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    微波消解-ICP-MS法同時(shí)測(cè)定廣西六堡茶中16種元素

    2021-06-28 14:22:24黃殿貴羅艷謝濤陸云韋麗麗韋樹(shù)燕
    食品工業(yè) 2021年6期
    關(guān)鍵詞:六堡硝酸有機(jī)

    黃殿貴,羅艷,謝濤,陸云,韋麗麗,韋樹(shù)燕

    廣西壯族自治區(qū)分析測(cè)試研究中心(南寧 530022)

    六堡茶,產(chǎn)于廣西蒼梧縣六堡鎮(zhèn),是中國(guó)黑茶代表之一,國(guó)家地理標(biāo)志產(chǎn)品[1],其傳統(tǒng)制作工藝已列入國(guó)家非物質(zhì)文化遺產(chǎn)名錄[2-3]。六堡茶是廣西特色優(yōu)勢(shì)產(chǎn)業(yè),2019年居中國(guó)茶葉區(qū)域品牌價(jià)值前30強(qiáng)[4-5],其茶葉品質(zhì)將直接影響到消費(fèi)者飲茶安全和產(chǎn)業(yè)的持續(xù)發(fā)展。茶葉中既含有鐵、銅、鋅等對(duì)人體有益的微量元素,也可能含有砷、鎘、鉛等有害重金屬元素[6],發(fā)展其快速檢測(cè)方法對(duì)于茶品安全和產(chǎn)業(yè)健康發(fā)展很具現(xiàn)實(shí)意義。

    茶葉中無(wú)機(jī)元素分析方法有原子吸收法[7-8]、原子熒光法[9-10]、電感耦合等離子體光譜法[11-12]、電感耦合等離子體質(zhì)譜法[13-14]等。吳婕等[15]采用ICP-OES法測(cè)定了六堡茶中鉛、砷、鎘的含量;蔡宇春等[16]、莫曉玲[17]、張雪紅[18]均采用原子吸收法測(cè)定了六堡茶中的鉛、鎘、鐵、錳、銅、鋅等元素。但有關(guān)六堡茶中多種無(wú)機(jī)元素含量同時(shí)快速測(cè)定的方法報(bào)道甚少。ICP-MS法具有靈敏度高、精密度高、多種元素可同時(shí)測(cè)定等優(yōu)點(diǎn)[19-23]。試驗(yàn)擬結(jié)合微波消解具有操作簡(jiǎn)便、空白低的技術(shù)特點(diǎn)[24-25],建立微波消解聯(lián)合ICPMS技術(shù)同時(shí)快速測(cè)定廣西六堡茶中的Li、Be、V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As、Mo、Sr、Cd、Sn、Sb、Tl、Pb共16種無(wú)機(jī)元素含量的方法,以期為廣西六堡茶的食品安全和產(chǎn)業(yè)持續(xù)健康發(fā)展提供科學(xué)依據(jù)。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 材料與試劑

    茶葉樣品(均采集于廣西梧州市各大茶行、茶葉零售店、六堡鎮(zhèn)及周邊茶葉種植農(nóng)戶);國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)灌木枝葉GBW 07603(地礦部物化探研究所);柑橘葉成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW 10020、綠茶成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW 10052(地球物理地球化學(xué)勘察研究所)。

    硝酸(AR,默克股份兩合公司,德國(guó));30%過(guò)氧化氫(AR,廣東光華科技股份有限公司);GSB 04-1767-2004多元素標(biāo)準(zhǔn)溶液、Mo單元素標(biāo)準(zhǔn)溶液、水中總有機(jī)碳標(biāo)準(zhǔn)溶液(國(guó)家有色金屬及電子材料分析測(cè)試中心);實(shí)驗(yàn)室用超純水(18.25 MΩ·cm)。

    1.2 儀器與設(shè)備

    iCAP Qc電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(美國(guó)Thermo Fisher SCIENTIFIC公司);電子分析天平(上海梅特勒-托利多儀器有限公司);LabonovaPure+Labonova Ultra超純水系統(tǒng)(德國(guó)Think-lab);MARS6微波消解儀(美國(guó)CEM公司);Multi N/C3100總有機(jī)碳儀(德國(guó)耶拿)。試驗(yàn)用器皿及消解管均以20%硝酸溶液浸泡24 h以上,用超純水沖洗干凈,晾干備用。

    1.3 方法

    1.3.1 樣品前處理

    將六堡茶葉樣品置于烘箱中60 ℃下烘干1~2 h至恒重。將烘干后的茶葉樣品研磨粉碎后過(guò)0.250 mm直徑篩,篩下樣用密封袋保存?zhèn)溆谩?zhǔn)確稱取0.300 0 g(精確至0.000 1 g)預(yù)處理好的茶葉樣品,置于消解管中,加入5 mL濃硝酸溶液和3 mL 30%過(guò)氧化氫溶液,靜置過(guò)夜。次日,將消解管置于微波消解儀中按表1工作程序進(jìn)行消解。消解程序完成后,取出消解管,于趕酸儀在150 ℃下趕酸至約1 mL,取下,冷卻,轉(zhuǎn)移至50 mL容量瓶中,用超純水定容。同時(shí)做空白對(duì)照樣品。

    表1 微波消解儀工作程序

    1.3.2 ICP-MS儀器測(cè)定

    儀器穩(wěn)定后,使用儀器日常調(diào)諧液對(duì)儀器條件進(jìn)行調(diào)諧,得到最佳的靈敏度、最低的氧化物、雙電荷干擾以及較好的分辨率。最佳工作條件:射頻功率1 250 W,等離子體流量14.0 L/min,霧化器流量1.0 L/min,輔助氣流量0.8 L/min,采樣錐/截取錐為鎳錐,霧化室溫度2.70 ℃,蠕動(dòng)泵轉(zhuǎn)速40 r/min,掃描方式為調(diào)峰,重復(fù)次數(shù)3次,積分時(shí)間13 s。

    按儀器最佳工作條件,在線內(nèi)標(biāo)加入,依次測(cè)定標(biāo)準(zhǔn)空白、標(biāo)準(zhǔn)溶液系列、樣品空白、樣品溶液,繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,計(jì)算樣品中Li、Be、V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As、Mo、Sr、Cd、Sn、Sb、Tl、Pb共16種元素的含量。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 消解體系的選擇

    茶葉基體比較復(fù)雜,茶葉中無(wú)機(jī)元素測(cè)定的最大基體干擾來(lái)自于有機(jī)碳。濃硝酸、高氯酸、H2O2均具有很強(qiáng)的氧化性,能有效地消解茶葉中的有機(jī)碳。單純使用濃硝酸消解,濃硝酸消耗量相對(duì)較大,容易污染環(huán)境。濃硝酸-高氯酸體系,加入高氯酸后,氯會(huì)干擾As、Cr等元素的檢測(cè)。濃硝酸-H2O2體系,H2O2是一種弱酸性氧化劑,在較低溫度下可分解出活性氧,高能態(tài)活性氧能加速茶葉的消解。濃硝酸和H2O2共用,消解能力最強(qiáng),相比于濃硝酸-高氯酸體系,其亦更環(huán)保、更安全。因此,試驗(yàn)選擇濃硝酸-H2O2消解體系。

    2.2 硝酸和雙氧水使用量的優(yōu)化

    采用消解液中有機(jī)碳的殘留量來(lái)衡量消解效果,有機(jī)碳?xì)埩袅吭降?,消解越完全。等質(zhì)量(0.300 0 g)稱取16份同一廣西六堡茶茶葉樣品,使用不同用量(具體見(jiàn)表2)的濃HNO3、H2O2,每種用量平行雙份,按照1.3小節(jié)的方法處理得到消解液。使用TOC儀分別測(cè)定消解液中有機(jī)碳的殘留量,試驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)表2。單純使用濃硝酸消解,隨著濃硝酸的使用量增加,消解液中有機(jī)碳?xì)埩袅繙p少。當(dāng)濃硝酸使用量達(dá)到7 mL時(shí),樣品消解完全,有機(jī)碳消除趨于限值。濃硝酸-雙氧水體系,隨著雙氧水的加入,有機(jī)碳消除明顯,當(dāng)使用5 mL濃硝酸和2 mL雙氧水時(shí),溶液消解完全。且隨著雙氧水使用量的增加,消解液中的有機(jī)碳進(jìn)一步得到消除。硝酸和雙氧水的用量增多,亦會(huì)影響含量較低的元素的檢測(cè)。綜合考慮,在消解方法中,硝酸用量選擇5 mL,雙氧水用量選擇3 mL。

    表2 不同消解條件下有機(jī)碳?xì)埩袅?/p>

    2.3 干擾及其校正

    ICP-MS法測(cè)定茶葉元素的干擾主要有樣品基體干擾和質(zhì)譜干擾。樣品基體干擾主要表現(xiàn)為對(duì)待測(cè)元素的信號(hào)抑制或信號(hào)漂移,采用在線內(nèi)標(biāo)加入的方式可以校正儀器信號(hào)漂移,消除基體干擾。選擇Sc作為L(zhǎng)i、Be、V、Cr、Co、Ni的內(nèi)標(biāo)元素;選擇Rh作為Cu、Zn、As、Mo、Sr的內(nèi)標(biāo)元素;選擇In作為Cd、Sn、Sb的內(nèi)標(biāo)元素;選擇Re作為T(mén)l、Pb的內(nèi)標(biāo)元素。質(zhì)譜干擾主要有同量異位素干擾、氧化物干擾、多原子或加合物離子干擾,可通過(guò)優(yōu)化儀器參數(shù)、干擾校正方程等方法消除。

    2.4 標(biāo)準(zhǔn)曲線和檢出限

    準(zhǔn)確配制混合元素標(biāo)準(zhǔn)溶液,按1.3小節(jié)方法進(jìn)行測(cè)定,儀器自動(dòng)計(jì)算并繪制出各元素的標(biāo)準(zhǔn)曲線方程。對(duì)11份樣品空白溶液測(cè)定,計(jì)算其標(biāo)準(zhǔn)偏差,并以3倍標(biāo)準(zhǔn)偏差對(duì)應(yīng)的質(zhì)量濃度為方法檢出限。16種元素的線性范圍、線性方程、相關(guān)系數(shù)及檢出限見(jiàn)表3。16種元素的標(biāo)準(zhǔn)曲線具有良好的線性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均大于0.999 4。檢出限為0.000 1~0.456 mg/kg,說(shuō)明儀器靈敏度高。

    表3 線性范圍、線性方程、相關(guān)系數(shù)、檢出限

    2.5 精密度試驗(yàn)和回收率試驗(yàn)

    取一樣品平行稱取6份,按1.3.1小節(jié)的樣品處理的方法消解,按1.3.2小節(jié)的ICP-MS儀器條件進(jìn)行測(cè)定,測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表4。16種元素的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差σRSD為0.59%~5.45%(n=6),表明該方法的精密度較好。

    表4 精密度試驗(yàn)測(cè)定結(jié)果

    在實(shí)際樣品的加標(biāo)回收率試驗(yàn)中,根據(jù)茶葉樣品中16種元素含量作為本底值,分別加入低、中和高3個(gè)水平濃度的被測(cè)元素的標(biāo)準(zhǔn)溶液于樣品中,按1.3.1小節(jié)的樣品處理方法消解,按1.3.2小節(jié)進(jìn)行測(cè)定,加標(biāo)回收試驗(yàn)測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表5。加標(biāo)回收率為90.2%~110.1%,表明該方法的準(zhǔn)確性較好。

    表5 加標(biāo)回收試驗(yàn)結(jié)果

    2.6 準(zhǔn)確度試驗(yàn)

    為進(jìn)一步驗(yàn)證試驗(yàn)方法的準(zhǔn)確性和可靠性,采用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)灌木枝葉BW 07603、柑橘葉成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW 10020、綠茶成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW 10052作為參考,平行制備3份,按照1.3小節(jié)的方法前處理樣品,使用ICP-MS儀器測(cè)定,并進(jìn)行驗(yàn)證測(cè)定。標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)值和測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表6。結(jié)果表明,各元素的測(cè)定值均在證書(shū)標(biāo)準(zhǔn)值參考范圍內(nèi),證明該方法準(zhǔn)確可靠。

    表6 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的標(biāo)準(zhǔn)值和測(cè)定結(jié)果 單位:mg/kg

    2.7 方法的實(shí)際應(yīng)用

    應(yīng)用試驗(yàn)方法檢測(cè)11個(gè)廣西六堡茶茶葉,按照1.3小節(jié)的方法前處理并上機(jī)測(cè)定,測(cè)定結(jié)果見(jiàn)表7。所測(cè)11個(gè)廣西六堡茶中16種無(wú)機(jī)元素中Zn、Cu、Sr、Ni含量較高,其中Zn含量最高、Be含量最低,有兩個(gè)樣品中Be含量未檢出。目前,我國(guó)國(guó)家強(qiáng)制性標(biāo)準(zhǔn)GB 2762—2017《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》中規(guī)定Pb≤5.0 mg/kg;農(nóng)業(yè)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn) NY 659—2003《茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物限量》中規(guī)定Cr≤5.0 mg/kg、Cd≤1.0 mg/kg、As≤2.0 mg/kg;農(nóng)業(yè)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn) NY/T 288—2018《綠色食品 茶葉》中規(guī)定Cu≤30.0 mg/kg。茶葉中其他元素含量未見(jiàn)限量規(guī)定。由表7可知,所測(cè)11個(gè)廣西六堡茶茶葉中Pb、Cr、Cd、Cu、As元素均檢出,且均低于國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的限量,說(shuō)明廣西六堡茶茶葉處于質(zhì)量安全水平。

    表7 11個(gè)實(shí)際樣品測(cè)定的檢測(cè)結(jié)果 單位:mg/kg

    3 結(jié)論

    試驗(yàn)建立了微波消解聯(lián)合電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)法快速檢測(cè)技術(shù)同時(shí)分析廣西六堡茶中Li、Be、V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As、Mo、Sr、Cd、Sn、Sb、Tl、Pb共16種無(wú)機(jī)元素含量的檢測(cè)方法。方法選擇更環(huán)保的濃硝酸-H2O2體系對(duì)廣西六堡茶茶葉樣品進(jìn)行消解,并通過(guò)檢測(cè)消解液中的有機(jī)碳?xì)埩袅繉?duì)硝酸和H2O2使用量進(jìn)行優(yōu)化;同時(shí),對(duì)ICPMS工作參數(shù)及條件進(jìn)行了優(yōu)化。建立的方法檢出限低、精密度好、準(zhǔn)確可靠、快速便捷,適用于廣西六堡茶中無(wú)機(jī)元素的快速分析檢測(cè)。

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