2006-2015 年中國(guó)大氣無(wú)機(jī)氮干沉降時(shí)空格局?jǐn)?shù)據(jù)集

賈彥龍，王秋鳳，朱劍興，陳智，何念鵬，于貴瑞*

1. 河北農(nóng)業(yè)大學(xué)林學(xué)院，河北保定 071000

2. 中國(guó)科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所生態(tài)系統(tǒng)網(wǎng)絡(luò)觀測(cè)與模擬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100101

3. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué)資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100190

引 言

大氣氮沉降是指大氣氣態(tài)和顆粒態(tài)含氮物質(zhì)沉降到地表的過程，通過降水發(fā)生的為濕沉降，在沒有降水時(shí)通過重力、湍流等作用發(fā)生的是干沉降[1]。干沉降是大氣氮沉降的重要組分，其在氮沉降中所占比例約為30%-70%，存在區(qū)域差異和動(dòng)態(tài)變化[2]。干沉降中的氮素可通過葉片的氣孔進(jìn)入植物或沉降到土壤，對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的養(yǎng)分吸收、氮循環(huán)、溫室氣體平衡等過程有重要影響。而且，干沉降也是一種指示大氣污染的指標(biāo)，對(duì)人類健康、動(dòng)植物生存、工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)等產(chǎn)生影響。因此，獲取大氣氮干沉降的時(shí)空格局?jǐn)?shù)據(jù)是評(píng)估其生態(tài)效應(yīng)和環(huán)境效應(yīng)的關(guān)鍵。

中國(guó)是全球大氣氮沉降的三大熱點(diǎn)區(qū)之一[3]，以前對(duì)于我國(guó)氮沉降的站點(diǎn)監(jiān)測(cè)和空間評(píng)估主要集中在濕沉降[4-6]。相比大氣氮濕沉降，干沉降組分更加復(fù)雜，其無(wú)機(jī)態(tài)的形式主要有氣態(tài)的NO2、HNO3、NH3和顆粒態(tài)的NH4+、NO3-，這給干沉降的監(jiān)測(cè)帶來了很大的難度，因此站點(diǎn)尺度的干沉降觀測(cè)在我國(guó)非常少，這也為評(píng)估我國(guó)干沉降的空間格局帶來了挑戰(zhàn)。在干沉降空間格局評(píng)估上，大氣化學(xué)傳輸模型是一種主要方法，但是其模擬結(jié)果具有較大的不確定性[2]。近年來，NO2和NH3遙感柱濃度數(shù)據(jù)先后釋放，其具有空間分辨率高、覆蓋區(qū)域廣、時(shí)間連續(xù)性的特點(diǎn)，如何利用該數(shù)據(jù)評(píng)估大氣氮干沉降的時(shí)空格局成為目前亟待解決的問題。

在本研究中，我們基于文獻(xiàn)收集的大氣氮干沉降站點(diǎn)數(shù)據(jù)，結(jié)合NO2和NH3遙感柱濃度數(shù)據(jù)，建立了評(píng)估大氣氮干沉降遙感統(tǒng)計(jì)模型，生產(chǎn)了2006-2015 年（5 年一期，共2 期）中國(guó)大氣無(wú)機(jī)氮干沉降的空間格局?jǐn)?shù)據(jù)集，指標(biāo)包括氣態(tài)的NO2、HNO3、NH3和顆粒態(tài)的NH4+、NO3-。本數(shù)據(jù)集的公開共享可為中國(guó)大氣氮沉降的生態(tài)效應(yīng)和環(huán)境效應(yīng)評(píng)估提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)，也可為我國(guó)的氮素管理政策提供理論支持。

1 數(shù)據(jù)采集和處理方法

在本研究中，中國(guó)大氣無(wú)機(jī)氮干沉降時(shí)空格局?jǐn)?shù)據(jù)集的生成是基于地面觀測(cè)數(shù)據(jù)和遙感數(shù)據(jù)建立的遙感統(tǒng)計(jì)模型，因此，數(shù)據(jù)集的生產(chǎn)流程包括干沉降站點(diǎn)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)收集、遙感數(shù)據(jù)收集、遙感建模方法、干沉降速率數(shù)據(jù)處理和干沉降通量空間格局生成5 個(gè)部分，主要流程見圖1。

1.1 干沉降站點(diǎn)觀測(cè)數(shù)據(jù)收集

本研究中，中國(guó)大氣無(wú)機(jī)氮干沉降站點(diǎn)數(shù)據(jù)來自中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)建立的氮沉降觀測(cè)網(wǎng)絡(luò)數(shù)據(jù)（43個(gè)站點(diǎn)）[7-8]，數(shù)據(jù)指標(biāo)包括顆粒態(tài)NH4+、NO3-，氣態(tài)NO2、HNO3、NH3的年均濃度和年通量數(shù)據(jù)。由于干沉降觀測(cè)方法難度較大，我國(guó)的干沉降數(shù)據(jù)一直較少，而該網(wǎng)絡(luò)是目前我國(guó)觀測(cè)較為系統(tǒng)、方法統(tǒng)一、覆蓋面廣的干沉降觀測(cè)網(wǎng)絡(luò)，因此，本研究使用該網(wǎng)絡(luò)數(shù)據(jù)作為建立遙感統(tǒng)計(jì)模型的站點(diǎn)數(shù)據(jù)。

圖1 中國(guó)大氣無(wú)機(jī)氮干沉降空間格局生成主要流程示意圖

1.2 遙感數(shù)據(jù)收集和處理

本研究利用的NO2遙感數(shù)據(jù)來源于對(duì)流層排放監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)服務(wù)中心（TEMIS，www.temis.nl）發(fā)布的OMI 探測(cè)器NO2對(duì)流層垂直柱濃度數(shù)據(jù)。我們下載了2006-2015 年NO2柱濃度的月尺度數(shù)據(jù)產(chǎn)品，數(shù)據(jù)空間分辨率為0.125°，數(shù)據(jù)單位為1015molec/cm2，數(shù)據(jù)格式為ESRI grid。NO2柱濃度的年均值由其月均值算術(shù)平均得到。

NH3遙感數(shù)據(jù)來自于紅外大氣探測(cè)干涉儀（Infrared Atmospheric Sounding Interferometer，IASI）。搭載該儀器的衛(wèi)星于2006 年10 月發(fā)射，2008 年開始有NH3柱濃度數(shù)據(jù)產(chǎn)品發(fā)布。我們從ESPRI Data Centre 下載了2008-2015 年的NH3柱濃度數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)單位為1015molec/cm2。應(yīng)用MATLAB 軟件將原始數(shù)據(jù)產(chǎn)品處理為ESRI grid 格式的NH3柱濃度年均值數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)空間分辨率為0.25°。具體方法詳見本研究團(tuán)隊(duì)的前期論文[9]。

1.3 大氣氮化物地面濃度的評(píng)估

根據(jù)氮排放、轉(zhuǎn)化、沉降的過程，本研究團(tuán)隊(duì)基于大氣氮化物地面濃度和NO2、NH3遙感柱濃度數(shù)據(jù)分別建立了估算顆粒態(tài)NH4+、NO3-和氣態(tài)NO2、HNO3、NH3地面濃度的遙感統(tǒng)計(jì)模型[9]。利用該模型和NO2、NH3遙感柱濃度數(shù)據(jù)，我們得到了2006-2015 年5 年一期共2 個(gè)時(shí)期中國(guó)顆粒態(tài)NH4+、NO3-和氣態(tài)NO2、HNO3、NH3地面濃度的空間分布圖，空間分辨率為10 km×10 km。需要說明的是，由于從2008 年才有NH3遙感柱濃度數(shù)據(jù)，且2010 年數(shù)據(jù)有缺失，因此2006-2010 年顆粒態(tài)NH4+和氣態(tài)NH3地面濃度的空間格局?jǐn)?shù)據(jù)由2008、2009 年兩年的數(shù)據(jù)平均計(jì)算得出。

1.4 干沉降速率數(shù)據(jù)收集和處理

研究表明，土地利用類型是影響干沉降速率最主要的因素[10]。我們收集了不同土地類型下顆粒態(tài)NH4+、NO3-和氣態(tài)NO2、HNO3、NH3的沉降速率，土地利用類型涵蓋了森林、草地、農(nóng)田、城市、灌木、濕地、荒漠、水域等，并將干沉降速率按照土地利用類型進(jìn)行平均，得到了各種土地利用類型5 種氮化物的沉降速率的均值[11]。然后，結(jié)合中國(guó)的土地利用分布圖（來自Globcover[12]），得到了5 種氮化物沉降速率的中國(guó)分布圖。

1.5 大氣氮干沉降通量的評(píng)估

基于推算法（Inferential Method），干沉降通量（Fdry）可以表達(dá)為氮化物的地面濃度（C）與其沉降速率（Vd）的乘積：

與其他形態(tài)干沉降不同，氣態(tài)的NH3在以干沉降方式向下沉降的同時(shí)，地表的下墊面也同時(shí)會(huì)以揮發(fā)的形式向上排放NH3[13]，這種過程被稱為NH3干沉降的補(bǔ)償作用。因此，有別于其他4 種氮化物，NH3的干沉降通量的計(jì)算公式為：

其中，C0表示NH3的補(bǔ)償點(diǎn)濃度（即當(dāng)空氣中的NH3濃度超過補(bǔ)償點(diǎn)時(shí)才發(fā)生凈的NH3向下沉降）。各種生態(tài)系統(tǒng)類型的C0值從文獻(xiàn)中得到[14-15]。

根據(jù)公式（1）和（2），我們通過氮化物的地面濃度與沉降速率來計(jì)算了2006-2015 年5 年一期共2 個(gè)時(shí)期中國(guó)顆粒態(tài)NH4+、NO3-和氣態(tài)NO2、HNO3、NH3干沉降通量的空間分布圖。

2 數(shù)據(jù)樣本描述

2.1 命名格式

中國(guó)大氣無(wú)機(jī)氮干沉降時(shí)空格局?jǐn)?shù)據(jù)集的命名規(guī)則為：XXX_d_YYYY_YYYY.tiff，其中XXX 代表氮沉降的種類，d 代表干沉降，YYYY_YYYY 代表時(shí)間段。例如，HNO3_d_2006_2010.tiff 是2006-2010 年中國(guó)大氣HNO3干沉降空間格局?jǐn)?shù)據(jù)。

2.2 數(shù)據(jù)樣本

本數(shù)據(jù)集包括2006-2010 年、2011-2015 年2 個(gè)時(shí)期中國(guó)顆粒態(tài)NH4+、NO3-、氣態(tài)HNO3、NO2、NH3和總干沉降通量的空間格局分布圖，共12 個(gè)文件。圖2 為2011-2015 年中國(guó)顆粒態(tài)NH4+、NO3-，氣態(tài)NO2、HNO3、NH3和總干沉降通量空間格局圖的數(shù)據(jù)展示，顏色由綠到紅代表干沉降通量由低到高，白色區(qū)域代表無(wú)數(shù)據(jù)區(qū)域。

3 數(shù)據(jù)質(zhì)量控制和評(píng)估

本研究中國(guó)干沉降空間格局的生成是基于實(shí)測(cè)站點(diǎn)的遙感統(tǒng)計(jì)模型完成。為了保證結(jié)果的可靠性，需要對(duì)評(píng)估結(jié)果進(jìn)行驗(yàn)證，但是我國(guó)干沉降站點(diǎn)觀測(cè)數(shù)據(jù)很少，因此我們利用中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)的氮沉降觀測(cè)網(wǎng)絡(luò)數(shù)據(jù)對(duì)干沉降結(jié)果進(jìn)行了交叉驗(yàn)證。評(píng)價(jià)指標(biāo)包括R2、RMSE、回歸系數(shù)、p 值（圖3）。驗(yàn)證結(jié)果表明，基于本研究遙感統(tǒng)計(jì)模型的結(jié)果能夠較好地表達(dá)中國(guó)大氣氮干沉降的空間格局分布趨勢(shì)。但是，仍然存在一些不確定性因素會(huì)影響對(duì)干沉降通量的評(píng)估結(jié)果。這些不確定性因素主要來源于以下幾個(gè)方面：（1）NO2遙感柱濃度產(chǎn)品。探測(cè)器對(duì)流層遙感柱NO2濃度反演的誤差來源主要是大氣質(zhì)量因子（AMF）的計(jì)算，而AMF 的不確定性為10%-40%[16]。（2）地面觀測(cè)站數(shù)據(jù)。中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)的氮沉降觀測(cè)網(wǎng)絡(luò)是目前國(guó)內(nèi)比較系統(tǒng)的觀測(cè)網(wǎng)絡(luò)，但由于干沉降觀測(cè)技術(shù)難度較大，其觀測(cè)也會(huì)存在一定誤差。（3）干沉降速率的評(píng)估。干沉降速率的評(píng)估主要來自模型模擬的結(jié)果，存在較大的不確定性[17]，同時(shí)，干沉降速率的季節(jié)變異也會(huì)引起年干沉降通量評(píng)估的不確定性。（4）NH3干沉降的補(bǔ)償點(diǎn)(C0)。不同作物在不同生長(zhǎng)階段的C0值是變化的[18]，這也在一定程度上會(huì)影響NH3年干沉降通量的評(píng)估。鑒于此，我國(guó)應(yīng)加強(qiáng)對(duì)大氣氮干沉降的聯(lián)網(wǎng)觀測(cè)，增加觀測(cè)點(diǎn)數(shù)量、分布的均勻性和長(zhǎng)期性，同時(shí)增強(qiáng)對(duì)干沉降速率的數(shù)值模擬，以減少對(duì)干沉降空間評(píng)估的不確定性。

圖2 2011-2015 年中國(guó)大氣無(wú)機(jī)氮干沉降通量空間格局圖（數(shù)據(jù)不包括我國(guó)臺(tái)灣省和南海諸島）

圖3 干沉降空間格局評(píng)估結(jié)果的交叉驗(yàn)證

4 數(shù)據(jù)使用方法和建議

本數(shù)據(jù)集在ArcGIS 環(huán)境下制作生成，格式為tiff，可在支持以上格式的可視化地理信息系統(tǒng)軟件中查看和使用。需要注意的是，本數(shù)據(jù)集適用于對(duì)我國(guó)干沉降生態(tài)效應(yīng)和環(huán)境效應(yīng)的時(shí)空格局評(píng)估，但對(duì)于單站點(diǎn)的評(píng)估可能會(huì)存在一定的誤差。

致 謝

感謝氮沉降觀測(cè)者和NO2、NH3遙感柱濃度觀測(cè)分析者的辛勤付出和為科學(xué)進(jìn)步的無(wú)私奉獻(xiàn)！

數(shù)據(jù)作者分工職責(zé)

賈彥龍（1986—），男，博士，講師，主要研究方向?yàn)樯鷳B(tài)系統(tǒng)生態(tài)學(xué)。主要承擔(dān)工作：實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)、數(shù)據(jù)整理與質(zhì)量控制。

王秋鳳（1973—），女，博士，副研究員，研究方向?yàn)槿蜃兓c碳氮水循環(huán)。主要承擔(dān)工作：方法指導(dǎo)。

朱劍興（1991—），男，博士，研究方向?yàn)樯鷳B(tài)系統(tǒng)生態(tài)學(xué)、全球變化生態(tài)學(xué)。主要承擔(dān)工作：數(shù)據(jù)提取和數(shù)據(jù)整理。

陳智（1986—），女，博士，助理研究員，主要研究方向?yàn)槿蜃兓c碳循環(huán)。主要承擔(dān)工作：數(shù)據(jù)收集。

何念鵬（1976—），男，博士，研究員，研究方向?yàn)樯鷳B(tài)系統(tǒng)形狀、功能生態(tài)學(xué)、生物地理生態(tài)學(xué)。主要承擔(dān)工作：方法指導(dǎo)。

于貴瑞（1959—），男，博士，研究員，研究方向?yàn)樯鷳B(tài)系統(tǒng)生態(tài)學(xué)、全球變化與碳氮水循環(huán)。主要承擔(dān)工作：總體方案設(shè)計(jì)。