天氣形勢(shì)對(duì)四川盆地區(qū)域性臭氧污染的影響

楊顯玉,呂雅瓊,王禹潤(rùn)*,喬玉紅,張公亮,王式功,張小玲,劉志紅,劉奕麟,4,朱新勝

天氣形勢(shì)對(duì)四川盆地區(qū)域性臭氧污染的影響

楊顯玉1,呂雅瓊2,王禹潤(rùn)1*,喬玉紅3,張公亮1,王式功1,張小玲1,劉志紅1,劉奕麟1,4,朱新勝5

(1.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,高原大氣與環(huán)境四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 610225；2.中國(guó)科學(xué)院水利部成都山地災(zāi)害與環(huán)境研究所,四川 成都 610041；3.四川省生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院,四川 成都 610000；4.中國(guó)氣象科學(xué)研究院,北京 100081；5.生態(tài)環(huán)境部南京環(huán)境科學(xué)研究所,江蘇 南京 210042)

本研究結(jié)合地面觀測(cè)資料,ERA5再分析數(shù)據(jù)和PCT客觀分型法,分析了2014～2019年四川盆地區(qū)域性O(shè)3污染特征以及天氣形勢(shì)與O3污染的關(guān)系.結(jié)果表明,2014～2019年四川盆地O3區(qū)域污染發(fā)生頻數(shù)呈單峰型分布,于2016年達(dá)到峰值,且發(fā)生區(qū)域主要集中在成都平原城市群.在6種典型天氣類型中,類型1、2、6為污染型,其海平面氣壓呈西高東低,四川盆地受低壓系統(tǒng)控制.類型3、4為清潔型,其中類型3呈北高南低,且在四川盆地東部存在1個(gè)低值中心;類型4呈東高西低,在青藏高原區(qū)域有一些小范圍的高壓中心.在污染型天氣形勢(shì)下,四川盆地的氣象條件為溫度高、云量低、地面接收到的紫外輻射強(qiáng)、相對(duì)濕度低,加速了O3的生成,再疊加類型1的靜風(fēng)條件不利于污染物擴(kuò)散;類型2、6盛行的東南氣流對(duì)O3及其前體物的輸送,造成污染型天氣類型發(fā)生區(qū)域性O(shè)3污染比例明顯高于其他幾種類型.此外,基于環(huán)流分型的預(yù)測(cè)結(jié)果表明環(huán)流形勢(shì)對(duì)四川盆地各城市群區(qū)域O3污染影響可以達(dá)到其年變化的2倍以上,對(duì)整個(gè)四川盆地O3濃度變化的貢獻(xiàn)率為34.8%～66.3%.

臭氧污染；天氣形勢(shì)；四川盆地；PCT客觀分型法

根據(jù)2014～2019年《中國(guó)生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》數(shù)據(jù)[1],我國(guó)地級(jí)及以上城市的空氣質(zhì)量超標(biāo)比例由2014年的90.1%逐年下降至2019年的53.4%,大氣污染得到了顯著改善.然而對(duì)于如京天津冀、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲和四川盆地等經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)的城市群,區(qū)域空氣污染事件仍時(shí)常發(fā)生[2-3],我國(guó)大氣染治理仍面臨嚴(yán)峻挑戰(zhàn).已有研究表明,重污染事件的形成、發(fā)展、消亡受排放和大氣中各種物理化學(xué)過(guò)程決定[4-6],比如干濕沉降、污染物的傳輸擴(kuò)散等.其中人為排放是內(nèi)因,氣象因素是外因,在一定天氣尺度的時(shí)間內(nèi),污染排放源一般相對(duì)穩(wěn)定,突發(fā)的污染事件和季節(jié)性污染特征往往就歸結(jié)于外部氣象因素[7-9].局地氣象要素主要由逐日天氣過(guò)程的演變決定,與環(huán)流形勢(shì)密切相關(guān).環(huán)流形勢(shì)及其演變直接影響污染過(guò)程的持續(xù)時(shí)間和嚴(yán)重程度,尤其對(duì)于大中城市聚集的城市群區(qū)域,特定的環(huán)流背景造成的污染影響可達(dá)平均值的5～10倍以上[10],環(huán)流形勢(shì)對(duì)空氣質(zhì)量影響顯著.Zhang等[11]對(duì)1990～2011年環(huán)流形勢(shì)和局地氣象要素對(duì)香港O3污染的影響進(jìn)行了研究, 發(fā)現(xiàn)氣象條件對(duì)O3濃度變化的貢獻(xiàn)率高達(dá)50%;Liu等[12]研究了環(huán)流形勢(shì)對(duì)華北O(jiān)3濃度年際變化的影響,指出華北城市群中有4個(gè)城市的局地環(huán)流形勢(shì)對(duì)O3濃度年際變化的貢獻(xiàn)率高于60%.因此,研究區(qū)域環(huán)流形勢(shì)與污染物濃度關(guān)系對(duì)理解重污染事件的發(fā)生機(jī)理及其預(yù)報(bào)預(yù)警至關(guān)重要.

環(huán)流分型可用于提取典型環(huán)流形勢(shì),分為主觀分型和客觀分型兩種.其中主觀分型通常是基于預(yù)報(bào)員的主觀經(jīng)驗(yàn)研究典型污染個(gè)例的環(huán)流形勢(shì)特征,研究時(shí)段較短、樣本個(gè)數(shù)較少,且存在個(gè)體差異;而客觀分型通常是用客觀分型方法對(duì)位勢(shì)高度、海平面氣壓以及風(fēng)場(chǎng)等格點(diǎn)數(shù)據(jù)降維,進(jìn)而識(shí)別不同的環(huán)流形勢(shì)特征[13].客觀分型技術(shù)因其效率高、可處理樣本量大等優(yōu)勢(shì)被廣泛應(yīng)用于污染天氣形勢(shì)的研究當(dāng)中[14].Dong等[15]采用PCT客觀分型法研究華北污染天氣形勢(shì),表明圍繞東北低壓的西南氣流帶來(lái)的干暖空氣有利于華北O(jiān)3的生成和積累;Miao等[16]研究發(fā)現(xiàn)由天氣強(qiáng)迫造成的水平污染物輸送是影響北京夏季空氣質(zhì)量最重要的因素之一;許建明等[17]指出當(dāng)冷空氣路徑偏西,鋒面呈東北—西南向經(jīng)過(guò)上海時(shí),污染的輸送會(huì)顯著提升上海市污染物濃度.已有研究大多針對(duì)京津冀,長(zhǎng)江三角洲等城市群開(kāi)展,而對(duì)人口密集,大氣污染形勢(shì)依然嚴(yán)峻的四川盆地的研究相對(duì)匱乏.常美玉等[18]分析了成渝地區(qū)2014～2018年環(huán)流形勢(shì)與空氣污染等級(jí)的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)當(dāng)?shù)孛婧?50hPa上為氣旋或東南氣流時(shí)成渝地區(qū)易發(fā)生污染;Sun等[19]指出當(dāng)四川盆地被高壓系統(tǒng)控制且氣壓梯度較小時(shí)會(huì)導(dǎo)致連續(xù)性霧霾污染的發(fā)生;蔣婉婷等[20]揭示了四川盆地重污染期間的兩種環(huán)流形勢(shì)在500hPa高度上分別被盛行西風(fēng)氣流和槽后西北氣流控制,且在850hPa高度上均有氣壓梯度小的特點(diǎn).四川盆地內(nèi)靜風(fēng)頻率高,對(duì)污染物的稀釋擴(kuò)散能力較弱,大氣環(huán)境容量遠(yuǎn)小于平原地區(qū)[21-23],再加上四川盆地人口密集,工業(yè)化、城市化水平加速提升,最近幾年O3污染事件頻繁發(fā)生[24].因此,利用客觀分型方法研究環(huán)流形勢(shì)對(duì)四川盆地O3污染的影響對(duì)于提升四川盆地重污染潛勢(shì)預(yù)報(bào)能力有著重要的現(xiàn)實(shí)意義.

基于此,本研究根據(jù)地形分布特征和污染物擴(kuò)散規(guī)律將四川盆地分為成都平原、川南、川東北三大城市群并分析2014～2019年盆地內(nèi)“區(qū)域性O(shè)3污染過(guò)程”時(shí)空分布特征,利用PCT客觀分型法提取四川盆地典型環(huán)流形勢(shì),進(jìn)而研究環(huán)流形勢(shì)及氣象條件與區(qū)域性O(shè)3污染之間的關(guān)系,并通過(guò)環(huán)流分型結(jié)果以及環(huán)流形勢(shì)與區(qū)域O3濃度的關(guān)系預(yù)測(cè)O3濃度的年際變化以定量地評(píng)估環(huán)流形勢(shì)對(duì)區(qū)域性O(shè)3污染的影響,以期為提升四川盆地重污染潛勢(shì)預(yù)報(bào)能力及O3污染治理提供理論依據(jù)和技術(shù)支持.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 O3觀測(cè)數(shù)據(jù)和ERA5再分析資料

本研究所選用的O3地面觀測(cè)數(shù)據(jù)為2014～2019年四川盆地17個(gè)城市共82個(gè)國(guó)控監(jiān)測(cè)站點(diǎn)(圖1)的O3日最大8h滑動(dòng)平均值,由四川省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站提供.

ERA5再分析資料為歐洲中期天氣預(yù)報(bào)中心(ECMWF)最新研發(fā)的逐小時(shí)全球大氣再分析資料,其水平空間分辨率為0.25°×0.25°.本研究選取2014～ 2019年北京時(shí)間08:00時(shí)的逐日海平面氣壓場(chǎng)作為分型對(duì)象,因?yàn)樵摃r(shí)刻大范圍的探空數(shù)據(jù)被同化到ERA5再分析資料中,氣象場(chǎng)的模擬與其他時(shí)段相比更加準(zhǔn)確[25].此外,本研究還使用了北京時(shí)間14:00時(shí)(通常為O3濃度當(dāng)日最高時(shí)刻)的地表紫外輻射、2m溫度、總云量、以及950hPa高度上的相對(duì)濕度和風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù).

1.2 O3區(qū)域污染過(guò)程定義

參考高曉榮等[26]提出的“區(qū)域污染過(guò)程”定義,根據(jù)地形分布特征和污染物擴(kuò)散規(guī)律,將四川盆地城市分為川南(瀘州、內(nèi)江、自貢、宜賓)、川東北(廣元、巴中、達(dá)州、南充、廣安)和成都平原(綿陽(yáng)、德陽(yáng)、遂寧、成都、資陽(yáng)、眉山、雅安、樂(lè)山)三大城市群(圖1).當(dāng)1個(gè)城市群至少有3個(gè)來(lái)自不同城市站點(diǎn),起止日期相同并且連續(xù)3d或以上觀測(cè)的O3濃度大于160μg/m3,則定義該城市群發(fā)生1次O3區(qū)域污染過(guò)程.在2014～2019年期間,任意1個(gè)城市群發(fā)生過(guò)O3區(qū)域污染過(guò)程的月份稱為O3污染月.

圖1 四川盆地城市群及監(jiān)測(cè)站點(diǎn)分布

1.3 PCT環(huán)流分型方法

本研究采用的環(huán)流分型法為T(mén)-mode主分量分析(PCT)客觀分型法.其基本原理為將個(gè)空間格點(diǎn)數(shù)據(jù)作為原始數(shù)據(jù)矩陣的行,將個(gè)觀測(cè)時(shí)次作為列,然后通過(guò)奇異值分解將原始高維數(shù)據(jù)分解為和兩個(gè)低維矩陣Z = FA,其中為主成分,為載荷.所有的主成分按對(duì)應(yīng)特征值的大小排序,特征值越大代表對(duì)原數(shù)據(jù)的貢獻(xiàn)越大.最后選取累計(jì)貢獻(xiàn)率超過(guò)一定百分比(通常為85%以上)的特征值所對(duì)應(yīng)的前個(gè)主成分(￡),從而達(dá)到降維的目的.由于PCT客觀分型法的分型結(jié)果能夠重現(xiàn)預(yù)定義環(huán)流形勢(shì),與Lamb-Jenkinson環(huán)流分型法、自組織神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)SOM法、聚類分析法等其他客觀環(huán)流分型法相比,PCT客觀分型法得到的時(shí)空?qǐng)龈臃€(wěn)定,能更準(zhǔn)確地反映環(huán)流場(chǎng)的原始特征[27].

1.4 基于環(huán)流分型的O3濃度預(yù)測(cè)方法

為了定量地評(píng)估環(huán)流類型對(duì)區(qū)域O3污染的影響,Comrie等[28]首次提出了一種利用各環(huán)流類型發(fā)生頻率以及各類型下O3平均濃度預(yù)測(cè)O3濃度年際變化的算法,公式(1)為該算法在本文中的應(yīng)用.

式中:表示在m年城市群j的O3平均濃度預(yù)測(cè)值,單位:μg/m3;表示在環(huán)流類型k下城市群j范圍內(nèi)O3平均濃度,單位:μg/m3;Fkm表示在m年環(huán)流類型k的發(fā)生頻率.三大城市群范圍如下圖2所示.

然而Hegarty等[29]研究發(fā)現(xiàn),大尺度環(huán)流的變化形式除不同環(huán)流類型的發(fā)生頻率之外,同一環(huán)流類型發(fā)生時(shí)的強(qiáng)度變化也是評(píng)估環(huán)流形勢(shì)演變的一個(gè)重要指標(biāo),環(huán)流類型發(fā)生時(shí)的頻率及強(qiáng)度變化共同影響區(qū)域空氣質(zhì)量狀況.在氣象條件與空氣污染關(guān)系和污染物濃度預(yù)測(cè)的研究當(dāng)中線性擬合法已得到廣泛應(yīng)用[30-32].大氣環(huán)流特征作為顯著影響大氣污染狀況的氣象條件之一,Hegarty等[29]用海平面氣壓在研究區(qū)域的平均值代表環(huán)流強(qiáng)度以研究其對(duì)O3污染的影響,發(fā)現(xiàn)環(huán)流類型發(fā)生強(qiáng)度與O3濃度間的線性相關(guān)性較強(qiáng),并在公式(1)的基礎(chǔ)上引入環(huán)流強(qiáng)度指數(shù)(CII)顯著提升了O3濃度預(yù)測(cè)效果,具體如公式2所示.

除海平面氣壓的區(qū)域平均值(Mean)以外,本文還采用了區(qū)域最大值(Max)、區(qū)域最小值(Min)以及區(qū)域最大值與最小值之差(Gradient)共4種強(qiáng)度指數(shù).計(jì)算2014～2019年各環(huán)流類型的4種強(qiáng)度指數(shù)的年際變化,其中與各環(huán)流類型下O3濃度異常值的年際變化相關(guān)性最強(qiáng)的那個(gè)指數(shù)則被指定為該環(huán)流類型下的環(huán)流強(qiáng)度指數(shù)(CII).本研究改進(jìn)了原算法對(duì)于環(huán)流強(qiáng)度指數(shù)(CII)的定義以更加全面地刻畫(huà)各環(huán)流類型發(fā)生時(shí)的強(qiáng)度.

2 結(jié)果與討論

2.1 O3區(qū)域污染過(guò)程特征

圖3統(tǒng)計(jì)了2014～2019年四川盆地三大城市群發(fā)生O3區(qū)域污染過(guò)程的頻數(shù)(下稱污染頻數(shù)),其中成都平原城市群發(fā)生污染頻數(shù)最高,占總頻數(shù)的57.6%,這主要是由于成都平原城市群與川南和川東北城市群相比工業(yè)化程度更高,污染物排放量更大.周子航等[35]基于自下而上和自上而下結(jié)合的清單構(gòu)建方法估算了四川省各城市大氣污染物排放清單,指出成都市對(duì)于O3生成的兩大重要前體物NO和VOCs的排放量遠(yuǎn)超其他城市;德陽(yáng)、綿陽(yáng)為VOCs排放量較大城市;樂(lè)山為NO排放量較大城市,使得成都平原城市群的光化學(xué)反應(yīng)更強(qiáng),容易引起O3區(qū)域污染.

根據(jù)2014～2019年四川省生態(tài)環(huán)境廳發(fā)布的《四川省生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》數(shù)據(jù)[36],自2013年《大氣十條》[37]實(shí)施以來(lái),四川省NO等污染物濃度呈下降趨勢(shì).由于城市地區(qū)工業(yè)和汽車尾氣的大量排放導(dǎo)致城區(qū)內(nèi)NO濃度高,高濃度NO對(duì)O3的“滴定”作用較強(qiáng),導(dǎo)致O3不斷被消耗[38].當(dāng)NO排放量減小時(shí),這種“滴定”作用減弱.如圖3所示,四川盆地三大城市群O3區(qū)域污染發(fā)生頻數(shù)從2014年開(kāi)始逐年增加.為改善VOCs和O3污染,2017年四川省環(huán)境保護(hù)廳和四川省質(zhì)量技術(shù)監(jiān)督局共同發(fā)布了《四川省固定污染源大氣揮發(fā)性有機(jī)物排放標(biāo)準(zhǔn)》[39],該標(biāo)準(zhǔn)嚴(yán)格規(guī)定了四川省各城市各行業(yè)的揮發(fā)性有機(jī)物排放限值,并針對(duì)重點(diǎn)行業(yè)排放的特征VOCs污染物,較國(guó)家排放標(biāo)準(zhǔn)增加了20項(xiàng)污染物控制項(xiàng)目,使得VOCs和NO協(xié)同減排的同時(shí)加大了VOCs的減排力度.對(duì)城市地區(qū)而言,其O3生成控制型多為VOCs控制型或過(guò)渡型,而鄉(xiāng)村地區(qū)則為NO控制型,因此該協(xié)同控制策略有利于區(qū)域O3污染改善[40-41],四川盆地區(qū)域性O(shè)3污染發(fā)生頻數(shù)從2017～2019年顯著減小.

圖3 2014～2019年四川盆地各城市群發(fā)生區(qū)域性O(shè)3污染事件次數(shù)統(tǒng)計(jì)

圖4 2014～2019年各月發(fā)生區(qū)域性O(shè)3污染事件天數(shù)

圖4為2014～2019年期間四川盆地發(fā)生區(qū)域性O(shè)3污染天數(shù)月際變化,其中3～10月均有區(qū)域性污染過(guò)程發(fā)生,故將3～10月定義為O3污染月.此外,從圖4可以看出,區(qū)域性O(shè)3污染事件發(fā)生季節(jié)主要集中在春季(3～5月)和夏季(6～8月),分別占總區(qū)域性污染天數(shù)的39.9%和55.0%,這是因?yàn)檫@兩個(gè)季節(jié)氣溫較高,太陽(yáng)輻射強(qiáng),光化學(xué)反應(yīng)與秋冬兩季相比更為活躍[42].此外,5月O3區(qū)域污染的天數(shù)為全年最高,春季O3污染高峰現(xiàn)象仍有待進(jìn)一步研究.

2.2 環(huán)流分型特征

利用PCT法對(duì)四川盆地及周邊地區(qū)(25°N～ 40°N, 95°E～110°E)2014～2019年O3污染月(3～10月)逐日海平面氣壓場(chǎng)進(jìn)行分型,如圖5所示,總共分為6種環(huán)流類型,其中類型1、2、5、6環(huán)流型類似,海平面氣壓呈西高東低,四川盆地主要受低壓系統(tǒng)控制,約占所有環(huán)流型的78.3%.類型1在青藏高原區(qū)域有一個(gè)較大范圍的高值區(qū),為發(fā)生頻率最高的一種類型,占36.2%.類型2在青藏高原區(qū)域?yàn)閺?qiáng)度較弱的高值區(qū),四川盆地的海平面氣壓值較低,為發(fā)生頻率第二高的類型,占27.0%.類型5在四川盆地處的低壓系統(tǒng)氣壓值最低,且在四川盆地西部的川西高原也存在小范圍的低壓中心,發(fā)生頻率為9.7%.類型6在四川盆地處的低壓中心氣壓值較低,在青藏高原的氣壓高值區(qū)與類型1、2相比范圍較小,強(qiáng)度較高,發(fā)生頻率為5.4%.類型3的海平面氣壓值總體呈北高南低,且在四川盆地東部有一個(gè)低值中心,發(fā)生頻率為15.9%.類型4的海平面氣壓值呈東高西低,在青藏高原區(qū)域存在一些小范圍的高壓中心,發(fā)生頻率為5.9%.

圖5 四川盆地2014～2019年O3污染月的6種環(huán)流類型的海平面氣壓分布

右上角百分?jǐn)?shù)代表每種環(huán)流類型的發(fā)生頻率

2.3 環(huán)流類型與O3污染的關(guān)系

經(jīng)統(tǒng)計(jì),四川盆地在2014～2019年O3污染月發(fā)生區(qū)域性O(shè)3污染過(guò)程(下稱污染過(guò)程)的天數(shù)為492d,占研究時(shí)段總天數(shù)的33.5%.本文將研究時(shí)段內(nèi)發(fā)生污染過(guò)程比例±10%及污染天數(shù)是否大于100d作為污染型/清潔型環(huán)流類型的閾值標(biāo)準(zhǔn),即分型提取出的6種環(huán)流類型中發(fā)生污染過(guò)程的比例高于43.5%或污染天數(shù)高于100d則定義為污染型環(huán)流類型;發(fā)生污染過(guò)程的比例低于23.5%則定義為清潔型環(huán)流類型.圖6為6種環(huán)流類型對(duì)應(yīng)的正常天數(shù)和區(qū)域性O(shè)3污染過(guò)程發(fā)生天數(shù).其中類型1、2、6為污染型環(huán)流類型,這3種環(huán)流形勢(shì)的海平面氣壓呈西高東低,控制四川盆地的低壓系統(tǒng)中心氣壓值較低.在大尺度運(yùn)動(dòng)系統(tǒng)中,低壓系統(tǒng)與氣旋性環(huán)流相結(jié)合,低壓中心就是氣旋性環(huán)流中心.由于地面摩擦作用造成的地轉(zhuǎn)偏差,使風(fēng)向偏離等壓線向低值區(qū)吹,即低壓系統(tǒng)的控制區(qū)通常為氣流的輻合區(qū),在一定程度上不利于類型1、2、6控制下四川盆地污染物的稀釋擴(kuò)散.類型3、4為清潔型環(huán)流類型,其中類型4對(duì)應(yīng)的污染過(guò)程發(fā)生比例最低,僅占5.8%,其海平面氣壓場(chǎng)呈東高西低,在四川盆地的海平面氣壓值較高,高壓系統(tǒng)控制下的風(fēng)場(chǎng)為反氣旋性環(huán)流,與低壓系統(tǒng)控制區(qū)相反,高壓系統(tǒng)控制區(qū)通常為氣流的輻散區(qū),擴(kuò)散條件較好.

為進(jìn)一步研究環(huán)流形勢(shì)與O3污染的關(guān)系,各環(huán)流類型下四川盆地O3濃度空間分布如圖7所示.成都平原城市群因其污染物排放量最大,再加上成都市、德陽(yáng)市、綿陽(yáng)市等大部分城市位于低壓系統(tǒng)的中心區(qū)域,氣壓梯度小,呈靜穩(wěn)天氣,水平擴(kuò)散條件不利于污染物的擴(kuò)散,使得成都平原城市群O3濃度最高.而川南城市群和川東北城市群均位于低壓系統(tǒng)的邊緣區(qū)域,等值線密集,氣壓梯度力大,需要有較大的地轉(zhuǎn)偏向力與之平衡.因此,川南城市群和川東北城市群區(qū)域地轉(zhuǎn)風(fēng)較大,污染擴(kuò)散條件較好,不易造成污染物大范圍積累.具體各城市群在各環(huán)流類型下的O3區(qū)域平均濃度如表1所示.

圖6 各環(huán)流類型對(duì)應(yīng)的正常天數(shù)和區(qū)域性O(shè)3污染天數(shù)

百分?jǐn)?shù)表示發(fā)生區(qū)域性污染天數(shù)占總天數(shù)的比例

圖7 各環(huán)流類型下四川盆地O3濃度空間分布

表1 三大城市群在各環(huán)流類型下O3區(qū)域平均濃度(μg/m3)

2.4 各環(huán)流類型氣象要素特征

為進(jìn)一步解釋各環(huán)流類型下O3濃度時(shí)空變化,本研究討論了主要影響光化學(xué)過(guò)程的氣象要素(包括溫度、相對(duì)濕度、總云量以及向下紫外輻射)和擴(kuò)散條件(風(fēng)場(chǎng))在各環(huán)流類型下的空間分布特征.

就熱力條件而言,如圖8所示,類型1、2、5、6在四川盆地的溫度較高,高溫中心均達(dá)到了26℃以上,其中類型2的高溫中心達(dá)到了30℃以上.高溫有利于加快光化學(xué)反應(yīng)速率,進(jìn)而促進(jìn)O3的生成.而對(duì)清潔型環(huán)流類型而言,類型3、4中心溫度分別低于22和18℃.

圖8 各環(huán)流類型下四川盆地2m氣溫分布

圖9 各環(huán)流類型下四川盆地總云量分布

輻射是發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)最重要的氣象條件之一,其對(duì)光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度的影響尤為明顯,而地表接收到的輻射強(qiáng)度分布主要受總云量分布的影響.圖9為各環(huán)流類型下總云量的分布,其中類型3、4在四川盆地上空總云量最高超過(guò)了0.96,類型4的總云量整體最高.類型6的總云量最低,在四川盆地西部總云量低于0.52,在川東北區(qū)域的總云量低值中心低于0.56.相應(yīng)的地表紫外輻射分布如圖10所示,類型3、4在四川盆地大部分區(qū)域地表紫外輻射低于16× 104J/m2,而類型1、2、6高于25×104J/m2.

圖10 各環(huán)流類型下四川盆地地表紫外輻射分布

水汽對(duì)O3濃度的影響較為復(fù)雜,首先水汽含量高的地區(qū)易在上空形成云和降水,云會(huì)阻隔太陽(yáng)輻射到達(dá)低層大氣進(jìn)而阻止光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生,降水會(huì)對(duì)O3有濕清除的作用.同時(shí)水汽會(huì)與空氣中的O2競(jìng)爭(zhēng)活性氧原子進(jìn)而阻止O3的生成.總的來(lái)說(shuō),水汽含量過(guò)高不利于O3的生成和積累.各環(huán)流類型的相對(duì)濕度分布如圖11所示,其中類型1、2、6在四川盆地大部分區(qū)域相對(duì)濕度分別低于71%、65%、59%,低相對(duì)濕度有利于O3區(qū)域污染過(guò)程的發(fā)生.而類型3、4、5的相對(duì)濕度總體較高,相應(yīng)的O3濃度較低.

此外,大氣的擴(kuò)散條件對(duì)區(qū)域污染影響顯著.各環(huán)流類型的風(fēng)場(chǎng)如圖11所示.其中在類型1控制下四川盆地的風(fēng)速小于2m/s,對(duì)污染物的擴(kuò)散能力較弱.類型3、5的風(fēng)場(chǎng)分布與羅青等[43]對(duì)四川盆地春夏季平均風(fēng)場(chǎng)的研究基本一致,有兩條分別從廣元和從重慶北部進(jìn)入四川盆地的氣流在眉山附近匯合.此外,類型3在四川盆地有較強(qiáng)的偏北氣流,風(fēng)速較大有利于污染物的稀釋擴(kuò)散.而類型2、4、6在四川盆地盛行東南氣流.Yang等[44]研究指出,當(dāng)四川盆地區(qū)域被東南氣流控制時(shí)重慶等地區(qū)產(chǎn)生的O3及其前體物將會(huì)被傳輸至氣流的下風(fēng)向區(qū)域,造成O3在成都平原城市群聚集.因此,由東南氣流造成的O3及其前體物的輸送是類型2、6發(fā)生區(qū)域性O(shè)3污染過(guò)程比例高的原因之一.

表2為各環(huán)流類型下區(qū)域性O(shè)3污染及氣象要素特征總結(jié),其中污染型環(huán)流類型1、2、6的環(huán)流形勢(shì)總體呈西高東低,對(duì)應(yīng)的氣象條件溫度高、云量低、地面接收到的紫外輻射強(qiáng)以及相對(duì)濕度低使得光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度更強(qiáng),加速了O3的生成.再加上類型1的靜風(fēng)條件不利于污染物擴(kuò)散;類型2、6盛行的東南氣流對(duì)O3及其前體物的輸送,造成類型1、2、6發(fā)生區(qū)域性O(shè)3污染過(guò)程的比例或天數(shù)明顯高于其他幾種類型.而對(duì)于類型3、4這兩種清潔型環(huán)流類型而言,環(huán)流形勢(shì)與其他4種環(huán)流類型差異較大,分別呈北高南低和東高西低,且四川盆地區(qū)域的海平面氣壓值較高.其對(duì)應(yīng)的氣象條件總體呈現(xiàn)為溫度低、云量高、地面接收到的紫外輻射弱、濕度高,這4種氣象要素特征與污染型環(huán)流類型基本相反,不利于區(qū)域性O(shè)3污染的發(fā)生和發(fā)展.

圖11 各環(huán)流類型下四川盆地在950hPa高度的相對(duì)濕度和風(fēng)場(chǎng)分布

表2 各環(huán)流類型下區(qū)域性O(shè)3污染及氣象要素特征

2.5 基于環(huán)流類型的O3濃度預(yù)測(cè)

圖12 2014～2019年四川盆地各環(huán)流類型發(fā)生天數(shù)

為評(píng)估環(huán)流類型發(fā)生強(qiáng)度對(duì)各城市群O3濃度的影響,在公式(1)的基礎(chǔ)上引入了參數(shù)DO3kmj,具體如公式(2)所示. 將第年的CII值帶入環(huán)流類型下城市群范圍內(nèi)O3平均濃度異常值的年際變化與CII年際變化的線性擬合,該CII值對(duì)應(yīng)的DO3即為在年由環(huán)流類型的強(qiáng)度引起的城市群范圍內(nèi)O3平均濃度變化值DO3kmj.例如圖13為成都平原城市群在環(huán)流類型6下的擬合結(jié)果,其中海平面氣壓的區(qū)域平均值(Mean)在4種強(qiáng)度指數(shù)中與O3濃度異常值的年際變化相關(guān)性最強(qiáng)(= -0.89),因此海平面氣壓的區(qū)域平均值(Mean)為成都平原城市群在環(huán)流類型6下的CII.

在CII的定義中,4種強(qiáng)度指數(shù)(Min、Max、Mean、Gradient)與O3濃度異常值的年際變化的相關(guān)系數(shù),以及DO3kmj的線性擬合公式分別如表3、4、5所示,CII與O3濃度異常值的相關(guān)系數(shù)的絕對(duì)值除個(gè)別值以外均大于0.5,相關(guān)性較好.其中川南城市群的相關(guān)性最強(qiáng),6個(gè)相關(guān)系數(shù)絕對(duì)值的平均約為0.7.

2014～2019年各城市群O3濃度的實(shí)測(cè)值和基于環(huán)流分型的預(yù)測(cè)值如圖14所示.川南、成都平原、川東北城市群在引入各環(huán)流類型發(fā)生強(qiáng)度對(duì)O3濃度的影響后,預(yù)測(cè)值與觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)分別由0.46、0.59、-0.05上升至0.94、0.84、0.93,明顯改善了僅考慮環(huán)流類型發(fā)生頻率的預(yù)測(cè)值,環(huán)流發(fā)生強(qiáng)度對(duì)于O3濃度的影響顯著.

圖13 成都平原城市群在環(huán)流類型6下的CII與O3濃度異常值的線性擬合

表3 成都平原城市群各強(qiáng)度指數(shù)與O3濃度異常值的年際變化的相關(guān)系數(shù)及DO3與CII的線性擬合

注:加粗的數(shù)值對(duì)應(yīng)的強(qiáng)度指數(shù)與O3濃度年異常值的相關(guān)性最強(qiáng),該指數(shù)即CII,下同.

表4 川東北城市群各強(qiáng)度指數(shù)與O3濃度異常值的年際變化的相關(guān)系數(shù)及DO3與CII的線性擬合

由于預(yù)測(cè)值是基于環(huán)流分型結(jié)果以及環(huán)流類型與O3濃度的關(guān)系計(jì)算而得,其結(jié)果直接反映環(huán)流形勢(shì)影響下的O3濃度年際變化,因此預(yù)測(cè)值的變化與實(shí)際觀測(cè)值的變化的比值為環(huán)流形勢(shì)對(duì)O3濃度年際變化的貢獻(xiàn)率.為了定量地評(píng)估環(huán)流形勢(shì)對(duì)各城市群區(qū)域O3濃度的影響,本研究基于上述方法分析了環(huán)流形勢(shì)對(duì)三大城市群O3濃度年際變化的貢獻(xiàn).如表6所示,環(huán)流形勢(shì)對(duì)四川盆地城市群區(qū)域O3濃度的影響達(dá)在其年變化的-210.3%～ 168.9%之間.環(huán)流形勢(shì)的演變對(duì)O3污染影響可以達(dá)到其年變化的2倍以上,影響十分顯著.然而,環(huán)流形勢(shì)對(duì)O3污染的影響并不是導(dǎo)致O3濃度年際變化的決定性因素,例如對(duì)2014～2015年川南城市群和2015～2016年川東北城市群而言,環(huán)流形勢(shì)對(duì)O3濃度年際變化的貢獻(xiàn)分別為-29.1%和-210.3%,環(huán)流形勢(shì)對(duì)O3濃度的年際變化貢獻(xiàn)為負(fù),這表明除環(huán)流形勢(shì)外,其他氣象條件(邊界層高度等)以及非氣象條件(污染物排放等)對(duì)O3濃度的影響同樣明顯,其他因素對(duì)O3濃度年際變化的影響及貢獻(xiàn)仍有待進(jìn)一步研究.

表5 川南城市群各強(qiáng)度指數(shù)與O3濃度異常值的年際變化的相關(guān)系數(shù)及DO3與CII的線性擬合

圖14 2014～2019年各城市群O3濃度實(shí)測(cè)值和基于環(huán)流型分類的預(yù)測(cè)值

實(shí)線為實(shí)測(cè)值,點(diǎn)線為僅考慮不同環(huán)流類型發(fā)生頻率的預(yù)測(cè)值,虛線為考慮不同環(huán)流類型的發(fā)生頻率及強(qiáng)度的預(yù)測(cè)值;右上角1為僅考慮各環(huán)流型發(fā)生頻率的預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值的相關(guān)系數(shù),2為考慮各環(huán)流型發(fā)生頻率及強(qiáng)度的預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)

表6 2014～2019年環(huán)流形勢(shì)對(duì)四川盆地三大城市群O3濃度年際變化的貢獻(xiàn)率(%)

進(jìn)一步分析表6后發(fā)現(xiàn),環(huán)流形勢(shì)的變化對(duì)三大城市群O3濃度年際變化的貢獻(xiàn)程度差異較大.這主要?dú)w結(jié)于各城市群位于四川盆地的不同區(qū)域,其相對(duì)環(huán)流系統(tǒng)的方向、中心區(qū)域的距離不同,環(huán)流形勢(shì)對(duì)各城市群局地氣象要素的影響差異明顯.例如,控制四川盆地的低壓系統(tǒng)強(qiáng)度上的變化會(huì)導(dǎo)致盆地內(nèi)外空氣污染的傳輸路徑發(fā)生改變,同時(shí)該變化對(duì)不同區(qū)域的邊界層高度等氣象條件的影響存在差異,進(jìn)而影響四川盆地O3及其前體物濃度的空間分布.為了消除這樣的差異以研究環(huán)流形勢(shì)對(duì)整個(gè)四川盆地O3污染的影響,本研究利用O3濃度實(shí)測(cè)值和基于環(huán)流型分類的預(yù)測(cè)值,按各城市群城市數(shù)量的比例計(jì)算環(huán)流形勢(shì)對(duì)整個(gè)研究區(qū)域O3濃度年際變化的貢獻(xiàn).整個(gè)研究區(qū)域的O3濃度的實(shí)測(cè)值和考慮環(huán)流類型的發(fā)生頻率及強(qiáng)度的預(yù)測(cè)值如圖15a所示.貢獻(xiàn)率的年際變化如圖15b所示,2014～2019年環(huán)流形勢(shì)對(duì)O3濃度變化的貢獻(xiàn)率在34.8%～66.3%之間,其中2017～2018年環(huán)流形勢(shì)對(duì)O3濃度變化的貢獻(xiàn)率最高,為66.3%.

圖15 2014～2019年四川盆地O3濃度的實(shí)測(cè)值和考慮環(huán)流類型的發(fā)生頻率及強(qiáng)度的預(yù)測(cè)值及環(huán)流形勢(shì)對(duì)四川盆地O3濃度變化的貢獻(xiàn)率

3 結(jié)論

3.1 成都平原城市群發(fā)生O3區(qū)域污染過(guò)程的頻數(shù)最高,占三大城市群總頻數(shù)的57.6%.對(duì)年際變化而言,2014～2019年四川盆地O3區(qū)域污染發(fā)生頻數(shù)呈單峰型分布,在2016年達(dá)到峰值.

3.2 在6種天氣類型中,類型1、2、6為污染型,其海平面氣壓呈西高東低,四川盆地受低壓系統(tǒng)控制.類型3、4為清潔型,其中類型3呈北高南低,且在四川盆地東部存在一個(gè)低值中心;類型4呈東高西低,在青藏高原區(qū)域存在一些小范圍的高壓中心.

3.3 在污染型天氣形勢(shì)下,四川盆地的氣象條件為溫度高、云量低、地面接收到的紫外輻射強(qiáng)、相對(duì)濕度低使得光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度更強(qiáng),加速了O3的生成, 再加上類型1的靜風(fēng)條件不利于污染物擴(kuò)散;類型2、6盛行的東南氣流對(duì)O3及其前體物的輸送,造成污染型天氣類型發(fā)生區(qū)域性O(shè)3污染比例明顯高于其他幾種類型.

3.4 環(huán)流形勢(shì)對(duì)四川盆地各城市群區(qū)域O3污染影響可以達(dá)到其年變化的2倍以上,對(duì)整個(gè)四川盆地O3濃度變化的貢獻(xiàn)率在34.8%～66.3%.

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Impact of synoptic patterns on regional ozone pollution in Sichuan Basin.

YANG Xian-yu1, LU Ya-qiong2, WANG Yu-run1*, QIAO Yu-hong3, ZHANG Gong-liang1, WANG Shi-gong1, ZHANG Xiao-ling1, LIU Zhi-hong1, LIU Yi-lin1,4, ZHU Xin-sheng5

(1.Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province, School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；2.Institute of Mountain Hazards and Environment, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China；3.Sichuan Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610000, China；4.Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China；5.Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China)., 2021,41(6)：2526～2539

The features of regional O3pollution and its relationship between synoptic patterns in Sichuan Basin during 2014～2019 were quantitatively analyzed based on the ambient measurements, ERA5 reanalysis data as well as the PCT objective classification method. The frequency of regional O3pollution in the Sichuan Basin during 2014～2019 showed a unimodal distribution with the highest frequency in 2016. The Chengdu Plain was the most polluted region with elevated O3levels in the Sichuan Basin. Among the six classified synoptic patterns, Type1, 2, 6 were classified as polluted synoptic patterns which exhibited a western-eastern pressure gradient. Meanwhile, the Sichuan Basin was controlled by a low-pressure system in these synoptic patterns. In contrast, Type3 and Type4 were identified as clean synoptic patterns. The sea level pressure in Type3 was high over the northern SCB and low over the southern SCB, with a low-pressure center located at the eastern Sichuan Basin. Unlike Type3, the sea level pressure in Type4 was higher in the east and lower in the west, with some small-scale high-pressure centers distributed in the Tibetan Plateau. The high temperature, low cloud coverage, strong solar radiation, and low relative humidity in Sichuan Basin under the polluted synoptic types were beneficial to the O3formation. The stagnant conditions in Type1 and the strong regional transport of O3and its precursors by the prevailing southeast wind fields in Type 2 and 6 were primary processes that leading to the frequent regional O3episodes occurred in polluted synoptic types. In addition, the prediction method based on synoptic pattern classification showed that the contribution of synoptic patterns on the inter-annual variability of O3concentration in the Sichuan Basin ranged from 34.8% to 66.3%, with the contribution can even reached more than twice its annual variation of specific city cluster within SCB.

ozone pollution；synoptic pattern；Sichuan Basin；PCT objective classification method

X511

A

1000-6923(2021)06-2526-14

楊顯玉(1982-),男,副教授,博士,主要從事陸氣相互作用及其數(shù)值模擬和大氣環(huán)境及其數(shù)值模擬研究.發(fā)表論文12篇.

2020-10-22

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(91744209,91644226);四川省科技計(jì)劃項(xiàng)目(2018SZDZX0023);成都市科技局項(xiàng)目(2018-ZM01-00037-SN);成都信息工程大學(xué)創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃(201910621132)

* 責(zé)任作者, 研究實(shí)習(xí)員, wangyurun0930@163.com