強(qiáng)激光等離子體相互作用驅(qū)動高次諧波與阿秒輻射研究進(jìn)展*

徐新榮 仲叢林 張銥 劉峰 王少義譚放 張玉雪 周維民 喬賓?

1) (國防科技大學(xué)文理學(xué)院物理系, 長沙 410073)

2) (北京大學(xué)物理學(xué)院, 核物理與核技術(shù)國家重點實驗室, 北京 100871)

3) (北京大學(xué)應(yīng)用物理與技術(shù)研究中心, 高能量密度物理數(shù)值模擬教育部重點實驗室, 北京 100871)

4) (上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院, 激光等離子體教育部重點實驗室, 上海 200240)

5) (上海交通大學(xué) IFSA 協(xié)調(diào)創(chuàng)新中心, 上海 200240)

6) (中國工程物理研究院激光聚變研究中心, 等離子體物理國家重點實驗室, 綿陽 621000)

1 引 言

自然物質(zhì)世界的時間尺度跨越從 1 0-24s 的核子運動特征周期到 1 018s 的宇宙年齡, 如圖1 所示.在這些不同時空尺度上, 物質(zhì)世界是互相關(guān)聯(lián)互相耦合的, 微觀尺度上超快動力學(xué)過程的累積與演化決定了物質(zhì)的宏觀特性.因此對微觀世界的認(rèn)識有助于我們更深地了解物質(zhì)世界的本質(zhì).調(diào)Q、鎖模等激光技術(shù)的發(fā)展使得對超快動力學(xué)過程的研究進(jìn)入飛秒( 1 fs=10-15s )量級, 人類得以在原子、分子的層面上進(jìn)行科學(xué)研究和技術(shù)創(chuàng)新, 有力推進(jìn)了物理、化學(xué)、生物、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的迅速發(fā)展, 并催生了新的科學(xué)前沿.飛秒化學(xué)即是一個典型實例, 科學(xué)家Zewail[1]利用飛秒激光成功捕獲到分子化學(xué)鍵的斷裂和形成過程, 從根本上改變了人們對化學(xué)反應(yīng)過程的認(rèn)識, 為可控的化學(xué)反應(yīng)創(chuàng)造了可能性, 引發(fā)了整個化學(xué)及相關(guān)學(xué)科的重大變革, Zewail 本人也因此榮獲1999 年諾貝爾化學(xué)獎.飛秒激光在前沿科學(xué)和技術(shù)應(yīng)用領(lǐng)域取得的成果不斷推動著超快光學(xué)向更短的阿秒( 1 as=10-18s )時間領(lǐng)域進(jìn)軍, 以實現(xiàn)對連接物理、化學(xué)、生物等學(xué)科的微觀粒子—電子的動力學(xué)過程研究.

圖1 自然物質(zhì)世界的典型時間跨越尺度: 從核子運動特征周期10—24 s 到宇宙年齡1018 sFig.1.Typical time spans in the natural physical world: From 10—24 s for the characteristic period of nuclear motion to 1018 s for the age of the universe.

根據(jù)不確定性原理可知, 電磁波的脈沖寬度與頻譜寬度成反比.對于中心波長在可見光波段的電磁波, 即使完全鎖相實現(xiàn)單周期輸出, 脈沖的持續(xù)時間也無法突破阿秒極限.因此實現(xiàn)阿秒脈沖輸出的前提是產(chǎn)生極紫外甚至X 射線頻段的寬譜輻射.在對強(qiáng)激光與物質(zhì)非線性作用的研究中, 人們在反射光中診斷到了激光的諧波信號, 它兼具寬譜、高頻的特點, 極富合成阿秒脈沖的潛力.2001 年,Paul 等[2]利用飛秒激光轟擊氣體產(chǎn)生的高次諧波,得到了250 as 的脈沖鏈輻射.同年, Hentschel 等[3]實現(xiàn)了650 as 的單脈沖輸出, 標(biāo)志著超快科學(xué)的研究從此進(jìn)入阿秒新紀(jì)元.

氣體中的高次諧波可用半經(jīng)典“三步”模型解釋[4]: 在線偏振強(qiáng)激光的輻照下, 氣體中的電子發(fā)生隧穿電離; 離化的電子在激光電場作用下先加速離開母核, 而后隨著電場方向反轉(zhuǎn)返回母核周圍;當(dāng)電子被母核重新俘獲, 多余的能量即以光子的形式釋放出來.該輻射過程每半個激光周期重復(fù)一次, 最終干涉產(chǎn)生梳齒狀譜分布, 即激光的高次諧波.根據(jù)電子的運動方程可得出它回到母核附近時的最大動能約 3.17Up(Up為激光的有質(zhì)動力勢), 對應(yīng)諧波的截止能量為

其中Ip為電子的電離能,ωmax為高次諧波的截止頻率, ? 為約化普朗克常數(shù).

氣體高次諧波已得到廣泛的理論和實驗研究[5], 產(chǎn)生的阿秒脈沖寬度不斷縮短.截至目前, 實驗上最短的孤立脈沖僅43 as, 由蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院W?rner 課題組[6]產(chǎn)生; 我國最短的實驗記錄為88 as, 由國防科大趙增秀課題組[7]創(chuàng)造.但受氣體離化閾值的限制, 驅(qū)動氣體高次諧波輻射所需的泵浦激光強(qiáng)度一般不可超過 1 015W/cm2[8], 而激光到高次諧波的能量轉(zhuǎn)換效率通常只有10-9—10-5[9], 因此通過這一方式難以產(chǎn)生高強(qiáng)度阿秒脈沖, 最大光子能量和最窄脈沖寬度也基本上達(dá)到了極限, 嚴(yán)重限制了它的廣泛應(yīng)用.

隨著激光功率密度的提升, 稠密等離子體中的高次諧波日益引起科學(xué)家的研究興趣.相比于氣體高次諧波, 這一方式無需考慮作用媒介的離化閾值, 可承受相對論強(qiáng)度的激光輻照.此外, 稠密等離子體中的高次諧波產(chǎn)生于靶表面納米寬度的趨膚深度內(nèi), 具備自鎖相的優(yōu)點, 輻射效率比氣體高次諧波至少高兩個數(shù)量級.因此, 相對論強(qiáng)激光照射稠密等離子體產(chǎn)生的高次諧波有望推進(jìn)阿秒脈沖向更高光子能量、更高輻射強(qiáng)度、更短持續(xù)時間邁進(jìn), 開拓其在X 射線非線性光學(xué)、泵浦探測甚至量子電動力學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用.

本文將簡述激光與等離子體相互作用中高次諧波和阿秒脈沖的輻射原理、研究進(jìn)展和應(yīng)用前景, 并對未來發(fā)展進(jìn)行展望, 希望能夠?qū)υ撗芯款I(lǐng)域的相關(guān)學(xué)者有所助益.本文結(jié)構(gòu)如下: 第2 節(jié)介紹主要的諧波輻射機(jī)理, 包括相干尾場輻射、相對論振蕩鏡和相干同步輻射機(jī)制; 第3 節(jié)介紹相關(guān)研究進(jìn)展, 包括諧波輻射效率提升、偏振特性調(diào)控、相位特征診斷、孤立阿秒脈沖產(chǎn)生、時頻診斷技術(shù)等方面; 第4 節(jié)簡要介紹這一優(yōu)質(zhì)輻射源的典型應(yīng)用, 包括電子動力學(xué)過程探測、相干衍射成像、極端物質(zhì)狀態(tài)診斷等方面的研究和極端超強(qiáng)場的產(chǎn)生; 最后為全文的總結(jié)和展望.

2 輻射機(jī)制

強(qiáng)激光與稠密等離子體相互作用驅(qū)動高次諧波輻射的研究最早可追溯到1977 年, Burnett等[10]在從鋁靶反射的激光中診斷到了高達(dá)11 階的諧波信號, 1981 年, Carman 等[11]將諧波譜拓展至29 階.盡管這些早期的實驗結(jié)果在學(xué)術(shù)界引發(fā)了極大的研究興趣, 但受激光技術(shù)和計算機(jī)模擬能力的限制, 在很長一段時間內(nèi)高次諧波的研究主要還是集中于氣體媒介.直到20 世紀(jì)末, 啁啾脈沖放大技術(shù)的提出使得激光峰值功率得到迅猛提升,同時高性能大型并行計算機(jī)也得到快速發(fā)展, 促使這一領(lǐng)域再次引發(fā)研究熱潮.圖2 給出了目前強(qiáng)激光與稠密等離子體相互作用驅(qū)動高次諧波輻射的三種主要機(jī)制, 下面將展開具體介紹.

2.1 相干尾場輻射(coherent wake emission, CWE)

相干尾場輻射(CWE)機(jī)制由Quéré等[12]提出, 用于解釋強(qiáng)度介于 1 015—1018W/cm2的P 極化激光與密度不均勻等離子體斜相互作用產(chǎn)生高次諧波的原因.其具體內(nèi)涵如下: 當(dāng)一束P 極化激光斜照射在等離子體靶上時, 作用區(qū)內(nèi)的電子經(jīng)真空加熱(Brunel 機(jī)制)獲得能量.由于激光無法在臨界密度以上區(qū)域傳播, Brunel 電子重新返回等離子體內(nèi)部后即與激光場分離, 以近乎不變的速度繼續(xù)向內(nèi)傳輸.在此過程中, 加速時間長、速度快的電子可追趕上前面加速時間短、速度慢的電子, 形成致密的電子束.隨著電子束掃過不同密度區(qū), 其尾部激發(fā)起等離子體靜電振蕩, 該振蕩通過線性模式轉(zhuǎn)換為電磁輻射, 且輻射頻率等于當(dāng)?shù)氐入x子體振蕩頻率.圖3 給出了一維粒子模擬中CWE 機(jī)制下典型的諧波輻射過程和輻射特性, 模擬中采用強(qiáng)度為 3.4×1017W/cm2的 8 00 nm 激光以45°角入射靶前有預(yù)等離子體分布的等離子體靶.其中預(yù)等離子體尺度為 0.05λ(λ為入射激光波長), 靶的最大電子密度為 2 00nc(nc為激光波長對應(yīng)的等離子體臨界密度).

圖2 (a)強(qiáng)激光稠密等離子體相互作用驅(qū)動高次諧波輻射的物理方案; (b)—(d) 相關(guān)的三種主要輻射機(jī)制示意圖 (b)相干尾場輻射(coherent wake emission, CWE), (c)相 對論 振蕩鏡(relativistically oscillating mirror, ROM), (d)相 干同 步輻射(coherent synchrotron emission, CSE)Fig.2.(a) Schematic for high-order harmonic generation from intense laser interaction with overdense plasmas.(b)—(d) Schematics for three main radiation mechanisms: (b) Coherent wake emission (CWE); (c) relativistically oscillating mirror (ROM); (d) coherent synchrotron emission (CSE).

圖3 一維粒子模擬中獲得的典型CWE 機(jī)制的諧波輻射過程和輻射特性 (a)電子密度分布隨時間的變化, 綠線為Brunel 電子軌跡, 紫色部分為對應(yīng)時刻產(chǎn)生的頻率介于3—15 倍頻之間的高次諧波; (b) 反射光的頻譜分布.這里采用強(qiáng)度為3.4×1017 W/cm2 的800 nm 激光以45°角斜入射預(yù)等離子體尺度為 0 .05λ , 最大電子密度為 2 00nc 的等離子體靶Fig.3.Typical harmonic radiation process and radiation characteristics of CWE mechanism in one-dimensional (1D) particle-in-cell(PIC) simulation.(a) Temporal evolution of electron density.The green lines and the purple part are the trajectories of Brunel electrons and the high-order harmonic of the corresponding time with frequency between 3ω — 15ω respectively.(b) The spectrum of the reflected laser.Here, a laser with intensity of 3 .4×1017 W/cm2 and wavelength λ =800 nm is incident on a plasma target with preplasma scale length of 0 .05λ and the maximum electron density of 2 00nc at an angle of 45°.

為便于理論分析, 對于斜入射問題, 本文均通過坐標(biāo)系變換, 將其轉(zhuǎn)換為研究激光正入射具有初始動量等離子體靶的情形[13].令x軸方向為縱向, 電子束在x處激發(fā)的尾場可表示為δ(x,t)=δ0cos[ψ(x,t)], 其 中ψ(x,t)=ωp(x)×(t-x)cosθ,ωp為當(dāng)?shù)氐入x子體的靜電振蕩頻率,θ為激光入射角.該尾場的波矢k=-?ψ/?x即為

根 據(jù) 線 性 模式轉(zhuǎn)換機(jī)制[14], 當(dāng)k=0且ω=ωp時,等離子體中的縱波和橫波具有相同的頻率和波數(shù),靜電振蕩可有效轉(zhuǎn)換為電磁輻射.由(2)式可知,這種模式轉(zhuǎn)換僅可能發(fā)生在當(dāng)?ωp/?x ＞0 時, 即當(dāng)電子束從低密度區(qū)向高密度區(qū)傳輸過程中, 對應(yīng)激發(fā)的輻射具有和當(dāng)?shù)氐入x子體靜電振蕩相同的頻率.之后CWE 機(jī)制產(chǎn)生的電磁波模被等離子體反射, 隨激光離開相互作用區(qū).該輻射過程以激光周期重復(fù)發(fā)生, 產(chǎn)生的電磁波模頻率為激光頻率的整數(shù)倍[15], 也即激光的高次諧波.對反射光進(jìn)行濾波處理即可得一串阿秒脈沖.

對于固體密度的等離子體靶, CWE 輻射可產(chǎn)生的最大光子能量通常介于 2 0—40 eV 之間, 輻射強(qiáng)度取決于電子束的密度和振蕩幅度, 與靶的密度分布、入射角、激光強(qiáng)度等因素均有關(guān)系.在有效參數(shù)范圍內(nèi), 等離子體的振蕩幅度正比于激光強(qiáng)度, 因此這種基于線性模式轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的諧波, 其強(qiáng)度也正比于激光強(qiáng)度, 通常10 階諧波的能量轉(zhuǎn)換效率約為 1 0-3—10-4.在同一阿秒脈沖內(nèi), 由于高階諧波的輻射時間落后于低階諧波, 因此CWE 阿秒脈沖天然攜帶正啁啾, 其脈寬大于傅里葉變換極限.此外, 由于激光強(qiáng)度、預(yù)等離子體尺度以及離子位置在相互作用過程中動態(tài)演化, CWE 阿秒脈沖并不是嚴(yán)格等周期輻射, 造成諧波譜的展寬甚至出現(xiàn)非平凡階次諧波[16].

2.2 相對論振蕩鏡(relativistically oscillating mirror, ROM)

當(dāng)入射激光強(qiáng)度I達(dá)到相對論強(qiáng)度Iλ2＞1.37×1018W·cm-2·μm2時, 電子在激光電場中的橫向振蕩速度接近光速, 此時激光有質(zhì)動力作用不可忽略.靶表面趨膚深度以內(nèi)的電子在激光有質(zhì)動力和電荷分離產(chǎn)生的靜電力共同作用下形成以近光速振蕩的致密電子層.1993 年, Wilks 等[17]在相對論線偏振激光垂直照射等離子體的反射光中發(fā)現(xiàn)了奇次諧波.1994 年, Bulanov 等[18]系統(tǒng)研究了這一作用過程, 發(fā)現(xiàn)斜入射條件下, P 偏振激光可激發(fā)更強(qiáng)的諧波信號, 同時提出諧波產(chǎn)生的原因在于激光被振蕩運動的等離子體邊界反射時引入的多普勒效應(yīng).1996 年, Lichters 等[13]將研究范圍進(jìn)一步拓展至任意偏振任意入射角條件下, 揭示出靶面的周期縱向運動是諧波產(chǎn)生的關(guān)鍵所在, 并建立了諧波偏振的選擇定則, 如表1 所列.2004 年,Gordienko 等[19]根據(jù)振蕩鏡的運動特征和理想鏡面邊界條件給出了普適的諧波譜理論定標(biāo)率, 即對于階次的諧波, 其強(qiáng)度In滿足冪律分布In ∝n-p, 更高階次的諧波其強(qiáng)度將指數(shù)衰減.這一分界點所對應(yīng)的頻率稱為截止頻率,γmax為靶面振蕩的最大相對論因子.根據(jù)該理論, 在相對論強(qiáng)激光(I＞1020W/cm2)的驅(qū)動下, 冪指數(shù)p可達(dá)到 5 /2 , 這一預(yù)測很快得到了實驗驗證[20].2006 年,Baeva 等[21]基于相對論自相似理論進(jìn)一步證實了高次諧波冪次-指數(shù)分布的頻譜特征, 同時提出由于等離子體鏡相對論因子γ在輻射發(fā)生點附近迅速達(dá)到峰值, 諧波截止階數(shù)與強(qiáng)度衰減因子應(yīng)分別修正為其中α0為輻射發(fā)生時與靶面振蕩速度相關(guān)的常數(shù).至此, ROM 模型基本建立, 圖4 給出了一維粒子模擬中ROM 機(jī)制下典型的諧波輻射過程和輻射特性, 這里采用強(qiáng)度為7.7×1021W/cm2的 8 00 nm 激光正入射初始電子密度為 2 50nc的等離子體靶, 靶表面沒有預(yù)等離子體分布.

表1 諧波偏振的選擇定則Table 1.Selection rules for polarization of harmonics.

ROM 輻射模型將復(fù)雜的非線性輻射過程分析簡化為對輻射點附近靶面運動的研究, 不僅準(zhǔn)確預(yù)測了諧波譜的主要特征, 同時深刻揭示了諧波輻射的關(guān)鍵物理原因.在ROM 模型中, 反射點xARP處入射光Ei(沿x軸正方向入射)和反射光Er滿足[21]:

因此反射光的相位被靶面運動所調(diào)制, 其傅里葉變換為

對于(4)式的積分, 只有穩(wěn)相點附近才有貢獻(xiàn), 即滿足 d (t+xARP/c)/dt=0.此時反射點的振蕩速度x˙ARP≈-c(c為真空光速), 其位置可近似表示為xARP(t)≈-v0t+α0t3/3, 將之代入(4)式可得:In ∝n-8/3.

2.3 相干同步輻射(coherent synchrotron emission, CSE)

2010 年An der Brügge 和Pukhov[22]發(fā) 現(xiàn),在某些參數(shù)條件下, 鏡面反射條件在相對論強(qiáng)度激光與等離子體靶相互作用中失效, ROM 機(jī)制不再適用.此時反射場最大值相比入射場高出一個數(shù)量級, 諧波譜呈現(xiàn)比ROM 機(jī)制更緩的冪律特征.因此他們提出了一個新的輻射機(jī)制—相干同步輻射(CSE).與ROM 過程類似, CSE 的諧波輻射發(fā)生在靶面電子與入射光相向?qū)ψ驳倪^程中, 但諧波起源于脫離靶體表面的致密納米電子層在激光場驅(qū)動下的同步輻射, 而不是振蕩反射鏡對入射光的相位調(diào)制.

圖4 一維粒子模擬中獲得的典型ROM 機(jī)制的諧波輻射過程和輻射特性 (a)電子密度分布隨時間的變化, 藍(lán)色部分為對應(yīng)時刻產(chǎn)生的頻率介于15—150 倍頻之間的高次諧波; (b)反射光的頻譜分布, 紅色虛線為理論預(yù)測的標(biāo)度率 I n ∝n-8/3.這里強(qiáng)度為 7 .7×1021 W/cm2 的800 nm 激光正入射初始電子密度為 2 50nc 的等離子體靶, 靶表面無預(yù)等離子體Fig.4.Typical harmonic radiation process and radiation characteristics of ROM mechanism from 1D PIC simulation: (a) Temporal evolution of electron density, and the bule part is the high-order harmonic of the corresponding time with frequency between 15ω-150ω ; (b) spectrum of the reflected laser, and the dashed red line is the prediction of theory I (ω)∝ω-8/3.Here, the incident laser iradiates the target normally, the intensity and wavelength of which are 7 .7×1021 W/cm2 and 800 nm respectively.The electron density of the target is 2 50nc and there is no preplasma.

假設(shè)電子層的位置為xe(t) , 產(chǎn)生的電流為j(t,x)=j(t)f(x-xe(t)) , 其中f(x-xe(t)) 為 電 流分布的形狀因子.根據(jù)波動方程, 反射光電場的傅里葉變換結(jié)果為

由于高頻輻射發(fā)生在電子層縱向速度最大的瞬間, 若此刻電流方向發(fā)生了改變, 即j(t)=α1t且xe=-v0t+α0t3/3, 可得反射光頻譜滿足:

這里是電流形狀因子的傅里葉變換結(jié)果.類似地, 若輻射過程中電流方向不變, 且電子位置的三階導(dǎo)數(shù)為 0, 即j(t)=α1t2,xe=-v0t+α0t5/5,則諧波譜滿足:

在CSE 機(jī)制中, 致密納米電子層的產(chǎn)生使得電流形狀因子可視作δ(x-xe) , 因此其諧波譜滿足In ∝n-4/3或n-6/5.由于CSE 諧波是電子層中所有電子同步輻射疊加后的宏觀結(jié)果, 其譜寬不僅與電子層的速度有關(guān), 還與電子層的相干性, 即電子層的束寬相關(guān).對于某個波長的輻射, 當(dāng)電子層的寬度大于其波長的一半時, 該輻射以及比之波長更短的輻射由于非相干疊加強(qiáng)度迅速下降.

根據(jù)(6)式和(7)式可知, CSE 是一種比ROM更為高效的諧波輻射機(jī)制, 在100 階次附近, CSE機(jī)制的諧波輻射效率比ROM 機(jī)制出高2 個數(shù)量級.此外, 由于諧波來自電子層的同步輻射, 因此可同時在反射和透射方向產(chǎn)生高次諧波[23,24].這也是它區(qū)別于ROM 機(jī)制的又一特點.但是CSE 機(jī)制對激光和靶的參數(shù)極其敏感, 并不是一個皮實的輻射過程.圖5 給出了一維粒子模擬中獲得的CSE 機(jī)制下典型的諧波輻射過程和輻射特性, 模擬中采用強(qiáng)度為 7.7×1021W/cm2的800 nm 激光以 6 3°角斜入射預(yù)等離子體尺度為 0.033λ, 最大電子密度為 9 5nc的等離子體靶.

除了以上三種目前領(lǐng)域內(nèi)公認(rèn)的諧波輻射機(jī)制, 關(guān)于等離子體中諧波輻射的物理模型還有很多, 如Gonoskov 等[25]提出的相對論電子彈簧模型(relativistic electronic spring); Pirozhkov 等[26]提出的滑鏡模型(the sliding mirror); Kulagin等[27]提出的相對論電子鏡模型(relativistic electron mirror)等, 由于篇幅限制不再介紹.

3 研究進(jìn)展

高次諧波和阿秒脈沖的產(chǎn)生為人類打開了通往原子-亞原子超快世界的大門, 其具體應(yīng)用范圍取決于自身的特性.下面從輻射效率、偏振特性、相位特征、孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生和診斷技術(shù)發(fā)展等方面介紹強(qiáng)激光與稠密等離子體相互作用產(chǎn)生高次諧波和阿秒脈沖輻射的研究進(jìn)展.

3.1 輻射效率

圖5 典型CSE 機(jī)制的諧波輻射過程和輻射特性 (a)電子密度分布隨時間的變化, 藍(lán)色部分為對應(yīng)時刻產(chǎn)生的頻率介于15—150 倍 頻 之 間 的 高 次 諧 波; (b)反 射 光 的 頻 譜 分 布, 紅 色 虛 線 為 理 論 預(yù) 測 的 標(biāo) 度 率 I n ∝n-4/3.這 里 強(qiáng) 度 為7.7×1021 W/cm2 的800 nm 激光以 6 3° 角斜入射預(yù)等離子體尺度為 0 .033λ , 最大電子密度為 9 5nc 的等離子體靶Fig.5.Typical harmonic radiation process and radiation characteristics of CSE mechanism.(a) Temporal evolution of electron density, and the bule part is the high-order harmonic of the corresponding time with frequency between 1 5ω-150ω ; (b) spectrum of the reflected laser, and the dashed red line is the prediction of theory I (ω)∝ω-4/3.Here, a laser with intensity of 7.7×1021 W/cm2 is incident on a plasma target with preplasma scale length of 0 .033λ and the maximum electron density of 95nc at an angle of 6 3°.Here λ =800 nm is the wavelength of lasers.

提高諧波的輻射效率以實現(xiàn)高通量極紫外/軟X 射線阿秒脈沖的產(chǎn)生, 一直是超快光學(xué)領(lǐng)域的前沿?zé)狳c問題之一, 決定著阿秒脈沖的實用化進(jìn)程.由輻射機(jī)理可知, 電子層的品質(zhì), 尤其是其密度、寬度和能量等參量對諧波輻射效率起著至關(guān)重要的作用.在稠密等離子體中, 激光只能作用在靶面納米量級的趨膚深度內(nèi), 輻射電子層具有高密度、高相干度的優(yōu)點, 但指數(shù)衰減的激光能量使得電子層難以獲得有效加速.因此, 提高諧波轉(zhuǎn)換效率的關(guān)鍵在于實現(xiàn)激光和靶之間高效的能量耦合.

Pirozhkov 等[26]發(fā)現(xiàn)在相同激光條件下, 低密度靶可有效吸收激光能量, 實現(xiàn)對電子層能量的增益.北京大學(xué)喬賓團(tuán)隊[28]發(fā)現(xiàn)相對論近臨界密度靶可產(chǎn)生比固體密度靶更高效率的諧波信號.Thaury 和Quéré[29]發(fā)現(xiàn), 在一定參數(shù)范圍內(nèi), 提高驅(qū)動激光的強(qiáng)度可顯著增益諧波的輻射效率, 但隨著激光強(qiáng)度超過 1 020W/cm2, 離子的響應(yīng)使電子振蕩速度減小, 諧波增益效果逐漸減弱直至飽和.對此, Edwards 等[30]進(jìn)行了細(xì)致研究, 發(fā)現(xiàn)當(dāng)激光的歸一化電場強(qiáng)度a0和靶的歸一化密度N的比值滿足a0/N ＜0.5 時, 諧 波 頻 譜 的 冪 指 數(shù)p大 致 等 于2 ln(N/a0)+C, 其中C為常數(shù).當(dāng)a0/N ≈0.3 時,p達(dá)到最小值 4 /3 , 這一結(jié)果與CSE 的理論預(yù)測一致.

實際上, 由于激光預(yù)脈沖的燒蝕, 靶前不可避免會有預(yù)等離子體分布.Tarasevitch 等[31]發(fā)現(xiàn),當(dāng)激光電場強(qiáng)度a0≈1 時, 隨著預(yù)等離子體尺度從0 逐步增加至 0.2λ, 諧波產(chǎn)生機(jī)制從CWE 逐步轉(zhuǎn)換至ROM.R?del 等[32]通過實驗研究發(fā)現(xiàn), 等離子體靶密度越大、密度梯度越陡, 激光在趨膚深度內(nèi)衰減越迅速、靶面彈性系數(shù)越大, 使得靶面電子層很難加速到高γ, 因此提出引入預(yù)等離子體可提高諧波的輻射效率.Dollar 等[33]研究發(fā)現(xiàn)過長的預(yù)等離子體會引發(fā)參量不穩(wěn)定性, 大幅降低諧波的相干性, 指出最佳預(yù)等離子體尺度約λ/(2π).此后經(jīng)過大量的數(shù)值模擬和實驗研究得出[32-34], 最佳的預(yù)等離子體尺度在 0.1λ— 0.2λ范圍內(nèi).上海交通大學(xué)Gao 等[35]利用200 TW 飛秒激光裝置也進(jìn)行了相關(guān)實驗研究, 發(fā)現(xiàn)較短預(yù)等離子體中產(chǎn)生的電子層能量低但數(shù)密度高, 而較長的預(yù)等離子體中則恰好相反, 基于此提出在諧波輻射中存在兩個最優(yōu)預(yù)等離子體密度標(biāo)長, 它們分別位于 0.1λ左右.此外, 他們還提出對于預(yù)等離子體密度標(biāo)長大于0.2λ的情形, 為減少激光在低密度等離子體中的能量沉積, 可在一定密度處截斷預(yù)等離子體, 使諧波輻射效率得到數(shù)量級提升的同時, 有效抑制其角散[36].

激光和靶之間的能量耦合效率還受到入射角的影響.研究表明, 在斜入射條件下, 線偏振激光驅(qū)動產(chǎn)生高次諧波的最佳入射角約 5 5°, 且由于P 極化激光沿靶法向方向的電場分量可助益靶面進(jìn)行更劇烈的周期振蕩, 因此, 可激勵比S 極化激光更強(qiáng)的諧波信號.此外, 圓偏振激光在斜入射條件下也可有效驅(qū)動靶面振蕩, 產(chǎn)生橢圓偏振的高次諧波, 而且隨著入射角增大, 輻射效率可超過相同能量的線偏振激光.

此外, 還有很多提高輻射效率的創(chuàng)新物理方案.Edwards 和Mikhailova[37]發(fā)現(xiàn)雙色激光驅(qū)動可將阿秒脈沖的輻射強(qiáng)度提高一個數(shù)量級, 而后他們通過遺傳算法得出, 產(chǎn)生諧波的最優(yōu)激光應(yīng)具有從包絡(luò)頻率到相對論等離子體振蕩頻率之間的頻譜帶寬, 此時諧波輻射效率可高達(dá)10%.國防科大徐 新 榮 等[38]提 出 厚 度d0、電 子 數(shù) 密 度ne滿 足a0nc/(2πne)≤d0/λ≤a0nc/(πne)的納米薄膜靶, 可在激光峰值作用周期內(nèi)得到整體同步加速的同時維持周期振蕩的運動形式, 使得輻射效率提高兩個數(shù)量級.北京大學(xué)喬賓團(tuán)隊[39]提出了基于雙色激光和納米薄靶的雙色靶破門技術(shù), 通過疊加相位差為 π , 能占比為0.1 的基頻和倍頻場, 阿秒脈沖的強(qiáng)度提高了近40 倍.2010 年Lavocat-Dubuis 和Matter[40]發(fā)現(xiàn), 光柵靶不僅能夠?qū)χC波頻譜和空間分布進(jìn)行調(diào)控, 輻射效率也可得到一定程度的增益.隨后Cerchez 等[41]進(jìn)行了相關(guān)實驗驗證.

3.2 偏振特性

偏振是電磁波的一個基本性質(zhì), 產(chǎn)生偏振可調(diào)可控的諧波可進(jìn)一步拓寬阿秒脈沖的應(yīng)用范圍, 獲得對諸如原子吸收邊特性、電子自旋-軌道角動量耦合、瞬態(tài)磁疇演化等過程更深刻全面的認(rèn)識, 推動相關(guān)理論突破和技術(shù)革新.高次諧波一般繼承了驅(qū)動激光的偏振特性, 早期研究發(fā)現(xiàn)隨著激光橢偏度的增大, 諧波輻射效率迅速下降, 因此在很長一段時間里, 諧波的研究主要集中于線偏振態(tài).2011 年, 吉亮亮等[42]利用相對論少周期圓偏振激光輻照數(shù)倍臨界密度等離子體靶, 發(fā)現(xiàn)在作用后期, 由于激光有質(zhì)動力突然減小, 靶面發(fā)生單次振蕩, 最終實現(xiàn)了孤立的圓偏振阿秒脈沖輻射, 且輻射效率接近于ROM 模型的理論最佳.2016 年, 陳自宇和Pukhov[43]發(fā)現(xiàn)斜入射條件下, 橢圓偏振激光可有效驅(qū)動諧波輻射, 并提出了基于等離子體鏡模型產(chǎn)生高亮度偏振可調(diào)控的高次諧波輻射新途徑.2020 年北京大學(xué)喬賓團(tuán)隊[44]提出了利用雙色線偏振光斜入射激勵圓偏振阿秒脈沖輻射的方案,該方案可有效避免圓偏振激光產(chǎn)生過程中的能損問題, 大幅降低了圓偏振阿秒脈沖實驗探索的難度.

近幾年, 為滿足自旋-軌道角動量相互作用以及微觀力學(xué)操作的研究需求, 科研人員開始探索攜帶軌道角動量的渦旋阿秒脈沖輻射方案.中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所張曉梅等[45]于2015 年首次進(jìn)行了相對論渦旋激光驅(qū)動下諧波輻射的理論研究, 借助粒子模擬程序發(fā)現(xiàn)諧波攜帶的角量子數(shù)是驅(qū)動激光的階次倍, 證實了相互作用過程滿足角動量守恒.2017 年Denoeud 等[46]對此進(jìn)行了實驗研究, 成功得到了CWE 和ROM 渦旋諧波信號, 證實了渦旋阿秒脈沖的實驗可行性.2020 年,中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所王精偉等[47]發(fā)現(xiàn)通過等離子體, 相對論圓偏振激光的自旋角動量可有效轉(zhuǎn)換為反射光的軌道角動量, 探索出了產(chǎn)生渦旋高次諧波的新技術(shù)方案, 該方案突破了實驗室高強(qiáng)度渦旋光難以產(chǎn)生的限制, 為相對論渦旋阿秒脈沖的產(chǎn)生提供了可能.

3.3 相位特征

相位是衡量諧波品質(zhì)的重要參量之一.具體而言, 諧波的時間相位和空間相位分別決定了阿秒脈沖的脈寬和發(fā)散角.在CWE 機(jī)制中, 高次諧波產(chǎn)生于等離子體不同密度處, 高階諧波的輻射位置離靶面較遠(yuǎn), 從激發(fā)到傳輸至靶外的時間較長, 因此CWE 諧波在阿秒時間尺度攜帶正啁啾, 對應(yīng)合成的脈沖寬度大于傅里葉變換極限[48].此外, 由于激光一般具有高斯形狀的時間包絡(luò), 不同作用時刻激光強(qiáng)度不同, 導(dǎo)致Brunel 電子的縱向振幅不同.激光強(qiáng)度越大, Brunel 電子振蕩速度越快, 輻射越早發(fā)生.因此, 相鄰兩個周期阿秒脈沖的時間間隔逐漸增大, 在阿秒鏈譜中引入負(fù)啁啾.同理, 橫向強(qiáng)度呈高斯形狀分布的激光, 對靶面不同位置施加的光壓不同, 導(dǎo)致電子具有不同的運動速度, 從而產(chǎn)生橫向彎曲的電子束, 激發(fā)彎曲波前的高次諧波, 最終使得阿秒脈沖具有較大的發(fā)散角.相較而言, ROM和CSE 高次諧波均發(fā)生自靶面電子層以最大速度整體向外運動的短暫瞬間, 與激光電場嚴(yán)格鎖相,因此這兩種機(jī)制產(chǎn)生的諧波在阿秒時間尺度內(nèi)均可認(rèn)為無啁啾.但與CWE 過程類似, 激光強(qiáng)度的時空不均勻性使得這兩種輻射機(jī)制也無法避免存在飛秒尺度的時間啁啾和空間啁啾, 且這兩類啁啾在低密度靶或有預(yù)等離子體分布的靶中表現(xiàn)尤為明顯.此外, 當(dāng)驅(qū)動激光本身攜帶啁啾或作用過程中離子運動不可忽略時, 三種輻射機(jī)制產(chǎn)生的阿秒脈沖也會存在啁啾, 使得諧波譜展寬或發(fā)生頻移.

高次諧波的時間相位補償比較容易實現(xiàn).對于阿秒時間尺度的相位啁啾, 可采用合適的薄膜材料補償; 飛秒時間尺度的相位啁啾, 可通過驅(qū)動激光的啁啾補償[49].實驗上諧波空間相位補償是一個難題.Quéré 等[49]通過激光離焦, 實現(xiàn)了激光波前對諧波波前的補償.但該方法只能補償球面波前,無法完成對高斯激光激勵的高次諧波波前畸變的補償.H?rlein 等[50]提出利用微結(jié)構(gòu)靶補償高次諧波彎曲波前的物理方案, 但是如何制作匹配激光強(qiáng)度分布的微結(jié)構(gòu)靶仍是一個技術(shù)難題, 且當(dāng)激光光軸偏離微結(jié)構(gòu)中心入射時還會引入額外的像差.上海交通大學(xué)Gao 等[51]發(fā)現(xiàn)通過控制預(yù)脈沖的焦斑形狀和大小, 可實現(xiàn)對高次諧波的聚焦和波前的調(diào)控, 例如: 環(huán)形預(yù)脈沖產(chǎn)生的凹陷預(yù)等離子體可以聚焦高次諧波; 改變預(yù)脈沖焦斑的大小可控制預(yù)等離子體凸起的曲率, 進(jìn)而達(dá)到控制高次諧波發(fā)散角的目的.

3.4 孤立的阿秒脈沖

在強(qiáng)激光驅(qū)動下, 等離子體靶面每振蕩一次,反射方向就會有一個阿秒脈沖產(chǎn)生.對于實驗室常見的線偏振飛秒激光, 脈寬通常為幾十飛秒, 包含多個振蕩光周期, 因此驅(qū)動產(chǎn)生的阿秒脈沖呈鏈?zhǔn)捷椛? 且相鄰脈沖之間僅間隔飛秒.當(dāng)研究的微觀動力學(xué)過程比脈沖間隔更長時, 這種高重頻的阿秒脈沖將無法實現(xiàn)精準(zhǔn)的探測和控制.因此探索如何產(chǎn)生孤立的阿秒脈沖是阿秒科學(xué)研究的關(guān)鍵問題之一.

在線偏振激光驅(qū)動下, 阿秒脈沖的個數(shù)取決于激光脈寬, 因此縮短泵浦激光脈寬到周期量級有利于孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生.Heissler 等[52]通過數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn), 在8 fs (對應(yīng)三個光周期)激光驅(qū)動下產(chǎn)生孤立阿秒脈沖的概率約17%, 當(dāng)脈寬進(jìn)一步縮短至5 fs (兩個光周期)時, 產(chǎn)生概率可增加到50%以上, 這時候影響概率大小的關(guān)鍵因素是激光的載波包絡(luò)相位.對于少周期激光, 載波包絡(luò)相位的微小移動可導(dǎo)致激光振蕩電場的劇烈變化, 而高次諧波的輻射過程強(qiáng)烈依賴于作用在靶面的瞬時激光強(qiáng)度.當(dāng)載波包絡(luò)相位為0 時, 激光峰值電場與相鄰電場的幅值差異最大, 對應(yīng)光周期內(nèi)可產(chǎn)生譜最寬、強(qiáng)度最高的高次諧波, 通過選取超連續(xù)譜波段濾波即可得到孤立的阿秒脈沖.如果載波包絡(luò)相位發(fā)生移動, 導(dǎo)致峰值電場與相鄰電場的幅值相近,則無法通過此方案產(chǎn)生孤立的阿秒脈沖.因此, 該方案成功的關(guān)鍵在于如何產(chǎn)生載波包絡(luò)相位穩(wěn)定的少周期激光.

諧波的輻射效率除了與激光強(qiáng)度有關(guān)外, 對激光的偏振態(tài)也非常敏感.模擬和實驗均表明[53,54],正入射下隨著激光橢偏度的增加, 諧波輻射效率陡然下降.當(dāng)激光橢偏度增大為1 達(dá)到圓偏振時, 諧波輻射過程則被完全抑制.基于此, Rykovanov 等[53]提出偏振門(polarization gating)技術(shù): 采用一束偏振隨時間“圓-線-圓”變化的特殊激光, 通過控制線偏的寬度即可實現(xiàn)單次諧波輻射.陳自宇等[55]發(fā)現(xiàn)在大角度下, 諧波輻射效率與激光橢偏度之間的關(guān)系與正入射條件下正好相反.因此提出了“線-圓-線”這樣的偏振門方案, 實現(xiàn)了橢圓偏振的孤立阿秒脈沖輻射.需要注意的是, 偏振門技術(shù)也傾向于選擇少周期激光驅(qū)動, 這不僅可以保證阿秒脈沖的單發(fā)輻射, 同時也保障了一定的諧波轉(zhuǎn)換效率.

除了控制高次諧波的輻射時間外, 孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生還可通過控制其輻射方向, 實現(xiàn)脈沖鏈的空間分離.Naumova 等[56]研究發(fā)現(xiàn), 緊聚焦激光與微稠密等離子體相互作用時, 靶面形變劇烈, 且相鄰半周期靶面指向不同方向, 可實現(xiàn)阿秒脈沖鏈的角向分離.類似地, Vincenti 和Quéré[57]提出了燈塔方案(attosecond lighthouses).不同的是, 這里通過引入空間啁啾使得激光波前發(fā)生旋轉(zhuǎn), 從而控制靶面法向隨時間改變, 最終將不同時刻產(chǎn)生的阿秒脈沖反射到不同位置.Wheeler 等[58]對此進(jìn)行了實驗嘗試, 在微通道板上測到了空間分離的極紫外光束, 且相鄰兩個子束之間的平均角距約50 mrad.對于以上兩種方案, 只有當(dāng)相鄰靶面法向旋轉(zhuǎn)角大于諧波的發(fā)散角時才可成功將阿秒脈沖鏈實現(xiàn)空間分離, 因此這些方案也要求驅(qū)動激光的脈寬在周期量級, 但無需固定載波包絡(luò)相位.

盡管目前人類已經(jīng)掌握了產(chǎn)生載波包絡(luò)相位穩(wěn)定的相對論少周期飛秒激光技術(shù)[59,60], 但這些技術(shù)僅限于少數(shù)幾個實驗室, 這就促使人們探索利用多周期激光實現(xiàn)孤立阿秒脈沖的新方案.陳自宇[61]發(fā)現(xiàn), 當(dāng)預(yù)等離子體較長時(L＞λ/(2π) ), 在激光驅(qū)動過程中, 前期振蕩電子層可獲得有效壓縮和加速, 而后期由于參量不穩(wěn)定性等過程發(fā)生, 電子層形變嚴(yán)重, 密度和相干度極大降低.在電子層密度、寬度和能量達(dá)到最優(yōu)時產(chǎn)生的諧波具有最寬的頻譜, 選擇合適頻段濾波即可得到孤立的阿秒脈沖.這種方法同樣也適用于產(chǎn)生橢圓偏振的阿秒脈沖.北京大學(xué)喬賓團(tuán)隊[62]也對此進(jìn)行了系列研究.他們提出電容器靶方案, 通過匹配激光和靶參量,使得在激光峰值強(qiáng)度附近電容器快速完成充放電,實現(xiàn)對諧波輻射效率的單次有效增益, 從而產(chǎn)生了孤立的阿秒脈沖; 他們還發(fā)現(xiàn)在激光和雙納米靶的相互作用過程中[63], 激光可慢慢穿透前靶, 并將能量存儲在兩靶之間, 當(dāng)前靶電子在激光驅(qū)動下以近光速向后靶運動時, 存儲的能量被電子層劇烈壓縮, 可在透射方向產(chǎn)生高強(qiáng)度的孤立阿秒脈沖.

3.5 診斷技術(shù)發(fā)展

在將阿秒脈沖應(yīng)用于超快探測和控制以前, 需完成對阿秒脈沖頻域和時域性質(zhì)的表征和測量.但由于阿秒脈沖極短的脈寬和極高的光子能量, 飛秒脈沖的測量方法難以直接應(yīng)用于阿秒脈沖中, 因此如何實現(xiàn)對阿秒脈沖頻域的表征和時域的診斷是實驗室亟需解決的核心問題.

阿秒脈沖包含了從極紫外到軟X 射線波段的高能光子, 該譜段的輻射可被大部分介質(zhì)強(qiáng)烈吸收, 很難引起可測量的非線性效應(yīng).因此亟待發(fā)展對應(yīng)該頻段的光譜診斷儀器.通常阿秒脈沖的頻譜可利用軟X 射線光柵光譜儀進(jìn)行測量, 該譜儀主要由狹縫、光柵、X 射線探測器和真空系統(tǒng)組成.傳統(tǒng)的軟X 射線譜儀要求光源、分光面以及成像面嚴(yán)格按照羅蘭圓安放, 這樣常用的探測器, 如電荷耦合器、微通道板以及條紋相機(jī)等無法與之耦合.為更好地與平面探測器匹配, 需要對光柵進(jìn)行特殊的結(jié)構(gòu)設(shè)計, 如采用已商業(yè)化的球面變柵距平場光柵作為核心色散元件, 使色散后不同波長的軟X 射線聚焦于同一平面.為增加反射效率, 軟X 射線譜儀采用掠入射方式, 同時加入超環(huán)面鏡等前置光學(xué)系統(tǒng)來補償像散, 并增加收集效率.平場光柵有嚴(yán)重的高級衍射, 利用它進(jìn)行阿秒頻譜診斷前需用同步輻射束線輸出的單色光進(jìn)行預(yù)先標(biāo)定,目前鮮有詳細(xì)標(biāo)定數(shù)據(jù)的公開報道.我國合肥同步輻射光源能夠連續(xù)輸出能量為30—250 eV 的單色光, 為標(biāo)定光學(xué)元器件提供了良好的實驗平臺.

阿秒脈沖具有史無前例的時間尺度, 對其脈寬的測量通常有兩類方法, 分別是自相關(guān)測量和互相關(guān)測量[64].在測量中, 阿秒脈沖被分成兩束, 然后一起照射到合適的非線性介質(zhì)上, 利用該介質(zhì)對脈沖時域敏感的特點完成對脈寬的表征.2009 年Nomura 等[48]將產(chǎn)生的兩束極紫外輻射聚焦到氦氣上, 估得單個脈沖的寬度約 0.9±0.4 fs, 實現(xiàn)了對稠密等離子體中阿秒脈沖鏈的首次測量.為產(chǎn)生可測量的非線性現(xiàn)象, 自相關(guān)測量要求阿秒脈沖具有足夠的能量.而實驗中, 為提高光強(qiáng), 驅(qū)動激光通常是緊聚焦的, 產(chǎn)生的阿秒脈沖具有較大發(fā)散角, 導(dǎo)致自相關(guān)測量成為一個艱巨的挑戰(zhàn).此外,自相關(guān)測量中需濾去可引發(fā)單光子離化的高頻段輻射, 因此可測量的光子區(qū)域十分受限.互相關(guān)測量的基本原理是將阿秒脈沖和紅外強(qiáng)激光共同作用到非線性介質(zhì)上, 通過不同延時下的光電子能譜或離子能譜反演獲得阿秒脈沖的寬度信息.互相關(guān)測量有多種測量手段, 如Frequency-resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts (FROG-CRAB), Reconstruction of attosecond beating by interference of two-photo transitions (RABBITT), Attosecond streak camera (ASC)等.其中FROG 對鏈?zhǔn)交蚬铝⒚}沖的時域診斷均可適用; RABBITT 由于是根據(jù)不同延時下光電子能譜的邊帶振幅調(diào)制完成對脈寬的標(biāo)定, 所以當(dāng)奇偶次諧波均出現(xiàn)時, 該反演方法難以給出脈沖時域特征的有效信息; 而ASC 方法則只能對孤立的阿秒脈沖進(jìn)行寬度測量.2012 年Wheeler 等[58]應(yīng)用FROG 方法對CWE 諧波脈沖進(jìn)行了寬度測量.

4 應(yīng)用前沿

強(qiáng)激光等離子體相互作用產(chǎn)生的高次諧波和阿秒脈沖具有高峰值強(qiáng)度、高光子能量和寬光譜帶寬的特點, 同時兼具阿秒量級的時間分辨率和原子量級的空間分辨率, 為實現(xiàn)對各物質(zhì)形態(tài)內(nèi)電子動力學(xué)行為的超快四維實時成像和調(diào)控提供了獨特技術(shù)手段.同時這一光源還可在實驗室內(nèi)創(chuàng)造出前所未有的超強(qiáng)電磁場、超高能量密度和超快時間尺度等綜合性極端物理條件, 可促進(jìn)量子電動力學(xué)、天體物理等領(lǐng)域的研究.

4.1 電子動力學(xué)過程研究

電子是一種基本粒子, 決定著物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和特性.阿秒脈沖是實現(xiàn)對電子動力學(xué)行為探測和調(diào)控的有力工具.為觸發(fā)原子內(nèi)部電子運動, 通常要求阿秒脈沖具有μJ 量級以上的能量.比如氦原子的雙光 子吸收需要強(qiáng)度為 1 014— 1 015W/cm2的阿秒脈沖[65], 鈹原子K 殼層的雙光子電離需要中心光子能量為110 eV、強(qiáng)度為 5×1016W/cm2的阿秒脈沖[66].對微觀瞬態(tài)過程進(jìn)行阿秒量級的泵浦-探測研究時, 需要將孤立的阿秒脈沖分成兩束, 對脈沖強(qiáng)度提出了更高的要求.在這些應(yīng)用領(lǐng)域, 等離子體中的高次諧波及阿秒脈沖相比氣體高次諧波占有絕對的優(yōu)勢, 有望完成對電子的高分辨成像和高靈敏度控制, 并大幅拓展微觀世界的研究范圍, 推動物理、化學(xué)、生物、材料等領(lǐng)域的快速發(fā)展.

在物理領(lǐng)域, 電子的運動及其關(guān)聯(lián)效應(yīng), 如電子隧穿、電荷轉(zhuǎn)移、多電子俄歇衰變等, 是長久以來原子分子物理、凝聚態(tài)物理等方向的重要研究內(nèi)容, 阿秒脈沖使得對電子進(jìn)行全四維高清成像成為可能, 有助于推動基于電子的信息技術(shù)革命, 實現(xiàn)信息的高速存儲和處理.在化學(xué)領(lǐng)域, 由于阿秒脈沖具有高時間分辨和寬光譜特性, 可直接獲取反應(yīng)過程中電子和原子結(jié)構(gòu)的信息, 完成對化學(xué)反應(yīng)的實時跟蹤; 同時阿秒脈沖還可通過控制電子行為,實現(xiàn)人工可控的化學(xué)反應(yīng).在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域, 水窗波段的高通量阿秒X 射線相干光源為生物活體清晰成像和癌癥早期診斷提供了獨特的技術(shù)手段, 可從根本上揭示疾病發(fā)生的起因, 在微觀層面實現(xiàn)疾病的診斷和治療.在材料領(lǐng)域, 阿秒脈沖可通過控制電子的轉(zhuǎn)移過程, 改進(jìn)光伏材料的能量轉(zhuǎn)換性能, 加速人工光合作用、光催化等領(lǐng)域的發(fā)展.

4.2 相干衍射成像

相干衍射成像通過反演X 射線在樣品中的衍射圖樣實現(xiàn)對樣品結(jié)構(gòu)的重建, 是近二十年伴隨自由電子激光技術(shù)發(fā)展而興起的一種新型成像技術(shù),可實現(xiàn)對非晶體樣品納米級三維立體顯微成像[67].這一成像技術(shù)要求X 射線具有高亮度、短脈寬以及高光子能量, 以實現(xiàn)對樣品的高分辨無損拍照.相比于規(guī)模巨大、造價高昂的自由電子激光裝置,超短超強(qiáng)激光產(chǎn)生高次諧波這一小型緊湊、經(jīng)濟(jì)實惠的方式有望促進(jìn)相干衍射成像技術(shù)的廣泛應(yīng)用.

科學(xué)家已用氣體高次諧波進(jìn)行了相關(guān)實驗嘗試, 證實了高次諧波在相干衍射成像領(lǐng)域的可行性和獨特優(yōu)勢.但這一光源的最大缺點是光子數(shù)目少, 單發(fā)衍射圖樣襯度太低.2009 年, Ravasio 等[68]為克服這一問題, 利用焦距長達(dá)5.5 m 的透鏡聚焦激光, 而后傳輸至10 cm 長的氣體盒中激勵高次諧波, 實現(xiàn)了119 nm 的單發(fā)分辨成像.但這些操作對實驗穩(wěn)定性、所需空間和調(diào)節(jié)精確度等方面提出了非?？量痰囊?而等離子體中, 焦耳量級的飛秒激光即可產(chǎn)生微焦量級的高次諧波[32], 因此更有潛力提供高質(zhì)量的相干衍射成像.但是等離子體中高次諧波的輻射能量隨著諧波階次增高而迅速降低, 比如ROM 機(jī)制下高次諧波光譜滿足In ∝n-8/3分布, 因此進(jìn)行相干衍射成像時需在分辨率和襯度之間進(jìn)行仔細(xì)權(quán)衡.提高諧波的產(chǎn)生效率或集中更多的輻射能量于某一階次諧波是未來將等離子體中的高次諧波應(yīng)用于相干衍射成像的關(guān)鍵.

4.3 診斷極端物質(zhì)狀態(tài)

超強(qiáng)激光在等離子體中引起的高度非線性效應(yīng)對于慣性約束聚變、新型加速器物理等領(lǐng)域的研究至關(guān)重要, 由于這些物理過程具有作用區(qū)域小、持續(xù)時間短的特點, 如何對其進(jìn)行實時診斷也是長久以來的一個熱點問題.而這些過程伴隨產(chǎn)生的高次諧波和阿秒脈沖天然攜帶著等離子體溫度、密度、預(yù)等離子體尺度以及臨界密度面(激光反射面)運動特征等豐富的信息, 為飛秒尺度內(nèi)強(qiáng)場物理過程的診斷提供了一條可行的技術(shù)路線.在這一方向, 科學(xué)家已經(jīng)進(jìn)行了先期探索.Malvache 等[69]發(fā)展了一套理論模型, 通過對CWE 信號的光譜分析準(zhǔn)確得出預(yù)等離子體的長度, 測量靈敏度高達(dá)λ/200.Kormin 等[70]基于光譜干涉分析揭示了阿秒鏈中各脈沖之間的光譜相位差, 進(jìn)而可以反演得出相互作用過程中靶面的畸變程度.此外, 利用阿秒光源對快點火電子束成絲[71]、尾場加速[72,73]、等離子體團(tuán)簇充電與非平衡態(tài)演化[74,75]等超快過程進(jìn)行高分辨率探測的方案也被相繼提出.

超強(qiáng)激光驅(qū)動的阿秒脈沖輻射光源還可用于對溫稠密物質(zhì)溫度、密度進(jìn)行X 射線吸收譜診斷.溫稠密物質(zhì)廣泛存在于自然界和超強(qiáng)激光產(chǎn)生的高能量密度系統(tǒng)中, 對其熱力學(xué)狀態(tài)演化過程的研究和高時空分辨診斷是目前實驗物理方面最具挑戰(zhàn)性的研究之一, 對慣性約束聚變工程、高能量密度物理、實驗室天體物理等領(lǐng)域的研究有重要意義.早期的X 射線精細(xì)結(jié)構(gòu)譜(X-ray absorption fine structure, XAFS)[76]主要是對靜態(tài)樣品進(jìn)行測量, 隨著科學(xué)研究的需要, 對材料微觀結(jié)構(gòu)超快動力學(xué)的研究已成為發(fā)展趨勢.而X 射線光源的脈寬是影響動態(tài)XAFS 技術(shù)時間分辨率的重要因素.同步輻射裝置的建造和運轉(zhuǎn)費用非常昂貴, 而且無法測量動態(tài)過程, 限制了動態(tài)XAFS 技術(shù)的廣泛應(yīng)用.強(qiáng)激光驅(qū)動的阿秒脈沖光源譜寬可覆蓋極紫外到硬X 射線波段, 且具有極強(qiáng)的譜連續(xù)發(fā)射強(qiáng)度和超高時間分辨, 可克服背景軔致輻射的干擾, 有望應(yīng)用于高能量、高亮度和高時間分辨稠密等離子體的光譜學(xué)診斷中, 提高對高能量密度條件下的電子-離子能量交換、慣性約束聚變中靶丸的內(nèi)爆壓縮、中高Z金屬材料的沖擊壓縮等超快動力學(xué)過程的診斷能力.

4.4 極端超強(qiáng)光場

高功率激光技術(shù)的發(fā)展為人類提供了前所未有的極端物理條件.當(dāng)激光峰值強(qiáng)度超過2.3×1029W/cm2時, 對應(yīng)電場強(qiáng)度將突破Schwinger極限, 真空即可被極化并產(chǎn)生大量正負(fù)電子對[77], 引發(fā)眾多新物理、新現(xiàn)象和新規(guī)律的探索和驗證.為在這一前沿科技領(lǐng)域取得領(lǐng)先地位, 國內(nèi)外強(qiáng)激光研究機(jī)構(gòu)紛紛開始建造10 PW (1 PW = 1015W)級超強(qiáng)激光裝置, 如歐盟的極端光學(xué)基礎(chǔ)設(shè)施(extreme light infrastructure, ELI)項目和中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所建造的上海超強(qiáng)超短激光裝置(Shanghai superintense ultrafast laser facility, SULF).然而, 10 PW 激光聚焦后的峰值強(qiáng)度也只可達(dá)到 1 023W/cm2, 離Schwinger 極限還差6 個數(shù)量級.進(jìn)一步提高激光峰值功率需探索新的技術(shù)途徑和物理方案.

激光能量周期瞬時壓縮產(chǎn)生的高次諧波具有極短的波長, 產(chǎn)生阿秒脈沖的焦斑可壓縮至納米量級, 對應(yīng)的聚焦電場強(qiáng)度可遠(yuǎn)超入射激光, 有望成為極端超強(qiáng)場產(chǎn)生的方案之一.Gordienko 等[78]通過理論分析得出, 電場強(qiáng)度為a0的驅(qū)動激光與等離子體靶相互作用產(chǎn)生的高次諧波被相干聚焦后 強(qiáng) 度 可 以 提 高a30倍.這 意 味 著 以1023W/cm2(a0≈100 )的10 PW 激光激勵, 高次諧波的聚焦光強(qiáng)度即可接近Schwinger 極限.但由于高次諧波輻射的波長非常短, 聚焦時會受到波前畸變、聚焦鏡片的反射率和面型精度等因素的極大影響, 因此如何實現(xiàn)高次諧波的相干聚焦是一個巨大的實驗挑戰(zhàn).最近的一個理論工作提出, 超強(qiáng)激光光壓引起的等離子體表面向內(nèi)凹陷可自洽聚焦高次諧波[79], 這將大幅降低實驗的難度.

5 總結(jié)與展望

激光器的發(fā)明為人類提供了前所未有的極端物理條件和全新實驗手段.隨著強(qiáng)激光技術(shù)的發(fā)展, 實驗室已可產(chǎn)生波長涵蓋中紅外、紅外、可見光、紫外、X 射線波段的輻射光源, 脈沖寬度也從微秒、納秒、皮秒、飛秒, 一直發(fā)展到現(xiàn)在的阿秒,為人類進(jìn)一步打開了通往操控電子微觀世界的大門.強(qiáng)激光等離子體相互作用驅(qū)動產(chǎn)生的高次諧波具有高轉(zhuǎn)換率、高光子能量和高亮度等優(yōu)點, 已被證實是獲得高品質(zhì), 尤其是高亮度阿秒脈沖輻射的有效技術(shù)途徑.經(jīng)過二十多年的發(fā)展, 強(qiáng)激光等離子體相互作用驅(qū)動高次諧波的主要輻射機(jī)制、關(guān)鍵激光與靶參數(shù)及輻射品質(zhì)的標(biāo)度率關(guān)系已基本厘清, 獲得的阿秒脈沖品質(zhì)也在不斷提高, 國際上已有一些實驗室利用這一輻射源開展了阿秒科學(xué)應(yīng)用的相關(guān)研究.我國在這一領(lǐng)域積累了一定的理論基礎(chǔ), 但實驗研究尚處在初期階段, 與國際存在一定的差距.未來在強(qiáng)激光等離子體驅(qū)動高次諧波和阿秒輻射研究領(lǐng)域, 進(jìn)一步增益輻射效率、多樣化輻射特性、提高輻射品質(zhì)仍是核心目標(biāo), 以此才能實現(xiàn)對微觀瞬態(tài)過程更好的成像和控制.器利而后工乃精.基于強(qiáng)激光裝置, 利用強(qiáng)場物理和非線性強(qiáng)激光等離子體相互作用物理獲得高亮度、高光子能量的阿秒光源, 勢必打通時空尺度壁壘, 開創(chuàng)科學(xué)實驗的新范式, 引發(fā)物質(zhì)科學(xué)、生命科學(xué)和信息科學(xué)等核心科技領(lǐng)域的創(chuàng)新和變革.目前, 中國工程物理研究院和中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所都已陸續(xù)建立了數(shù)拍瓦強(qiáng)激光裝置, 并開展了多項物理實驗.這些已經(jīng)國際領(lǐng)先的強(qiáng)激光裝置,為我國在阿秒科學(xué)領(lǐng)域獲得原創(chuàng)性突破, 實現(xiàn)超越并引領(lǐng)國際研究提供了重要機(jī)遇.