光場偏振態(tài)對布朗運動擴散系數(shù)的影響

陳柏樺， 劉冬梅,2， 邱 健,2， 彭 力,2， 駱開慶,2， 韓 鵬,2

(1. 華南師范大學(xué) 物理與電信工程學(xué)院； 廣東省光電檢測儀器工程技術(shù)研究中心, 廣東 廣州 510006;2. 華南師大(清遠)科技創(chuàng)新研究院, 廣東 清遠 511517)

布朗運動是微小粒子或者顆粒在流體中做的一種無規(guī)則運動，它最早是由英國植物學(xué)家Brown[1]在1827年研究流體中懸浮的花粉顆粒時發(fā)現(xiàn)的。直到1905年Einstein[2]從理論上解釋了這一現(xiàn)象，認為這是液體中的水分子碰撞花粉顆粒，使得它們在不停地做隨機運動。1908年，法國物理學(xué)家Perrin[3]通過實驗證實了愛因斯坦的假設(shè)，為此他贏得了1926年的諾貝爾物理學(xué)獎。對科學(xué)家而言，這種無規(guī)則的隨機運動不僅僅是一個奇觀，而且具有廣泛的應(yīng)用前景。例如，制作人工布朗馬達[4]、 作為自驅(qū)動活性物質(zhì)[5-6]、 用于研究黏彈性物質(zhì)的微流變學(xué)[7]以及量子混沌漲落-耗散理論[8]等。此外，由于生命信息科學(xué)中出現(xiàn)了新的交叉學(xué)科研究，因此基于中尺度結(jié)構(gòu)的布朗運動在軟物質(zhì)[9]和生物細胞領(lǐng)域[10]的應(yīng)用研究顯得尤其重要。

光的傳播能把動量傳遞給物體并對物體施加一個沿光傳播方向的力， 這就是所謂的輻射壓力。 輻射壓力的概念得到了經(jīng)典電磁學(xué)理論的驗證，為進一步研究光力奠定了堅實的理論基礎(chǔ)。自從Ashkin第一次證明了激光勢阱[11]的存在，并展示了利用輻射壓力捕獲和操控微米大小的粒子，光鑷技術(shù)已成為一種強有力的工具，被廣泛應(yīng)用于捕獲和操控原子、分子、納米粒子、活的生物細胞和細胞器。已有研究表明：光的偏振態(tài)為微粒操控提供了重要的調(diào)控手段，基于不同偏振光的強聚焦少數(shù)顆粒的微操控在各個領(lǐng)域得到了快速發(fā)展[12-16]，但是，卻鮮有弱聚焦情況下，偏振光對布朗運動顆粒影響的相關(guān)報道，尤其是對大量顆粒的研究幾乎還是空白。鑒于此，在本文中基于差分動態(tài)顯微技術(shù)[17-19]，從實驗上定量研究線偏振光和圓偏振光對顆粒布朗運動擴散系數(shù)的影響。

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic of experimental setup

1 實驗

1.1 實驗光路的設(shè)計

我們設(shè)計了如圖1所示的實驗光路。 半導(dǎo)體激光器的波長為638 nm， 產(chǎn)生偏振度為2 000∶1的線偏振光， 經(jīng)1/4波片變成圓偏振光。圓偏光先后經(jīng)過反射鏡的反射，到達二向色分光鏡，再經(jīng)過10倍(數(shù)值孔徑為0.25)物鏡聚焦，產(chǎn)生直徑約為260 μm的光斑照射到長方形樣品池上。樣品池的長、 寬、 高分別為50、 10、 2.4 mm, 上下兩壁的距離為1.2 mm。

實驗前，將粒徑為687 nm的聚苯乙烯微球原溶液與超純水按照體積比1∶1 000配制成顆粒水溶液，實驗時將該溶液注滿樣品池。小球在溶液中做布朗運動，激光被聚苯乙烯顆粒散射，然后由25倍數(shù)值孔徑為0.4的物鏡收集，投影到高速CCD相機(型號為FR180，分辨率為2 048×1 088,采集速率在165 幀/s以上)。同時，照明光LED(型號為GCI-060411, 波段為440～670 nm, 功率為1 W)白光源經(jīng)過透鏡聚焦，再被二向色鏡反射與激光共軸進入樣品池。為了在CCD中觀察到顆粒清晰的布朗運動， 我們在CCD相機之前加了一個帶通濾光片(型號為HSPH-600-D25)用來去除波長為638 nm的激光對圖像的影響。

圖2 0.1 s時刻687 nm聚苯乙烯顆粒的顯微圖像Fig.2 Microscopic image of 687 nm polystyrene particles at 0.1 s

1.2 照明光實驗測試

在對光路進行準直之后， 首先測量只有照明光時， 溶液中聚苯乙烯顆粒做布朗運動的擴散系數(shù)。 具體做法如下， 實驗室溫度為25.5 ℃， 實驗用聚苯乙烯顆粒水溶液樣品， 采用動態(tài)光散射納米粒度儀(BT-90)測得其粒徑大小為687 nm。為了避免石英樣品池壁對顆粒運動的影響，將接收物鏡聚焦面放置在樣品池的中間位置。利用高速CCD相機以每秒160 幀的采樣速度對顆粒的散射光連續(xù)拍攝15 s，共獲得2 400張大小為512×512像素的顆粒運動顯微圖像，0.1 s時刻687 nm聚苯乙烯顆粒的顯微圖像如圖2所示。

(1)

(2)

(3)

圖3 不同波矢的功率譜曲線Fig.3 Power spectrum at different wave vectors

式中，A(q)為與顆粒布朗運動有關(guān)的散射信號；B(q)為背景噪聲。這里為了表述方便，用波矢q代替了空間頻率，在圖像中，

q=(2πp)/(L×1.33)，

(4)

式中，p為圖像的像素點；L=(512×5.5)/(25×0.5)=225.28 μm，這與顯微圖像的大小、 CCD相機單個像素點的大小、接收物鏡的倍數(shù)以及水的折射率有關(guān)。其中波矢q=1.741 μm-1和q=2.160 μm-1的功率譜曲線如圖3所示。

通過對功率譜曲線的擬合，可以得到波矢q對應(yīng)的特征時間τ(q)的值。波矢與特征時間的關(guān)系式為

τ(q)=1/Dmq2。

(5)

通過式(5)的擬合，得到顆粒布朗運動擴散系數(shù)的實驗值Dm。理論上，作布朗運動的球形顆粒的擴散系數(shù)滿足斯托克斯-愛因斯坦關(guān)系:

Dm=kBT/6πηr。

(6)

式中，kB為玻爾茲曼常數(shù)；T為絕對溫度；η為水的黏滯系數(shù)， 與溫度有關(guān)；r為聚苯乙烯小球的半徑。 由式(6)計算得到的理論值為0.720 8 μm2/s。 重復(fù)做6次只有照明光時聚苯乙烯顆粒的擴散系數(shù)測量的實驗， 對獲得的擴散系數(shù)取平均值， 最后， 得到只有照明光時聚苯乙烯顆粒的擴散系數(shù)為Dm=0.722 9 μm2/s， 實驗值與理論值非常符合， 兩者偏差為0.3%， 表明實驗系統(tǒng)和實驗數(shù)據(jù)是可靠的。

2 結(jié)果與分析

2.1 線偏振光實驗時的結(jié)果與分析

在照明光的實驗條件下，首先研究激光不同入射功率時，線偏振光對顆粒布朗運動擴散系數(shù)的影響，實驗結(jié)果見表1。

表1 光的偏振對布朗粒子擴散系數(shù)的影響

由表1可以看出， 當?shù)竭_樣品池的激光功率為31 mW時， 實驗測得做布朗運動的聚苯乙烯小球擴散系數(shù)為0.678 4 μm2/s， 與只有照明光時的擴散系數(shù)0.722 9 μm2/s相比較，其偏差為6.16%。而當激光功率為41 mW時，偏差為9.57%，其對應(yīng)的擴散系數(shù)是0.653 7 μm2/s。隨著入射光功率的繼續(xù)增大，顆粒布朗運動的擴散系數(shù)反而增大， 如功率為51 mW時， 擴散系數(shù)變?yōu)?.673 1 μm2/s。但是，在功率為61 mW時，聚苯乙烯小球的擴散系數(shù)反而減小到0.642 2 μm2/s，偏差達到11.16%，遠小于只有照明光時的擴散系數(shù)。當調(diào)節(jié)激光功率進一步增大到71 mW，相較于61 mW時其擴散系數(shù)又變大了，變?yōu)?.668 0 μm2/s。

圖4 線偏振光時顆粒擴散系數(shù)隨功率的變化Fig.4 Experimental diffusion coefficient at different laser powers under linearly polarized light

圖4為線偏振光時顆粒擴散系數(shù)隨功率的變化。如圖中黑線所示，當激光為線偏振光時，隨著激光功率的增大，溶液中聚苯乙烯小球的擴散系數(shù)出現(xiàn)了振蕩。從圖4可以看到，有激光照射時的擴散系數(shù)均比僅有照明光(紅線)時的擴散系數(shù)要小，說明外加激光對做布朗運動的聚苯乙烯小球有力的束縛作用。在激光弱聚焦情況下，光形成一個大的弱光學(xué)勢阱，對處于其中的粒子有限制作用，從而阻礙了顆粒的運動，使得其擴散系數(shù)比自由擴散時要小。隨著激光功率的增加，線偏振照射下顆粒的擴散系數(shù)表現(xiàn)出振蕩的現(xiàn)象，這與我們之前的研究結(jié)果[19]不同。又由于實驗過程中，無法預(yù)知受到輻射壓力作用的顆粒達到平衡狀態(tài)所需的時間，因此，我們認為擴散系數(shù)出現(xiàn)波動現(xiàn)象，可能原因是在實驗測量過程中，受到輻射壓力作用的、做布朗運動的聚苯乙烯小球還處于非平衡狀態(tài)，所以實驗測得的擴散系數(shù)會出現(xiàn)波動，這一點有待于我們后續(xù)進一步加以實驗驗證。

2.2 圓偏振光實驗的結(jié)果與分析

為了研究了圓偏振光對聚苯乙烯小球布朗運動擴散系數(shù)的影響，在圖1所示的光路中加入1/4波片,將線偏振光變?yōu)閳A偏振光,獲得右旋圓偏振光。實驗結(jié)果如表1所示，在圓偏振光照射下，隨著激光功率的增大，顆粒布朗運動的擴散系數(shù)在減小。當圓偏振光入射到樣品池的功率為31 mW時，聚苯乙烯小球的擴散系數(shù)為0.679 0 μm2/s，這與線偏振光時的擴散系數(shù)0.678 4 μm2/s幾乎相等；而當激光功率變?yōu)?1 mW時，其擴散系數(shù)為0.671 7 μm2/s，這比31 mW圓偏光照射時的擴散系數(shù)有細微的減小；當功率繼續(xù)增大到51 mW時，擴散系數(shù)有了明顯的減小，變?yōu)?.653 3 μm2/s，與只有照明光時的擴散系數(shù)偏差達到了9.63%。

圖5 線偏光和圓偏光對布朗運動擴散系數(shù)的影響對照圖Fig.5 Comparison diagram of effect of linearly and circularly polarized light on diffusion coefficient of Brownian motion

圖5為線偏振光時顆粒擴散系數(shù)隨功率的變化， 如圖中紅線所示， 當激光入射功率為61 mW時， 聚苯乙烯小球擴散系數(shù)有一個快速的下降， 變?yōu)?.584 9 μm2/s，偏差為19.09%；當我們進一步增大激光入射功率到71 mW時，實驗測得顆粒的擴散系數(shù)是0.575 6 μm2/s，這比61 mW時擴散系數(shù)又有減小。從圖5中可以看出，相同功率下，圓偏振光(紅線)照射時的擴散系數(shù)要小于線偏振光(黑線)的；相比較線偏振光照射時，擴散系數(shù)隨光功率增大表現(xiàn)出振蕩特性，而圓偏振光照射下的擴散系數(shù)卻隨著功率的增大而減小。這是因為在圓偏振光照射時，除了光波線動量會給粒子一個束縛作用外，光的角動量也會給粒子施加一個自旋的運動趨勢，這就使得圓偏振光的擴散系數(shù)比線偏振時的要小。

從光的傳播過程中能流分布來看，線偏振光照射時，光的線動量在光傳播方向上給聚苯乙烯小球一個輻射壓力；而在圓偏振光照射時，除了光波線動量對粒子的影響外，在水平面上光的自旋角動量也會給粒子施加一個自旋運動趨勢。在這二者的共同作用下，將使得圓偏振光對聚苯乙烯小球擴散系數(shù)的影響大于線偏振光的，這與圖5中實驗結(jié)果一致。在圓偏振自旋能流的作用下，粒子由原來的隨機布朗運動趨向于自旋運動趨勢，功率越大，這種趨勢將會越明顯。在實驗中，由于功率不夠大且顆粒是球形的，不能看到顆粒明顯的自旋運動，但是從擴散系數(shù)的變化情況還是可以看出，隨著功率的變化，圓偏振光對顆粒運動的影響比線偏振光要大。

3 結(jié)論

基于差分動態(tài)顯微技術(shù)，實驗研究了線偏振光和圓偏振光對聚苯乙烯小球布朗運動擴散系數(shù)的影響。研究結(jié)果表明： 1)弱聚焦條件下，有外加激光照射時，聚苯乙烯小球的擴散系數(shù)小于只有白光源照射時的擴散系數(shù)，反映了激光勢阱對粒子有束縛作用； 2)激光相同入射功率時，圓偏振光照射的顆粒擴散系數(shù)要小于線偏振光的擴散系數(shù)，這是因為除了光的線動量外，圓偏振光具有自旋角動量，還會給粒子施加一個自旋運動趨勢，使得圓偏振光對顆粒運動的束縛作用大于線偏振光； 3)隨著激光功率的增大，線偏振光照射下小球的擴散系數(shù)表現(xiàn)出振蕩現(xiàn)象，而圓偏振光時擴散系數(shù)隨功率增大而減小。本文中的研究結(jié)論有望為大量粒子的光學(xué)微操縱提供借鑒與參考。