基于中子IP板的核燃料元件間接中子CT實驗方法研究

劉曉光，賀林峰，武梅梅，魏國海，李正耀，李玉慶，孫 凱，焦學勝，韓松柏，陳東風,*

(1.中國原子能科學研究院，北京 102413；2.中國核工業(yè)集團有限公司，北京 100045；3.南方科技大學，廣州 深圳 518055)

核安全是制約核能發(fā)展的重要因素，反應堆的安全直接決定了核電站的安全。核燃料元件作為反應堆的核心部件，是釋熱元件，也是放射性裂變產(chǎn)物的第1道安全屏障，其價值約是核電站建造成本的7%和運行成本的50%。核燃料元件通常在高溫、高壓、高放射性、高功率密度等條件下工作，若存在缺陷會嚴重影響使用壽命，危及反應堆安全運行。為保障反應堆安全運行，核燃料元件從加工、生產(chǎn)到服役過程必須進行檢測，以確保質量、保證安全[1-2]。

中子照相作為一種無損檢測技術，是分析和確定核燃料元件缺陷的重要工具[3-5]。與X射線照相相比，中子對氫元素敏感、穿透能力強、可區(qū)分同位素，可實現(xiàn)核燃料元件包殼氫聚、內(nèi)部結構缺陷(如芯塊變形、破損等)、235U富集度、可燃毒物分布等無損檢測[6-8]。由于乏燃料元件具有強放射性，常規(guī)的無損檢測技術無法開展相應研究，間接中子成像方法是一種在強放射環(huán)境下對樣品進行無損檢測的有效可靠的技術手段[9]。間接中子成像將對γ射線不敏感的中子轉換屏置于被測物體后面，中子束投過被測物體對轉換屏曝光，形成放射性潛像，隨后將轉換屏對IP板或膠片曝光形成圖像，這樣即可避免樣品放射性的干擾[10-11]。

目前，中子照相作為一種有效的核燃料元件研究和質量控制手段，在瑞士、美國、印度、法國、德國、日本、韓國等得到廣泛應用。瑞士PSI研究院中子照相設備NEUTRA上配備了放射性樣品測試平臺NEURAP，利用該平臺進行了核燃料的中子照相無損檢測工作，包括燃料芯塊長期輻照后的完整性、鋯合金包殼侵蝕情況、燃料芯塊的尺寸變化、包殼與芯塊的間隙、芯塊間間隙及不同芯塊的235U富集度等。美國愛德華國家實驗室的250 kW TRIGA反應堆上也建立了中子照相設備用于核燃料元件和相關組件的無損檢測。印度BARC研究中心在CIRUS研究堆上建設了1臺中子照相裝置，并配套建設了動力堆乏燃料元件中子照相無損檢測的測試平臺[3,12-14]。

中國原子能科學研究院建設的中國先進研究堆(CARR)設計功率為60 MW，其反射層最大未擾熱中子注量率達8×1014cm-2·s-1，可為開展中子散射和中子照相研究提供高品質的中子束流?；贑ARR搭建中子照相測試平臺，其中子束流品質滿足開展核燃料元件內(nèi)部缺陷中子照相無損檢測實驗的要求。前期利用間接中子照相技術，開展了核燃料元件模擬件缺陷、氫聚、富集度等二維成像研究[11,15]。由于二維成像是將三維物體壓縮成二維，從而導致部分信息丟失，無法獲得內(nèi)部結構細節(jié)。為更清楚研究核燃料元件內(nèi)部結構信息，迫切需要發(fā)展三維中子成像技術。本文采用蒙特卡羅模擬軟件MCNP，優(yōu)化確定核燃料元件間接中子CT裝置關鍵參數(shù)；基于該裝置開展核燃料元件模擬件的間接中子照相實驗，并對成像數(shù)據(jù)進行處理與分析。

1 核燃料元件間接中子CT裝置

圖1為間接中子CT裝置結構示意圖。該裝置主要包括轉移容器、吊車系統(tǒng)、成像獲取系統(tǒng)、中子光路系統(tǒng)等，可實現(xiàn)乏燃料元件的二維及三維成像無損檢測。轉移容器主要具備兩個功能：屏蔽乏燃料的放射性，防止燃料元件在轉移和放置過程中對人員造成輻射損傷；準確控制燃料元件的位置。吊車系統(tǒng)用于取放轉移容器內(nèi)的核燃料元件，實現(xiàn)打開并抓取轉移容器內(nèi)裝有核燃料元件的核棒鋁套至樣品運動機構內(nèi)的樣品支座安裝，待檢測后再將其回位至轉移容器并封閉蓋板。樣品運動機構可通過電機精確控制燃料棒的升降和旋轉，可控制核棒鋁套任意測試位置。中子光路系統(tǒng)對中子束流尺寸進行限束，減少對其他材料的活化，對樣品進行定位。成像獲取系統(tǒng)由前成像盒、后成像盒、擺渡裝置、推進推出裝置及擋板組成。前成像盒用于儲存未曝光的中子屏，后成像盒用于儲存成像后曝光的中子屏，均最多可存19片中子屏。擺渡裝置將前成像盒內(nèi)未曝光的中子屏移至成像位置，定位精度0.01 mm，待成像后，將曝光的中子屏移至后成像盒。

圖1 間接中子CT裝置示意圖

2 轉移容器設計

轉移容器是間接中子CT裝置的重要組成部分，采用蒙特卡羅模擬計算方法對轉移容器的材料、厚度和結構進行詳細的計算分析，獲得設計依據(jù)，并以此為依據(jù)進行物理設計。

2.1 模擬方法及模型

模擬采用MNCP4C多功能蒙特卡羅多粒子輸運程序，該程序由美國Los Alamos國家實驗室開發(fā)，用于計算中子、光子或中子-光子耦合以及光子-電子耦合輸運問題。程序中的中子和光子的截面分別由ENDF/B-Ⅵ和MCPLIB02提供。本文通過MNCP模擬跟蹤2×1013個光子的運動計算伽馬射線劑量當量率，衰變光子輸運的計算結果誤差在5%以內(nèi)[16]。

以典型壓水堆乏燃料元件(燃耗深度為33 GW·d/tU，235U富集度為3.5%，乏燃料裂變產(chǎn)物冷卻1 a)的放射性活度數(shù)據(jù)為基準，以40 cm長的燃料元件作為放射源對轉移容器進行優(yōu)化設計。根據(jù)乏燃料總放射性活度數(shù)據(jù)計算得到40 cm壓水堆乏燃料元件的表面劑量約30 Gy/h。以核電站綠色監(jiān)督區(qū)劑量要求(低于3 μSv/h)為安全標準，采用蒙特卡羅方法，優(yōu)化分析轉移容器的屏蔽形狀、空腔尺寸、屏蔽材料類型及厚度等。圖2為用于MCNP計算的轉移容器模型示意圖，探測器的粒子計數(shù)卡緊貼在屏蔽材料外側，探測器在側壁和頂蓋上(位置1、2)各布置1個。

圖2 用于MCNP計算的轉移容器模型示意圖

2.2 模擬結果分析

從模擬結果發(fā)現(xiàn)：1) 空腔尺寸變化(5～15 cm)對劑量結果的影響可忽略，考慮到需在空腔內(nèi)安裝機械動力裝置，以便固定和旋轉燃料元件，空腔尺寸選擇10 cm。2) 鉛、鐵、鎢、貧鈾、重混凝土通常被用作屏蔽材料，但由于鎢和貧鈾價格昂貴，而鐵和混凝土需要的屏蔽尺寸較大，因此選用鉛進行模擬計算。當屏蔽材料為鉛時，鉛的厚度從5 cm增加到30 cm，計算劑量當量率迅速減小(圖3)。當鉛的厚度為20 cm時，兩處探測器位置劑量當量率可滿足劑量小于3 μSv/h的安全標準。為便于中子成像實驗的移動和操作，轉移容器的尺寸越小越好，因此，選用厚度為20 cm鉛作為屏蔽材料。3)核燃料元件為圓柱體，因此轉移容器形狀可選擇圓柱體或長方體。利用MCNP對轉移容器的形狀進行模擬，模擬結果表明，圓柱模型的屏蔽性能優(yōu)于矩形模型?？紤]到機械加工和實際實驗過程中的機械運動等因素，轉移容器的形狀選擇圓柱體。

圖3 以鉛為屏蔽材料的MCNP模擬結果

綜上所述，MCNP優(yōu)化設計結果為：轉移容器采用圓柱體，空腔尺寸為10 cm，屏蔽材料選擇20 cm的鉛。

2.3 轉移容器結構設計

圖4 轉移容器設計圖

根據(jù)蒙特卡羅模擬計算結果，完成轉移容器設計(圖4)。為方便使用，采用多層嵌套式可拆卸結構；根據(jù)樣品劑量大小，可選擇1層或多層。轉移容器主要由3層鉛管(鉛內(nèi)管、鉛中管、鉛外管)、鉛蓋、吊裝件及底座組成。由于金屬鉛較軟，易變形，在每層鉛管外側加0.5 cm厚的碳鋼加固外殼。鉛內(nèi)管和鉛中管由鉛管及不銹鋼殼組合，鉛外管由鉛管、鋁合金外殼及不銹鋼內(nèi)殼組合。其中鉛管均由3 mm鉛板卷制而成，鉛蓋為鉛塊及不銹鋼殼組合。

3 核燃料元件間接中子CT裝置實驗

3.1 實驗樣品選擇

為更好進行真實乏燃料元件的中子成像檢測，確保實驗安全，采用核燃料元件模擬件開展間接中子成像方法研究。參照常用壓水堆燃料元件的結構和材料的中子宏觀截面，設計加工模擬件，具體設計參數(shù)列于表1。燃料芯塊選用與二氧化鈾中子吸收系數(shù)和密度近似的金屬鉛，并模擬制作破損、235U富集度等缺陷。

表1 核燃料元件模擬件及真實核燃料元件主要參數(shù)對比[17]

3.2 實驗方法

間接中子成像實驗在CARR中子照相測試平臺上進行，實驗過程中CARR運行功率為30 MW，樣品處中子視場尺寸為3 cm×20 cm的長方形，中子注量率為1×108cm-2·s-1，曝光時間為1 min，轉動角度為1°，中子束流的準直比(L/D)為63。實驗中采用尺寸為20 cm×25 cm的IP板開展中子成像三維檢測實驗，使用Typhoon FLA7000 IP激光掃描成像儀掃描IP板獲取成像數(shù)據(jù)。轉換屏以4 cm步進移動，每張IP板可獲取5個角度的圖像，通過自動操作獲得連續(xù)180幅二維投影數(shù)據(jù)，再經(jīng)過三維重建即可獲得燃料元件的三維成像數(shù)據(jù)。

3.3 實驗分析及結果

通過中子IP板掃描讀取，獲得的被測物原始中子成像圖像如圖5所示。通過原始圖像可觀察到相同位置的圖像灰度值并不一致，這是由于樣品處的中子束流分布和IP板讀取效率在不同位置并不相同。同時，圖像中被測物在每個角度投影中的相對位置有微小偏移，它由系統(tǒng)自動化測量和人工讀取掃描造成。此外，每張IP板分別包含5個角度分布投影圖像，需將每個投影圖像進行精確分割配準。以上因素均會嚴重影響重建三維數(shù)據(jù)質量。因此，在圖像重建前對原始圖像進行歸一化處理，獲得每個角度的投影數(shù)據(jù)，是保證最后重建效果的關鍵難點。

圖5 原始中子成像圖像

歸一化處理流程是，首先將所有IP板進行不帶被測物的中子成像測量，將獲得的中子圖像與被測物圖像放置一起，通過圖像四角處十字叉絲作為校準標識物比對進行位置校準批處理，使得每張圖像的相對位置保持一致；然后將被測物中子圖像除以不含被測物中子圖像，消除中子束流分布和IP板讀取效率在不同位置不一致造成的圖像灰度值誤差；最后通過計算十字叉絲校準標識物在不同角度投影中的像素位移差，對處理得到的歸一化圖像進行精確分割批處理，再重新排序獲得每個投影數(shù)據(jù)。

歸一化后投影數(shù)據(jù)如圖6所示，可見圖像灰度值偏差大為改進，但仍存在一定誤差。一方面是中子與路徑中的物質相互作用產(chǎn)生的伽馬射線在IP板上產(chǎn)生的噪音無法消除；另一方面實驗過程中IP板的遮光效果不佳造成環(huán)境光對中子潛影的退激影響，因此后續(xù)實驗方法還有待進一步優(yōu)化。觀察歸一化后的每張投影圖像十字標記物位置，發(fā)現(xiàn)仍有2～3個像素誤差約75 μm，考慮到中子光學造成的空間分辨大于0.1 mm，此誤差可接受。

圖6 歸一化后的投影圖像

將獲得的180個角度投影通過濾波反投影算法(FBP)進行重建，通過消除環(huán)狀偽影和射線硬化造成的誤差，最后獲得模擬核燃料元件中子成像三維數(shù)據(jù)，結果如圖7所示。從圖7可清楚看出模擬測試件中芯塊與芯塊之間間隙、模擬芯塊的輪廓、缺陷，圖像中能分辨的最小孔徑為0.35 mm。

a——核燃料元件芯塊橫切面數(shù)據(jù)；b——核燃料元件縱向切面數(shù)據(jù)；c——核燃料元件三維剖面圖

4 小結

本文利用CARR中子照相平臺上的間接中子CT裝置，使用中子IP板中子成像方法，獲得的三維實驗數(shù)據(jù)可觀測到模擬燃料元件約0.35 mm的芯塊缺陷，并初步研究了間接中子成像數(shù)據(jù)處理過程的制約因素和處理方法。因此，CARR上的間接中子CT裝置具備開展核燃料元件芯塊缺陷的無損檢測能力。后續(xù)通過優(yōu)化實驗條件，如使用更高準直比的中子束以提高空間分辨，優(yōu)化IP板遮光裝置減少可見光干擾等手段可進一步提高檢測核燃料元件芯塊缺陷的能力。未來利用金屬轉換屏替代中子IP板，可解決乏燃料元件自身產(chǎn)生的伽馬射線在IP板上產(chǎn)生的噪音無法消除的問題，真正實現(xiàn)乏燃料元件缺陷的無損檢測應用。