上，關(guān)注氣象條件和天氣形勢的模擬再現(xiàn)對PM2.5濃度模擬的影響，以達到氣象-氣溶膠的最優(yōu)表達。

氣象-氣溶膠聯(lián)合資料同化，能更加準(zhǔn)確地模擬中國秋季氣溶膠污染過程，為更好地開展污染成因和在氣象預(yù)報框架下開展氣象-氣溶膠相互影響提供研究基礎(chǔ)。但是，也需要指出，導(dǎo)致WRF/Chem模式對秋季氣溶膠模擬不準(zhǔn)確的原因有很多，比如模式配置、排放清單和化學(xué)機理等。文中只對模型的氣象-化學(xué)初始條件和氣象邊界條件進行了研究，其他方面的分析有待今后的工作中進一步深入。