電離室氚活度濃度標(biāo)定及穩(wěn)定性測量

李語奇，占 勤，常 鳴，張培旭，袁曉明，楊洪廣

中國原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究所，北京 102413

國際熱核聚變實(shí)驗(yàn)堆(ITER)涉氚系統(tǒng)中，氚的測量是一項(xiàng)重要內(nèi)容，通過測量可掌握氚的生產(chǎn)、消耗和損失[1]。氚的測量有多種方式，例如利用量熱計(jì)、電離室與正比計(jì)數(shù)管，對(duì)氣態(tài)氚比活度的測量；利用氣相色譜或拉曼光譜，對(duì)氣態(tài)氚化學(xué)成分與濃度的測量；以及利用液閃法測量液體氚活度等[2]。吳斌等[3]設(shè)計(jì)的TAM-Ⅱ型實(shí)時(shí)連續(xù)氚監(jiān)測儀用30根φ0.12 mm的鎳絲代替電離室圓筒；陳志林等[4]設(shè)計(jì)了網(wǎng)面壁電離室；Ichiki等[5]設(shè)計(jì)了一種高精確度電離室，該電離室使用磁懸浮電極；Munakata等[6]設(shè)計(jì)了一套超小靈敏體積電離室，研究了等摩爾氘-氚混合氣體的氣壓相關(guān)性。根據(jù)測氚相關(guān)國家標(biāo)準(zhǔn)，流氣式電離室利用已知含氚氣體，循環(huán)在固定體積的閉合氣路中，進(jìn)行標(biāo)定實(shí)驗(yàn)。通過氣壓體積(PVT)法配制一定氚活度濃度的含氚氣體，通過氚活度濃度對(duì)應(yīng)的電離室電流值I(扣除本底電流)進(jìn)行線性擬合，可以得到刻度系數(shù)K，該值可以真實(shí)反映電離室對(duì)氚活度濃度的響應(yīng)[7]。

1 電離室工作原理

電離室是工作在電離區(qū)、通過收集射線在電離室內(nèi)產(chǎn)生的電離離子而探測射線強(qiáng)度的電流型氣體探測器，其結(jié)構(gòu)示意圖示于圖1。理想情況下，所有進(jìn)入電離室靈敏體積的射線能量均用于電離電離室內(nèi)工作氣體，即所有產(chǎn)生的電離離子都被收集，這時(shí)電離室將輸出-飽和電流信號(hào)I[8]。此時(shí)電離室內(nèi)的氚活度濃度C可以表示為：

圖1 電離室基本結(jié)構(gòu)圖

(1)

式中：I，電流信號(hào)值，A；p，氣體壓力，kPa；T，電離室氣腔內(nèi)氣體溫度，K；C，氚活度濃度，Bq/L；K，刻度系數(shù)，Bq/(L·A)；T0、p0為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的溫度與氣壓，T0=273 K，p0=101.3 kPa；A，壓力影響因子；B，壓力影響因子，kPa-1。

1-Ae-Bp的表征曲線分析表明，當(dāng)電離室內(nèi)部氣壓高于一定壓力后，溫度影響變得不明顯，根據(jù)電離室實(shí)驗(yàn)的條件，可以將電離室測得電流值與氚活度關(guān)系進(jìn)行簡化。因1-Ae-Bp約等于1，所以式(1)可變換為下式[9]：

(2)

2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)與實(shí)驗(yàn)流程

自主研制的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要由氚氣配制單元、氣體循環(huán)單元、真空與除氚單元、電離室待測單元四個(gè)單元組成，可分別實(shí)現(xiàn)含氚氣體的配制、測量氣路中氣壓與流速的控制、裝置的除氣除氚以及氚活度的測試等功能，通過整套裝置可以實(shí)現(xiàn)電離室的氚活度濃度測量。系統(tǒng)裝置示意圖示于圖2。該系統(tǒng)中的電離室靈敏體積為50 mL，氚活度濃度測量范圍為1×107～1×1010Bq/L。

標(biāo)定氚源處為配制單元，循環(huán)泵加氣路為循環(huán)單元，P1、P2為壓力計(jì)，MFC1—2為流量計(jì)，V1—V7為閥門，IC1—3為電離室待測單元

2.1 含氚氣體配制

氚氣配制單元由儲(chǔ)氚床、高壓He+2×10-3(體積分?jǐn)?shù)，下同)H2氣源、標(biāo)準(zhǔn)氣源儲(chǔ)氣罐、高低量程普發(fā)高精度傳感器(100 Pa與10 kPa)、常壓傳感器(100 kPa)以及高密封性全金屬波紋管閥門等部件組成。通過加熱儲(chǔ)氚床釋放一定體積的氚氣，與一定體積的He+2×10-3H2氣混合后，可實(shí)現(xiàn)所需濃度待測氚氣的配制。按照實(shí)驗(yàn)所需濃度氣體配制的流程，將標(biāo)準(zhǔn)含氚氣體充入氣路，配制200 kPa的含氚混合氣體。再根據(jù)標(biāo)定所用濃度，配制了4×107～1×1010Bq/L濃度范圍內(nèi)5個(gè)不同濃度的含氚氣體，并按照80～120 kPa等5個(gè)階梯待測氣壓，補(bǔ)充至循環(huán)氣路中。

2.2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容與流程

氚測量實(shí)驗(yàn)裝置必須進(jìn)行氣密性檢漏。漏率必須優(yōu)于1×10-10Pa·m3/s。按氚濃度由低至高進(jìn)行測量，并控制流量、壓力，至實(shí)驗(yàn)完成，回收氚氣并開展記憶效應(yīng)實(shí)驗(yàn)。完成測試后對(duì)坪特性(飽和電流)、壓力特性、以及數(shù)據(jù)不確定度等進(jìn)行分析。

2.2.1本底測試 將氚氣循環(huán)系統(tǒng)抽至本底真空后，按照80～120 kPa等5個(gè)階梯待測氣壓配制循環(huán)氣路中的氣體壓力。并按照50～1 000 mL/min(標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)，下同)流速進(jìn)行本底流速實(shí)驗(yàn)。記錄電離室在不同氣壓、流速下測到的本底電流值，用于觀察記憶效應(yīng)影響。

2.2.2電離室性能以及影響因素正交實(shí)驗(yàn) 氚測量實(shí)驗(yàn)影響因素參數(shù)列于表1。

表1 氚測量實(shí)驗(yàn)影響因素參數(shù)

(1) 飽和電流影響

按照氣體配制流程配制一定濃度氣體充入氣路后，工作電壓從0升至-300 V，記錄電流變化情況，以及飽和電流穩(wěn)定情況。

(2) 壓力特性影響

配制含氚混合氣后，通過放氣閥門控制壓力在80～120 kPa下，以10 kPa變化步階，每一階段保持10～20 min，待壓力穩(wěn)定記錄電離室流量及變化情況。

(3) 流速影響

通過設(shè)定不同流速(0～1 000 mL/min)，調(diào)節(jié)電離室壓力數(shù)值處于穩(wěn)定壓力下，記錄特定流量下電離室測量信號(hào)輸出結(jié)果，評(píng)價(jià)氣體流速對(duì)電離室的影響。

(4) 記憶效應(yīng)影響

每一濃度實(shí)驗(yàn)完畢后，打開除氚床以及循環(huán)泵，使含氚樣品氣連續(xù)經(jīng)過進(jìn)行過濾回收，在此過程中記錄電離室電流變化情況。

(5) 活度測量線性特性影響

氚活度濃度C與電離室電流信號(hào)值I成線性關(guān)系。通過配制的已知濃度的氚氣與測量得到的電流信號(hào)值I，按(2)式擬合得到刻度系數(shù)K及電離室電流信號(hào)值-氚活度濃度及壓力影響的刻度關(guān)系。

3 結(jié)果與討論

3.1 含氚氣體

根據(jù)PVT法配制了氚活度濃度C為 2.718×1010Bq/L的含氚氣體。通過一定的取樣容積，釋放不同壓力的含氚氣體，利用標(biāo)準(zhǔn)氣體He+2×10-3H2氣源填充至待測所需壓力。計(jì)算得到氣路中氚活度濃度，用于活度濃度測量線性分析。

3.2 飽和電流

根據(jù)電離室的工作原理，其不同的氣體介質(zhì)必有不同的飽和電流。通過逐步改變加在電離室上的工作高壓Vi開展坪特性測量，隨著工作電壓Vi不斷增加，記錄每個(gè)工作電壓Vi所對(duì)應(yīng)的電流值Ii。從而得到工作電壓與飽和電流的關(guān)系(圖3)。

室溫，100 kPa，1 000 mL/min

從0 V開始不斷增加負(fù)高壓，當(dāng)負(fù)高壓達(dá)到-40 V后，飽和電流達(dá)到穩(wěn)定。實(shí)驗(yàn)最終選用穩(wěn)定的-300 V工作電壓。

3.3 壓力特性

開始?jí)毫μ匦栽囼?yàn)后，保持壓力穩(wěn)定，記錄電離室的電流值，根據(jù)式(2)繪制電離室80～120 kPa下對(duì)應(yīng)的電流值與氚活度濃度的關(guān)系曲線[10]，結(jié)果示于圖4。

由圖4可知，80～120 kPa氣壓下電離室測量電流值與對(duì)應(yīng)氚活度濃度值線性良好，線性相關(guān)系數(shù)均約為1。

p，kPa：▲——120，■——110，●——100，◆——90，×——80

3.4 流速影響

在氚實(shí)驗(yàn)裝置內(nèi)，保持氣壓為100 kPa左右，調(diào)整流速分別為1 000、500、100 mL/min。記錄-300 V電壓下，電離室電流變化情況。以氚活度濃度為109量級(jí)測量結(jié)果為例，在保持氣壓為100 kPa，流速分別為1 000、500、100 mL/min，-300 V電壓下，50 min內(nèi)電離室IC1、IC2、IC3的平均電流分別為3.27×10-9、3.28×10-9、3.29×10-9A，相對(duì)偏差分別為0.21%、0.27%、0.54%，相對(duì)偏差均小于1%。

3.5 記憶效應(yīng)結(jié)果

實(shí)驗(yàn)前，電離室IC2、IC3測量的本底電流分別為7.61×10-13、7.32×10-13A，實(shí)驗(yàn)后分別為9.81×10-13、9.10×10-13A。記憶效應(yīng)較少，整體管路沖洗30 min后，本底值基本回歸電離室初始測量值。

3.6 測量重復(fù)性偏差

重復(fù)性是評(píng)估數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)在短時(shí)間內(nèi)性能穩(wěn)定性以及放射性活度不確定度評(píng)定中的因素之一，通過重復(fù)測量某一個(gè)工作電壓下的電流值的穩(wěn)定性來評(píng)估計(jì)數(shù)系統(tǒng)的重復(fù)性。重復(fù)性計(jì)算至少取6次測量的標(biāo)準(zhǔn)偏差來評(píng)估，通過20 min內(nèi)每1 min收集一個(gè)電流值，取每 4 min電流值的平均值進(jìn)行重復(fù)性的評(píng)估，重復(fù)性由貝賽爾公式來評(píng)價(jià)。以氚活度濃度為109量級(jí)測量結(jié)果為例，重復(fù)性結(jié)果列于表2。

由表2可知，保持1 000 mL/min、100 kPa，測試每分鐘的平均電流，得到其相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于1%(n=5)，穩(wěn)定性良好。

表2 100 kPa、1 000 mL/min、20 min內(nèi)平均電流及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差

3.7 活度測量線性特性

采用前述通過PVT法配制的氦中氫載氣的含氚氣體，按實(shí)驗(yàn)要求在80～120 kPa壓力條件下，完成氚活度濃度C與電離室電流信號(hào)值I線性關(guān)系的標(biāo)定正交實(shí)驗(yàn)。通過配制的已知濃度的氚氣與測量得到的電流信號(hào)值I，按式(2)擬合可得到電離室電流信號(hào)值-氚活度濃度及壓力影響的線性刻度關(guān)系及刻度系數(shù)K。

反之，若不在壓力范圍內(nèi)，氚活度濃度與電流值成非線性關(guān)系，由式(1)變換得到式(3)、式(4)，由式(4)左側(cè)對(duì)p經(jīng)線性擬合，即可得到壓力指數(shù)A和B[11]：

(3)

(4)

通過實(shí)驗(yàn)測試后自主研制的鍍金電離室IC1、IC2、IC3刻度系數(shù)分別為1.35×1018、1.34×1018、1.33×1018。其線性相關(guān)系數(shù)均約為1。

4 結(jié) 論

(1) 電離室IC1、IC2、IC3經(jīng)過氣壓修正后的刻度系數(shù)分別為1.35×1018、1.34×1018、1.33×1018。其線性相關(guān)系數(shù)均約為1。對(duì)不同濃度氚氣響應(yīng)正常，濃度與配氣濃度基本符合。

(2) 在1 000 mL/min、100 kPa條件下，測試每分鐘的平均電流，穩(wěn)定性良好，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于1%(n=5)。

(3) 保持氣壓為100 kPa左右，調(diào)整流速為1 000、500、100 mL/min，在氣壓不發(fā)生改變的情況下，電離室IC1、IC2、IC3測量值相對(duì)偏差均小于1%。

(4) 記憶效應(yīng)較少，整體管路沖洗30 min后，本底值基本回歸電離室初始測量值。