邊江,曹學(xué)文,孫文娟,楊文,蔣文明
(中國石油大學(xué)(華東)山東省油氣儲運安全重點實驗室,山東青島266580)
天然氣是低碳、清潔一次能源,是國家能源結(jié)構(gòu)向低碳化轉(zhuǎn)型的主要方向。井場開采出的天然氣通常含有過量的水分、重?zé)N、酸性氣體(CO2、H2S等)等雜質(zhì),這些雜質(zhì)的存在對天然氣輸運與儲存產(chǎn)生不利影響:水和重?zé)N的凝結(jié)會增加管道流動阻力,增加輸送能耗,甚至?xí)斐晒艿蓝氯?;酸性氣體與水共同作用會引發(fā)腐蝕問題,造成管道和設(shè)備損壞[1]。因此,在天然氣輸運與儲存之前,必須采用合適的方法將其中雜質(zhì)組分脫除。
超聲速旋流分離技術(shù)是一種新興的混合氣體分離方法,其概念最早在1968 年由Garrett 等[2]提出。20 世紀(jì)末,俄羅斯ENGO 石油公司[3]與荷蘭Shell 石油公司[4]將該技術(shù)引入天然氣加工處理領(lǐng)域,結(jié)合氣體動力學(xué)、工程熱力學(xué)和流體力學(xué)的理論,將膨脹制冷、旋流式氣/液分離、再壓縮等處理過程集中在密閉緊湊裝置中完成[5]。超聲速旋流分離技術(shù)因具有結(jié)構(gòu)緊湊、安全可靠、支持無人值守、節(jié)能環(huán)保等優(yōu)勢而被廣泛關(guān)注,國內(nèi)外眾多學(xué)者針對超聲速旋流分離裝置內(nèi)凝結(jié)相變、高速流動及旋流分離特性開展了大量的理論、數(shù)值模擬和實驗研究工作。本文作者分析了不同的超聲速旋流分離裝置的原理及優(yōu)缺點,系統(tǒng)概述了氣體低溫凝結(jié)理論研究現(xiàn)狀以及超聲速旋流分離技術(shù)的研究、應(yīng)用現(xiàn)狀和最新進展,并闡明了下一步的研究趨勢,以促進該技術(shù)在天然氣處理領(lǐng)域的發(fā)展和工業(yè)化應(yīng)用。
根據(jù)工作原理不同,超聲速旋流分離裝置主要有兩類:一類是以Shell公司開發(fā)的“Twister Ⅰ”[6]為代表的超聲速旋流分離裝置,本文定義為先膨脹后旋流型分離裝置(即旋流裝置安裝在Laval 噴管之后);另一類是以ENGO 公司開發(fā)的“3S”[7]和Shell公司開發(fā)的“Twister Ⅱ”[8]為代表的超聲速旋流分離裝置,本文定義為先旋流后膨脹型分離裝置(即旋流裝置安裝在Laval 噴管之前)。這兩種結(jié)構(gòu)的超聲速旋流分離裝置都主要由Laval 噴管、旋流裝置、超聲速旋流分離段、擴壓器等構(gòu)件組成,但旋流裝置的安裝位置不同。
(1)先膨脹后旋流型分離裝置
先膨脹后旋流型分離裝置結(jié)構(gòu)如圖1所示。其工作原理為:①Laval 噴管將流體絕熱膨脹至超聲速,形成低溫低壓,使天然氣中的重?zé)N和水分開始凝結(jié),出現(xiàn)液滴;②氣液混合物經(jīng)過超聲速整流管后,在超聲速翼的作用下形成強烈的旋流場,液滴在巨大離心力的作用下被拋至管壁,經(jīng)分離口排出,實現(xiàn)氣液分離;③干氣居于主流中心,在激波的作用下,流體的速度由超聲速變?yōu)閬喡曀?,壓力開始回升,從而達到壓能恢復(fù)的目的。
圖1 “Twister Ⅰ”分離裝置結(jié)構(gòu)示意圖
(2)先旋流后膨脹型分離裝置
先旋流后膨脹型分離裝置的兩種典型結(jié)構(gòu)分別如圖2 和圖3 所示,其中“3S”采用的是傳統(tǒng)的Laval 噴管,“Twister II”采用的是帶中心體的結(jié)構(gòu)。其工作原理為:①流體在旋流裝置的作用下以旋流的形式進入Laval噴管,由于噴管的收縮作用,切向速度逐漸變大,旋流得到加強;②強烈旋轉(zhuǎn)的流體在噴管的作用下絕熱膨脹至超聲速,形成低溫低壓,使天然氣中的重?zé)N和水分開始凝結(jié),出現(xiàn)液滴;同時,巨大的離心力將液滴拋至管壁,經(jīng)分離口排出,實現(xiàn)氣液分離;③由于同軸旋流,干氣居于主流中心,在激波的作用下,流體的速度由超聲速變?yōu)閬喡曀?,壓力開始回升,從而達到壓能恢復(fù)的目的。
(3)兩種分離裝置的區(qū)別及優(yōu)缺點
先膨脹后旋流與先旋流后膨脹這兩種分離裝置表面上是旋流裝置的位置不同,但其實質(zhì)是流體在超聲速與亞聲速狀態(tài)下流動規(guī)律的本質(zhì)區(qū)別。
對于先膨脹后旋流型分離裝置來講,在整流段內(nèi)氣流均勻流動,無明顯激波存在;但在流體流經(jīng)超聲速翼時,由于流體的軸向速度向切向速度的轉(zhuǎn)化發(fā)生在超聲速條件下,翼段會產(chǎn)生明顯的斜激波,且不易控制。目前的研究表明,將激波控制在超聲速翼與擴壓管之間時,先膨脹后旋流型分離裝置能取得很好的旋流分離效果,但這將限制分離裝置的壓力恢復(fù)能力,增加能量損失。
圖2 “3S”分離裝置結(jié)構(gòu)示意圖
圖3 “Twister II”分離裝置結(jié)構(gòu)示意圖
先膨脹再旋流的優(yōu)勢在于:①膨脹效果好,由于在膨脹之前有穩(wěn)定段使進入Laval 噴管的流體更均勻,所以經(jīng)膨脹后流體的軸向速度更大、壓力溫度更低、氣流更平穩(wěn);②在超聲速翼之前的流動可以認為是近似一維流動,給模擬計算帶來方便,同時凝結(jié)現(xiàn)象的研究也較后一種容易。不足之處主要有:①超聲速翼以后容易出現(xiàn)激波,且不容易控制,造成較大的壓力降;②在整流段中溫度壓力有所上升,蒸發(fā)作用加強,凝結(jié)效果減弱,分離效率降低。
對先旋流后膨脹型分離裝置來說,旋流裝置后不會產(chǎn)生斜激波;同時,在Laval 噴管的擴張段,流體是在旋流狀態(tài)下膨脹至超聲速,這種邊旋流邊凝結(jié)的過程可以有效地減小液滴再蒸發(fā)的影響,提高分離裝置的分離效率。
先旋流再膨脹的優(yōu)點是:①壓力降減小,使其能在更低的入口壓力下運行或者在相同的壓力降下提高處理效果;②在凝結(jié)發(fā)生時就開始旋流分離而不是經(jīng)過整流段再分離,從而使蒸發(fā)影響程度變小,提高分離效率。缺點是:①降低了膨脹效果,這是由于Laval 噴管的入口氣流不均勻造成的;②由于液滴的凝結(jié)是在旋流場中進行的,凝結(jié)現(xiàn)象更加復(fù)雜。
在超聲速旋流分離裝置中,氣體在Laval 噴管內(nèi)高速膨脹產(chǎn)生低溫效應(yīng)促使天然氣中易凝組分發(fā)生自發(fā)凝結(jié),是實現(xiàn)易凝組分脫除的前提條件,氣體凝結(jié)廣泛存在于超聲速風(fēng)洞、蒸汽透平等工程領(lǐng)域,受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注,其核心問題是凝結(jié)成核及液滴生長,屬于多學(xué)科交叉問題,由于凝結(jié)相變機理復(fù)雜,眾多學(xué)者開展了大量研究并提出了許多理論和半經(jīng)驗?zāi)P汀?/p>
(1)氣體成核凝結(jié)模型
1926 年,Volmer 與Weber[9]根據(jù)統(tǒng)計熱力學(xué)(Bolzmann 分布規(guī)律)的理論基礎(chǔ),對成核過程中的反應(yīng)率進行了推導(dǎo),指出成核率是形成自由能的指數(shù)函數(shù),使得自發(fā)成核突然出現(xiàn)的原因有了合理的解釋,奠定了凝結(jié)理論的基礎(chǔ)。隨后,Becker和D?ring[10]、Zeldovich[11]對Volmer-Weber 公式進行了修正和發(fā)展,推導(dǎo)了成核率的表達式,形成了經(jīng)典成核理論(classical nucleation theory,CNT)。CNT是均質(zhì)成核理論誕生以來研究和使用最為廣泛的理論。
由于CNT 推導(dǎo)過程中存在較多假設(shè),此后諸多學(xué)者從不同角度對其進行了修正,以期提高計算結(jié) 果 的 準(zhǔn) 確 度。Lothe 和Pound[12]、Reiss 等[13-14]、Ruth 等[15]學(xué)者通過引入液滴的隨機和自旋運動對CNT進行了修正,但Lothe和Pound[12]提出的修正模型預(yù)測的成核率比CNT 大17 個數(shù)量級,與實驗偏差嚴重。盡管如此,該研究為CNT 的修正提供了新思路,Reiss等[13-14]提出成核率計算中采用實驗表面張力代替平面表面張力,以此來考慮上述影響,計算結(jié)果與CNT相差較小。Ruth等[15]通過引入非線性項修正了Lothe-Pound 理論,但得出的結(jié)果與之前研究相似。隨后,Girshick 和Chiu[16-17]對自由能計算公式進行了修正,提出了內(nèi)部一致經(jīng)典成核理論(internally consistent classical theory,ICCT)。Lamanna[18]在實驗研究的基礎(chǔ)上,提出利用經(jīng)驗系數(shù)對ICCT 進行修正,修正公式預(yù)測所得成核率數(shù)值與實驗更為相符。
Dillmann和Meier[19-20]通過修正自由能障的計算公式對CNT進行了修正,模型中利用了Fisher提出的液滴模型,并考慮了各個自由度上的自由能。隨后,F(xiàn)ord 等[21]、Laaksonen 等[22]、Kalikmanov 和van Dongen[23-24]、Kantrowitz[25]從不同角度對Dillmann-Meier 理論進行了修正。Ford 等[21]指出Dillmann-Meier 模型推導(dǎo)過程中的不一致性,通過化學(xué)勢方程對其進行了修正,但修正后計算誤差反而更大。Laaksonen 等[22]利用調(diào)整系數(shù)(τ) 對Dillmann-Meier 理論進行分析,當(dāng)調(diào)整系數(shù)取為0 時,對某些物質(zhì)預(yù)測數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)吻合較好。Kalikmanov和van Dongen[23-24]利 用 修 正 系 數(shù)(eθ) 代 替 原Dillmann-Meier公式中的調(diào)整系數(shù)(κi),對于非極性物質(zhì),相比于CNT 模型,該模型計算值與實驗值吻合更好。Kantrowitz[25]提出采用非等溫修正方法來修正成核率方程,考慮了成核過程中溫差對能量傳遞的影響,在等溫成核理論基礎(chǔ)上推導(dǎo)了修正關(guān)系式。
國內(nèi),劉恒偉等[26]從水蒸氣狀態(tài)方程、表面張力計算方法等方面,推導(dǎo)了過飽和狀態(tài)下臨界液滴半徑計算公式,對CNT模型進行了修正。楊文等[27]針對ICCT 模型未考慮真實氣體效應(yīng)及液滴半徑對表面張力影響的缺點,對模型進行了修正,利用實驗數(shù)據(jù)對修正模型的準(zhǔn)確性及適用性進行了驗證。結(jié)果表明,同時考慮真實氣體效應(yīng)及液滴半徑對表面張力的影響時,醇類、烴類氣體成核率計算結(jié)果偏差較大,只考慮真實氣體效應(yīng)的修正模型取得了較好的預(yù)測效果。張國杰[28]通過數(shù)值計算,發(fā)現(xiàn)由Kantrowitz 修正的成核模型計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)仍存在較大誤差,為提高計算精度,對該模型進行了進一步修正。
(2)液滴生長模型
凝結(jié)核心形成以后,凝結(jié)相便進入液滴生長階段。Oswatitsch[29]推導(dǎo)了液滴生長率計算公式,并結(jié)合Becker-D?ring 成核率公式對Laval 噴管內(nèi)氣體自發(fā)凝結(jié)一維流動過程開展了數(shù)值計算。Gyarmathy[30]建立了純蒸汽中液滴生長率公式,考慮了毛細效應(yīng),對于連續(xù)流、過渡流、自由分子流均適用。之后,Gyarmathy[31]在考慮氣液兩相間傳熱、傳質(zhì)及動量交換的基礎(chǔ)上,結(jié)合前期所建立的液滴生長率公式,將其推廣至任意Knudsen 數(shù)(Kn)范圍的凝結(jié)流動中。Young[32-33]從Langmuir理論出發(fā),提出了在所有Kn范圍內(nèi)適用的純蒸汽和蒸汽-惰性氣體的液滴生長模型。Senoo 和Shikano[34]對Young 的液滴生長模型進行了合理簡化,并對透平蒸汽凝結(jié)流動進行了數(shù)值模擬和實驗研究。韓中合等[35]基于傳熱傳質(zhì)平衡耦合求解方法提出了一種熱質(zhì)平衡耦合水滴生長修正模型,將該模型計算結(jié)果與常用的幾種液滴生長模型進行了對比,結(jié)果顯示在整個Kn數(shù)變化范圍內(nèi),該模型表現(xiàn)良好,尤其在過渡區(qū)具有很高的精確性。
(3)模型的比選
典型的自發(fā)成核模型形式及特點如表1 所示。Rudek 等[36]利用擴散云室測量了多種烷烴的均質(zhì)成核率,將實驗數(shù)據(jù)與ICCT、Dillmann-Meier、Kalikmanov-van Dongen 等理論預(yù)測值進行對比,在依賴過飽和度的成核率預(yù)測上均取得了較好效果。Luijten等[37]采用實驗數(shù)據(jù)對CNT、ICCT等模型預(yù)測結(jié)果進行了比較,發(fā)現(xiàn)在水蒸氣-氦氣實驗中ICCT 取得了較好的預(yù)測效果,其在計算過程中的表面張力采用的是基于實驗表面張力的線性擬合公式。程萬[38]對包括CNT、Lamanna修正的ICCT等典型的成核率計算公式進行了對比,發(fā)現(xiàn)Lamanna修正的ICCT 等模型均能給出比CNT 略好的結(jié)果,其在后續(xù)討論中使用了修正的ICCT模型。綜合分析,Lamanna 修正的ICCT 模型計算精度較高,且應(yīng)用溫度范圍和蒸氣種類較廣,適用于高壓多元體系成核過程,本文推薦使用該模型進行成核率的計算。
典型的液滴生長模型形式及特點如表2 所示。Peeter 等[39]利用激波管測試了水蒸氣及正戊醇在氮氣、氦氣中的液滴生長數(shù)據(jù),并與Gyarmathy 和Young 公式預(yù)測結(jié)果進行了對比,發(fā)現(xiàn)Gyarmathy模型在Kn>0.1時與實驗生長曲線更為吻合,Young模型在Kn<0.02 時能取得較好效果。綜合分析,Gyarmathy 完善后的液滴生長模型適用于自由分子流、過渡生長區(qū)及連續(xù)流液滴生長過程,在應(yīng)用中取得了較好的計算效果,且形式較為簡單,本文推薦使用該模型進行液滴生長率的計算。
(1)實驗研究
對于氣體自發(fā)凝結(jié)特性的研究,可采用膨脹云室、擴散云室、噴管、激波管等實驗裝置,其中,由于Laval噴管能產(chǎn)生穩(wěn)定無凝結(jié)核心的過冷蒸汽,且便于觀察和測量,被廣泛用于氣體自發(fā)凝結(jié)流動的研究中。20 世紀(jì)30 年代,Yellott[40]、Prandtl[41]在實驗中分別觀測到了Wilson 點、“X-Shock”激波現(xiàn)象(圖4),這些發(fā)現(xiàn)對高速流體自發(fā)凝結(jié)具有重要意義。Moses和Stein[42]在Laval噴管內(nèi)水蒸氣自發(fā)凝結(jié)實驗中捕捉到了凝結(jié)沖波現(xiàn)象,這一結(jié)果在數(shù)學(xué)模型的驗證中被廣為應(yīng)用。
表1 典型的自發(fā)成核模型
表2 典型的液滴生長模型
圖4 噴管內(nèi)氣體凝結(jié)過程中的“X-Shock”激波現(xiàn)象[41]
圖5 氣體超聲速凝結(jié)實驗流程[46]
凝結(jié)參數(shù)的實驗測量也是高速膨脹自發(fā)凝結(jié)流動研究的重要途徑,國內(nèi)外學(xué)者采用眾多測試技術(shù)和實驗裝置開展了大量氣體自發(fā)凝結(jié)實驗研究。光學(xué)測量技術(shù)可實現(xiàn)非接觸測量和實時測量,結(jié)構(gòu)簡單,易于設(shè)計為較小尺寸,因此在凝結(jié)實驗研究中備受青睞。美國俄亥俄州立大學(xué)(The Ohio State University)Wyslouzil 教授課題組[43-48]針對噴管內(nèi)多種蒸氣的凝結(jié)特性開展了大量實驗研究(實驗流程如圖5 所示),利用光散射法、小角度中子散射法(small angle neutron scattering,SANS)、小角度X射線散射法(small angle X-ray scattering,SAXS)、可調(diào)諧二極管激光吸收光譜法等測試技術(shù)對高速流動條件下氣體凝結(jié)參數(shù)進行了測量。在美國阿貢國家實驗室基于壓力跟蹤測量和SAXS對重水和壬烷蒸氣在噴管內(nèi)凝結(jié)流動特性進行了研究,測量了凝結(jié)液滴尺寸和數(shù)目,發(fā)現(xiàn)當(dāng)壬烷和重水同時凝結(jié)時,雖然在成核過程中重水起主導(dǎo)作用,但壬烷的存在抑制了重水的凝結(jié)[46]。采用SAXS 測試手段對超聲速噴管內(nèi)醇類和烴類凝結(jié)特性進行了研究,在實驗研究的基礎(chǔ)上,提出了以溫度和過飽和度為函數(shù)的成核率公式[47-48]。實驗精度方面,SANS 測試方法不確定度為50%,液滴數(shù)目測試結(jié)果與CNT預(yù)測結(jié)果誤差在2個數(shù)量級左右,測試結(jié)果大于預(yù)測結(jié)果;2013年與2010年采用SAXS方法對烴類凝結(jié)參數(shù)測量進行了測量,兩次實驗結(jié)果較好吻合,說明了SAXS測試方法的重復(fù)性較好;同時,針對重水凝結(jié)參數(shù)的測量,SAXS方法測試結(jié)果與SANS方法測試結(jié)果吻合較好,略低于SANS方法測試結(jié)果,也取得了較好的預(yù)測結(jié)果[46-48]。Lamanna 等[18]也建立了用于凝結(jié)參數(shù)測量的光學(xué)測試系統(tǒng)(測量原理見圖6),通過測量密度、壓力、液滴尺寸和自激振蕩頻率等參數(shù)研究了氮氣和空氣-水二元混合物超聲速凝結(jié)過程。
圖6 凝結(jié)參數(shù)光學(xué)測試系統(tǒng)測量原理[18]
國內(nèi),西安交通大學(xué)渦輪機教研室[49]建造了第一臺研究水蒸氣自發(fā)凝結(jié)的Laval 噴管實驗裝置,為便于加工、安裝和測試,實驗噴管截面呈矩形,采用與廈門大學(xué)合作開發(fā)的基于消光法原理的水蒸氣濕度光學(xué)測量儀,測量了超聲速膨脹過程中的Wilson點、液滴生長后期的平均尺寸和濕度。上海理工大學(xué)蔡小舒教授課題組從事微小顆粒尺寸測量技術(shù)研究多年,針對濕蒸汽兩相流動、汽輪機中高速流動水滴尺寸等的測量提出了基于全散射法(消光法)原理的測試技術(shù)[50]。蔣文明[51]、楊文[52]均采用基于消光法原理的測試系統(tǒng)對噴管內(nèi)濕空氣凝結(jié)參數(shù)進行了測量,取得了較好的測試結(jié)果,液滴數(shù)目偏差在2個數(shù)量級左右。W?lk和Strey[53]利用光散射法,對成核脈沖室(nucleation pulse chamber,NPC)內(nèi)水和重水在氬氣中的均質(zhì)成核過程進行了研究,通過與其他測試技術(shù)測量結(jié)果對比發(fā)現(xiàn)偏差在2 個數(shù)量級以內(nèi),重復(fù)性誤差僅為±15%。荷蘭埃因霍芬理工大學(xué)(Eindhoven University of Technology)van Dongen教授課題組[54-57]利用改進的激波管、膨脹云室對氣體凝結(jié)過程進行了廣泛研究,實驗中采用散射法和消光法測量凝結(jié)液滴尺寸和數(shù)目;Luijten[55]對不同混合比例下惰性氣體-可凝氣體混合物凝結(jié)特性進行了實驗研究,采用CNT和Kalikmanov-van Dongen 成核理論,證明在惰性氣體不會溶解到液相的前提下,其理論公式就可用于描述多組分成核及液滴生長過程;Peeters 等[56-57]對甲烷-水蒸氣、甲烷-壬烷、甲烷-水蒸氣-壬烷混合物的成核與液滴生長過程進行了比較研究,討論了惰性氣體對成核的影響和甲烷-水蒸氣-壬烷混合物中非均質(zhì)成核的可能性。研究發(fā)現(xiàn),在成核階段,由于水和壬烷宏觀特性是互不相溶的,水蒸氣和壬烷蒸氣無法共同形成一種凝結(jié)核,液滴生長過程中,過飽和水蒸氣在壬烷液滴表面不會凝結(jié),而過飽和壬烷蒸氣在水滴表面會發(fā)生凝結(jié),這一結(jié)論與Wagner和Strey[58]的研究結(jié)果一致。
從實驗測試手段來看,氣體凝結(jié)參數(shù)測試較好的方法包括消光法、SANS 及SAXS 等,這幾種測試方法液滴數(shù)目測試結(jié)果偏差均在2 個數(shù)量級左右,且具有較好的重復(fù)性。同時鑒于消光法較SANS、SAXS更易實現(xiàn),被國內(nèi)外學(xué)者普遍采用。
(2)數(shù)值計算
Oswatitsch[29]最早耦合了氣體凝結(jié)過程與超聲速流動過程,計算了噴管內(nèi)凝結(jié)對流場參數(shù)的影響。Hill[59]對噴管內(nèi)水蒸氣凝結(jié)流動過程開展了模擬研究,通過與已有的實驗數(shù)據(jù)對比發(fā)現(xiàn)使用不依賴于曲率的液滴表面張力計算公式時,模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)吻合更好。國內(nèi)學(xué)者俞茂錚等[60]、黃躍等[61]、韓中合等[62]分別從非定常凝結(jié)、壁面摩擦、噴管膨脹率等方面對濕蒸汽超聲速兩相流動開展了系列研究。
由于高速膨脹凝結(jié)流動過程的復(fù)雜性,一維模擬無法解決復(fù)雜的流場問題,需開展自發(fā)凝結(jié)兩相流動的二維、三維模擬。Matsuo等[63]考慮黏性的影響建立了濕空氣自發(fā)凝結(jié)二維歐拉-歐拉模型,研究了噴管邊界層內(nèi)的自發(fā)凝結(jié)情況。Simpson 和White[64]建立了描述噴管內(nèi)濕蒸汽非平衡凝結(jié)流動的二維模型,研究了邊界層對凝結(jié)流動參數(shù)的影響。對于存在非平衡凝結(jié)的兩相流動,Gerber 和Kermani[65-66]提出了歐拉-歐拉模型和歐拉-拉格朗日模型,探討了模型建立過程中考慮的因素及求解方法,研究了噴管內(nèi)能量損失過程,認為能量損失主要由凝結(jié)沖波引起。林智榮和袁新[67]在歐拉坐標(biāo)系下建立了存在自發(fā)凝結(jié)的兩相流動數(shù)值模型,利用該模型對Laval 噴管內(nèi)濕蒸汽自發(fā)凝結(jié)流動進行了模擬研究。王美利[68]采用數(shù)值方法對水蒸氣高速膨脹流動過程中的凝結(jié)現(xiàn)象進行了研究,探討了凝結(jié)過程與流場的相互作用機制。楊勇[69]建立了歐拉形式的存在自發(fā)凝結(jié)的氣液兩相流動模型,分析了水蒸氣超聲速流動過程中的非平衡相變、凝結(jié)激波現(xiàn)象。
許多學(xué)者還針對多元混合氣體的凝結(jié)開展了數(shù)值研究,蔣文明等[70]對甲烷-水蒸氣-壬烷三組分混合物在超聲速噴管中的凝結(jié)過程進行了模擬研究,在Peeters等[56-57]研究基礎(chǔ)上,通過對實際凝結(jié)過程進行簡化,分別根據(jù)水蒸氣和壬烷蒸氣的物理性質(zhì),對兩種易凝組分的混合凝結(jié)過程分層描述(實際凝結(jié)過程和簡化模型分別如圖7和圖8所示),即每一層中只有一種組分發(fā)生凝結(jié),研究發(fā)現(xiàn),水蒸氣自發(fā)凝結(jié)發(fā)生較早,形成的水滴充當(dāng)了壬烷蒸氣的凝結(jié)核心,促使壬烷蒸氣在較小過冷度下即發(fā)生凝結(jié)現(xiàn)象,水蒸氣的存在一定意義上促進了壬烷蒸氣的凝結(jié)。費繼友等[71]建立了含水蒸氣和正壬烷氣體的天然氣凝結(jié)流動數(shù)值模型,初步研究了水蒸氣和正壬烷氣體在噴管流動過程中的凝結(jié)特性。研究發(fā)現(xiàn),水蒸氣和正壬烷氣體凝結(jié)過程中的相互影響使得兩者過冷度分布梯度均減小,兩者的凝結(jié)強度均降低;但研究中僅考慮了一種組分的凝結(jié)放熱改變流場中的溫度分布對另一種組分凝結(jié)過程的影響,并未考慮一種組分凝結(jié)形成凝結(jié)核心對另一種組分凝結(jié)的影響。曹學(xué)文等[72]研究了空氣-水-乙醇三組分(雙可凝)氣體超聲速凝結(jié)特性,通過與空氣+水雙組分(單可凝)氣體對比,發(fā)現(xiàn)三組分氣體中兩種可凝氣體的凝結(jié)過程是相互促進的,相同入口條件下雙組分和三組分氣體的最大成核率分別為9.46×1026m-3/s、2.57×1027m-3/s。
圖7 水蒸氣-壬烷混合物的實際凝結(jié)過程[70]
圖8 簡化的水蒸氣-壬烷混合物凝結(jié)模型[70]
綜上,目前關(guān)于高速膨脹過程中易凝氣體凝結(jié)特性所開展的研究,在理論研究、數(shù)值模型的建立、實驗平臺的搭建、測試手段的選取等方面對于氣體凝結(jié)研究具有很高的參考價值。但同時發(fā)現(xiàn),當(dāng)前針對噴管內(nèi)氣體凝結(jié)研究多以濕蒸汽、醇類氣體為介質(zhì),尚缺乏對于酸性組分(H2S、CO2)及烷烴組分等凝結(jié)特性的研究,且研究多是針對單、雙可凝組分開展,在多元混合系統(tǒng)中不同可冷凝組分之間的相互作用以及外部雜質(zhì)對凝結(jié)和流動過程的影響仍不清楚。
易凝氣體在噴管內(nèi)高速膨脹發(fā)生凝結(jié)形成液滴以后,會以彌散相的形式存在于超聲速氣液兩相流場中,需通過旋流裝置產(chǎn)生一定的旋流強度將凝結(jié)液滴分離出來,從而實現(xiàn)混合天然氣中雜質(zhì)氣體的脫除。國內(nèi)外學(xué)者針對超聲速旋流分離裝置內(nèi)部復(fù)雜的流場規(guī)律和分離機理開展了大量模擬與實驗研究,并在不同場合進行了現(xiàn)場應(yīng)用,取得了良好的效果。
為提高Twister 的分離性能,Shell 公司開發(fā)了計算流體力學(xué)(computational fluid dynamics,CFD)程序,可對分離裝置內(nèi)部流場進行準(zhǔn)確的數(shù)值模擬[73]。Jassim 等[74-75]對分離裝置的高壓天然氣氣相流動特性進行了數(shù)值模擬研究,獲得了真實氣體和噴管幾何結(jié)構(gòu)對超聲速流場的影響規(guī)律。Karimi等[76]通過數(shù)值模擬預(yù)測分離裝置內(nèi)部流場特性參數(shù),例如壓力、溫度、露點等。Malyshkina[77]利用歐拉二維模型對先旋流后膨脹型分離裝置內(nèi)部天然氣的旋流特性進行了數(shù)值模擬研究,闡述了氣動激波對超聲速流場的影響規(guī)律,分析了不同氣流馬赫數(shù)和溫度對天然氣的凝結(jié)量、凝結(jié)組分和壓力恢復(fù)能力的影響。Vaziri 等[78]探究了入口流體速度的軸向、角度和徑向速度分量的最佳值,通過一系列結(jié)構(gòu)優(yōu)化后分離裝置最大離心加速度可達606294g(g為重力加速度)。
國內(nèi),楊志毅[79]比較全面地論述了先膨脹后旋流型分離裝置的基礎(chǔ)理論,對氣體在噴管中的流動規(guī)律進行了研究,分析了Laval 噴管和擴壓器的設(shè)計方法。劉恒偉[80]建立了超聲速旋流脫水裝置內(nèi)部一維穩(wěn)態(tài)絕熱流動的理論模型,求解得出了裝置內(nèi)部各參數(shù)的理論分析解。在結(jié)構(gòu)設(shè)計方面,鮑玲玲等[81]提出了一種再循環(huán)超聲速旋流分離裝置,數(shù)值模擬研究表明,該設(shè)計可將分離裝置內(nèi)的激波后移至擴壓段,有效地減少了流動壓力損失,提高了裝置的脫水性能和效率。王治紅等[82]針對再循環(huán)腔的進口位置進行了模擬研究,結(jié)果表明,進口位置在噴管出口時分離裝置內(nèi)部流場穩(wěn)定性較好。劉興偉[83]針對新結(jié)構(gòu)建立了三維數(shù)值計算模型,并結(jié)合可實現(xiàn)k-ε湍流模型對先旋流后膨脹型分離裝置內(nèi)部流場進行模擬,研究了旋流器對分離裝置內(nèi)部流場的影響規(guī)律。結(jié)果表明:激波極易發(fā)生在旋流器之前,致使低溫段較短,制冷不充分且使旋流器處于亞聲速狀態(tài),降低旋流強度,影響離心分離效果。曹學(xué)文[84]對噴管內(nèi)氣體流動特性、超聲速翼段旋流特性進行了模擬研究,建立了超聲速凝結(jié)相變模型,對天然氣中水蒸氣的凝結(jié)過程進行了數(shù)值模擬研究,采用離散顆粒模型(discrete particle model,DPM)研究了液滴在旋流場內(nèi)的運動軌跡,分析了不同粒徑液滴在分離裝置內(nèi)的停留時間。在旋流后置型超聲速分離裝置中,激波的存在容易破壞制冷環(huán)境,導(dǎo)致已凝結(jié)液滴二次蒸發(fā)。針對這一問題,Bian 等[85]對超聲速分離器進行了結(jié)構(gòu)改進,通過減小Laval 噴管膨脹角,延長膨脹段的長度,并用新設(shè)計的膨脹擴壓段代替了原有分離器的膨脹段和直管段。結(jié)果表明,改進后的分離器具有良好的制冷和離心分離能力,同時大大減小了激波的影響,計算表明:當(dāng)入口壓力6MPa、壓損比為47.5%時,激波現(xiàn)象發(fā)生在距離分離器入口460mm處,獲得最低靜溫184.31K,最大旋流加速度328245g。
針對先旋流后膨脹型分離裝置,馬慶芬[86]對超聲速旋流分離裝置內(nèi)的旋轉(zhuǎn)超聲速凝結(jié)流動特性進行了模擬研究,分析了凝結(jié)和流動參數(shù)的分布規(guī)律及壁面邊界層的影響。文闖等[87]采用DPM 模型對先旋流后膨脹型分離裝置內(nèi)顆粒運動軌跡進行了模擬計算。結(jié)果表明:當(dāng)液滴直徑大于0.7μm時,分離效率可達80%以上;分離效率隨著旋流分離段長度的增加而升高,當(dāng)長徑比達到10 時,分離效率達到95.6%。上述基于DPM模型的模擬計算雖然可以獲得液滴的軌跡和氣液分離效率等信息,但對液滴形狀、表面張力等參數(shù)以及分離裝置壁面條件作了很多假設(shè)和簡化,同時忽略了液滴的聚結(jié)和碰撞,因此模擬精度有待進一步驗證。王熒光[88]采用Fortran 語言編制了噴管內(nèi)流體流動參數(shù)和旋流器型面方程計算程序,在Visual Studio2017 開發(fā)環(huán)境下采用C語言編制了噴管型面設(shè)計程序,提高了分離裝置的設(shè)計計算和選型效率。
典型的超聲速分離數(shù)值模擬研究如表3所示。
表3 典型的超聲速分離數(shù)值模擬研究匯總
國內(nèi)外學(xué)者在前人凝結(jié)理論與數(shù)值模擬基礎(chǔ)上開展了較多的實驗研究工作,針對先旋流后膨脹型分離裝置,Niknam 等[89]設(shè)計了一套先旋流后膨脹型分離裝置并開展了低壓脫水實驗,研究發(fā)現(xiàn),將出口與入口壓力比從0.8降低到0.6,可使脫水效率提高約5%。馬慶芬等[86,90]設(shè)計了一種錐芯超聲速旋流分離裝置,給出了旋流發(fā)生器的詳細設(shè)計方法,并對不同結(jié)構(gòu)的Laval 噴管進行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計研究,該裝置與“Twister Ⅱ”分離裝置類似,但中心體設(shè)計為錐芯,加工難度大為減小。王熒光[88]在馬慶芬等設(shè)計的實驗流程和分離裝置結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上,實驗研究了導(dǎo)葉角、回流插入深度、回流管直徑、排液結(jié)構(gòu)等結(jié)構(gòu)參數(shù)對脫水性能的影響。文闖[91]設(shè)計了含中心體超聲速旋流分離裝置,以濕空氣為介質(zhì)對分離裝置的脫水效果進行了測試,實驗流程如圖9 所示,分離裝置干氣出口水露點最低可達-2.8℃,露點降最大為34.9℃,脫水效果較佳。
先膨脹后旋流型分離裝置的研究以北京工業(yè)大學(xué)劉中良教授為代表,其博士生劉恒偉等[80,92]分別給出了低壓和高壓條件下Laval 噴管喉部的設(shè)計方法,開發(fā)出先膨脹后旋流型分離裝置的設(shè)計軟件,設(shè)計研發(fā)了3種不同結(jié)構(gòu)的旋流器,并進行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化研究,以濕空氣為介質(zhì)開展了相應(yīng)的室內(nèi)實驗。結(jié)果表明,壓損比、流量以及分離裝置的尺寸和結(jié)構(gòu)是影響分離效率的重要因素;鮑玲玲[93]針對一套濕氣再循環(huán)分離裝置開展了實驗研究,發(fā)現(xiàn)相比已研發(fā)的超聲速分離裝置,在相同壓損比下再循環(huán)分離裝置可以獲得更高的露點降,說明此裝置具有更好的除濕分離性能;劉興偉[83]系統(tǒng)研究了先旋流后膨脹型分離裝置內(nèi)壓損比對露點降、脫水量的影響規(guī)律。結(jié)果表明:在給定入口溫度下,隨著壓損比的增大,分離裝置的露點降也增大,當(dāng)壓損比為72.6%時,可以獲得高達22℃的露點降。
典型的超聲速分離實驗研究如表4所示。
Shell 公司于1998 年和1999 年分別在荷蘭Zuiderveen和Barendrecht 開展了現(xiàn)場試驗。Shell石油公司與Beacon 公司于2000 年聯(lián)合成立了Twister BV公司,同年,在尼日利亞的“Twister I”試驗裝置運行,該裝置可將進口20℃的天然氣水露點降至-2~-9℃,達到管線外輸要求?!癟wister I”裝置無轉(zhuǎn)動部件,無需乙二醇注入及再生系統(tǒng),具有簡單可靠、支持無人值守等優(yōu)點,可節(jié)約投資及操作費用10%~25%。2003 年,在馬來西亞B11 海上處理平臺上首次實現(xiàn)了商業(yè)應(yīng)用,該平臺上安裝了兩套“Twister I”天然氣脫水系統(tǒng),以解決海管腐蝕和水合物凍堵問題,實踐證明,該系統(tǒng)運行穩(wěn)定,應(yīng)用效果良好。2005年,在荷蘭Gasunie 試驗場對“Twister Ⅱ”型超聲速旋流分離裝置進行了測試研究,結(jié)果表明,“Twister Ⅱ”運行穩(wěn)定可靠,且壓力降更低,可低至25%(“Twister I”為33%),液體分離效率超過90%。2009年,“Twister Ⅱ”在尼日利亞Okoloma 陸上天然氣處理廠進行了商業(yè)使用[94]。
圖9 氣體超聲速旋流分離實驗流程[91]
表4 典型的超聲速分離實驗研究匯總
ENGO石油公司開發(fā)了“3S”超聲速旋流分離裝置,該公司旗下TransLang 科技有限公司從1996年開始在莫斯科建立“3S”試驗裝置,天然氣處理量1.5~2.5kg/s,壓力可達15MPa,初始溫度-60~20℃,工作臺配備有特殊裝置,可在“3S”入口達到指定的氣體混合物配比,在不同溫度、壓力和氣體組成條件下,對“3S”裝置進行了超過400次的測試,在大量試驗數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上驗證了“3S”裝置的可行性。隨后,在加拿大卡爾加里建設(shè)了天然氣處理量高達12kg/s、入口壓力50~70atm的工業(yè)試驗裝置。2004 年,第一套“3S”工業(yè)裝置在俄羅斯西伯利亞一座天然氣處理量超過4×108m3/a 的天然氣處理廠的低溫系統(tǒng)中成功運行,完成了從試驗研究到工業(yè)化應(yīng)用的全過程[7]。
國內(nèi)方面,2006年,曹學(xué)文[84]在優(yōu)化噴管型面和超聲速翼設(shè)計的基礎(chǔ)上研制了先膨脹后旋流型分離裝置,在中原油田白廟氣田開展了現(xiàn)場試驗,通過分離裝置后天然氣水露點可由25℃降至-7℃,滿足管線外輸標(biāo)準(zhǔn)。2008年,蔣文明等[95]在勝利油田海五聯(lián)合站開展了現(xiàn)場試驗,中試結(jié)果表明,裝置脫水和輕烴回收效果良好,進出口天然氣露點降可達37℃,系統(tǒng)產(chǎn)液量可達40mL/m3,對其工業(yè)化可行性進行了驗證。2011 年,國內(nèi)引進了“3S”超聲速旋流分離裝置,在塔里木油田牙哈作業(yè)區(qū)凝析氣處理廠獲得成功應(yīng)用,運行期間,“3S”裝置無異常振動和噪聲,運行平穩(wěn)、可靠[96]。
近年來,國內(nèi)學(xué)者不斷豐富和創(chuàng)新超聲速分離技術(shù)的應(yīng)用場合。荷蘭埃因霍芬理工大學(xué)的Willems[97]和Kroes[98]提出了用于天然氣脫CO2的凝結(jié)旋流分離(condensed rotational separation,CRS)技術(shù),其流程如圖10 所示。該技術(shù)首先利用換熱器和膨脹機使富含CO2的天然氣降溫,促使其中的CO2發(fā)生凝結(jié)相變產(chǎn)生液滴,夾雜大量CO2液滴的氣液混合物進入旋流粒子分離裝置(rotating particle separator,RPS),在旋流粒子分離裝置的微通道內(nèi)利用高速旋轉(zhuǎn)產(chǎn)生的離心力實現(xiàn)凝結(jié)液滴的分離,液體CO2經(jīng)泵加壓后外輸,凈化后天然氣經(jīng)壓縮機加壓后進入下游流程。雖然在原理上凝結(jié)旋流分離技術(shù)與超聲速旋流分離技術(shù)相似,都是膨脹降溫、旋流式氣液分離、再壓縮等處理過程的結(jié)合,但采用的膨脹降溫設(shè)備、旋流分離裝置及再壓縮裝置均有所不同,且超聲速旋流分離技術(shù)將以上三個處理過程集中在一個密閉緊湊的裝置中完成,在節(jié)能環(huán)保、降低投資方面更具優(yōu)勢。
圖10 凝結(jié)旋流分離技術(shù)流程示意[98]
Samawe 等[99]依據(jù)超聲速旋流分離原理設(shè)計了一個由混輸泵、氣液分離裝置、傳熱器等組成的多相流環(huán)道,對超聲速旋流分離脫二氧化碳的可行性進行了初步探討。實驗結(jié)果表明,該裝置可對CO2實現(xiàn)一定程度的脫除,出入口氣體中CO2摩爾分數(shù)差為2.1%,CH4摩爾分數(shù)則由29.2%提高到31.4%,分離容器中的液體表明CO2是以液相的形式實現(xiàn)分離。2014 年,ENGO 公司在其位于Moscow 的實驗室中進行了“3S”裝置脫CO2實驗,實驗以CH4和CO2混合氣體為介質(zhì),為將天然氣中CO2含量降至4%以下,入口溫度需降至-60℃以下。實驗結(jié)果表明,“3S”裝置可實現(xiàn)CO2的有效脫除且在超聲速旋流分離裝置的噴管內(nèi)沒有發(fā)生結(jié)晶過程,CO2是以過冷液滴的形式實現(xiàn)分離[100]。
國內(nèi),孫文娟[101]通過Fluent 軟件探討了CO2在Laval 噴管內(nèi)自發(fā)凝結(jié)的可行性,氣體在噴管內(nèi)高速膨脹產(chǎn)生的低溫效應(yīng)可促使CO2氣體發(fā)生自發(fā)凝結(jié)現(xiàn)象,凝結(jié)核在短距離內(nèi)急劇產(chǎn)生,成核過程結(jié)束后由于氣體仍處于過冷狀態(tài),更多的酸性組分在凝結(jié)核心表面繼續(xù)凝結(jié),液滴繼續(xù)生長,氣相中的CO2含量隨之降低,在入口壓力6MPa、溫度293.15K、CO2摩爾分數(shù)10%工況下,出口氣相中CO2摩爾分數(shù)最低可降至1.70%,大部分的酸性組分可以在超聲速噴管中冷凝出來。
楊文等[102]采用Fluent軟件結(jié)合UDF程序研究了甲烷氣體在Laval 噴管內(nèi)的流動過程,分析了噴管內(nèi)天然氣液化的可行性。研究結(jié)果表明,改變Laval 噴管入口參數(shù),出口天然氣液化率均小于10%,液化效率較低。邊江等[103-105]對甲烷-乙烷混合物在噴管內(nèi)的自發(fā)凝結(jié)過程進行了數(shù)值模擬,分析了入口壓力、溫度等參數(shù)對混合物凝結(jié)特性的影響,并明確了甲烷-乙烷混合物的超聲速凝結(jié)機理,將其凝結(jié)與液滴生長過程分為4 個主要階段:在第一階段,乙烷氣體率先發(fā)生自發(fā)凝結(jié),部分乙烷蒸氣分子達到臨界半徑,產(chǎn)生凝結(jié)核心,其余的乙烷蒸氣在這些核心表面不斷凝結(jié);在第二階段,隨著過冷度的增大,出現(xiàn)了部分甲烷蒸氣,此時,甲烷蒸氣還不足以形成凝結(jié)核心,與乙烷蒸氣分子一起聚集在乙烷凝結(jié)核心上發(fā)生生長;在第三階段,混合氣體中乙烷由于大量凝結(jié),其分壓急劇下降,不再產(chǎn)生新的乙烷蒸氣,而甲烷蒸氣數(shù)量急劇增加,更多的甲烷蒸氣聚集在乙烷核心表面凝結(jié);在第四階段,隨著過冷度的進一步增大與乙烷的迅速凝結(jié),甲烷蒸氣分子在數(shù)量上占據(jù)絕大優(yōu)勢,開始產(chǎn)生甲烷凝結(jié)核心,甲烷蒸氣分子開始在甲烷凝結(jié)核心上發(fā)生凝結(jié)。
綜上,大量室內(nèi)實驗、現(xiàn)場試驗及現(xiàn)場應(yīng)用均表明超聲速旋流分離裝置具有結(jié)構(gòu)緊湊輕巧、節(jié)能環(huán)保、安全可靠等優(yōu)點,尤其適合應(yīng)用于空間寶貴的海上平臺,在天然氣脫水、脫重?zé)N等領(lǐng)域取得了較好的應(yīng)用效果,應(yīng)用場合不斷豐富,但同時發(fā)現(xiàn)在分離裝置內(nèi)存在激波問題帶來的二次蒸發(fā)與能量損失較大等問題。此外,天然氣超聲速凝結(jié)與液化效率較低,限制了該技術(shù)在天然氣液化領(lǐng)域的應(yīng)用。
多過程的有機結(jié)合使得超聲速旋流分離技術(shù)具有常規(guī)天然氣處理工藝無法比擬的優(yōu)勢,在天然氣處理中取得了良好的效果,同時該技術(shù)的應(yīng)用不斷趨于多元化,從傳統(tǒng)的脫水、脫重?zé)N逐漸向脫酸氣和天然氣液化領(lǐng)域拓展,應(yīng)用前景廣闊,但超聲速旋流流動中涉及多個學(xué)科的復(fù)雜相變行為及凝結(jié)與流場的相互作用使得研究工作存在較大難度,未來針對該技術(shù)的研究可以從以下幾方面開展。
(1)明確多組分混合物凝結(jié)過程的交互作用機制。天然氣實際上是一種多組分氣體混合物,而當(dāng)前的研究主要針對單組分或雙組分單可凝氣體開展,需進一步研究更多組分氣體在超聲速流動條件下的凝結(jié)相變過程,明確多元混合系統(tǒng)中不同可冷凝組分之間的相互作用機理,豐富對多組分氣體凝結(jié)機理的認識。例如,將超聲速旋流分離技術(shù)應(yīng)用到天然氣脫酸氣時,必須對天然氣中H2S 和CO2氣體在超聲速噴管內(nèi)的凝結(jié)特性進行研究,探討凝結(jié)過程中H2S和CO2之間的相互影響機理。
(2)研究凝結(jié)液滴的運動特性和碰撞聚并機理。液滴的大小和分布對高速膨脹流場有很大的影響,盡管當(dāng)前的許多研究已使用DPM 方法獲得液滴的運動軌跡,但是在模擬中作出了許多假設(shè),例如忽略了液滴的聚并和碰撞。此外,顆粒出現(xiàn)的位置及尺寸并不是基于凝結(jié)過程研究所得數(shù)據(jù),而是假定的參數(shù),與真實情況存在較大差異。因此,需在超聲速旋流流動凝結(jié)特性研究的基礎(chǔ)上,進一步研究凝結(jié)液滴在超聲速旋流場內(nèi)的運動規(guī)律,并明確不同液滴之間的碰撞與聚并機理,以評價超聲速旋流分離裝置對易凝組分的脫除效率。
(3)探索提高凝結(jié)效率和降低能量損耗的方法。盡管超聲速旋流分離裝置在脫水、脫重?zé)N等領(lǐng)域取得了一定的效果,但是在應(yīng)用過程中發(fā)現(xiàn)噴管的凝結(jié)與液化效率較低,同時也存在著激波問題帶來的二次蒸發(fā)與能量損失等問題。下一步工作可以從添加外界核心、對比不同噴管結(jié)構(gòu)、不同旋流器位置、多級制冷設(shè)計、避免二次蒸發(fā)現(xiàn)象等方面開展系統(tǒng)的研究,提出有效提高Laval噴管制冷與液化效率、減小能量損失(節(jié)能)的方法,促進超聲速旋流分離技術(shù)多元化的工業(yè)應(yīng)用。