化工過(guò)程的智能混合建模方法及應(yīng)用

張夢(mèng)軒，劉洪辰，王敏，藍(lán)興英，石孝剛，高金森

（中國(guó)石油大學(xué)（北京）重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京102249）

化學(xué)工業(yè)作為中國(guó)制造業(yè)的重要的組成部分之一，既是經(jīng)濟(jì)社會(huì)發(fā)展的支柱產(chǎn)業(yè)，也是實(shí)體經(jīng)濟(jì)的重要基石[1]，根據(jù)2018年末統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示，化學(xué)工業(yè)占國(guó)內(nèi)規(guī)模工業(yè)總份額的12.7%，同比增長(zhǎng)12.4%[2-3]，其對(duì)國(guó)內(nèi)經(jīng)濟(jì)、工業(yè)、民生的重要性不言而喻。為應(yīng)對(duì)傳統(tǒng)煉化行業(yè)中存在的產(chǎn)能過(guò)剩、成本上升、效益下滑、資源環(huán)境約束等問(wèn)題[4]，近年國(guó)家制訂了《新一代人工智能發(fā)展規(guī)劃》、《智能制造發(fā)展規(guī)劃》等綱領(lǐng)性文件，結(jié)合先進(jìn)控制系統(tǒng)、建模與仿真技術(shù)、人工智能理論、核心軟硬件的快速發(fā)展，將智能煉化相關(guān)研究與建設(shè)提上了“快車(chē)道”[5-8]。智能化研究與建設(shè)的主要應(yīng)用場(chǎng)景包括大至煉廠(chǎng)全廠(chǎng)，小至單元設(shè)備的模擬、監(jiān)測(cè)、優(yōu)化、預(yù)測(cè)等，并對(duì)解決問(wèn)題的速度、精度、敏捷性等提出了更高的要求，對(duì)研究對(duì)象建立合適的數(shù)學(xué)物理模型是實(shí)現(xiàn)上述應(yīng)用場(chǎng)景的基礎(chǔ)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者圍繞化工過(guò)程建模展開(kāi)了大量研究，并取得了一定的成果[9-11]。

目前根據(jù)建模過(guò)程對(duì)系統(tǒng)知識(shí)和過(guò)程數(shù)據(jù)的需求關(guān)系，化工過(guò)程模型可以分為機(jī)理模型、數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型、混合模型三大類(lèi)。機(jī)理模型，也被稱(chēng)作第一性原理模型（first principle model,FPM），主要是依據(jù)三大守恒定律、熱力學(xué)、動(dòng)力學(xué)、流體和顆粒性質(zhì)等推導(dǎo)出的過(guò)程模型，能有效地反映工藝特點(diǎn)及規(guī)律，具有很好的可解釋性和外推性，并可以用于指導(dǎo)實(shí)際過(guò)程的設(shè)計(jì)。由于化工過(guò)程普遍體量龐大且復(fù)雜[12]，具有時(shí)空多尺度特性[13-14]，各部分高度耦合，建立完整機(jī)理模型的難度巨大，且由于人類(lèi)對(duì)機(jī)理知識(shí)仍處于部分掌握的狀態(tài)，模型中會(huì)引入大量的假設(shè)和經(jīng)驗(yàn)，使其性能的有效范圍受限[15-16]。機(jī)理模型的最終形式一般是偏微分或常微分方程組[9]，求解速度較為緩慢。

數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型（data-driven model, DM）是基于大量過(guò)程數(shù)據(jù)以及機(jī)器學(xué)習(xí)算法的過(guò)程模型，得益于石化企業(yè)生產(chǎn)過(guò)程執(zhí)行系統(tǒng)（manufacturing execution system, MES） 和實(shí)驗(yàn)室信息管理系統(tǒng)（laboratory information management system,LIMS）帶來(lái)的海量過(guò)程數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)分析數(shù)據(jù)，使得通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)算法深度挖掘數(shù)據(jù)建立過(guò)程模型變得可行。數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型在訓(xùn)練階段需要較少的過(guò)程機(jī)理，在使用階段具有計(jì)算量小、求解速度快、在模型建立的數(shù)據(jù)范圍內(nèi)準(zhǔn)確度高等優(yōu)點(diǎn)，在各類(lèi)過(guò)程建模任務(wù)中取得了良好的效果，獲得學(xué)者的廣泛關(guān)注。但是化工過(guò)程的強(qiáng)非線(xiàn)性[17-19]、時(shí)滯性[20-21]以及高維度[22]等特性都對(duì)建模過(guò)程和模型性能帶來(lái)一定的不利影響，且數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型較低的可解釋性和物理意義、外推性等也被廣泛認(rèn)為是其主要缺點(diǎn)。

對(duì)于化工過(guò)程建模，無(wú)論是機(jī)理模型還是數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型都有難以解決的問(wèn)題，混合模型（hybrid models, HMs）是一種基于“揚(yáng)棄”哲學(xué)思想，結(jié)合多個(gè)機(jī)理模型和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型而成的過(guò)程模型[11]，其根本目的在于發(fā)揮不同類(lèi)型子模型的優(yōu)勢(shì)，獲得更好的模型性能[23]。因此結(jié)構(gòu)合理，性能優(yōu)良的混合模型可以兼顧機(jī)理模型和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型二者的優(yōu)點(diǎn)，并能在一定程度上彌補(bǔ)二者的缺點(diǎn)。如何使建立的混合模型具有“揚(yáng)長(zhǎng)補(bǔ)短”的效果，需要建模者對(duì)過(guò)程機(jī)理有較為深入的理解以及充足、合適的過(guò)程數(shù)據(jù)。自混合建模方法第一次在實(shí)際問(wèn)題成功引入并實(shí)施之后[24]，混合模型得到了越來(lái)越多的研究和應(yīng)用[10,25]，在化工過(guò)程建模領(lǐng)域中，混合模型被廣泛用于研究復(fù)雜的反應(yīng)、傳熱以及流動(dòng)系統(tǒng)。與機(jī)理模型相比，混合模型更易建立，即使過(guò)程某部分機(jī)理未知或者非常復(fù)雜，仍然可以通過(guò)過(guò)程數(shù)據(jù)形成局部數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型從而完成整體建模。通過(guò)替換部分機(jī)理模型可以有效地加快模型的計(jì)算速度，更適用于在線(xiàn)任務(wù)；相比于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型，混合模型可以為模型的結(jié)構(gòu)和參數(shù)帶來(lái)一定的物理意義，有助于作出有意義的基于過(guò)程知識(shí)的控制決策。在模型建立過(guò)程中需要的過(guò)程數(shù)據(jù)更少，在獲得過(guò)程數(shù)據(jù)前即可以量化部分過(guò)程的趨勢(shì)變化，模型的參數(shù)維度也會(huì)有所降低。當(dāng)有新的過(guò)程數(shù)據(jù)可用時(shí)，更容易校準(zhǔn)模型，這能有效提高模型的適用性。三種模型的特點(diǎn)和性能對(duì)比如圖1所示。

本文從混合模型的結(jié)構(gòu)和應(yīng)用的角度出發(fā)，對(duì)近年來(lái)化工過(guò)程中的混合建模研究展開(kāi)綜述，著重討論了混合模型的結(jié)構(gòu)（串聯(lián)、并聯(lián)、混聯(lián)）、主要應(yīng)用以及兩者間的聯(lián)系。一般地，模型結(jié)構(gòu)的選擇主要取決于機(jī)理模型建立的難度，如果采用并聯(lián)結(jié)構(gòu)還需要考慮過(guò)程數(shù)據(jù)是否充足，而混聯(lián)結(jié)構(gòu)則是以一種串聯(lián)或并聯(lián)結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)擴(kuò)展而成的，在模型結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)上有著明確的目的性。文章最后對(duì)混合建模當(dāng)前研究中存在的問(wèn)題進(jìn)行了總結(jié)，并對(duì)混合建模技術(shù)未來(lái)在化工過(guò)程中可能的發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

圖1 三種模型特點(diǎn)、性能、關(guān)系示意圖

1 混合模型的結(jié)構(gòu)

本文中討論的混合模型是指同時(shí)含有FPM 和DM 的混合模型，其中DM 部分往往包含一個(gè)或多個(gè)機(jī)器學(xué)習(xí)算法作為核心，如人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（artificial neural network，ANN）、支 持 向 量 機(jī)（support vector machine，SVM）、模糊邏輯（fuzzy logics，F(xiàn)L）、偏最小二乘法（partial least squares,PLS）、遺傳算法（genetic algorithm，GA）等。混合模型的結(jié)構(gòu)要視具體的研究對(duì)象、目標(biāo)問(wèn)題以及系統(tǒng)整體特點(diǎn)而定[11]，通常以FPM的性能強(qiáng)弱以及開(kāi)發(fā)成本作為主要選擇依據(jù)[26-27]。根據(jù)FPM 和DM結(jié)合的方式，可以將混合模型的結(jié)構(gòu)分為三種，即串聯(lián)結(jié)構(gòu)、并聯(lián)結(jié)構(gòu)以及混聯(lián)結(jié)構(gòu)，其中串聯(lián)結(jié)構(gòu)分為DM-FPM型和FPM-DM型兩種，見(jiàn)圖2?；旌夏Ｐ偷慕Y(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)需要建模人員具有扎實(shí)的化工背景知識(shí)，在恰當(dāng)位置結(jié)合適宜的DM 以達(dá)到預(yù)期效果。

1.1 串聯(lián)結(jié)構(gòu)

DM-FPM型串聯(lián)結(jié)構(gòu)[28-33]的模型結(jié)構(gòu)如圖2(a)所示，DM通常被用來(lái)獲取FPM的未知參數(shù)或者未知函數(shù)表達(dá)式，形式上作為FPM 的一部分，整體以FPM為核心，可以最大程度保留FPM的物理意義。該種混合結(jié)構(gòu)主要用于反映化工過(guò)程中的動(dòng)態(tài)行為，模型性能主要取決于FPM 中先驗(yàn)知識(shí)的準(zhǔn)確性。FPM-DM 型串聯(lián)結(jié)構(gòu)[34-36]的模型結(jié)構(gòu)如圖2(b)所示，當(dāng)系統(tǒng)中某一部分的先驗(yàn)知識(shí)不完備，或建立FPM 的難度過(guò)大時(shí)應(yīng)優(yōu)先選用該種混合結(jié)構(gòu)。該種結(jié)構(gòu)中以DM替代一部分過(guò)程機(jī)理，并以FPM的計(jì)算結(jié)果作為DM的訓(xùn)練數(shù)據(jù)輸入，和目標(biāo)數(shù)據(jù)建立映射關(guān)系。當(dāng)FPM 的結(jié)果較為準(zhǔn)確時(shí)，該種混合結(jié)構(gòu)往往表現(xiàn)出令人滿(mǎn)意的性能[37-38]。

圖2 常見(jiàn)的串/并聯(lián)混合模型結(jié)構(gòu)示意圖

羅雷濤等[39]以工業(yè)催化重整裝置為研究對(duì)象，對(duì)脫氯前氫氣純度建立了DM-FPM 型混合模型，其中FPM為包含了H2、C1～5、C5+三個(gè)虛擬組分的三集總動(dòng)力學(xué)模型，DM為最小二乘支持向量機(jī)，用于求解集總動(dòng)力學(xué)模型中的活度系數(shù)γM，在模型驗(yàn)證階段使用了工業(yè)重整裝置的數(shù)據(jù)，并與單獨(dú)使用DM的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果表明建立的混合模型具有更高的精度。Azarpour 等[31]對(duì)固定床催化反應(yīng)器（fixed-bed catalytic reactor，F(xiàn)BCR） 建 立 了DM-FPM 型混合模型，F(xiàn)PM 為催化劑失活模型，DM為ANN，用于預(yù)測(cè)催化劑失活中的的動(dòng)力學(xué)常數(shù)γa，避免了常規(guī)方法中該部分的復(fù)雜、低精度計(jì)算過(guò)程，驗(yàn)證階段采用了工業(yè)對(duì)苯二甲酸加氫純化過(guò)程以及工業(yè)甲醇過(guò)程，成功預(yù)測(cè)了兩個(gè)過(guò)程中的催化劑壽命以及裝置操作參數(shù)對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物的影響。值得注意的是，在該混合模型構(gòu)建過(guò)程中沒(méi)有引入特定催化劑的性質(zhì)參數(shù)，表明其在FBCR建模問(wèn)題中具有一定的泛用性。華豐等[40]以工業(yè)乙烯裂解爐為研究對(duì)象，設(shè)計(jì)構(gòu)造了一種裂解爐輻射段傳熱與反應(yīng)的FPM-DM 型混合模型，其中FPM 是基于過(guò)程機(jī)理建立的管外分區(qū)傳熱模型以及管內(nèi)傳質(zhì)模型，以沿爐管方向的特征溫度與裝置操作參數(shù)作為輸入，爐管方向的3次熱通量曲線(xiàn)參數(shù)作為輸出訓(xùn)練了ANN，并將管外傳熱模型和管內(nèi)傳質(zhì)模型進(jìn)行耦合，模型驗(yàn)證結(jié)果表明該混合模型可以準(zhǔn)確的預(yù)測(cè)裂解爐的產(chǎn)物分布，模型收斂速度比FPM快6倍。Khazraee 等[34]以間歇反應(yīng)精餾裝置為研究對(duì)象，建立了FPM-DM 型混合模型，其中FPM 為塔內(nèi)逐板傳熱、傳質(zhì)模型，DM 為4 個(gè)并行的自適應(yīng)神經(jīng)模糊推理系統(tǒng)，以塔盤(pán)溫度作為輸入，對(duì)塔板上的組分濃度進(jìn)行預(yù)測(cè)，取得了良好的效果，為實(shí)際間歇反應(yīng)精餾裝置的組分控制提供有效的指導(dǎo)。Hosen 等[32]以苯乙烯聚合過(guò)程為研究對(duì)象，建立了FPM-DM 型混合模型，構(gòu)建過(guò)程中首先根據(jù)質(zhì)量、熱量守恒方程等過(guò)程機(jī)理構(gòu)建了反應(yīng)器的FPM，并推算了聚合反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)常數(shù)，用裝置操作參數(shù)和動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)作為輸入，產(chǎn)物分布作為輸出訓(xùn)練ANN，最后將ANN 整合到FPM 中，最終以裝置實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)模型性能進(jìn)行驗(yàn)證，結(jié)果表明該混合模型相比單獨(dú)建立FPM具有更高的準(zhǔn)確性。

1.2 并聯(lián)結(jié)構(gòu)

并聯(lián)結(jié)構(gòu)混合模型的結(jié)構(gòu)如圖2(c)所示，以一定方式將多個(gè)FPM和DM的輸出疊加，作為混合模型的總輸出[41-50]，是一種基于集成學(xué)習(xí)的建模方式[51]。其中FPM是該種混合結(jié)構(gòu)的核心，用于反映過(guò)程內(nèi)部的動(dòng)態(tài)行為，DM 則作為FPM 的殘差項(xiàng)，或者作為離散形式FPM 參數(shù)的校正系數(shù)，對(duì)FPM的輸出誤差進(jìn)行補(bǔ)正。相比單獨(dú)使用DM，并聯(lián)結(jié)構(gòu)混合模型能有效減少模型參數(shù)的維度，一方面可以降低模型訓(xùn)練的成本，另一方面可以降低因大量模型參數(shù)帶來(lái)的過(guò)擬合風(fēng)險(xiǎn)[45,52]。但并聯(lián)混合模型性能受限于訓(xùn)練數(shù)據(jù)的有效范圍，超出有效范圍的數(shù)據(jù)無(wú)法獲得可靠的輸出，模型外推性較差[53]。

Su等[46]以聚合物反應(yīng)器為對(duì)象，設(shè)計(jì)了一種并聯(lián)混合模型，通過(guò)ANN 對(duì)機(jī)理子模型的預(yù)測(cè)誤差進(jìn)行補(bǔ)償，取得了良好的效果。Khoukhi 等[47]結(jié)合狀態(tài)方程與兩種ANN、SVR 建立了原油黏度、氣/油比（GOR）與壓力-體積-溫度（PVT）特性的預(yù)測(cè)混合模型，結(jié)果與實(shí)際測(cè)定的原油性質(zhì)曲線(xiàn)趨勢(shì)一致。Xiong等[45]開(kāi)發(fā)了基于通用模型控制（GMC）算法的并聯(lián)型混合模型的控制策略，并在連續(xù)攪拌釜式反應(yīng)器（continuous stirred tank reactor, CSTR）上進(jìn)行了應(yīng)用和評(píng)價(jià)，混合模型中以CSTR機(jī)理子模型為核心，用ANN 修正FPM 預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值之間的偏差，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該混合模型形成的GMC 控制器的性能優(yōu)于傳統(tǒng)的STPID、GMV 控制器，能準(zhǔn)確描述CSTR中的溫度分布。在并聯(lián)結(jié)構(gòu)混合模型中，輸出結(jié)果的疊加方式對(duì)模型性能有很大的影響。在DM僅作為FPM殘差項(xiàng)的情況下，通常采用單純的相加，在DM 用于校正FPM 的參數(shù)時(shí)，可以依據(jù)過(guò)程原理和特點(diǎn)對(duì)系數(shù)進(jìn)行加權(quán)等方法[48,54]，還有學(xué)者訓(xùn)練了專(zhuān)門(mén)的DM 用來(lái)確定子模型對(duì)最終輸出的貢獻(xiàn)[55-56]。此外，朱鵬飛等[50]基于最優(yōu)估計(jì)的Kalman 濾波算法遞推框架，依據(jù)子模型預(yù)測(cè)精度對(duì)其輸出進(jìn)行動(dòng)態(tài)融合，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該融合策略要優(yōu)于加權(quán)系數(shù)法。目前并聯(lián)結(jié)構(gòu)中子模型的融合策略尚未引起足夠的重視，相關(guān)研究尚少。

1.3 混聯(lián)結(jié)構(gòu)

混聯(lián)結(jié)構(gòu)是以串聯(lián)、并聯(lián)結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)形成的更為復(fù)雜的嵌套型結(jié)構(gòu)[57-59]，每個(gè)子模型的引入都有明確的目的，如預(yù)處理[60-61]、優(yōu)化[50,62]、形成閉環(huán)回路[63-66]等?；炻?lián)結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)規(guī)律仍以基本的串聯(lián)、并聯(lián)混合模型結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)，根據(jù)具體過(guò)程和目標(biāo)任務(wù)的需求進(jìn)行合理設(shè)計(jì)，可以豐富模型功能和提高性能，常見(jiàn)的兩種混聯(lián)結(jié)構(gòu)基本模式如圖3所示。

Bhutani 等[63]以工業(yè)加氫裂化裝置為研究對(duì)象，建立了混聯(lián)結(jié)構(gòu)的混合模型對(duì)產(chǎn)物分布進(jìn)行預(yù)測(cè)，其中由一個(gè)ANN 確定FPM 的參數(shù)，和FPM 一并形成DM-FPM 型串聯(lián)結(jié)構(gòu)，由另一個(gè)ANN 對(duì)整體模型輸出與裝置測(cè)量值間的誤差值進(jìn)行修正，形成并聯(lián)結(jié)構(gòu)，整個(gè)混合模型的結(jié)構(gòu)如圖4(a)所示。該作者使用工業(yè)加氫裂化裝置數(shù)據(jù)對(duì)兩種單獨(dú)使用的FPM（FPMdef、FPMopt）、DM（DBM）以及多種結(jié)構(gòu)混合模型（series、parallel、hybrid）的性能進(jìn)行了對(duì)比如圖4(b)所示。結(jié)果表明混聯(lián)結(jié)構(gòu)的混合模型性能略次于單獨(dú)使用的DM，通過(guò)對(duì)操作參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化可使目標(biāo)產(chǎn)物收率提高4%～16%，對(duì)工業(yè)加氫裂化裝置的過(guò)程控制有指導(dǎo)意義。

圖3 兩種常見(jiàn)的混聯(lián)結(jié)構(gòu)示意圖

圖4 加氫裂化過(guò)程混聯(lián)模型結(jié)構(gòu)與不同模型結(jié)果對(duì)比

Peroni 等[65]以連續(xù)冷卻結(jié)晶塔為研究對(duì)象，開(kāi)發(fā)了一種自適應(yīng)混合模型，DM部分使用了模糊自適應(yīng)共振映射網(wǎng)絡(luò)，旨在消除FPM 的預(yù)測(cè)偏差，這種偏差主要是由塔內(nèi)結(jié)晶器冷卻盤(pán)管表面結(jié)垢現(xiàn)象引起的，并設(shè)置了自學(xué)習(xí)系統(tǒng)（self-learning system,SLS）實(shí)時(shí)采樣塔內(nèi)DCS數(shù)據(jù)并對(duì)模型參數(shù)進(jìn)行校正，結(jié)果表明了該混聯(lián)模型的有效性。You等[67]以工業(yè)MIP-FCC 裝置為研究對(duì)象，建立了裝置的8 集總動(dòng)力學(xué)模型，使用龍格庫(kù)塔法和GA 對(duì)47 個(gè)動(dòng)力學(xué)參數(shù)進(jìn)行求解和優(yōu)化，以并聯(lián)形式的ANN 對(duì)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行修正，建立混合模型在工業(yè)MIP-FCC 數(shù)據(jù)上表現(xiàn)出了良好的性能。Plehiers等[59]以烴類(lèi)熱裂解過(guò)程為研究對(duì)象，構(gòu)建了4個(gè)結(jié)構(gòu)不同且高度耦合的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，以原料油的PIONA 作為模型初始輸入，對(duì)潛在的過(guò)程性質(zhì)如基于虛擬組分劃分的詳細(xì)PIONA、密度、蒸氣壓、沸點(diǎn)進(jìn)行了預(yù)測(cè)，并以該部分輸出結(jié)合裝置過(guò)程變量進(jìn)一步構(gòu)建了對(duì)出裝置產(chǎn)物的詳盡數(shù)據(jù)的預(yù)測(cè)網(wǎng)絡(luò)，模型整體框架基于烴類(lèi)熱裂解的機(jī)理知識(shí)設(shè)計(jì)而成，可解釋性強(qiáng)，在熱裂解模擬數(shù)據(jù)的驗(yàn)證中取得了十分準(zhǔn)確的結(jié)果，MAE 質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高僅為0.19%。

1.4 模型結(jié)構(gòu)小結(jié)

串聯(lián)結(jié)構(gòu)混合模型的性能主要取決于FPM 的精度，尤其是DM-FPM 型混合模型。在化工過(guò)程中，DM-FPM 型串聯(lián)結(jié)構(gòu)被廣泛應(yīng)用，因?yàn)槟壳坝泻芏啾徽J(rèn)為是第一性原理的定理本身仍是以經(jīng)驗(yàn)相關(guān)性模型（empirical models，EM）的形式建立的，包括菲克定律、傅里葉熱傳導(dǎo)定律、達(dá)西多孔介質(zhì)流動(dòng)定律和理想氣體定律等，在使用過(guò)程需要對(duì)其中的參數(shù)進(jìn)行估計(jì)，如反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)、熱力學(xué)常數(shù)、活度系數(shù)等，此時(shí)DM 主要是作為FPM 參數(shù)的預(yù)測(cè)器。在FPM-DM 型串聯(lián)結(jié)構(gòu)中，DM 是作為FPM 的一部分而存在的，通過(guò)建立DM 等效替代部分FPM 的功能，以減輕建模過(guò)程中對(duì)第一性原理的需求，降低建模的難度和成本。

當(dāng)FPM 性能不佳，或在FPM 建立過(guò)程中存在大量假設(shè)時(shí)，并聯(lián)混合模型通過(guò)引入額外的DM對(duì)FPM的輸出進(jìn)行修正，可以有效提高模型性能[63,68]，因此當(dāng)FPM 的性能良好時(shí)，并聯(lián)混合模型的性能往往不及串聯(lián)混合模型[63]，這是因?yàn)椴⒙?lián)結(jié)構(gòu)混合模型的主體仍是FPM，需要FPM 本身具有相當(dāng)?shù)臏?zhǔn)確性和適用性；同時(shí)并聯(lián)混合模型的DM需要從大量大范圍數(shù)據(jù)中學(xué)習(xí)，以實(shí)現(xiàn)和FPM 協(xié)同準(zhǔn)確描述系統(tǒng)動(dòng)態(tài)特性的目的。相較之下串聯(lián)結(jié)構(gòu)的混合模型具有更好的外推性能[53]和靈活性，通過(guò)串聯(lián)多個(gè)DM即可添加對(duì)應(yīng)的功能，如對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行一定的處理（包括分解、聚類(lèi)、降噪等），使之更適用于后續(xù)DM的構(gòu)建。

混聯(lián)結(jié)構(gòu)都是以一種串聯(lián)、并聯(lián)結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)擴(kuò)展而成的，結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和功能緊密相關(guān)。其主要優(yōu)勢(shì)在于充分利用過(guò)程數(shù)據(jù)的基礎(chǔ)上引入更多的過(guò)程機(jī)理，這有利于工程師將高度復(fù)雜的問(wèn)題簡(jiǎn)化，在機(jī)理層即可大幅降低問(wèn)題的維度，并使建立的模型有更好的可解釋性。通過(guò)結(jié)合分布式建模策略將大的目標(biāo)分解為多個(gè)小目標(biāo)，可以進(jìn)一步提高混聯(lián)結(jié)構(gòu)混合模型的外推性，降低工況變化時(shí)的再訓(xùn)練難度和成本，使之適用于大規(guī)模復(fù)雜過(guò)程的建模[69-70]，在化工過(guò)程智能化建設(shè)中具有重要的地位。但其結(jié)構(gòu)復(fù)雜、子模型數(shù)量較多，也為建模過(guò)程帶來(lái)了更高的成本和難度。

2 混合模型的應(yīng)用

化工過(guò)程模型化技術(shù)最早在20 世紀(jì)50 年代得到應(yīng)用，經(jīng)過(guò)近七十年的發(fā)展已成為化工過(guò)程開(kāi)發(fā)、設(shè)計(jì)、生產(chǎn)的重要手段[71]，是實(shí)現(xiàn)監(jiān)控、優(yōu)化、控制、預(yù)測(cè)等任務(wù)的關(guān)鍵一步。模型化技術(shù)在化工智能化建設(shè)中具有重要的地位，在建模過(guò)程中協(xié)同使用FPM和DM是必要的，形成的混合模型可以結(jié)合FPM和DM的優(yōu)勢(shì)從而成為數(shù)據(jù)與計(jì)算的高保真模型[72]。對(duì)于化工智能化建設(shè)中不同的應(yīng)用場(chǎng)景以及問(wèn)題特點(diǎn)，適用的模型結(jié)構(gòu)和數(shù)學(xué)方法總是不盡相同，本節(jié)將對(duì)化工過(guò)程中主要的應(yīng)用場(chǎng)景，使用混合建模方法的文獻(xiàn)進(jìn)行綜述和總結(jié)。

2.1 過(guò)程監(jiān)控

作為確保裝置單元、大型設(shè)備、管路等處于良好運(yùn)行狀態(tài)的一種有效方法，過(guò)程監(jiān)控在過(guò)去的幾十年中得到了快速的發(fā)展[69-70]。構(gòu)建過(guò)程監(jiān)控模型的資源主要是數(shù)學(xué)模型、專(zhuān)家知識(shí)以及過(guò)程數(shù)據(jù)，化工過(guò)程的復(fù)雜性、高維度、強(qiáng)非線(xiàn)性、時(shí)滯性等特點(diǎn)都為建立過(guò)程監(jiān)控模型帶來(lái)了挑戰(zhàn)。由于DM在特征抽提、模式識(shí)別等任務(wù)上具有較高的精度和速度，基于DM的過(guò)程監(jiān)控模型早已得到了廣泛研究和應(yīng)用。用于過(guò)程監(jiān)控的混合模型往往是以FPM-DM 串聯(lián)結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)的，通過(guò)FPM 接收過(guò)程數(shù)據(jù)并進(jìn)行初步分析，并由DM給出最終結(jié)果，在保證精度和速度的同時(shí)兼顧了模型物理意義[73-74]。Zaranezhad 等[75]收集了某化工廠(chǎng)十二年內(nèi)1000起事故的數(shù)據(jù)，首先根據(jù)專(zhuān)家知識(shí)分析并建立了事故因果模型，確定了各事故的關(guān)鍵變量和輔助變量，然后結(jié)合因果模型和模糊推理系統(tǒng)（fuzzy inference system，F(xiàn)IS）建立了ANN-FIS-GA/ACO 串聯(lián)混合監(jiān)控模型，模型中采用元啟發(fā)算法訓(xùn)練模糊神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)并確定了最優(yōu)模型，使用遺傳算法/蟻群算法對(duì)模糊神將網(wǎng)絡(luò)的聚類(lèi)半徑進(jìn)行優(yōu)化，確定了if-then規(guī)則的最佳數(shù)量和結(jié)構(gòu)，建立的混合模型根據(jù)實(shí)際事故數(shù)據(jù)的預(yù)測(cè)精度、靈敏度、特異性進(jìn)行了評(píng)價(jià)，取得了良好的效果。Ge 等[69]提出了一種用于化工過(guò)程全廠(chǎng)范圍過(guò)程監(jiān)控的分布式建?？蚣埽谶^(guò)程機(jī)理將完整的廠(chǎng)級(jí)過(guò)程分解為多個(gè)相互聯(lián)結(jié)的區(qū)塊，對(duì)每個(gè)區(qū)分別建立用于監(jiān)控的DM，并使用決策融合算法將每個(gè)區(qū)塊的監(jiān)控結(jié)果進(jìn)行集成，這種分布式監(jiān)控混合模型具有很高的靈活性，可以針對(duì)不同區(qū)塊的過(guò)程特點(diǎn)以及數(shù)據(jù)特點(diǎn)單獨(dú)開(kāi)發(fā)模型，在TE 過(guò)程的應(yīng)用結(jié)果證明了這種監(jiān)控模型結(jié)構(gòu)的有效性。Bavekar 等[76]認(rèn)為基于貝葉斯網(wǎng)絡(luò)的監(jiān)控模型中的噪聲在時(shí)域上具有一定的相關(guān)性，為分離該部分由已知物理源引發(fā)的結(jié)構(gòu)型擾動(dòng)并提高模型性能，開(kāi)發(fā)了一種結(jié)合具有時(shí)序的物理學(xué)、動(dòng)力學(xué)原理與不具有時(shí)序的DM結(jié)合的串聯(lián)混合監(jiān)控模型，其中DM 部分使用實(shí)驗(yàn)、工業(yè)數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練，該混合監(jiān)控模型在加熱混合器的應(yīng)用中取得了較好的效果，且分離的噪聲信息和實(shí)際噪聲信息相一致。Pulido 等[77]針對(duì)復(fù)雜工業(yè)過(guò)程監(jiān)控問(wèn)題，提出了一種基于狀態(tài)空間神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和模型分解的分布式混聯(lián)混合監(jiān)控模型，其中DM 包含5 個(gè)串聯(lián)的ANN，中心網(wǎng)絡(luò)用于表征系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)行為，次外層網(wǎng)絡(luò)用于對(duì)系統(tǒng)非線(xiàn)性行為建模，最外層網(wǎng)絡(luò)用于提供輸入到輸出的線(xiàn)性變換，使用蒸發(fā)過(guò)程工業(yè)裝置數(shù)據(jù)對(duì)模型性能進(jìn)行驗(yàn)證，結(jié)果表明提出的分布式混合監(jiān)控模型可以有效的預(yù)測(cè)過(guò)程狀態(tài)和故障，僅有少量誤報(bào)發(fā)生。

可以看到，以化工過(guò)程監(jiān)控為目標(biāo)的建模過(guò)程中，直接進(jìn)行FPM 建模是不易甚至不能實(shí)現(xiàn)的，一般會(huì)首先考慮將過(guò)程分解以降低監(jiān)控任務(wù)的復(fù)雜度，同時(shí)也利于定位事件發(fā)生位置，分解過(guò)程可以是機(jī)理的也可以是數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的。DM接收FPM傳遞的過(guò)程信息，給出對(duì)當(dāng)前運(yùn)行狀態(tài)的判斷。以FPM-DM 為基礎(chǔ)的混合模型可以有效降低建模過(guò)程的難度和成本，且無(wú)需完備的過(guò)程機(jī)理，并能準(zhǔn)確描述系統(tǒng)各部分的主要行為。在保留模型物理意義的同時(shí)，實(shí)現(xiàn)快速準(zhǔn)確建立過(guò)程監(jiān)控模型的目的具有良好的應(yīng)用前景。

2.2 過(guò)程優(yōu)化

在化工過(guò)程中，過(guò)程優(yōu)化是一項(xiàng)非常經(jīng)典且重要的任務(wù)，主要包括了過(guò)程中性能、成本、利潤(rùn)、安全性和可靠性、操作條件、控制策略、單元結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、輸運(yùn)網(wǎng)絡(luò)、計(jì)劃與排產(chǎn)等諸多方面[78]，在學(xué)術(shù)界和工業(yè)界中均有學(xué)者進(jìn)行了大量實(shí)踐?；み^(guò)程的優(yōu)化任務(wù)往往具有多個(gè)優(yōu)化目標(biāo)，這類(lèi)任務(wù)被稱(chēng)為多目標(biāo)優(yōu)化（multi-objective optimization,MOO）。因需要同時(shí)解決多個(gè)優(yōu)化目標(biāo)在眾多決策變量和約束條件下的復(fù)雜優(yōu)化設(shè)計(jì)問(wèn)題而具有較大的難度，以進(jìn)化演化算法為核心的DM在優(yōu)化任務(wù)中具有巨大優(yōu)勢(shì)。在優(yōu)化任務(wù)中引入FPM 可以擴(kuò)展DM的邊界條件，形成以DM-FPM串聯(lián)結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)的混合優(yōu)化模型，一方面可以大幅提高優(yōu)化算法的運(yùn)行速度，減少陷入局部最優(yōu)的概率；同時(shí)該種混合結(jié)構(gòu)也更容易實(shí)現(xiàn)過(guò)程的動(dòng)態(tài)優(yōu)化，形成控制閉環(huán)。目前混合建模在優(yōu)化算法和工程應(yīng)用中都已得到了較大進(jìn)步[79]。Simon 等[80]對(duì)工業(yè)規(guī)模間歇反應(yīng)器（batch reactor，BR）的模擬過(guò)程建立了串聯(lián)混合模型。其中FPM 部分用于描述以固體狀態(tài)進(jìn)入反應(yīng)器的一種反應(yīng)物反應(yīng)及溶解的過(guò)程，DM部分用于描述三相反應(yīng)系統(tǒng)的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，修正由實(shí)驗(yàn)室規(guī)模反應(yīng)器到工業(yè)規(guī)模反應(yīng)器這一過(guò)程中的模型參數(shù)偏差以及確定BR 運(yùn)行過(guò)程的最優(yōu)參數(shù)。使用反應(yīng)器數(shù)據(jù)驗(yàn)證結(jié)果顯示，該模型能夠?qū)Ψ磻?yīng)過(guò)程中反應(yīng)器內(nèi)各物質(zhì)的濃度變化進(jìn)行較好的預(yù)測(cè)，并能確定BR 的最優(yōu)運(yùn)行參數(shù)。Zendehboudi 等[81]針對(duì)工業(yè)尿素生產(chǎn)過(guò)程建立了混聯(lián)混合模型以對(duì)裝置進(jìn)行建模及操作條件優(yōu)化，研究中首先建立了包含建模對(duì)象反應(yīng)框架及其復(fù)雜汽液平衡關(guān)系的FPM，以基于ANN 的二氧化碳轉(zhuǎn)化量與產(chǎn)物溫度關(guān)系的預(yù)測(cè)模型對(duì)FPM 進(jìn)行修正。結(jié)果表明，相較于單獨(dú)使用FPM，混合模型可以更好地預(yù)測(cè)產(chǎn)物的性質(zhì)，在此預(yù)測(cè)混合模型基礎(chǔ)上，另外使用一個(gè)ANN 對(duì)反應(yīng)溫度、裝置壓力以及進(jìn)料比例等參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，結(jié)果表明，反應(yīng)溫度191℃、裝置壓力13.8MPa、氨/二氧化碳摩爾比2.7 為該尿素生產(chǎn)裝置的最優(yōu)操作條件。Mahalec 等[36]建立了一種結(jié)合FPM 與偏最小二乘法（partial least squares，PLS）的混聯(lián)混合模型，用于某工業(yè)原油精餾塔的預(yù)測(cè)及優(yōu)化。該混合模型由兩部分組成，第一部分模型包含由能量守恒及質(zhì)量守恒方程組成的FPM 以及基于操作參數(shù)和原料油性質(zhì)獲取精餾塔蒸餾曲線(xiàn)的PLS模型；第二部分主要包含一個(gè)PLS模型，用于確定蒸餾曲線(xiàn)與塔板溫度間的關(guān)系。實(shí)驗(yàn)階段將該混合模型應(yīng)用于原油精餾塔的操作條件優(yōu)化任務(wù)中，并將優(yōu)化結(jié)果與AspenPlus 的優(yōu)化結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，結(jié)果表明該混合模型的優(yōu)化效果優(yōu)于AspenPlus，文中還基于優(yōu)化后的操作參數(shù)進(jìn)行了嚴(yán)格的流程仿真，驗(yàn)證了模型優(yōu)化結(jié)果的可行性。

直接使用優(yōu)化算法進(jìn)行最優(yōu)化求解的過(guò)程是一個(gè)全局搜索過(guò)程，具有一定的盲目性，且化工過(guò)程復(fù)雜度高，各部分優(yōu)化結(jié)果的組合并不等于整體的最優(yōu)結(jié)果。而過(guò)程機(jī)理的加入一方面可以限制搜索區(qū)域，加快求解速度，使最優(yōu)解更符合系統(tǒng)知識(shí)，另一方面也可以降低對(duì)過(guò)程數(shù)據(jù)數(shù)量和質(zhì)量的需求。從上述文獻(xiàn)的結(jié)果可以看到，相比于直接使用優(yōu)化算法，混合模型在化工過(guò)程優(yōu)化問(wèn)題中有著比單獨(dú)建立的FPM或DM有著更好的效果，同時(shí)混聯(lián)混合模型良好的可擴(kuò)展性使其得到了廣泛應(yīng)用。

2.3 預(yù)測(cè)控制

化工過(guò)程通常表現(xiàn)出受I/O 約束的非線(xiàn)性多變量反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，預(yù)測(cè)控制（model predictive control,MPC）經(jīng)過(guò)幾十年的發(fā)展和研究，已廣泛用于化工、化學(xué)、制藥等領(lǐng)域的過(guò)程控制中，成為傳統(tǒng)比例-積分-微分（proportional-integral-derivative，PID）控制的補(bǔ)充方案。實(shí)現(xiàn)預(yù)測(cè)控制的第一步是建立準(zhǔn)確描述過(guò)程I/O 關(guān)系的模型[82]，因此預(yù)測(cè)控制中一般會(huì)包含以FPM-DM 串聯(lián)結(jié)構(gòu)或并聯(lián)結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)的預(yù)測(cè)模型，相比于單獨(dú)使用FPM或DM，混合模型可以降低對(duì)過(guò)程機(jī)理和數(shù)據(jù)有效范圍的依賴(lài)；在控制過(guò)程中，可以通過(guò)形成DM-FPM 串聯(lián)結(jié)構(gòu)提高控制過(guò)程的準(zhǔn)確度和速度，通過(guò)結(jié)合兩種基本模型的優(yōu)勢(shì)，能夠保證較高預(yù)測(cè)精度的同時(shí)使模型具有較強(qiáng)的外推性與泛化性，這一特點(diǎn)使混合建模方法在各領(lǐng)域MPC 任務(wù)中得到了廣泛應(yīng)用。Chen 等[35]設(shè)計(jì)了用于CSTR 預(yù)測(cè)控制的FPM-DM 型混合模型，其中FPM使用了一種簡(jiǎn)化的線(xiàn)性的CSTR質(zhì)量平衡方程替代了原非線(xiàn)性反應(yīng)體系中的主要部分，DM 使用一個(gè)ANN 對(duì)剩余的非線(xiàn)性部分進(jìn)行描述。模型測(cè)試結(jié)果表明，該混合模型有效降低了模型的輸入變量維度，簡(jiǎn)化了模型結(jié)構(gòu)，且具有良好的可解釋性。在某工業(yè)精餾塔的在線(xiàn)內(nèi)?？刂疲╥nternal model control，IMC）的應(yīng)用結(jié)果表明，該模型同時(shí)具有良好的泛化性能。Xiong 等[45]對(duì)實(shí)驗(yàn)室規(guī)模BR 建立了一種并聯(lián)結(jié)構(gòu)混合模型。其中FPM 部分用于對(duì)研究對(duì)象的線(xiàn)性部分進(jìn)行描述，DM部分用于分析FPM預(yù)測(cè)結(jié)果與真實(shí)數(shù)據(jù)間的誤差?；谠摶旌夏Ｐ?，該作者討論了通用模型控制的發(fā)展及其在離散系統(tǒng)與時(shí)滯系統(tǒng)中的應(yīng)用情況，并以某實(shí)驗(yàn)室規(guī)模放熱反應(yīng)間歇反應(yīng)器為研究對(duì)象進(jìn)行模型應(yīng)用測(cè)試。結(jié)果顯示，該模型可以較好地實(shí)現(xiàn)對(duì)物流溫度的控制。Cubillos 等[83]以某含噪工業(yè)環(huán)境中運(yùn)行的半工業(yè)振動(dòng)干燥器為研究對(duì)象，建立了DM-FPM型混合模型，其中DM使用一個(gè)ANN求取無(wú)法通過(guò)第一性原理計(jì)算的操作參數(shù)。采用裝置運(yùn)行歷史數(shù)據(jù)對(duì)ANN 進(jìn)行訓(xùn)練和測(cè)試，結(jié)果顯示該混合模型在困難環(huán)境下可以保持較高的精度和魯棒性。該作者將該混合模型與單步預(yù)測(cè)控制策略進(jìn)行結(jié)合構(gòu)成研究對(duì)象的測(cè)控系統(tǒng)，該系統(tǒng)在面對(duì)設(shè)定值和擾動(dòng)變化時(shí)，具有較好的適應(yīng)性、可預(yù)測(cè)性及可控制性。Zahedi等[84]對(duì)二氧化碳加氫制甲醇填充床反應(yīng)器建立了DM-FPM 型混合模型，其中DM部分使用一個(gè)ANN估計(jì)該非線(xiàn)性反應(yīng)體系的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)，賦予了網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)局部響應(yīng)特性，并對(duì)反應(yīng)器出口處產(chǎn)物分布進(jìn)行預(yù)測(cè)，F(xiàn)PM 部分主要包括質(zhì)能守恒方程以及壓降變化的表達(dá)式，基于ANN的輸出參數(shù)可以計(jì)算出口物流的溫度和壓力，使用工業(yè)數(shù)據(jù)對(duì)模型性能進(jìn)行驗(yàn)證，結(jié)果表明了該混合模型的有效性。

與建立過(guò)程監(jiān)控模型類(lèi)似，對(duì)于預(yù)測(cè)控制任務(wù)來(lái)講，根據(jù)守恒方程和本構(gòu)方程等對(duì)大規(guī)?；み^(guò)程構(gòu)建FPM 都是極其昂貴和難以實(shí)現(xiàn)的，而完全根據(jù)過(guò)程數(shù)據(jù)建立DM的精度與模型適用范圍也難以得到保障，這兩點(diǎn)恰是評(píng)價(jià)MPC 模型性能的兩項(xiàng)主要標(biāo)準(zhǔn)[85]。從文獻(xiàn)的結(jié)果中可以看到，結(jié)構(gòu)合理的混合模型可以為上述兩大問(wèn)題提供行之有效的解決方案，混合預(yù)測(cè)控制模型的響應(yīng)速度和控制精度相比于單獨(dú)使用的FPM、DM有更大的優(yōu)勢(shì)[84-85]。

2.4 軟測(cè)量

化工過(guò)程中存在著大量難以直接測(cè)量或者以現(xiàn)有技術(shù)無(wú)法直接測(cè)量的參數(shù)，如物流的元素組分含量、反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)、多相流中的相間作用力等。除通過(guò)實(shí)驗(yàn)、數(shù)值模擬等方法建立精確FPM 獲取此類(lèi)參數(shù)外，應(yīng)用DM對(duì)目標(biāo)變量進(jìn)行軟測(cè)量也是一種行之有效的方法，但往往訓(xùn)練DM的數(shù)據(jù)不易獲得，需要借助FPM與DM進(jìn)行混合求解。在軟測(cè)量任務(wù)中，既可以通過(guò)FPM-DM 串聯(lián)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)對(duì)復(fù)雜FPM 的補(bǔ)完或簡(jiǎn)化，也可形成DM-FPM 串聯(lián)結(jié)構(gòu)求解FPM 中不易獲得的參數(shù)，還可以直接建立并聯(lián)結(jié)構(gòu)，深度利用過(guò)程數(shù)據(jù)來(lái)修正現(xiàn)有的FPM，以實(shí)現(xiàn)直接提高FPM 性能的目的。目前結(jié)合FPM與DM形成混合模型的軟測(cè)量方法已得到廣泛應(yīng)用。

Bellos 等[86]建立了一種DM-FPM 串聯(lián)混合模型對(duì)工業(yè)加氫脫硫反應(yīng)器進(jìn)行模擬，其中DM包含三個(gè)獨(dú)立的多層感知神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，用于估計(jì)加氫脫硫反應(yīng)速率常數(shù)及反應(yīng)焓等參數(shù)，F(xiàn)PM 部分包含加氫脫硫反應(yīng)速率表達(dá)式及反應(yīng)器各物質(zhì)的質(zhì)量平衡方程等，結(jié)合DM輸出的參數(shù)，整個(gè)混合模型可以對(duì)反應(yīng)器內(nèi)部的動(dòng)態(tài)行為進(jìn)行預(yù)測(cè)。在三種不同加氫處理裝置上分別建立混合模型進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果表明該混合模型可以對(duì)不同運(yùn)行狀態(tài)下的反應(yīng)器動(dòng)態(tài)行為和催化劑活性水平進(jìn)行有效預(yù)測(cè)。Davoody 等[87]建立了一種用于預(yù)測(cè)超臨界流體萃取過(guò)程中萃取物質(zhì)量的DM-FPM串聯(lián)混合模型，其中DM為模糊神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，用于估計(jì)舍伍德數(shù)計(jì)算公式中的傳質(zhì)系數(shù)k'，并將該系數(shù)傳入基于質(zhì)量平衡方程建立的FPM中。用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)單獨(dú)建立的FPM 和混合模型的預(yù)測(cè)性能進(jìn)行對(duì)比，對(duì)比結(jié)果顯示建立的混合模型可以顯著提高模型性能。朱鵬飛[88]以聚乙烯聚合過(guò)程為研究對(duì)象，建立了預(yù)測(cè)氯乙烯聚合速率、轉(zhuǎn)化率以及聚合物粒徑分布的FPM-DM 串聯(lián)混合模型，其中FPM 包括聚合反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué)以及粒徑分布模型等，DM使用了改進(jìn)的Kalman濾波算法對(duì)基于混合核函數(shù)的主成分分析/片最小二乘-神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（K2PCA/K2PLS-ANN）兩個(gè)模型進(jìn)行混合，用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)模型性能進(jìn)行驗(yàn)證，結(jié)果表明提出的混合模型可以準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)聚合反應(yīng)速率、轉(zhuǎn)化率和聚氯乙烯顆粒粒徑分布，對(duì)實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程具有指導(dǎo)作用。Prada 等[89]建立了一種用于動(dòng)力學(xué)過(guò)程模擬的FPM-DM 串聯(lián)混合模型，該模型基于已知的專(zhuān)家知識(shí)建立FPM，并基于歷史數(shù)據(jù)以及混合整數(shù)優(yōu)化算法識(shí)別確認(rèn)模型其余部分的結(jié)構(gòu)和參數(shù)，通過(guò)減少建模假設(shè)從而獲得更多的模型自由度，并提高求解速度。以建立的混合模型對(duì)丙烯-丁醇-乙醇發(fā)酵過(guò)程的底物濃度、產(chǎn)物濃度、生長(zhǎng)速率進(jìn)行了預(yù)測(cè)，對(duì)比驗(yàn)證結(jié)果顯示，混合模型的準(zhǔn)確率要高于單獨(dú)使用的FPM和DM，并且大幅降低了響應(yīng)時(shí)間和測(cè)試成本。Plehiers 等[90]對(duì)三維CFD 求解過(guò)程中的質(zhì)量源項(xiàng)R的計(jì)算方法進(jìn)行了研究，使用物流濃度、壓力、溫度作為輸入，物流濃度隨時(shí)間的變化為輸出，對(duì)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行了訓(xùn)練，替代求解CFD模型方程中的質(zhì)量源項(xiàng)R，形成了DM-FPM混合CFD模型。其中ANN 的訓(xùn)練數(shù)據(jù)來(lái)自Cantera 軟件的模擬結(jié)果，并使用烴類(lèi)蒸汽裂解的工業(yè)數(shù)據(jù)對(duì)ANN 部分進(jìn)行了單獨(dú)驗(yàn)證。模型驗(yàn)證階段使用基于OpenFOAM 的活塞流反應(yīng)器模擬數(shù)據(jù)混合CFD模型性能進(jìn)行了驗(yàn)證，回歸系數(shù)為0.9997，求解速度是使用剛性化學(xué)求解器的2.65倍。

以ANN為代表的DM本身具有強(qiáng)大的擬合和回歸能力[91]，一般可以有效利用過(guò)程數(shù)據(jù)建立目標(biāo)變量的軟測(cè)量模型，但直接建立DM軟測(cè)量模型過(guò)于依賴(lài)過(guò)程數(shù)據(jù)的數(shù)量和質(zhì)量，且當(dāng)工況發(fā)生變化時(shí)，模型不具有外推性。在DM中引入過(guò)程機(jī)理可用于指導(dǎo)該過(guò)程中相關(guān)變量的選擇，一方面可以降低DM建立過(guò)程中對(duì)數(shù)據(jù)的需求，提高模型整體預(yù)測(cè)性能；另一方面可以有效擴(kuò)大軟測(cè)量模型的適用參數(shù)區(qū)間，為模型提供更強(qiáng)的外推性能，使之更具工業(yè)應(yīng)用潛力。

3 結(jié)語(yǔ)與展望

本文綜述了近年來(lái)化工過(guò)程中混合模型的建模方法和應(yīng)用場(chǎng)景?；旌辖Ｓ捎诮Y(jié)合了機(jī)理模型和數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型的優(yōu)勢(shì)，能在一定程度上解決單獨(dú)使用機(jī)理建?；驍?shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)建模方法過(guò)程中出現(xiàn)的成本過(guò)高、速度過(guò)慢、資源不足等問(wèn)題，在過(guò)去的二十多年受到了學(xué)者的廣泛關(guān)注和研究?？梢钥吹剑Y(jié)構(gòu)經(jīng)過(guò)合理設(shè)計(jì)并結(jié)合了人工智能算法的混合模型在解決化工過(guò)程模擬、監(jiān)測(cè)、優(yōu)化和預(yù)測(cè)等問(wèn)題中都有著良好的表現(xiàn)，保證模型具有物理意義的同時(shí)具有更好的可靠性、準(zhǔn)確性、可擴(kuò)展性，形式靈活，目的明確，并在化工過(guò)程智能化建設(shè)的推進(jìn)中起到了積極的作用[92-94]?，F(xiàn)階段混合模型的建立和應(yīng)用中也存在著一些限制，主要有如下幾點(diǎn)。

（1）機(jī)理模型的性能，無(wú)論采用何種混合模型結(jié)構(gòu)，當(dāng)機(jī)理模型足夠準(zhǔn)確時(shí)混合模型的性能就得到了保障，而化工過(guò)程涉及的機(jī)理模型種類(lèi)繁多，包括多種形式的質(zhì)量、熱量、動(dòng)量傳遞，往往還伴隨著相態(tài)變化和化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生；多個(gè)單元模塊間具有復(fù)雜的相互作用，且具有顯著的多尺度特征和時(shí)滯性。未來(lái)有待學(xué)者對(duì)化工過(guò)程各尺度層面的機(jī)理進(jìn)行進(jìn)一步的研究，將高維度、非線(xiàn)性、多尺度的化工過(guò)程解耦，以及擾動(dòng)在大規(guī)模過(guò)程中的傳遞機(jī)制，逐步完善現(xiàn)有知識(shí)庫(kù)，推動(dòng)多學(xué)科協(xié)同發(fā)展。

（2）高質(zhì)量、寬范圍數(shù)據(jù)的獲取，數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型在混合模型中起到補(bǔ)完、擴(kuò)充的作用，其性能主要取決于建模數(shù)據(jù)的數(shù)量和質(zhì)量，更多工況的數(shù)據(jù)意味著更強(qiáng)的模型泛化性。如何快速獲得關(guān)鍵位置的高質(zhì)量數(shù)據(jù)，并對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行必要的篩選和處理，有待現(xiàn)有傳感技術(shù)和數(shù)據(jù)算法的提高和突破。

（3）深化對(duì)化工過(guò)程的理解，目前的混合建模研究中沒(méi)有統(tǒng)一的建模范式，在先前的研究中幾乎針對(duì)每個(gè)問(wèn)題都有著不同的建模方案，這對(duì)于混合建模技術(shù)的發(fā)展和推廣是不利的。隨著對(duì)過(guò)程理解的深入，有望以傳統(tǒng)建模流程為基礎(chǔ)，以數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)模型實(shí)現(xiàn)某種具體功能，或是提高部分結(jié)構(gòu)的性能，最終形成模塊化的混合建模方案。此外，如何如通過(guò)整合現(xiàn)有零散的過(guò)程模型，打通傳統(tǒng)數(shù)字化系統(tǒng)各層次間的通路也是智能化建設(shè)中的重要課題?；旌辖Ｔ诩尚?、可擴(kuò)展性上的優(yōu)勢(shì)使具有著巨大的應(yīng)用潛力，有待學(xué)者進(jìn)行進(jìn)一步挖掘，如深度利用先進(jìn)的機(jī)器學(xué)習(xí)算法，開(kāi)發(fā)更有效、更泛用的子模型混合策略，推動(dòng)集成學(xué)習(xí)、深入學(xué)習(xí)、強(qiáng)化學(xué)習(xí)等熱門(mén)人工智能技術(shù)在智能化過(guò)程中心有效應(yīng)用。

總而言之，混合建模技術(shù)是化工智能化建設(shè)中的強(qiáng)力工具，其結(jié)構(gòu)易于擴(kuò)展的特性更適用于解決工業(yè)實(shí)際問(wèn)題，在智能化建設(shè)中有著無(wú)可取代的地位。在可預(yù)見(jiàn)的未來(lái)，隨著軟硬件水平、多學(xué)科知識(shí)的進(jìn)一步發(fā)展，混合模型的性能還會(huì)提高，模型應(yīng)用場(chǎng)景會(huì)進(jìn)一步擴(kuò)大。目前我國(guó)仍處在實(shí)現(xiàn)“智能制造”的前半場(chǎng)，對(duì)混合建模方法的研究可以強(qiáng)化學(xué)科、領(lǐng)域及技術(shù)間的合作，為智能化建設(shè)打下堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。