瀝青老化過程中流變和化學(xué)性質(zhì)的聯(lián)系

趙可成，王予紅，楊 震

(1.浙江交工集團(tuán)股份有限公司, 浙江 杭州 310051；2.香港理工大學(xué), 香港 999077)

0 引言

作為黏合劑，瀝青被廣泛應(yīng)用于公路建設(shè)尤其是高速公路工程中。無論是天然瀝青還是人工煉化得到的石油瀝青，均是由幾百種至幾千種有機(jī)物組成的復(fù)雜混合物，在這些復(fù)雜的組分中，重質(zhì)油和極性較大的分子容易與大氣中的氧氣反應(yīng)，導(dǎo)致瀝青的氧化老化[1-2]。在瀝青路面的長期使用過程中，老化引起的瀝青脆化和瀝青混合料耐久性下降是路面破損和開裂等病害產(chǎn)生的主要原因[3-4]，而在緩慢氧化過程中，瀝青化學(xué)性質(zhì)的變化是瀝青硬化的主要驅(qū)動力[5]。從微觀到細(xì)觀，瀝青的化學(xué)變化反映下在如下幾點(diǎn)：(1)瀝青分子結(jié)構(gòu)(化學(xué)基團(tuán))的變化[6]；(2)瀝青分子極性的變化和相應(yīng)瀝青組分的轉(zhuǎn)換[7]；(3)瀝青平均分子量以及分子量分布的變化。

以上化學(xué)參數(shù)被常用于聯(lián)系瀝青的化學(xué)性質(zhì)和瀝青的流變及工程性質(zhì)，但是從理論上建立瀝青的化學(xué)性質(zhì)和流變性質(zhì)關(guān)聯(lián)模型相對較困難。目前常見的一類研究方法是利用分子動力學(xué)的方法[8-9]，首先建立瀝青分子結(jié)構(gòu)模型，通過分子模擬的方法，推導(dǎo)特定化學(xué)過程中瀝青分子的行為和相應(yīng)物理性質(zhì)的變化。另一類研究主要通過瀝青的膠體模型來聯(lián)系瀝青的化學(xué)-流變性質(zhì)，此類研究更關(guān)注于瀝青分子的微觀形貌和微觀化學(xué)性質(zhì)[10-11]。但是由于瀝青的復(fù)雜化學(xué)本質(zhì)，以上兩種研究方法的應(yīng)用仍然需要基于大量的假設(shè)和近似，導(dǎo)致結(jié)果的準(zhǔn)確性下降。

相對的是，瀝青流變-化學(xué)性質(zhì)的現(xiàn)象學(xué)關(guān)聯(lián)已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于科學(xué)研究中。根據(jù)美國公路戰(zhàn)略研究計(jì)劃(SHRP)的研究[12]，瀝青主曲線的特征參數(shù)流變指數(shù)R值(Rheological index, R value)與瀝青的平均數(shù)均分子量及瀝青的組分比例成正比關(guān)系，同時(shí)另一特征參數(shù)交叉頻率(Crossover frequency,ωc)和瀝青的瀝青質(zhì)組分成負(fù)相關(guān)關(guān)系。根據(jù)Christensen-Anderson模型[13]，瀝青的主曲線可以通過R值和交叉頻率描述，所以R值和ωc可以作為連接瀝青流變性質(zhì)和化學(xué)性質(zhì)的橋梁。Peterson[14]和Glover[15]的研究表明，在瀝青的長期老化過程中，瀝青的羰基含量和瀝青的黏度及DSR函數(shù)(DSR function)有很強(qiáng)的線性相關(guān)關(guān)系。Kim[16-17]和Bowers[18]的研究表明，瀝青老化和再生過程中瀝青大分子含量的相對變化可以和瀝青的工程性質(zhì)進(jìn)行良好的關(guān)聯(lián)。

以上結(jié)果表明，瀝青老化過程中的流變性質(zhì)和特定化學(xué)性質(zhì)呈現(xiàn)較好的線性相關(guān)關(guān)系，通過簡單的瀝青化學(xué)性質(zhì)測試，可以預(yù)測瀝青流變性質(zhì)的衍變，以代替耗時(shí)的主曲線測試。但是一個(gè)共同的問題為以上研究得到的流變-化學(xué)關(guān)聯(lián)公式均限定于瀝青的種類，即得到的結(jié)果不具有普適性。例如SHRP報(bào)告中的關(guān)聯(lián)公式只歸納于SHRP計(jì)劃的基質(zhì)AAG瀝青和不同程度的老化AAG瀝青，并不適用于其他種類的基質(zhì)瀝青。

針對以上問題，本研究嘗試?yán)眠z傳算法(genetic algorithm, GA)和符號回歸(symbolic regression)的方法，來建立統(tǒng)一的瀝青化學(xué)-流變性質(zhì)的關(guān)聯(lián)。遺傳演算是進(jìn)化算法的一種，是基于自然選擇理論的一種計(jì)算機(jī)元啟發(fā)式算法。簡言之，遺傳算法是對問題種群中的候選解(個(gè)體)進(jìn)行選擇和繁殖，其中繁殖包括交配和突變等運(yùn)算[19-20]。隨著一系列的選擇、交配和突變過程，新的一代個(gè)體不斷產(chǎn)生，并逐漸向更高整體適應(yīng)度的方向發(fā)展，直到滿足終止條件為止。遺傳算法過程的自動進(jìn)化本質(zhì)是搜索過程[21-22]。不同于傳統(tǒng)的參數(shù)回歸方法，符號回歸是通過定義符號集和運(yùn)算符，以使最終得到的程序能盡量符合給定的數(shù)據(jù)集[23]。

通過遺傳算法和符號回歸解決工程問題有著鮮明的優(yōu)缺點(diǎn)[20,24]。其優(yōu)點(diǎn)在于:(1)完全基于生產(chǎn)或試驗(yàn)數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)，操作簡單，特別適合解決工程和試驗(yàn)數(shù)據(jù)的經(jīng)驗(yàn)公式問題；(2)在足夠的演算條件下，其可以得到相當(dāng)高精度的關(guān)聯(lián)式，相對傳統(tǒng)參數(shù)經(jīng)驗(yàn)公式擁有更小的誤差；(3)可以解決一般無法得到函數(shù)形式的數(shù)據(jù)擬合回歸；(4)對于大量自變量和單變量的數(shù)據(jù)集合，可以達(dá)到降維的目的。相對的，該方法最大的缺點(diǎn)在于回歸函數(shù)的最終形式相對較復(fù)雜，使用便利性較低。

通過以上研究方法，本研究旨在探究瀝青流變性質(zhì)參數(shù)R值以及交叉頻率ωc和不同類型化學(xué)因子的聯(lián)系公式，以提煉出質(zhì)量較好的關(guān)聯(lián)公式。研究人員可以通過本研究得到的公式和特定的化學(xué)測試結(jié)果，進(jìn)行瀝青流變性能的預(yù)測。為了保證樣品的代表性，本研究采用了6種基質(zhì)瀝青及其不同方法老化瀝青共56個(gè)樣品做回歸分析，以尋找更高精度和更有普適性的關(guān)聯(lián)式。

1 原材料與試驗(yàn)方法

1.1 瀝青材料和老化模擬

本研究共采用6種基質(zhì)瀝青：美國公路戰(zhàn)略研究計(jì)劃(SHRP)AAD-1，AAG-1，AAK-1，AAM-1瀝青，殼牌(中國)70#瀝青以及尼納斯石油公司 50#瀝青。6種瀝青的基本特征如表1所示。

表1 本研究分析的基質(zhì)瀝青基本流變和化學(xué)特性Tab.1 Rheological and chemical Properties of matrix asphalt analyzed in this study

為了模擬瀝青不同的老化狀態(tài)，本研究采用3種方法老化瀝青。根據(jù)《公路工程瀝青及瀝青混合料試驗(yàn)規(guī)程》(JTG E20—2011)，首先使用旋轉(zhuǎn)薄膜加熱法(RTFOT)模擬6種瀝青的短期老化，老化條件為持續(xù)85 min的163 ℃旋轉(zhuǎn)薄膜加熱。隨后將短期老化后的6種瀝青樣品均勻制成3.2 mm的薄膜，并用兩種方法模擬其長期老化。第一種為標(biāo)準(zhǔn)模擬瀝青長期老化的的壓力老化釜(PAV)測試，根據(jù)試驗(yàn)規(guī)程，將瀝青在(100±1)℃和2.1 MPa大氣壓力下進(jìn)行氧化模擬。所有樣品的老化時(shí)間分別為20，40 h和60 h，即1～3次標(biāo)準(zhǔn)測試時(shí)間?？紤]到標(biāo)準(zhǔn)方法采用的溫度較高，和實(shí)際路面溫度偏離過大，第2種老化方法為氧化反應(yīng)釜(Pressure oxidation veseel, POV)老化，采用相對較低的溫度(70 ± 0.5)℃和0.5 MPa純氧壓力下進(jìn)行氧化模擬，模擬的時(shí)間從14～91 d，每種瀝青不等。本研究的所有瀝青樣品如表2所示。

表2 本研究分析的基質(zhì)和老化樣品Tab.2 Matrix and aged samples analyzed in this study

1.2 瀝青流變和化學(xué)性質(zhì)測試

瀝青的流變性質(zhì)通過安東帕M702動態(tài)流變儀(DSR)進(jìn)行測試。通過應(yīng)力控制的震蕩測試，在4, 16, 28, 40, 52, 64 ℃和0.1～10 Hz頻率下，測試瀝青的流變性質(zhì)。由于長期實(shí)驗(yàn)室老化導(dǎo)致了瀝青樣品的嚴(yán)重硬化，所以除了6種基質(zhì)瀝青和短期老化瀝青在40～64 ℃時(shí)采用25 mm平板測試轉(zhuǎn)子和1 mm 測試間距外，其余樣品測試均采用8 mm平板測試轉(zhuǎn)子以匹配相應(yīng)的測試扭矩要求，測試間距為2 mm，并按照美國AASHTO標(biāo)準(zhǔn)T315—2012進(jìn)行。得到的頻率掃描結(jié)果通過Williams-Landel-Ferry(WLF)時(shí)溫等效模型擬合成主曲線，其中位移因子通過微軟Excel軟件solver求解器及最小二乘法求出最優(yōu)化解確定，參考溫度Tr為25 ℃，并得到相應(yīng)R值和交叉頻率ωc。

瀝青的化學(xué)性質(zhì)通過分別通過傅立葉變換紅外光譜(FT-IR)，四組分分離(Corbett fraction separation)和分子凝膠色譜(GPC)進(jìn)行測試。紅外光譜的測試通過布魯克TENSOR Ⅱ紅外測試儀進(jìn)行，所有的樣品測試均在全反射(ATR)模式下進(jìn)行，波長范圍為600 cm-1至4 000 cm-1。為了消除水對樣品表面的影響，所有樣品在測試前均在50 ℃干燥箱中干燥0.5 h。每個(gè)樣品均重復(fù)測試兩次并取平均結(jié)果。

瀝青四組分的分離依照美國標(biāo)準(zhǔn)ASTM D4124-11進(jìn)行，每次取(1±0.05)g瀝青樣品進(jìn)行測試。異辛烷首先用于分離瀝青質(zhì)(Asphaltene, Asp)組分，洗出的瀝青質(zhì)粉末進(jìn)過多次異辛烷洗滌，烘干稱重。余下的所有洗滌液通過柱色譜繼續(xù)進(jìn)行組分分離，用于洗脫飽和分(Saturates, Sat)、環(huán)烷芳烴(Naphthene aromatics, NA)、極性芳烴(Polar aromatics, PA)的洗滌溶劑分別為庚烷、1∶ 1的甲苯和甲醇混合液、三氯乙烯。對最終總體回收率在96%～100%的結(jié)果進(jìn)行采納，對于不在此范圍內(nèi)的樣品進(jìn)行重新測試。所有化學(xué)試劑均為HPLC級純度。

分子凝膠色譜測試通過島津LC20A高效液相色譜和3根串聯(lián)的分子凝膠色譜柱(Waters Styragel HR1, HR3和HR4)進(jìn)行測試。流動相采用1(mL/min)的四氫呋喃(THF)。首先通過標(biāo)準(zhǔn)物溶液的測定，得到保留時(shí)間和瀝青分子量之間的轉(zhuǎn)換關(guān)系。之后進(jìn)行瀝青樣品測試，取(0.05±0.001) g樣品溶于10 mL THF溶液，振蕩混合均勻并通過0.02 μm 的濾膜過濾。每個(gè)樣品均重復(fù)測試兩次并取平均結(jié)果。

2 結(jié)果與討論

2.1 瀝青老化過程中的流變性質(zhì)變化

由于不同瀝青的流變性質(zhì)和化學(xué)性質(zhì)變化規(guī)律基本相同(主要在于變化速率不同)，本研究測試結(jié)果采用尼納斯石油公司的 50#基質(zhì)瀝青在RTFO短期老化和POV長期老化中的流變行為和化學(xué)行為作為示例。瀝青老化過程中的主曲線變化如圖1所示，如引言部分介紹，瀝青的主曲線可以通過CA模型(式(1)和式(2))，用R值和交叉頻率來描述：

圖1 50#瀝青主曲線在氧化反應(yīng)釜老化過程中的變化Fig.1 Changes of master curves of asphalt No. 50 during aging in oxidation reactor

|G*(ω)|=|Gg||1+(ωc/ω)lg 2/R|-R/lg 2,

(1)

δ(ω)=90/[1+(ω/ωc)lg 2/R],

(2)

式中，G*為復(fù)合模量；Gg為玻璃化模量，通常取109Pa；δ為相位角δ；ωc為交叉頻率，即相位角為45 °時(shí)的角頻率；R值為交叉頻率時(shí)對數(shù)玻璃化模量(通常為109Pa)和對數(shù)復(fù)合模量的差，即：

R=lg|Gg|-lg|Gωc|。

(3)

瀝青短期和長期老化過程中R值和對數(shù)交叉頻率的變化如圖2所示。結(jié)果表明，隨著持續(xù)的氧化老化，瀝青的交叉頻率有規(guī)律地減小，即瀝青的特征松弛時(shí)間(τ= 1/ωc)逐漸增加。同時(shí)，對應(yīng)交叉頻率的R值有規(guī)律地上升，說明老化過程中瀝青的特征硬度上升。所以，老化過程中特征松弛時(shí)間和特征瀝青模量的變化共同改變了瀝青的流變性質(zhì)。

圖2 50#瀝青R值和交叉頻率在氧化反應(yīng)釜老化過程中的變化Fig.2 Changes of R value and crossover frequency of asphalt No. 50 during aging in oxidation reactor

2.2 瀝青老化過程中的化學(xué)性質(zhì)變化

以50#基質(zhì)瀝青為例，圖3展示了瀝青老化過程中兩個(gè)主要含氧官能團(tuán)羰基(C=O)和亞磺酰基(S=O)的變化情況，圖中的峰高以波長在1 460 cm-1的碳?xì)渖炜s振動峰為基準(zhǔn)歸一化處理。由圖可得，隨著瀝青的持續(xù)氧化老化產(chǎn)生了一系列醛酮化合物及亞砜化合物，兩類含量官能團(tuán)的面積總體均呈上升態(tài)勢，尤其是在1 640～1 760 cm-1位置區(qū)間的羰基峰。根據(jù)Peterson的研究[25]，醛酮化合物和亞砜化合物的產(chǎn)生同時(shí)促使了瀝青黏度的上升，在高硫?yàn)r青中，亞砜化合物的含量對瀝青的老化硬化尤其起決定作用。本研究定義兩個(gè)因子作為醛酮生成物和亞砜生成物的相對含量如下，其中官能團(tuán)的面積通過兩點(diǎn)法[26]計(jì)算得到：

圖3 50#瀝青紅外光譜(900～1 800 cm-1)在氧化反應(yīng)釜老化過程中的變化Fig.3 Changes of FT-IR spectrum(900～1 800 cm-1)of asphalt No. 50 during aging in oxidation reactor

CarboylProductsCA=Area1 700 cm-1/Area1 460 cm-1,

(4)

SulfoxideProductsSA=Area1 030 cm-1/Area1 460 cm-1。

(5)

CA和SA隨著老化的計(jì)算結(jié)果如圖4所示，結(jié)果醛酮官能團(tuán)相對含量CA隨著短期老化和長期老化持續(xù)上升，且和老化時(shí)間的增長基本呈線性關(guān)系。而亞砜官能團(tuán)相對含量SA在早期老化過程中迅速上升，在反應(yīng)釜老化到達(dá)14 d后基本穩(wěn)定，并在之后長期氧化過程中在0.34～0.37之間保持波動。

圖5展示了瀝青氧化老化過程中四組分的變化。其中，瀝青質(zhì)和環(huán)烷芳烴(芳香分)呈現(xiàn)明顯的變化規(guī)律。瀝青質(zhì)的含量隨老化不斷增高，從最初的22.31%至短期老化后的26.60%，到最終91 d POV老化后，瀝青質(zhì)的含量已達(dá)到50.83%。相對的，環(huán)烷芳烴的含量從最初約36%，持續(xù)下降到13.41%。瀝青從環(huán)烷芳烴到瀝青質(zhì)的轉(zhuǎn)換說明隨著老化過程，瀝青膠體的凝聚體含量不斷增加，而分散組分逐漸減少，瀝青從溶膠向凝膠體系轉(zhuǎn)變[2]。相較之下，極性芳烴(膠質(zhì))和飽和分的含量則呈現(xiàn)不規(guī)則的變化。其中極性芳烴的含量先緩慢上升，到達(dá)28 d POV老化之后又緩慢下降以補(bǔ)充瀝青質(zhì)組分。

圖5 50#瀝青四組分在氧化反應(yīng)釜老化過程中的變化Fig.5 Changes of 4 components of asphalt No. 50 during aging in oxidation reactor

圖6展現(xiàn)了瀝青氧化老化過程中分子量分布的變化，所有分子凝膠色譜結(jié)果均經(jīng)過歸一化以方便比較。如圖所示，大分子部分、中分子部分和小分子部分的區(qū)分采用了普遍使用的13等分法[16]，即將瀝青的分子量分布平均分為13份，取分子量從小到大前4份為小分子部分，中間4份為中分子部分，剩下的5份為大分子部分。但是由于瀝青的老化明顯增加了最大分子量的位置，對不同瀝青均采用此種區(qū)分法易導(dǎo)致瀝青之間的可比性降低，所以本研究對大中小3個(gè)分子部分的劃分采用了新的方法，具體如圖6和表3所示。表4說明瀝青的老化引起了瀝青相對大分子部分的增加、相對中尺寸分子和小尺寸分子含量不斷降低。

圖6 50#瀝青的分子量分布在氧化反應(yīng)釜老化過程中的變化Fig.6 Changes of molar weight distribution of asphalt No.50 during aging in oxidation reactor

表3 小分子、中分子、大分子相對分子量區(qū)間的劃分方法Tab.3 Division Method of relative molecular weight range of SMS, MMS and LMS

表4 50#瀝青小分子、中分子、大分子相對含量*在氧化反應(yīng)釜老化過程中的變化(單位：%)Tab.4 Changes of relative contents of SMS, MMS and LMS of asphalt No. 50 during aging in oxidation reactor(unit:%)

2.3 瀝青流變參數(shù)與化學(xué)性質(zhì)的聯(lián)系

對瀝青的兩個(gè)流變參數(shù)R值和交叉頻率和3類瀝青的化學(xué)性質(zhì)(單類，兩類化學(xué)性質(zhì)集合，3類化學(xué)性質(zhì)集合)進(jìn)行遺傳演算聯(lián)系。本研究采用HeuristicLab?3.3軟件進(jìn)行遺傳運(yùn)算，導(dǎo)入數(shù)據(jù)前，將56個(gè)瀝青樣品的試驗(yàn)結(jié)果以隨機(jī)方式排列。數(shù)據(jù)導(dǎo)入之后，選取前36條數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集(train set)以建立模型，后20條為測試集(test set)以驗(yàn)證模型準(zhǔn)確度。同時(shí)為了消除隨機(jī)影響，每類運(yùn)算均運(yùn)行30次，取最少個(gè)體數(shù)和最高整體適應(yīng)度的綜合最優(yōu)結(jié)果。具體遺傳運(yùn)算的參數(shù)設(shè)置如下：函數(shù)集包括+，-，×，/，exp及l(fā)g，運(yùn)行最大代數(shù)10 000代，最大個(gè)體數(shù)深度8，最大個(gè)體樹長度25，初始種群個(gè)數(shù)100，變異系數(shù)5%。

最終演算得到的結(jié)果如表5所示，對于最佳相關(guān)系數(shù)(R2)小于0.8的模型結(jié)果不予采納。結(jié)果表明，由于基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的離散性較大，流變指標(biāo)R值或交叉頻率和單種化學(xué)性質(zhì)關(guān)聯(lián)均無法獲得較好的演算結(jié)果，同時(shí)R值與CA/SA+SARA及R值與CA/SA+L/M/SMS的數(shù)據(jù)相關(guān)性仍不理想。所以，選定兩組關(guān)聯(lián)體系作為最終的結(jié)果模型：(1)R值/ωc與SARA+L/M/SMS；(2)R值/ωc與CA/SA+SARA+L/M/SMS。

表5 模型的結(jié)果篩選Tab.5 Selection of model results

具體的模擬結(jié)果如下，R值和ωc與SARA+LMS/MMS/SMS的關(guān)聯(lián)模型分別為：

R=(-0.337LMS/MMS+0.405LMS/PA+

0.194LMS/MMS+0.439LMS/Asp+

0.493Asp/MMS+0.211LMS+

1.076MMS)×3.461-1.627,

(6)

ωc=[0.644Asp×(-0.316NA+1.165Asp+

2.158LMS)+1.749LMS×Sat+0.247SMS×NA+

0.673MMS-0.306NA]×(-26.746)+10.775。

(7)

實(shí)測R值、ωc與通過模型6和7預(yù)測值比較見圖7。

圖7 實(shí)測R值、ωc與通過模型6和模型7預(yù)測的R值、ωc的比較Fig.7 Comparison of measured R and ωc values with predicted R and ωc values obtained by model 6 and model 7

R值和ωc與CA/SA+SARA+LMS/MMS/SMS的關(guān)聯(lián)模型如式(8)和式(9)所示。相比式(6)和式(7)，化學(xué)因子數(shù)目的增加均提高了模型的決定系數(shù)。同時(shí)，式(8)和式(9)表明通過遺傳演算，原本3類共10種化學(xué)因子最終分別被降維至5種(瀝青質(zhì)、環(huán)烷芳烴、極性芳烴、大分子含量、小分子含量)和3種(瀝青質(zhì)、羰基含量、小分子含量)。相比傳統(tǒng)多因子回歸分析中的降維方法如主成分分析法等，遺傳演算的優(yōu)點(diǎn)在于可以避開各個(gè)因子間的相互聯(lián)系。例如在本研究中，瀝青分子羰基含量、瀝青質(zhì)含量和大分子相對含量之間有很強(qiáng)的線性關(guān)聯(lián)，難以通過傳統(tǒng)的多元回歸方式進(jìn)行擬合。

R=[-0.659Asp-1.557LMS/SMS+

0.066 9SMS2/Asp-(-1.482Asp/SMS-

3.083NA)×1.383LMS]/-0.991PA+1.167，

(8)

ωc=[(2.283CA+1.152Asp2+0.012 6SMS)×

-0.356CA+1.075Asp×ln(1.154CA+1.075Asp)+

1.054Asp-0.655SMS]×(-14.855)-3.293。

(9)

實(shí)測值與通過模型8和9預(yù)測值比較見圖8。

圖8 實(shí)測R值、ωc與通過模型8和模型9預(yù)測的R值、ωc的比較Fig.8 Comparison of measured R and ωc values with predicted R and ωc values obtained by model 8 and model 9

3 結(jié)論

瀝青老化過程中的物理和化學(xué)性質(zhì)的現(xiàn)象學(xué)關(guān)聯(lián)被廣泛應(yīng)用于預(yù)測、分析瀝青的工程性質(zhì)，但是傳統(tǒng)方法無法對不同種類瀝青建立統(tǒng)一的關(guān)聯(lián)模型。本研究探索了利用遺傳算法和符號回歸的方法，對大量不同種類、不同老化程度的瀝青進(jìn)行流變性質(zhì)和化學(xué)性質(zhì)的相關(guān)關(guān)系研究。主要結(jié)論如下：

(1) 瀝青的老化引起流變特征指標(biāo)R值的增大和交叉頻率ωc的減小，即提高了瀝青的特征硬度和松弛時(shí)間。

(2) 瀝青的氧化老化伴隨著瀝青化學(xué)性質(zhì)的規(guī)律性變化，如含氧官能團(tuán)羰基產(chǎn)物和亞磺?；a(chǎn)物的產(chǎn)生和增加、組分轉(zhuǎn)換導(dǎo)致環(huán)烷芳烴含量的下降及瀝青質(zhì)含量的上升，小分子相對含量的減少和大分子相對含量的增加。

(3)通過遺傳演算，瀝青的流變參數(shù)R值和交叉頻率可以和兩類或兩類以上瀝青的化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行良好的關(guān)聯(lián)，且不依賴于瀝青種類和老化狀態(tài)。

由于操作簡單，不需要理論關(guān)聯(lián)且精確度較高，本研究的研究方法可以進(jìn)一步：直接建立特定瀝青物理性質(zhì)和和化學(xué)性質(zhì)的關(guān)聯(lián)，如特定溫度下瀝青的黏度/延度和化學(xué)性質(zhì)的聯(lián)系；應(yīng)用于瀝青原材料的篩選中，只需通過簡單的化學(xué)測試即可得到瀝青的預(yù)測工程性質(zhì)；推廣到其他瀝青材料工程和瀝青路面工程里難以建立函數(shù)聯(lián)系的問題中。

最后，本研究的結(jié)論仍是基于有限的瀝青種類和數(shù)量。在今后的研究中，將繼續(xù)增加瀝青種類如各類高分子改性瀝青，并通過增加遺傳算法中的函數(shù)集類型，提高最大遺傳深度和遺傳代數(shù)等方法，以獲得更簡潔和精確的關(guān)聯(lián)模型。