合成吡啶堿的新型耦合反應(yīng)器進(jìn)料段流動(dòng)行為

周帥帥， 喬聰震， 楊 浩， 田亞杰， 蒲彥鋒， 劉夢(mèng)溪， 盧春喜

(1. 河南大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院， 河南 開封 475000； 2. 中國(guó)石油大學(xué)(北京) 重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 102249)

吡啶和3-甲基吡啶是吡啶合成過(guò)程的主要產(chǎn)物，具有較高的化學(xué)和生物反應(yīng)活性，因此被廣泛地用于合成醫(yī)藥、農(nóng)藥、香料、飼料添加劑、橡膠助劑、染料、表面活性劑、食品添加劑、黏結(jié)劑、合成材料[1]。獲取吡啶的途徑可以分為分離法和化學(xué)合成法，由于分離法成本較高且產(chǎn)品質(zhì)量較差，因此目前工業(yè)上廣泛采用醛氨法來(lái)合成吡啶堿。醛氨法采用甲醛溶液、乙醛和氨氣作為原料，ZSM-5分子篩作為催化劑，在反應(yīng)溫度約為450 ℃下進(jìn)行反應(yīng)，采用流化床反應(yīng)器作為醛氨法合成吡啶堿的反應(yīng)裝置。目前，長(zhǎng)期困擾吡啶堿合成的工程技術(shù)難題是，反應(yīng)器進(jìn)料分布器在運(yùn)行過(guò)程中頻繁結(jié)焦并導(dǎo)致停工，嚴(yán)重影響了裝置的穩(wěn)定和長(zhǎng)周期運(yùn)轉(zhuǎn)。與之相比，國(guó)外Reily公司吡啶堿合成反應(yīng)器的運(yùn)行周期則在1 a以上；然而，受限于國(guó)外的技術(shù)壟斷，無(wú)法通過(guò)現(xiàn)有報(bào)道的方法來(lái)解決吡啶堿合成反應(yīng)器進(jìn)料分布器結(jié)焦問(wèn)題[2]。

我們課題組通過(guò)在一套內(nèi)徑為14 mm、 高度為3 500 mm的提升管熱態(tài)實(shí)驗(yàn)裝置上，考察進(jìn)料噴嘴結(jié)焦情況隨進(jìn)料溫度的變化，結(jié)果表明，當(dāng)進(jìn)料溫度低于120 ℃時(shí)，進(jìn)料噴嘴不存在結(jié)焦問(wèn)題；結(jié)合以往工作[3-4]，發(fā)現(xiàn)醛類原料在高溫和無(wú)催化劑環(huán)境下聚合結(jié)焦，是導(dǎo)致吡啶堿反應(yīng)器進(jìn)料分布器結(jié)焦堵塞的主要原因?；谶@一結(jié)果，課題組提出一種新型的耦合流化床反應(yīng)器用于吡啶堿合成，并申請(qǐng)了專利[5]。該新型反應(yīng)器采用特殊的低溫進(jìn)料系統(tǒng)，有效地避免了醛類原料在進(jìn)料裝置內(nèi)的結(jié)焦。中試規(guī)模實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該類反應(yīng)器能夠有效地解決結(jié)焦問(wèn)題，同時(shí)提高了產(chǎn)品的選擇性和收率[3-4]。為了進(jìn)一步指導(dǎo)該類反應(yīng)器的商業(yè)化設(shè)計(jì)，需要針對(duì)該新型耦合反應(yīng)器關(guān)鍵進(jìn)料區(qū)域展開深入研究。吡啶堿合成反應(yīng)屬于典型的快速?gòu)?qiáng)放熱反應(yīng)，大部分反應(yīng)在反應(yīng)器進(jìn)料段就已經(jīng)完成，因此，進(jìn)料段內(nèi)多相流體力學(xué)行為、接觸與反應(yīng)對(duì)產(chǎn)品收率、選擇性具有非常顯著的影響。

以往針對(duì)進(jìn)料段流動(dòng)行為研究結(jié)果表明，噴嘴射流對(duì)反應(yīng)結(jié)果的影響較大。通過(guò)優(yōu)化噴嘴射流的操作條件，如射流速度和射流角度[6-10]，可以提高進(jìn)料區(qū)域內(nèi)氣、固相接觸效率，從而提高反應(yīng)收率；然而，由于射流隨著操作條件變化較為明顯，其流動(dòng)行為隨著流域和時(shí)空的變化而不斷變化，射流形狀并不穩(wěn)定，因此關(guān)于進(jìn)料段內(nèi)流動(dòng)行為研究報(bào)道較少。現(xiàn)有報(bào)道主要給出了催化裂化提升管進(jìn)料段內(nèi)的宏觀流動(dòng)行為特征。

Yan等[6-7]通過(guò)光纖法測(cè)量了提升管進(jìn)料區(qū)域內(nèi)顆粒濃度分布特性，結(jié)果表明，噴嘴射流的存在使得射流影響區(qū)域內(nèi)的兩相結(jié)構(gòu)偏離環(huán)-核結(jié)構(gòu)，具體表現(xiàn)在射流影響區(qū)域內(nèi)顆粒濃度呈現(xiàn)出邊壁區(qū)域濃度低、 中心區(qū)域濃度高的特點(diǎn)，Yan等將該區(qū)域稱為噴嘴射流影響區(qū)域。Fan[8-9]、 E等[10]通過(guò)氦氣示蹤實(shí)驗(yàn)，測(cè)量了提升管進(jìn)料區(qū)域內(nèi)射流濃度場(chǎng)的分布，結(jié)果表明噴嘴射流的存在使得該區(qū)域內(nèi)的原料濃度分布變得復(fù)雜，在提升管反應(yīng)器進(jìn)料區(qū)域內(nèi)存在4種分布曲線，即明顯的M型分布、 不明顯的M型分布、 驟變型分布和拋物線型分布，分別對(duì)應(yīng)原料和預(yù)提升風(fēng)弱混合、 中度混合、 較高程度混合和全混。除實(shí)驗(yàn)手段外，流體力學(xué)模擬也被廣泛地應(yīng)用到提升管進(jìn)料段流動(dòng)結(jié)構(gòu)的預(yù)測(cè)中。Chen等[11]采用能量最小化多尺度曳力模型和兩相流模型，利用計(jì)算流體力學(xué)模擬手段，預(yù)測(cè)了催化裂化提升管進(jìn)料段氣固兩相的混合特性。模擬結(jié)果表明，在進(jìn)料區(qū)域，噴嘴射流沿著徑向呈現(xiàn)出M型分布，催化劑顆粒沿著徑向呈現(xiàn)出W型分布，最終局部的催化劑與原料匹配比則呈現(xiàn)出W型分布。Chen還發(fā)現(xiàn)通過(guò)增加噴嘴射流流速可以縮短噴嘴射流影響區(qū)域，然而，過(guò)高的噴嘴射流速度則會(huì)造成催化劑顆粒的損耗及較高邊壁返混。通過(guò)對(duì)比原料與催化劑逆流接觸和原料與催化劑順流接觸油劑匹配指數(shù)，Chen發(fā)現(xiàn)逆流接觸有利于縮短射流影響區(qū)域，提高反應(yīng)效率。

以上研究結(jié)果給出了催化裂化提升管反應(yīng)器進(jìn)料段內(nèi)宏觀的流動(dòng)結(jié)構(gòu)和兩相匹配行為，同時(shí)提供了復(fù)雜流場(chǎng)的表征和預(yù)測(cè)手段，如光纖法、氦氣示蹤法、高速攝像法、計(jì)算機(jī)流體力學(xué)模擬等，然而缺少針對(duì)吡啶堿新型耦合反應(yīng)器進(jìn)料段匯合區(qū)內(nèi)流動(dòng)行為的研究，故此，需要針對(duì)吡啶堿合成新型耦合反應(yīng)器匯合區(qū)域特殊的流動(dòng)行為，采用現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)手段對(duì)其進(jìn)行表征。

1 進(jìn)料段流動(dòng)結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

圖1為實(shí)驗(yàn)裝置及流程圖。 如圖所示， 該冷態(tài)實(shí)驗(yàn)裝置主要由催化劑再生系統(tǒng)、 提升管-床層耦合反應(yīng)器和供風(fēng)系統(tǒng)組成。 催化劑的再生系統(tǒng)由料倉(cāng)和循環(huán)管線組成， 料倉(cāng)的直徑為300 mm， 高為5 m， 循環(huán)管線的直徑為80 mm。 提升管-床層耦合反應(yīng)器由3部分組成， 分別為預(yù)提升進(jìn)料段、 提升管段和床層段。

圖2為進(jìn)料結(jié)構(gòu)圖。 提升管段的內(nèi)徑為80 mm， 高度為12.5 m； 床層段的直徑為300 mm， 高度為5 m。 實(shí)驗(yàn)采用空氣作為流化介質(zhì)，由羅茨鼓風(fēng)機(jī)壓縮后通過(guò)緩沖罐，然后進(jìn)入提升管-床層耦合反應(yīng)器和料倉(cāng)。如圖1所示，料倉(cāng)內(nèi)的催化劑經(jīng)由催化劑循環(huán)管線引入預(yù)提升進(jìn)料段內(nèi)，在提升風(fēng)的作用下，催化劑向上流動(dòng)經(jīng)過(guò)提升管進(jìn)入床層反應(yīng)器內(nèi)。部分催化劑在床層中發(fā)生自由沉降與氣體分離，剩余部分被旋風(fēng)分離器分離，并通過(guò)料腿進(jìn)入床層底部，然后通過(guò)催化劑循環(huán)管線流回料倉(cāng)。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置及流程圖Fig.1 Experimentalapparatusandflowchart圖2 進(jìn)料結(jié)構(gòu)圖Fig.2 Figureofthefecdingstructure

1.2 冷態(tài)實(shí)驗(yàn)介質(zhì)

實(shí)驗(yàn)介質(zhì)為氣、 固兩相， 氣相為常溫常壓空氣， 顆粒為催化裂化(FCC)催化劑。 催化劑的物性如表1所示。

表1 催化劑的物性參數(shù)

1.3 實(shí)驗(yàn)測(cè)量方法

顆粒速度和顆粒濃度采用光纖法測(cè)量。本實(shí)驗(yàn)采用PV6D型光纖測(cè)量?jī)x，測(cè)量催化劑的顆粒濃度和顆粒速度分布。PV6D型光纖測(cè)量?jī)x的電壓信號(hào)與催化劑的顆粒濃度存在一定的關(guān)系，在使用PV6D

圖注：h—測(cè)點(diǎn)距離預(yù)提升分布環(huán)的軸向度度；H—進(jìn)料段出口距離預(yù)提升分布環(huán)的高度；r—徑向測(cè)點(diǎn)距離進(jìn)料段軸線長(zhǎng)度；R—進(jìn)料段半徑。圖3 光纖測(cè)點(diǎn)布置圖Fig.3 The distribution of probe measure points

型光纖測(cè)量?jī)x之前，需要對(duì)其進(jìn)行標(biāo)定。本實(shí)驗(yàn)采用式(1)來(lái)表達(dá)催化劑濃度與光纖電信號(hào)之間存在的關(guān)系[12]：

ρ=k1Vk2，

(1)

式中，ρ為催化劑濃度， kg/m3；V為PV6D光纖電壓信號(hào)值， V；k1、k2為模型參數(shù)。

本實(shí)驗(yàn)采用壓差傳感器測(cè)量壓差，并通過(guò)式(2)計(jì)算出催化劑濃度，將該濃度作為標(biāo)準(zhǔn)濃度。

ΔP=ρ*gh，

(2)

式中，ρ*為通過(guò)壓力傳感器測(cè)量獲得的催化劑濃度， kg/m3； ΔP為壓差值， Pa；g為萬(wàn)有引力常數(shù)，9.8 N/kg。

在用壓力傳感器測(cè)量壓差的同時(shí)，用光纖測(cè)量?jī)x來(lái)測(cè)量截面的顆粒濃度，記錄對(duì)應(yīng)的電壓值，光纖測(cè)量的軸、徑向位置。圖3為光纖測(cè)點(diǎn)布置圖。

圖4 催化劑質(zhì)量濃度計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.4 Comparison between the experiment and calculation result of catalysts concentration

每個(gè)截面測(cè)量7個(gè)測(cè)點(diǎn)，這7個(gè)測(cè)點(diǎn)的電壓值通過(guò)式(1)計(jì)算得出每個(gè)測(cè)點(diǎn)的催化劑濃度，然后采用式(3)計(jì)算出該截面的催化劑濃度平均值:

(3)

式中,Vi為測(cè)點(diǎn)i的電壓值， V；Si為測(cè)點(diǎn)i對(duì)應(yīng)的環(huán)面積， m2。

令壓差測(cè)量催化劑質(zhì)量濃度等于光纖測(cè)量結(jié)果，通過(guò)MATLAB回歸，得出k1=10.15，k2=2.78。圖4為計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的對(duì)比圖。

1.4 實(shí)驗(yàn)操作條件

本實(shí)驗(yàn)主要考察不同表觀氣速uf，不同噴嘴射流速度uz，不同催化劑循環(huán)強(qiáng)度Gs操作條件下顆粒濃度的軸、 徑向分布特性。表2給出了實(shí)驗(yàn)條件操作范圍。

表2 實(shí)驗(yàn)條件操作范圍

圖5 顆粒質(zhì)量濃度的軸向分布Fig.5 The solid concentration axial distribution

2 結(jié)果與分析

2.1 總體流動(dòng)特性

預(yù)提升進(jìn)料段的總體流動(dòng)特性主要通過(guò)分析顆粒濃度的軸向分布獲取。 為了方便后續(xù)描述，將測(cè)量截面的軸向無(wú)因次位置h/H為0.05、 0.15、 0.20、 0.25、 0.35、 0.45、 0.65分別稱為截面1—7。 圖5為顆粒質(zhì)量濃度軸向分布圖。 如圖5所示， 隨著軸向位置的增加， 曲線1所示的顆粒濃度急劇降低， 從620 kg/m3(第1最高點(diǎn))減少到280 kg/m3，然后， 隨著軸向高度的增加，緩慢增加到320 kg/m3，到截面4達(dá)第2最高點(diǎn)。隨著軸向高度的增加而逐漸降低，從320 kg/m3減少到60 kg/m3。本實(shí)驗(yàn)中預(yù)提升進(jìn)料段底部環(huán)管分布器僅通入少量氣體，對(duì)應(yīng)的表觀氣速為0.2 m/s，對(duì)于空氣-FCC催化劑氣固體系而言屬于典型的鼓泡床流動(dòng)[13-17]。

通過(guò)對(duì)比曲線1、 2、 3可以發(fā)現(xiàn)， 隨著射流速度的增加， 截面1的顆粒濃度基本不變， 說(shuō)明噴嘴射流未對(duì)該截面產(chǎn)生明顯的影響； 而截面2的顆粒濃度隨著噴嘴射流速度的增加， 從510 kg/m3減少到460 kg/m3再到80 kg/m3，尤其是射流速度為58 m/s時(shí)，顆粒循環(huán)量比其他速度時(shí)的大，但顆粒濃度反而最低，說(shuō)明射流長(zhǎng)度隨著射流速度的增加逐漸增加，受其影響截面2的顆粒濃度逐漸降低；截面3為噴嘴射流引入點(diǎn)，該截面的顆粒濃度也隨著射流速度的增加而降低，變化趨勢(shì)與截面2類似；截面4到截面7區(qū)域內(nèi)，顆粒濃度隨著射流速度的增加而減小，其變化趨勢(shì)較為平穩(wěn)，屬于典型的快速床流動(dòng)。根據(jù)以上分析，可以將預(yù)提升進(jìn)料段沿著軸向分為底部密相區(qū)(截面1)、 噴嘴射流影響區(qū)(截面2、 3)和快速流動(dòng)區(qū)(截面4到截面7)。

2.2 底部密相區(qū)域的流動(dòng)特性

截面1的顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布圖如圖6所示。 由圖可以看出， 顆粒濃度在該截面呈現(xiàn)出邊壁區(qū)域高、 中心區(qū)域低的特點(diǎn)。 隨著徑向位置的增加， 顆粒質(zhì)量濃度逐漸降低， 從徑向位置徑向無(wú)因次位置r/R=-0.87處的930 kg/m3， 降低至徑向位置r/R=0.3處的318 kg/m3； 隨著徑向位置進(jìn)一步的增加， 顆粒濃度開始增加， 在徑向位置r/R=0.87處的顆粒濃度已經(jīng)達(dá)到930 kg/m3。

底部密相區(qū)的形成與預(yù)提升進(jìn)料段內(nèi)特殊結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。圖7為底部密相區(qū)形成機(jī)理圖。如圖所示，預(yù)提升進(jìn)料結(jié)構(gòu)由預(yù)提升分布環(huán)和進(jìn)料噴嘴組成。

圖6 截面1顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布Fig.6 TheradialcatalystsconcentrationDistributionofcross-section1圖7 底部密相區(qū)形成機(jī)理Fig.7 Mechanismoftheformationofthedensephase

進(jìn)料射流是原料氣體高速流出噴嘴時(shí)形成的。一般而言，氣體剛流出噴嘴時(shí)速度很快，具有一定的“剛性”，催化劑顆粒很難進(jìn)入到射流內(nèi)部，然后射流會(huì)快速擴(kuò)散，相應(yīng)的“剛性”減小，一些顆粒開始進(jìn)入到射流內(nèi)部，此時(shí)射流內(nèi)部氣體開始參與反應(yīng)[18-19]。在射流的盡頭，氣體運(yùn)動(dòng)速度由于快速衰減，已經(jīng)不足以維持完整的射流。在湍動(dòng)的催化劑的剪切作用下，射流會(huì)斷裂并形成一個(gè)個(gè)小的氣穴，類似地，催化劑顆粒也會(huì)進(jìn)入到氣穴中，因此，催化劑集中于射流下方區(qū)域。另一方面，由預(yù)提升分布環(huán)提供的預(yù)提升風(fēng)表觀氣速較低，進(jìn)一步導(dǎo)致預(yù)提升分布環(huán)臨近區(qū)域催化劑濃度較高。因此，綜合以上2個(gè)因素可以看出，底部密相區(qū)是在進(jìn)料射流和預(yù)提升風(fēng)的綜合作用下形成的。

圖8 截面2顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布Fig.8 The radial catalysts concentration distributionof cross-section 2

2.3 噴嘴射流影響區(qū)的流動(dòng)特性

噴嘴射流影響區(qū)主要包含截面2、 3、 4。截面2顆粒質(zhì)量濃度徑向分布圖如圖8所示。由圖可知，與截面1相比該截面的顆粒濃度徑向分布較為均勻。通過(guò)對(duì)比曲線a3和曲線d3， 可以看出受到噴嘴射流的影響，截面2徑向區(qū)域-0.57

圖9為截面3顆粒質(zhì)量濃度徑向分布圖。 由圖可以看出， 隨著徑向位置從r/R=-0.87變化到r/R=-0.29， 顆粒質(zhì)量濃度從200 kg/m3降低到80 kg/m3； 隨著徑向位置由r/R=-0.29增加到r/R=0.87， 顆粒濃度從80 kg/m3增加到560 kg/m3， 其中在徑向區(qū)域-0.87

圖10為循環(huán)催化劑動(dòng)量分布圖。如圖所示，循環(huán)催化劑流股具有橫向和縱向的動(dòng)量，其橫向動(dòng)量導(dǎo)致更多的顆粒從靠近r/R=-1位置處被攜帶，進(jìn)而導(dǎo)致高催化劑通量區(qū)和低催化劑通量區(qū)的形成，因此，靠近再生斜管一側(cè)的催化劑濃度較低，而遠(yuǎn)離再生斜管一側(cè)的催化劑濃度較高。

圖9 截面3顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布Fig.9 Theradialcatalystsconcentrationdistributionofcross-section3圖10 循環(huán)催化劑動(dòng)量分布Fig.10 Momentumdistributionofthefeedingcatalysts

截面3顆粒速度的徑向分布圖如圖11所示。由圖可看出，隨著徑向位置從r/R=-0.87變化到r/R=-0.29， 顆粒速度從0.78 m/s增加到1.35 m/s。當(dāng)徑向位置進(jìn)一步增加到r/R=0.87時(shí)，顆粒速度從1.35 m/s降低到-0.1 m/s。相對(duì)截面2、 3的顆粒速度明顯增加，主要原因是，在軸向區(qū)間截面2和截面3之間，噴嘴射流由最開始的斜向下流動(dòng)轉(zhuǎn)化成了向上流動(dòng)。

圖12為進(jìn)料射流示意圖。如圖所示，兩股噴嘴射流在截面2和截面3之間匯合，匯合后射流內(nèi)部氣體(空氣)開始向壓力較低的射流外部擴(kuò)散，因此使得噴嘴射流內(nèi)的氣體有了向外的速度vj，vj分為向上的速度vju和向下的速度vjd。由于在2股噴嘴射流匯合處(r/R=0)有更多的動(dòng)能轉(zhuǎn)化為靜壓，因此，該匯合處的靜壓增加，導(dǎo)致該徑向位置的vju和vjd相對(duì)較大。由于射流上方的壓力低于射流下方的壓力，因此噴嘴內(nèi)部的氣體大部分流向噴嘴射流上方，剩下一部分氣體向射流下方流動(dòng)并與預(yù)提升風(fēng)匯合，速度逐漸降為0之后又重新向上流動(dòng)。

圖11 截面3顆粒速度的徑向分布Fig.11 Theradialparticlevelocitydistributionofcross-section3圖12 進(jìn)料射流示意圖Fig.12 Pictureofthefeedingnozzlejet

如圖12所示，在射流內(nèi)部，催化劑濃度低，原料濃度高。對(duì)于吡啶堿合成反應(yīng)，其醛類原料由噴嘴進(jìn)入，以射流的形式進(jìn)入預(yù)提升進(jìn)料段。由于預(yù)提升進(jìn)料段內(nèi)反應(yīng)溫度較高，因此醛類原料會(huì)在射流內(nèi)部發(fā)生短暫的副反應(yīng)，即醛類原料聚合生成焦炭，這是降低反應(yīng)轉(zhuǎn)化率最主要的因素之一，應(yīng)通過(guò)調(diào)整操作條件進(jìn)一步降低射流影響區(qū)域的軸向范圍。

截面4的顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布圖如圖13所示。 由圖中的曲線b7可以看出， 隨著徑向位置從r/R=-0.87變化到r/R=0， 顆粒的質(zhì)量濃度從250 kg/m3降低到73 kg/m3； 隨著徑向位置由r/R=0進(jìn)一步變化到r/R=0.87， 顆粒的質(zhì)量濃度從73 kg/m3增加到527 kg/m3。 與截面3相類似， 該截面的催化劑更傾向于分布于一側(cè)， 只不過(guò)是密度的變化相對(duì)較小， 這同樣是由于催化劑循環(huán)管線非對(duì)稱布置所造成的。

2.4 快速床流動(dòng)區(qū)域

快速床流動(dòng)區(qū)域主要包括截面5、 6、 7。圖14、 15、 16分別為截面5、 6、 7顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布圖。由圖14—16可以看出，該截面的催化劑濃度徑向分布呈現(xiàn)出典型的環(huán)-核結(jié)構(gòu)，且隨著軸向位置提高環(huán)型區(qū)域在縮小，說(shuō)明該區(qū)域存在顆粒加速過(guò)程。圖14—16可以看出，隨著催化劑循環(huán)強(qiáng)度的增大，該區(qū)域內(nèi)顆粒濃度提高。這是由于催化劑循環(huán)強(qiáng)度提高，使得較多的催化劑顆粒存在于預(yù)提升進(jìn)料段內(nèi)，進(jìn)而使得該區(qū)域催化劑濃度提高。對(duì)于吡啶堿合成反應(yīng)，該區(qū)域內(nèi)流動(dòng)結(jié)構(gòu)具有返混低、 催化劑濃度分布均勻等特點(diǎn)，能夠有效地提高反應(yīng)選擇性，因此，應(yīng)通過(guò)調(diào)整操作條件手段提高快速流動(dòng)區(qū)域在預(yù)提升進(jìn)料段內(nèi)所占比例。

圖13 截面4顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布Fig.13 Theradialcatalystsconcentrationdistributionofcross-section4圖14 截面5顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布Fig.14 Theradialcatalystsconcentrationdistributionofcross-section5

圖15 截面6顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布Fig.15 Theradialcatalystsconcentrationdistributionofcross-section6圖16 截面7顆粒質(zhì)量濃度的徑向分布Fig.16Theradialcatalystsconcentrationdistributionofcross-section7

3 結(jié)論和討論

通過(guò)對(duì)吡啶堿合成耦合反應(yīng)器預(yù)提升進(jìn)料段內(nèi)流動(dòng)結(jié)構(gòu)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究，發(fā)現(xiàn)進(jìn)料射流和預(yù)提升風(fēng)的存在使得該區(qū)域的流動(dòng)變的復(fù)雜。

底部密相區(qū)域存在于預(yù)提升分布環(huán)和進(jìn)料噴嘴之間，該區(qū)域催化劑濃度較高，與典型的鼓泡流化床具有類似的流動(dòng)特性。噴嘴射流影響區(qū)域集中于進(jìn)料射流引入點(diǎn)附近，該區(qū)域內(nèi)射流濃度較高而催化劑濃度較低，是導(dǎo)致吡啶堿合成發(fā)生結(jié)焦反應(yīng)的主要區(qū)域，因此應(yīng)通過(guò)調(diào)整操作條件盡可能減小噴嘴射流影響區(qū)域的區(qū)間。進(jìn)料射流以上區(qū)域?qū)儆诘湫偷目焖俅擦鲃?dòng)，催化劑濃度較噴嘴射流影響區(qū)有所提高，徑向流動(dòng)結(jié)構(gòu)屬于典型的環(huán)-核結(jié)構(gòu)，通過(guò)擴(kuò)大快速床流動(dòng)區(qū)域范圍能夠有效的提高吡啶堿合成的選擇性。