滴流床反應(yīng)器床層液體分布GWO-RFR模型的研究與優(yōu)化

延會(huì)波，張 瑋，李立毅，翟 劍

（太原理工大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，山西 太原 030024）

滴流床反應(yīng)器是一種氣液并流向下通過催化劑床層的固定床反應(yīng)器，廣泛應(yīng)用于石油和化工領(lǐng)域。 床層液體分布均勻性是影響其性能的主要因素。 液體分布不良會(huì)導(dǎo)致催化劑利用率低或過早失活，并引起局部熱點(diǎn)和溝流、壁流等現(xiàn)象[1]。 因此，準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)和優(yōu)化床層液體分布成為滴流床反應(yīng)器設(shè)計(jì)和放大的重要問題。

針對(duì)滴流床床層液體分布問題，收集器法[2]和各種可視化成像技術(shù)[3-7]是主要的實(shí)驗(yàn)研究手段，但往往受到操作、幾何和物理?xiàng)l件的限制，且通常是耗時(shí)和昂貴的。 為此，國(guó)內(nèi)外研究人員開始探索使用計(jì)算流體力學(xué)（CFD）來模擬滴流床床層結(jié)構(gòu)，并對(duì)床層液體分布進(jìn)行分析，常用的CFD模型如三相歐拉模型[8]、多孔介質(zhì)模型[9]。 滴流床床層多相流動(dòng)是復(fù)雜的，建立精確的數(shù)學(xué)模型對(duì)床層液體分布進(jìn)行分析是困難的，且CFD分析需要大量的計(jì)算，模擬結(jié)果容易受劃分網(wǎng)格的質(zhì)量和數(shù)量影響，模擬的計(jì)算成本很高。 因此，使用一種簡(jiǎn)單、經(jīng)濟(jì)和高效的方法來研究滴流床床層液體分布具有現(xiàn)實(shí)意義。 隨著人工智能技術(shù)的發(fā)展， 數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)建模開始興起，機(jī)器學(xué)習(xí)在滴流床反應(yīng)器的研究中取得了突破性應(yīng)用[10,11]，Bazmi等[2]采用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立了滴流床床層液體分布模型。 然而由于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)基于經(jīng)驗(yàn)風(fēng)險(xiǎn)最小化原理，往往存在過學(xué)習(xí)和低泛化問題[12]。近年來興起的隨機(jī)森林回歸（RFR）模型從原始樣本中隨機(jī)選取訓(xùn)練樣本和特征來構(gòu)建不同的決策樹，大大降低了過擬合的風(fēng)險(xiǎn)，在建模精度和泛化能力方面也都優(yōu)于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。

本研究的主要目的是基于RFR開發(fā)準(zhǔn)確可靠的滴流床床層液體分布模型，并用灰狼優(yōu)化（GWO）算法優(yōu)化了RFR的超參數(shù)。 此外，對(duì)影響床層液體分布的關(guān)鍵特征（床層特性參數(shù)和操作參數(shù)）進(jìn)行了重要性排序。 最后，以該模型作為代理模型，采用粒子群算法優(yōu)化了滴流床的操作參數(shù)，可為床層液體分布的優(yōu)化提供指導(dǎo)。

1 RFR模型與GWO算法

1.1 RFR模型

RFR模型是Breiman于2001年提出的一種集成學(xué)習(xí)算法[13]，可以用于處理回歸、分類和特征選擇等問題。給定一個(gè)訓(xùn)練數(shù)據(jù)集S=｛xi,yi｝N，(X，Y)∈RM*R，輸入矩陣X包含M個(gè)特征和N個(gè)樣本，Y為目標(biāo)向量。RFR模型在原始訓(xùn)練樣本中有放回抽取多個(gè)與原始樣本數(shù)量相等的訓(xùn)練子集Sk（k=1,2,...,ntree）。 每個(gè)訓(xùn)練子集構(gòu)建一個(gè)決策樹。 在建立單棵決策樹時(shí)， 每個(gè)非葉子節(jié)點(diǎn)都從M個(gè)特征中隨機(jī)選擇mtry(mtry

RFR生成訓(xùn)練子集時(shí)，原始訓(xùn)練集中大約2/3的樣本被抽取，稱為袋內(nèi)數(shù)據(jù)，其余1/3未被抽取的樣本稱為袋外數(shù)據(jù)（OOB）[15]。 在建立RFR的過程中，根據(jù)OOB特征加入噪聲前后模型預(yù)測(cè)精度的降低程度[16]來對(duì)特征的重要性排序。 模型的預(yù)測(cè)精度變化用OOB均方誤差（MSE）平均遞減值來衡量，MSE的定義如下：

式中，n為袋外數(shù)據(jù)的個(gè)數(shù)；yi為袋外數(shù)據(jù)的實(shí)際值；f(xi)為袋外數(shù)據(jù)的預(yù)測(cè)值。

本研究中將各個(gè)特征xi的MSE平均遞減值定義為hi，將hi的絕對(duì)值進(jìn)行歸一化，得到特征xi的影響權(quán)重為：

式中，wi為每個(gè)特征的影響權(quán)重。

1.2 GWO算法

RFR超參數(shù)的選取對(duì)于提高模型性能至關(guān)重要。 目前普遍采用先驗(yàn)知識(shí)或人工調(diào)整確定，往往無法獲得滿意的效果。GWO算法是一種模擬灰狼狩獵行為的新型群智能優(yōu)化算法。 該算法具有簡(jiǎn)單、收斂速度快、參數(shù)設(shè)置少等優(yōu)勢(shì)。因此，采用GWO算法對(duì)RFR的超參數(shù)尋優(yōu)。 在該算法中，根據(jù)灰狼的領(lǐng)導(dǎo)等級(jí)制度， 將灰狼劃分為α、 β、 δ和ω 4個(gè)等級(jí)[17]，如圖1所示。 α是狼群的領(lǐng)導(dǎo)者，主要負(fù)責(zé)決定狩獵、 作息時(shí)間等； β和δ負(fù)責(zé)協(xié)助和傳達(dá)α的決策；其余的灰狼ω被用來平衡狼的內(nèi)部關(guān)系， 服從上級(jí)狼的管理和決策。 此外，灰狼狩獵的三個(gè)主要階段包括獵物搜索，獵物包圍和攻擊。

圖1 灰狼的領(lǐng)導(dǎo)等級(jí)

在優(yōu)化過程中，假設(shè)灰狼數(shù)量為N，搜索空間為d維，灰狼的位置表示為Xwi= [xi1,xi2,…,xid]，α被認(rèn)為是最優(yōu)解，其位置由Xα表示。 然后，β和δ分別為次優(yōu)解和第三優(yōu)解，它們的位置分別由Xβ和Xδ表示。其余的ω代表待選解。

灰狼狩獵過程的包圍策略如公式(3)和(4)所示：

式中，t為當(dāng)前迭代次數(shù)；和為系數(shù)向量；和分別代表獵物和狼的位置。

和系數(shù)向量按公式(5)、(6)計(jì)算：

式中，隨著迭代次數(shù)的增加，從2線性減少到0；r1和r2為[0,1]之間的隨機(jī)數(shù)。

灰狼α、 β、 δ具有有關(guān)獵物的最佳信息，其余的灰狼ω根據(jù)三者的位置來更新各自的位置， 如公式(7)～(9)所示：

式中，i為1、2、3；j為分別為灰狼α、β、 δ與灰狼ω之間的距離。

1.3 GWO-RFR模型

針對(duì)RFR模型超參數(shù)確定困難的問題，本文采用GWO算法優(yōu)化模型的超參數(shù)， 提出一種GWORFR模型，其算法流程如圖2所示。

圖2 GWO-RFR算法流程

GWO-RFR模型的基本步驟如下：

（1）根據(jù)隨機(jī)抽樣技術(shù)，隨機(jī)選取80%的數(shù)據(jù)為RFR的訓(xùn)練集，剩余20%的數(shù)據(jù)為測(cè)試集；

（2）參數(shù)設(shè)置和初始化灰狼種群，參數(shù)包括灰狼數(shù)量N、最大迭代次數(shù)lmax；

（3）灰狼的適應(yīng)度值計(jì)算和排名。 公式(10)中，訓(xùn)練集的均方根誤差（RMSE）用來評(píng)估每個(gè)灰狼的適應(yīng)度值。根據(jù)適應(yīng)度大小，對(duì)灰狼進(jìn)行排名。排名前三的灰狼分別是α、β和δ；

式中，n為預(yù)測(cè)點(diǎn)的個(gè)數(shù)；yi為實(shí)際值；f(xi)為預(yù)測(cè)值。

（4）采用公式(5)和公式(6)更新參數(shù)a、和；

（5）根據(jù)公式(8)和公式(9)更新灰狼α、β和δ其余灰狼的位置；

（6）如果算法未達(dá)到最大迭代次數(shù)，則返回步驟（3），否則，算法結(jié)束，輸出優(yōu)化結(jié)果；

（7）采用上述步驟獲得的最優(yōu)解訓(xùn)練RFR模型，并對(duì)該模型進(jìn)行評(píng)估。

2 基于GWO-RFR的滴流床床層液體分布預(yù)測(cè)模型

2.1 建模數(shù)據(jù)來源

影響滴流床床層液體分布的因素主要包括物性參數(shù)、床層特性參數(shù)和操作參數(shù)等。 從公開發(fā)表的文獻(xiàn)[2,18-20]中提取了328組冷態(tài)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，具體數(shù)據(jù)來源與實(shí)驗(yàn)條件如表1所示。 表1中，氣相為氮?dú)饣蚩諝猓芏群宛ざ认嘟?，液相均采用水，所以忽略物性參?shù)的影響。 在建模過程中，選取了2個(gè)操作參數(shù)和3個(gè)床層特性參數(shù)為輸入特征， 分別為氣液表觀速度ug和ul、床層高度H、反應(yīng)器直徑與顆粒直徑比D/dp和床層平均孔隙率ε，各特征取值范圍：ug為0～0.16 m/s，ul為0.0017～0.0430 m/s，H為100～1300 mm，D/dp為100～150，ε為0.41～0.46。

表1 滴流床液體分布的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與條件

選擇液體分布不均勻度Mf為目標(biāo)輸出。Mf是為定量表征床層的液體分布而引入的評(píng)價(jià)指標(biāo)。 根據(jù)文獻(xiàn)[18]定義如公式(11)所示：

式中，QLi為第i個(gè)區(qū)域的液體流量；N為收集器劃分區(qū)域的個(gè)數(shù)；Qmean為各個(gè)區(qū)域的平均流量；Mf處于0和1之間，0表示各區(qū)域液體流量相同， 為最理想液體分布，1表示液體全部流入某一個(gè)區(qū)域，為最差液體分布。

在本研究中， 建立GWO-RFR模型的目的是找到滿足輸入特征和目標(biāo)輸出映射關(guān)系的函數(shù)關(guān)系式，具體如公式(12)所示。 建模時(shí)將328組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)隨機(jī)劃分為訓(xùn)練集和測(cè)試集。 其中，263組數(shù)據(jù)用于RFR模型訓(xùn)練，65組數(shù)據(jù)用于評(píng)估模型的性能。

2.2 模型參數(shù)優(yōu)化

RFR模型建模時(shí)，其中需要控制的超參數(shù)主要是決策樹棵數(shù)ntree和隨機(jī)選擇特征個(gè)數(shù)mtry， 默認(rèn)值分別為ntree= 500和mtry=M/ 3，M為特征數(shù)。在GWO算法中，設(shè)置灰狼數(shù)量N為30，最大迭代次數(shù)lmax為50，超參數(shù)范圍分別為ntree[1，500]，mtry[1，5]。圖3為適應(yīng)度值隨迭代次數(shù)的變化曲線。 由圖3可以看出，適應(yīng)度值隨迭代次數(shù)的增加而降低，在第10代左右收斂，50次迭代后達(dá)到最小，為0.01314，此時(shí)對(duì)應(yīng)的(ntree，mtry)為(32，5)。

圖3 適應(yīng)度值隨迭代次數(shù)的變化

2.3 模型評(píng)估

為了評(píng)估GWO-RFR模型的性能，考慮了三個(gè)評(píng)價(jià)指標(biāo)，分別為平均絕對(duì)百分比誤差（MAPE），均方誤差（MSE），相關(guān)系數(shù)（R2）。其中，R2代表模型的可解釋性， 值在0到1之間；MSE和MAPE反映樣本數(shù)據(jù)的離散程度，值越低說明精度越高。按照如下公式定義：

式中，n為預(yù)測(cè)點(diǎn)的個(gè)數(shù)；yi為實(shí)際值；f(xi)為模型的預(yù)測(cè)值；為實(shí)際值的平均值；為預(yù)測(cè)值的平均值。

3 結(jié)果與討論

3.1 GWO-RFR模型預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果比較

為了驗(yàn)證該模型的準(zhǔn)確性， 將GWO-RFR模型預(yù)測(cè)結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比，結(jié)果如圖4所示。 圖4中，紅球表示GWO-RFR模型對(duì)訓(xùn)練樣本的預(yù)測(cè)結(jié)果，黑球是模型對(duì)測(cè)試樣本的預(yù)測(cè)結(jié)果。 可以看出，訓(xùn)練集和測(cè)試集數(shù)據(jù)都在對(duì)角線y = x附近均勻分布，意味著GWO-RFR模型預(yù)測(cè)值和實(shí)驗(yàn)值取得了良好的一致性。測(cè)試樣本的R2為0.969，MSE和MPAE分別為0.00048和7.10%，與訓(xùn)練樣本預(yù)測(cè)效果相近，表明該模型具有良好的泛化能力，可以作為一種新方法來處理滴流床床層液體分布不均勻度Mf與操作參數(shù)、床層特性參數(shù)之間的復(fù)雜非線性關(guān)系。

圖4 GWO-RFR模型預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比

3.2 模型特征重要性分析

在滴流床床層液體分布模型中，對(duì)輸入特征重要性程度的量化可以為床層液體分布的精準(zhǔn)預(yù)測(cè)和優(yōu)化提供指導(dǎo)。 在這項(xiàng)研究中，使用GWO-RFR模型的OOB均方誤差的平均遞減值對(duì)5個(gè)特征的重要性進(jìn)行評(píng)估。模型特征重要性排序如表2所示。由表2可知，氣體表觀速度是與滴流床床層液體分布高度相關(guān)的特征，對(duì)床層液體分布影響最大，影響權(quán)重為48.12%；反應(yīng)器直徑與顆粒直徑比對(duì)床層液體分布影響最小，影響權(quán)重僅為2.23%；液體表觀速度和床層平均空隙率是相對(duì)重要的。 另外也可以看出，相對(duì)于床層特性參數(shù)，操作參數(shù)對(duì)床層液體分布的影響更大。 當(dāng)?shù)瘟鞔泊矊映霈F(xiàn)液體分布不均時(shí)，首先考慮調(diào)節(jié)操作參數(shù)來改善液體分布。

表2 特征重要性排序

3.3 模型操作參數(shù)的PSO優(yōu)化

在實(shí)際工程運(yùn)用中，床層特性參數(shù)一般固定不變，通常調(diào)節(jié)兩個(gè)操作參數(shù)使床層液體分布狀態(tài)達(dá)到最優(yōu)。 基于GWO-RFR模型， 采用粒子群優(yōu)化（PSO）算法建立了滴流床床層液體分布操作參數(shù)優(yōu)化模型，優(yōu)化流程如圖5所示。

圖5 基于GWO-RFR模型的PSO優(yōu)化流程

PSO算法是一種模仿鳥群覓食行為的群智能尋優(yōu)算法。PSO首先在可行解空間隨機(jī)生成一群粒子，然后根據(jù)適應(yīng)度值迭代尋找最優(yōu)解。 該算法以實(shí)現(xiàn)容易、精度高、收斂快等優(yōu)點(diǎn)被廣泛應(yīng)用于各個(gè)工業(yè)領(lǐng)域的參數(shù)優(yōu)化當(dāng)中[21]。 采用PSO對(duì)滴流床床層液體分布的操作參數(shù)優(yōu)化時(shí)，設(shè)置初始種群大小為50，最大代數(shù)為50，學(xué)習(xí)因子c1和c2分別為1.5和1.7，GWO-RFR模型作為PSO的適應(yīng)度函數(shù)。

表3為三種床層特性參數(shù)條件下，GWO-RFRPSO優(yōu)化模型獲得的最小Mf與文獻(xiàn)[2,19]最小Mf的對(duì)比結(jié)果。 由表3可知，不同的床層特性參數(shù)下，采用GWO-RFR-PSO優(yōu)化模型獲得的Mf比文獻(xiàn)[2,19]最優(yōu)結(jié)果對(duì)應(yīng)的Mf更小，表明該模型是有效的，可用來優(yōu)化滴流床的床層液體分布。

表3 優(yōu)化結(jié)果和文獻(xiàn)最優(yōu)結(jié)果對(duì)比

4 結(jié)論

（1）提出了一種GWO-RFR滴流床床層液體分布模型。 測(cè)試樣本的R2、MSE和MAPE分別為0.969、0.00048和7.10%，該模型預(yù)測(cè)精度高，泛化能力強(qiáng)。

（2）影響滴流床床層液體分布的特征重要性排序?yàn)椋簹怏w表觀速度、液體表觀速度、床層平均空隙率、床層高度、反應(yīng)器直徑與顆粒直徑比。

（3）基于GWO-RFR代理模型，采用PSO優(yōu)化了滴流床的操作參數(shù)，有效地降低了床層液體分布不均，為滴流床床層液體分布的優(yōu)化提供了一種新的思路。