CFD數(shù)值模擬技術(shù)在液滴微流控多相流特性研究的應(yīng)用進(jìn)展

王炳捷，李輝，楊曉勇，白志山

（華東理工大學(xué)機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，上海，200237）

過程強(qiáng)化是實(shí)現(xiàn)綠色工藝的關(guān)鍵技術(shù)，通過小尺寸和小型化設(shè)備的發(fā)展，降低單位能耗及副產(chǎn)品生成，并最終達(dá)到提高生產(chǎn)效率、降低生產(chǎn)成本、提升安全性和減少環(huán)境污染的目的。然而，小尺寸緊湊型設(shè)備的發(fā)展也給其中流體動(dòng)力學(xué)特性和運(yùn)動(dòng)行為的研究帶來了新的挑戰(zhàn)，特別是多相流體系[1-3]。與傳統(tǒng)的宏觀大尺寸系統(tǒng)相比，借助微通道控制的兩相流體具有比表面積大、傳遞距離短、混合速度快等優(yōu)點(diǎn)，可以減少傳質(zhì)限制，以獲得更好的性能[4]。因此，液液微流控體系在化學(xué)反應(yīng)[5]、液液萃取[6]、生物分析[7]、結(jié)晶過程調(diào)控[8]以及結(jié)構(gòu)性材料制備[9]等領(lǐng)域取得了重大進(jìn)展。為了分析操作條件、流體性質(zhì)以及通道結(jié)構(gòu)對(duì)多相流的影響，當(dāng)前已經(jīng)從試驗(yàn)角度開展了許多有益的研究[2-3,10-13]。

根據(jù)以往的試驗(yàn)研究，微通道內(nèi)兩相流間的相互作用及動(dòng)力學(xué)行為受到許多參數(shù)的影響，如兩相流速、兩相黏度、界面張力、微通道結(jié)構(gòu)及壁面潤(rùn)濕特性等。同時(shí)，預(yù)測(cè)微通道裝置中液滴尺寸及成型機(jī)制的理論分析仍然比較復(fù)雜，且準(zhǔn)確性不足[14-15]。因此，僅靠試驗(yàn)研究或理論分析很難對(duì)微通道中兩相流動(dòng)現(xiàn)象和特性有全面的了解。與此同時(shí)，微流控系統(tǒng)中參數(shù)的測(cè)量和流場(chǎng)特性的獲取也是極為困難的工作。由于這兩個(gè)原因，目前微流控系統(tǒng)理論多為經(jīng)驗(yàn)研究所得。

此外，液滴和氣泡在復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)中的運(yùn)動(dòng)對(duì)于許多科學(xué)和工程應(yīng)用而言非常重要。在過去的幾十年里，無約束介質(zhì)中氣泡和液滴的運(yùn)動(dòng)引起了科學(xué)界的極大關(guān)注[16]。相反，關(guān)于氣泡/液滴在復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)通道內(nèi)演變的研究?jī)?nèi)容非常有限。一方面微通道壁面可以壓縮氣泡和液滴，在某種程度上，液滴/氣泡的形狀由微通道結(jié)構(gòu)所決定。另一方面，氣泡/液滴可以在無界介質(zhì)中自由演化，但在微通道結(jié)構(gòu)的限制下運(yùn)動(dòng)。為了解決這兩類問題，試驗(yàn)過程通常將基本現(xiàn)象分離出來，從宏觀上研究第二相的運(yùn)動(dòng)。而液滴或氣泡在復(fù)雜幾何中演化的問題則通過簡(jiǎn)化控制方程的方法來獲得一些近似的解析解[17]。因此，開發(fā)能夠?qū)崿F(xiàn)微通道內(nèi)液滴成型、液滴聚并/融合、液滴溶解、顆粒聚焦等復(fù)雜傳質(zhì)傳熱過程的數(shù)值模擬方法極為必要。

與液滴微流控技術(shù)相關(guān)的現(xiàn)有文章的綜述重心主要集中在微通道結(jié)構(gòu)和微流控設(shè)備的發(fā)展[18-19]、微流控技術(shù)在獲得結(jié)構(gòu)性/功能性材料的應(yīng)用[20-21]以及微流控技術(shù)及其產(chǎn)物在不同領(lǐng)域的拓展[22-23]，卻很少把目光集中于數(shù)值模擬方法對(duì)于液滴微流控多相流特性研究的重要輔助作用。本文將從數(shù)值模擬所涉及的液滴微流控裝置結(jié)構(gòu)及演變（第2 節(jié)）、液滴微流控模擬方法及優(yōu)化（第3 節(jié)）、微通道內(nèi)兩相流作用過程及原理（第4節(jié)）三個(gè)方面，系統(tǒng)綜述當(dāng)前數(shù)值模擬方法在液滴微流控技術(shù)及應(yīng)用方面的研究進(jìn)展（圖1所示），并在第5節(jié)針對(duì)當(dāng)前數(shù)值模擬方法所存在的瓶頸進(jìn)行重點(diǎn)闡述，展望未來數(shù)值模擬技術(shù)在液滴微流控探索應(yīng)用的發(fā)展方向。

1 微通道結(jié)構(gòu)

微通道限制了微流體邊界，因此通道尺寸結(jié)構(gòu)也會(huì)對(duì)流體特性產(chǎn)生影響。利用黏性剪切力來產(chǎn)生液滴的基礎(chǔ)微通道結(jié)構(gòu)可分為：同軸流（co-flow）、 交 錯(cuò) 流（cross-flow） 和 聚 焦 流（focusing-flow）。微流控技術(shù)的發(fā)展也使得微通道結(jié)構(gòu)以上述三種結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)，不斷向復(fù)雜組合或優(yōu)化結(jié)構(gòu)拓展和演變。而針對(duì)不同的研究對(duì)象（液滴成型、液滴聚并、氣泡溶解等）所采用的微通道結(jié)構(gòu)尺寸和模擬方法以及所考慮的影響因素也不盡相同（見表1和表2）。

1.1 同軸流結(jié)構(gòu)

1.1.1 基礎(chǔ)同軸流結(jié)構(gòu)

用于液-液介質(zhì)研究的同軸流微通道最早由Umbanhowar 等[53]提出，其結(jié)構(gòu)特征在于分散相流體與連續(xù)相流體在平行流中相遇。同軸流結(jié)構(gòu)可以是準(zhǔn)二維（2D）平面的或三維（3D）同軸的。其中，前者通常采用多板層組合獲取封閉的同軸流通道結(jié)構(gòu)，而后者則采用不同尺寸的圓形管（或方形管/槽）進(jìn)行同軸內(nèi)配合組裝獲得。Lan 等[27]借助CFD 數(shù)值模擬方法研究了準(zhǔn)二維（2D）平面同軸流結(jié)構(gòu)中的液滴成型過程。通過分析液滴分離位置附近的局部壓力和流速，揭示了滴流成型和射流成型的本質(zhì)區(qū)別［圖2(a)］。Xiong等[26]結(jié)合micro-PIV測(cè)試和數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)了液滴形成過程中的內(nèi)部循環(huán)流，并探究了兩相流速、兩相黏度和界面張力對(duì)液滴內(nèi)部循環(huán)流特性的影響［圖2(b)］。而Deng等[45]、Guillaument 等[47]和Nacimirad 等[24]則探究了3D 同軸流微流控結(jié)構(gòu)中兩相流速、兩相黏度、界面張力以及微通道壁面潤(rùn)濕特性等參數(shù)對(duì)液滴成型方式和尺寸的影響規(guī)律。

1.1.2 優(yōu)化同軸流結(jié)構(gòu)

在傳統(tǒng)同軸流微通道結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上，通過對(duì)分散相或者連續(xù)相通道結(jié)構(gòu)優(yōu)化，可改變微通道內(nèi)部流體的流動(dòng)特性。Heuberger 等[31]通過在分散相通道尖端開設(shè)方形槽道或布置特定結(jié)構(gòu)的開孔擋板，構(gòu)建了獨(dú)特的噴射式同軸流液滴成型結(jié)構(gòu)，其本身具有雙相流體振蕩器特征，可在高速率和高長(zhǎng)徑比條件下連續(xù)產(chǎn)生單分散性液滴。隨后的數(shù)值模擬幫助確定了上游質(zhì)量和動(dòng)量傳遞在激發(fā)液-液界面振蕩中的重要作用，而試驗(yàn)結(jié)果則進(jìn)一步證明了該種優(yōu)化結(jié)構(gòu)在提升液滴成型的穩(wěn)定性和產(chǎn)量方面的潛力。而Wang[46]和Chekifi[32]等則改變兩相流體接觸段的幾何結(jié)構(gòu)，構(gòu)建了錐形同軸流結(jié)構(gòu)微流控系統(tǒng)，并利用數(shù)值模擬方法研究了流動(dòng)參數(shù)和錐形結(jié)構(gòu)對(duì)液滴成型過程中液滴尺寸和生成頻率的影響。如圖3所示。

圖1 數(shù)值模擬方法在液滴微流控技術(shù)中的應(yīng)用

圖2 基礎(chǔ)同軸流微通道結(jié)構(gòu)中液滴成型過程

1.2 交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)

1.2.1 基礎(chǔ)交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)

交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)是指分散相流體和連續(xù)相流體以一定角度θ（0°＜θ≤180°）在微通道中相遇[54]。在傳統(tǒng)交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)中，分散相和連續(xù)相流體通常是在T形結(jié)構(gòu)通道內(nèi)以正交方式相遇的。由于T形通道兼具結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單性及產(chǎn)物的高單分散性（粒徑偏差CV＜2%）特征，從而被廣泛應(yīng)用于液滴/氣泡的生成[55]。Yeh等[51]模擬研究了交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)中的多相流流動(dòng)特性，揭示了單分散海藻酸鈣顆粒形成過程及尺寸調(diào)控方法。而Padoin等[43]借助數(shù)值模擬方法評(píng)估親疏水壁面潤(rùn)濕特性變化對(duì)微通道中氣液流動(dòng)模式的影響。模擬結(jié)果表明，表面張力主導(dǎo)了微通道內(nèi)部氣液流動(dòng)特性，具體表現(xiàn)為在相似的邊界條件下，微通道壁面親疏水特性的改變（由親水壁面θ=25°變?yōu)槭杷诿姒?105°），造成其中氣液流動(dòng)模式的改變（由泰勒流變?yōu)榉謱恿鳎Ｈ鐖D4所示。

表1 模擬方法及對(duì)象

1.2.2 優(yōu)化交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)

微通道的幾何形狀對(duì)微通道的動(dòng)態(tài)特性和總壓降有顯著影響，通過改變主通道結(jié)構(gòu)會(huì)對(duì)其中液滴/氣泡的成型產(chǎn)生顯著的影響。Chandra 等[35]通過在兩相流體交匯處下游主通道內(nèi)側(cè)等間距布置不同高度的三角形阻塞單元，首先構(gòu)建了優(yōu)化交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)微流控模型。隨后，采用數(shù)值模擬方法分別研究了優(yōu)化結(jié)構(gòu)對(duì)液滴成型、尺寸、形貌和壓降的影響，證明了優(yōu)化結(jié)構(gòu)對(duì)流體傳質(zhì)傳熱的有益作用。研究結(jié)果表明，在所形成的液滴內(nèi)部及界面處的混合效果顯著提升。此外，三角形阻塞單元間距的變化也會(huì)影響液滴成型、液滴長(zhǎng)度和壓降。而Zhu等[36]更是通過改變主通道橫截面形狀（梯形、三角形、圓底長(zhǎng)方形、半圓形等），構(gòu)建了優(yōu)化交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)微流控模型，探究了不同結(jié)構(gòu)對(duì)液滴分離時(shí)間和尺寸形貌的作用關(guān)系。結(jié)果表明，對(duì)于不同界面的微通道，液滴分離時(shí)間、分離直徑和去除時(shí)間服從以下規(guī)律：三角形截面＜梯形截面＜底部彎曲矩形截面＜矩形截面＜倒立梯形截面。此外，已有報(bào)道在微流控裝置周邊布置特殊場(chǎng)（離心場(chǎng)、磁場(chǎng)、電場(chǎng)等），借助外加場(chǎng)作用克服流體原本的物理化學(xué)性質(zhì)（黏性力和表面張力），強(qiáng)化和調(diào)控微通道內(nèi)部流體的流動(dòng)形式，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)流體的輸送、混合等過程。Ren 等[56]模擬研究了離心場(chǎng)作用下并聯(lián)交錯(cuò)流微通道中液滴成型和融合過程，揭示了離心場(chǎng)轉(zhuǎn)速與液滴尺寸、液滴產(chǎn)率、融合速率之間的構(gòu)效關(guān)系，獲得了液滴成型方式轉(zhuǎn)變的調(diào)控機(jī)制。如圖5所示。

表2 微通道結(jié)構(gòu)與特征尺寸

1.2.3 交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)陣列

實(shí)際應(yīng)用中，單通道交錯(cuò)流微流控結(jié)構(gòu)不能滿足液滴高通量可控合成的要求?？紤]到微通道并聯(lián)不存在放大效應(yīng)，因此可以通過并行交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)中的分散相通道，共用連續(xù)相通道，構(gòu)成交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)陣列。在這種結(jié)構(gòu)中，分散相流體被迫同時(shí)進(jìn)入多個(gè)交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)微通道，然后在兩相交匯處被連續(xù)相流體截?cái)啵瑫r(shí)形成多個(gè)擬球型液滴。Kobayashi等[40]采用數(shù)值模擬方法探究了交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)陣列中通道尺寸和分散相流速對(duì)液滴成型過程的影響，并獲取了該過程中動(dòng)態(tài)界面張力的變化規(guī)律。研究表明，最終的液滴尺寸與通道尺寸成正比，而液滴生成速率與通道尺寸成反比。van Dijke等[42]在單分散油滴高通量合成過程的模擬研究中發(fā)現(xiàn)，液滴形成點(diǎn)之間的距離由分散相通道末端平臺(tái)的高度和施加的壓力決定，而與單分散液滴生成過程中的液滴或氣泡大小無關(guān)。如圖6所示。

圖3 優(yōu)化同軸流微通道結(jié)構(gòu)中液滴成型過程數(shù)值模擬［31-32，46］

圖4 基礎(chǔ)交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)中兩相流體相互作用過程數(shù)值模擬［38，43，51］

圖5 基礎(chǔ)交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)中兩相流體相互作用過程數(shù)值模擬［35-36］

圖6 交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)陣列中兩相流體相互作用過程數(shù)值模擬［40，42］

1.3 聚焦流結(jié)構(gòu)

在聚焦流結(jié)構(gòu)微通道中，兩相流體通過流體動(dòng)力學(xué)進(jìn)行聚焦，然后以延伸流狀態(tài)通過收縮的微通道，繼而獲得尺寸更小的液滴。與同軸流結(jié)構(gòu)微流控裝置類似，聚焦流微流控裝置也分為準(zhǔn)二維（2D）平面和三維（3D）軸對(duì)稱類型。Lan 等[28]在模擬聚焦流結(jié)構(gòu)通道中液滴形成過程時(shí)發(fā)現(xiàn)，液滴形成過程的總傳質(zhì)比可達(dá)50%。在液滴形成過程的早期，由于連續(xù)相的剪切作用，出現(xiàn)了較強(qiáng)的內(nèi)環(huán)流。這增強(qiáng)了兩相之間的傳質(zhì)，并在液滴頂部形成了一個(gè)濃度缺口。在液滴形成過程的后期，液滴運(yùn)動(dòng)速度明顯增加，液滴內(nèi)部不再有循環(huán)流動(dòng)，傳質(zhì)速度變慢。Dziubiński[52]通過建立準(zhǔn)二維（2D）平面聚焦流結(jié)構(gòu)微流控模型，探究了兩側(cè)連續(xù)相不對(duì)等流速條件下，聚焦流流型和位置的變化規(guī)律，提出了描述聚焦流形態(tài)和位置的簡(jiǎn)單理論模型。該模型可在誤差高達(dá)25%的情況下確定聚焦流的位置和形狀，有助于推動(dòng)單顆粒流變學(xué)發(fā)展，使得借助水動(dòng)力聚焦來直接控制顆粒受力和運(yùn)動(dòng)成為可能。Dang 等[50]在兩相微通道夾角θ為30°的聚焦流微通道結(jié)構(gòu)中，系統(tǒng)研究了通道壁面的接觸角、表面張力和流體黏度對(duì)泰勒氣泡長(zhǎng)度、體積和形狀的影響。研究發(fā)現(xiàn)，在最高表面張力和最高流體黏度的條件下，隨著接觸角的增大，氣泡長(zhǎng)度大幅度減小。這是氣泡端部形狀由凸形向凹形的變化和氣泡周圍液膜體積減小的共同作用結(jié)果。針對(duì)高黏度流體，液滴粒徑控制和成型將更加困難。為解決這一問題，Li等[30]通過對(duì)聚焦流結(jié)構(gòu)微流控裝置外加電場(chǎng)作用，模擬研究了電場(chǎng)和電荷在流體界面上的相互作用特性，實(shí)現(xiàn)了電場(chǎng)力對(duì)高黏度液滴成型動(dòng)力學(xué)的有效調(diào)控。如圖7所示。

2 模擬方法

由于微尺度裝置中存在著較大的比表面積，因此，流體界面在許多物理過程中扮演著重要的角色，例如液滴碰撞、合并和破裂[57]。在具有移動(dòng)邊界和界面流動(dòng)問題的模擬過程中，存在基于固定網(wǎng)格的離散Navier-Stokes（NS）方程，并以顯式或隱式來表達(dá)界面演化的兩種方法，即界面追蹤方法和界面捕捉方法。其中，移動(dòng)邊界的界面追蹤基于計(jì)算網(wǎng)格對(duì)界面的顯式描述，具有較高的數(shù)值計(jì)算精度，但其適用范圍僅限于Stokes流。常用的前沿追蹤法（front-tracking method）[58]屬于界面追蹤方法。與界面追蹤方法不同，界面運(yùn)動(dòng)可以簡(jiǎn)單地通過界面捕捉方法中對(duì)應(yīng)的相位函數(shù)來得到。界面捕獲方法使用單獨(dú)的相位函數(shù)，以隱式表示界面。用于解決不可壓縮兩相問題的常用界面捕捉方法包括水平集法（level setmethod，LS）[28,59]、流體體積 法 （volume of fluid method， VOF）[60-61]和格子-玻爾茲曼法（lattice Boltzmann method，LB）[62-64]。以上方法對(duì)比見表3。

圖7 聚焦流微通道結(jié)構(gòu)中兩相流體相互作用過程數(shù)值模擬［28，50，52］

表3 模擬方法對(duì)比

2.1 LS方法

2.1.1 保守LS方法

保守LS 方法的關(guān)鍵在于附加維度的引入[65]，是基于空間曲面的隱函數(shù)表達(dá)，最初由Osher 和Sethian[66]于1988 年提出，隨后在1994 年Sussman、Smereka 和Osher 等將其進(jìn)一步發(fā)展。該方法可以簡(jiǎn)單地追蹤移動(dòng)的界面和形狀，精確求解具有復(fù)雜拓?fù)渥兓牟豢蓧嚎s兩相流問題，并準(zhǔn)確地表示界面法向和曲率等界面變量[25]。目前已成為模擬不可壓縮多相流問題的一種有效方法，原理如圖8 所示。此外，由于LS 方法采用的是光滑的距離函數(shù)來捕捉相界面，各個(gè)物理量可以在界面上光滑連續(xù)地過渡，相界面的捕捉效果好。Bashir 等[67]采用保守兩相LS 方法模擬交錯(cuò)流微通道內(nèi)的液滴成型過程，重點(diǎn)研究了微通道壁面潤(rùn)濕性對(duì)液滴成型的影響。研究結(jié)果表明兩相流中液體之間的競(jìng)爭(zhēng)潤(rùn)濕特性會(huì)導(dǎo)致不穩(wěn)定的流型，從而破壞均勻液滴的正常成型。特別是對(duì)于疏水潤(rùn)濕區(qū)域而言，連續(xù)相流體毛細(xì)數(shù)Cacont小于0.02 時(shí)，接觸角的影響作用越來越顯著，后續(xù)試驗(yàn)也驗(yàn)證了該模擬結(jié)果。Naeimirad 等[24]同樣采用保守LS 方法模擬受驅(qū)動(dòng)力影響的不同界面形貌，探究液滴成型方式轉(zhuǎn)變與系統(tǒng)量綱為1 參數(shù)（流速比、黏度比、毛細(xì)管數(shù)等）變化的構(gòu)效關(guān)系。結(jié)果表明，增大流速和降低界面張力會(huì)減小液滴尺寸，從而導(dǎo)致液滴成型方式由滴流向噴射轉(zhuǎn)變。

2.1.2 優(yōu)化LS方法

采用水平集函數(shù)的經(jīng)典控制方程，在經(jīng)過多步計(jì)算后，流場(chǎng)的畸變將導(dǎo)致水平集函數(shù)的梯度變得過大或者過小，造成水平集函數(shù)本身的失真。該問題被稱為“質(zhì)量損失”，是保守LS 方法所固有的，會(huì)導(dǎo)致界面的法線、平均曲率和高斯曲率的不準(zhǔn)確近似，并且不能通過提高計(jì)算精度而解決。為了克服“質(zhì)量損失”問題，保持水平集函數(shù)為一個(gè)真正的符號(hào)距離函數(shù)，需要對(duì)它進(jìn)行重新初始化，此過程被稱作“重定距”[28]。然而，函數(shù)初始化過程總伴隨著界面位置的移動(dòng)，造成質(zhì)量的損失，導(dǎo)致質(zhì)量不守恒。此外，改善初始化步驟來矯正質(zhì)量守恒又會(huì)增加計(jì)算時(shí)間，提升計(jì)算成本。近年來，通過優(yōu)化控制方程、添加新控制方程或耦合其他模型來獲取優(yōu)化LS方法，已成為解決保守LS方法“質(zhì)量損失”問題的新途徑。Lan 等[27]通過在經(jīng)典水平集控制方程中引入兩個(gè)額外的附加項(xiàng)，來補(bǔ)償水平集函數(shù)的失真，數(shù)值模擬所得液滴尺寸的預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)測(cè)量值保持較高的一致性。在隨后的研究中，Xiong 等[26]同樣借鑒該方法來研究同軸流微通道內(nèi)的液滴成型過程中流場(chǎng)變化和旋流強(qiáng)度。Lan 等[28]通過在水平集函數(shù)中設(shè)置一個(gè)新的控制方程來克服“質(zhì)量損失”，并將同軸流微通道中液滴形成過程的模擬結(jié)果與已有報(bào)道的試驗(yàn)結(jié)果相比較，驗(yàn)證了優(yōu)化LS 方法的可行性和準(zhǔn)確性。而Marchandise等[68-69]則采用不連續(xù)的Galerkin（DG）方法來執(zhí)行水平集輸運(yùn)方程，確保了質(zhì)量守恒。Olsson 等[70-71]利用雙曲正切函數(shù)代替?zhèn)鹘y(tǒng)的符號(hào)距離函數(shù)，進(jìn)而減少質(zhì)量守恒誤差。Wong 等[29]將保守LS 方法與Carreau-Yasuda 應(yīng)力模型結(jié)合，用以監(jiān)測(cè)交錯(cuò)流通道內(nèi)液滴成型過程中的尺寸變化。通過經(jīng)驗(yàn)獲得的流體流變和物理特性數(shù)據(jù)服從該應(yīng)力模型，為模擬計(jì)算提供了理論依據(jù)。模擬結(jié)果表明，剪切成型液滴的尺寸變化由被測(cè)流體的流速、黏度等物理特性控制。隨著流速比的增大，數(shù)值模擬計(jì)算對(duì)液滴平均直徑的預(yù)測(cè)越準(zhǔn)確。在測(cè)試的最高流速比（0.125）下，水滴平均直徑預(yù)測(cè)值與測(cè)量值的差異約為11%，而在較低的流速比下，則顯示出相當(dāng)好的一致性。Li 等[30]通過在保守LS 方法中耦合靜電模型，模擬研究了外加靜電場(chǎng)對(duì)液滴成型過程影響。數(shù)值模擬表明，電場(chǎng)和電荷相互作用產(chǎn)生的電場(chǎng)力，對(duì)液滴形成動(dòng)力學(xué)起著重要的控制作用。Gutiérrez等[17]在保守LS方法的基礎(chǔ)上，通過引入拉格朗日-歐拉函數(shù)和浸入邊界方法，提出了一種研究復(fù)雜幾何形狀中液滴和氣泡演變問題的新方法。具體而言，首先利用保守LS 方法來處理多相域，同時(shí)控制質(zhì)量守恒。隨后引入拉格朗日-歐拉函數(shù)來優(yōu)化仿真區(qū)域，在此過程中控制體積的大小被均勻化，網(wǎng)格在重要區(qū)域得到細(xì)化。因此，移動(dòng)網(wǎng)格將跟隨氣泡的運(yùn)動(dòng)，從而減少了計(jì)算域大小、提高了網(wǎng)格質(zhì)量，顯著降低了計(jì)算資源的消耗。最后，利用浸入邊界方法處理復(fù)雜的幾何結(jié)構(gòu)，并在拉格朗日-歐拉框架內(nèi)重新生成內(nèi)部邊界。該研究方法能夠處理完整的非結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，增加了該模型的適用性。

圖8 LS方法原理

2.2 VOF方法

2.2.1 VOF基礎(chǔ)方法

使用最為廣泛的界面捕捉模型是由Hirt 和Nichols[72]于1981 年首次提出的VOF 方法。該方法采用幾何重建策略來構(gòu)造流體界面，利用VOF 函數(shù)追蹤不同相的體積分?jǐn)?shù)，并采用分段線性界面計(jì)算（piecewise-linear interface calculation，PLIC）方法來逼近多相界面[73-74]，原理如圖9 所示。VOF 方法已被用于探究微通道內(nèi)的液滴成型、聚并、融合、溶解等各種傳熱傳質(zhì)并存的過程[48]。Padoin等[43]和Kashid等[39]利用VOF方法分別探究了交錯(cuò)流微通道壁面潤(rùn)濕特性對(duì)等溫氣-液流動(dòng)模式（泰勒流和分割流）和柱塞狀液滴成型機(jī)制的影響規(guī)律。Chen 等[37]采用VOF 方法研究了交錯(cuò)流微通道壁面潤(rùn)濕特性對(duì)液滴成型過程的影響，獲取了毛細(xì)管數(shù)Ca和通道壁面潤(rùn)濕角與液滴成型方式和液滴尺寸控制的相互作用關(guān)系。Sontti 等[34]采用VOF 方法研究了交錯(cuò)流微通道中非牛頓流體液滴的成型過程和方式，并獲得了兩相流速、界面張力等因素對(duì)液滴成型機(jī)制的影響規(guī)律。Glatzel等[75]則針對(duì)打印機(jī)噴頭墨滴生成的實(shí)際問題，基于三維模型和VOF 方法模擬研究了墨滴的生成過程及影響因素。

此外，還有眾多學(xué)者采用VOF 方法模擬研究特殊結(jié)構(gòu)微通道中的液體動(dòng)力學(xué)行為。針對(duì)優(yōu)化的同軸流微通道結(jié)構(gòu)，Heuberger 等[31]采用VOF 方法研究了分散相通道尖端開設(shè)方形槽道的特殊同軸流微通道裝置內(nèi)部的流體動(dòng)力學(xué)行為以及液滴的成型方式。Chekifi[32]基于VOF方法，研究了在低雷諾數(shù)Re和毛細(xì)管數(shù)Ca條件下，錐形同軸流結(jié)構(gòu)微流控裝置中液滴的生成過程，確定了液滴成型方式、液滴形狀尺寸、產(chǎn)生頻率與流動(dòng)條件（速度比、黏性效應(yīng)）和通道幾何尺寸的關(guān)系。針對(duì)優(yōu)化的交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)，Chandra 等[35]借助VOF 方法研究了主通道齒形壁面結(jié)構(gòu)（齒形間距、大小等）對(duì)通道內(nèi)部柱栓狀液滴成型、大小、形狀以及齒間壓降的影響，獲取了通道壁面膜和壓降等關(guān)鍵特征參數(shù)。Zhu等[36]則結(jié)合三維模型和VOF 方法模擬研究了主通道橫截面幾何形狀變化對(duì)微液滴演化、移動(dòng)等動(dòng)力學(xué)行為的影響，驗(yàn)證了液態(tài)水對(duì)低溫燃料電池中陰極氣體微通道幾何形狀的敏感性。Ren 等[44]利用VOF 方法模擬研究了離心場(chǎng)作用下，并聯(lián)交錯(cuò)流微通道中液滴/氣泡的成型、聚并以及分裂行為。針對(duì)交錯(cuò)流微通道陣列結(jié)構(gòu)，Kobayashi 等[40-41]和van Dijke等[42]均采用VOF方法模擬研究了交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)陣列中多液滴成型過程以及速度場(chǎng)分布和壓力梯度的變化規(guī)律。

圖9 VOF方法原理

而在微通道內(nèi)兩相傳熱傳質(zhì)方面，Dai 等[33]基于VOF 方法，開發(fā)出一個(gè)用來分析和預(yù)測(cè)微通道內(nèi)部液-液泰勒流的流動(dòng)特性和傳熱行為的通用模型。同時(shí)，借助該模型證實(shí)了傳熱系數(shù)與流動(dòng)條件之間的強(qiáng)烈依賴關(guān)系，解釋了試驗(yàn)過程中液-液流動(dòng)傳熱測(cè)量的巨大不確定性和困難。此外，模擬的準(zhǔn)確性也被試驗(yàn)所驗(yàn)證（大部分Nusselt 試驗(yàn)測(cè)量值都落在數(shù)值模擬預(yù)測(cè)值±10%的范圍以內(nèi)）。而Li等[38]結(jié)合micro-PIV 和VOF 方法，探究了子彈狀液滴的生成過程，預(yù)測(cè)了液滴的尺寸和流速，獲取了液滴內(nèi)外流場(chǎng)特性。相關(guān)研究發(fā)現(xiàn)將有助于優(yōu)化微通道中柱塞狀/子彈狀液滴結(jié)構(gòu)特性，從而提高多相流傳質(zhì)傳熱和混合效果。

2.2.2 優(yōu)化VOF方法

盡管VOF 方法能夠模擬需要追蹤界面的多相問題，但VOF 函數(shù)中的體積分?jǐn)?shù)在空間上是一個(gè)不連續(xù)的階梯函數(shù)，造成了兩個(gè)相鄰網(wǎng)格的界面也是不連續(xù)的，且相關(guān)物理量在通過界面時(shí)也是不連續(xù)的，這個(gè)現(xiàn)象稱為寄生流動(dòng)（parasitic current）。這些非物理速度是由于界面曲率離散化的數(shù)值誤差而產(chǎn)生的，常被用來計(jì)算表面張力。然而表面張力計(jì)算中所帶入的數(shù)值誤差被傳遞到動(dòng)量方程中，此時(shí)，則需要速度項(xiàng)來平衡該誤差，進(jìn)而導(dǎo)致了偽速度。偽速度和寄生流動(dòng)在微觀尺度上更加嚴(yán)重，因?yàn)槊?xì)管力占主導(dǎo)地位，這可能會(huì)影響微觀尺度上模擬的準(zhǔn)確性[76]。目前優(yōu)化VOF方法的主要途徑就是緩解數(shù)值方法造成的偽速度和寄生流動(dòng)現(xiàn)象[48]。最近，多種用以最小化VOF 模型中的偽速度，進(jìn)而緩解偽速度問題的創(chuàng)新方法已經(jīng)被開發(fā)，并成功用于研究涉及孔尺度和微流體的微尺度問題[76-79]。

Wang[46]采用VOF 方法和連續(xù)表面力（continuum surface force）模型分別捕捉氣-液界面和模擬流體表面張力，對(duì)錐形同軸流結(jié)構(gòu)微流控裝置中流體狀態(tài)參數(shù)和通道外尺寸參數(shù)與泰勒氣泡成型方式、頻率和尺寸的構(gòu)效關(guān)系進(jìn)行了數(shù)值研究。類似地，Deng 等[45]同樣采用VOF 模型和連續(xù)表面力模型探究了可控尺寸的單分散微液滴的成型過程。模擬結(jié)果表明，連續(xù)相流體的黏滯阻力、分散相流體的慣性力和液滴界面張力之間的平衡在很大程度上決定了液滴的成型方式及尺寸大小。并在模擬研究的基礎(chǔ)上提出了預(yù)測(cè)液滴直徑的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式，同時(shí)得到了相關(guān)試驗(yàn)的驗(yàn)證（液滴直徑的預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)數(shù)據(jù)高度吻合，最大誤差為9.2%，平均誤差僅為3.8%）。Guillaument 等[47]使用VOF 模型和單流體（one-fluid）模型組合來追蹤二維微通道中兩相流界面，探究了同軸流微通道結(jié)構(gòu)中界面張力和微通道壁面潤(rùn)濕特性對(duì)超臨界CO2流體成型方式及相位反轉(zhuǎn)機(jī)制的影響規(guī)律。Soh 等[48]利用VOF 方法捕捉多相物理量，并在表面張力計(jì)算中應(yīng)用平滑操作以最小化偽速度。同時(shí)，耦合多相/多組分模型對(duì)不同組分的遷移進(jìn)行追蹤，模擬研究了交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)中CO2氣泡成型和CO2氣泡在連續(xù)相流體硅油中的溶解過程。該優(yōu)化模型有助于推進(jìn)微通道中液滴溶解、血管中涉及傳質(zhì)的藥物運(yùn)輸以及CO2強(qiáng)化采油率等過程的研究。

2.3 LB方法

2.3.1 LB基礎(chǔ)方法

格子-玻爾茲曼（LB）方法是統(tǒng)計(jì)物理學(xué)和計(jì)算科學(xué)的最新發(fā)展[49]。該方法是局部的，幾乎不需要進(jìn)行集群、多線程或GPU 并行處理，與順序處理相比，加速比最高可達(dá)20。因此，該方法特別適用于不可壓縮的流動(dòng)和多物理場(chǎng)（熱流體、電流體動(dòng)力學(xué)、磁流體動(dòng)力學(xué)、傳質(zhì)和反應(yīng)流）等流動(dòng)模擬問題[65]，原理如圖10 所示。與LS 方法不同，LB 方法并不會(huì)直接追蹤界面。相反，該模型使用網(wǎng)格來定義整個(gè)求解域的節(jié)點(diǎn)矩陣，并將流體視為有質(zhì)量無體積的粒子。粒子在網(wǎng)格的節(jié)點(diǎn)間流動(dòng)，并在節(jié)點(diǎn)處相互碰撞。通過模擬確定這些粒子在各個(gè)方向上的分布函數(shù)，可從這些分布函數(shù)中計(jì)算得到諸如密度、速度等宏觀參數(shù)。該分布函數(shù)有4種常用模型：著色模型、Shan-Chen模型、自由能模型和He 模型。著色模型以不同的顏色區(qū)分相位，并根據(jù)相鄰粒子之間的相互作用對(duì)界面進(jìn)行追蹤。Shan-Chen模型則將多相流體視為非理想流體，可在局部動(dòng)量不守恒的情況下，很好地解決相變問題。自由能模型使用總密度和密度差來確定兩種流體的密度。He 模型主要用于不可壓縮流體，通過主函數(shù)來追蹤界面，其中界面張力被分子間的相互作用所取代。Frisch 等[80]在其研究中證明，可以使用有限差分近似將LB 模型視為Navier-Stokes 方程的穩(wěn)定形式，對(duì)于復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)的模擬具有較高的計(jì)算效率和精度。Wang等[81]在研究液-固傳質(zhì)特性的數(shù)值模擬過程中發(fā)現(xiàn)，使用LB 方法可在更小網(wǎng)格單元尺寸和更短計(jì)算時(shí)間的條件下，獲得相同精度的計(jì)算結(jié)果。

圖10 LB方法原理

2.3.2 優(yōu)化LB方法

然而在眾多模擬研究中發(fā)現(xiàn)，宏觀尺度模型在簡(jiǎn)單幾何結(jié)構(gòu)中的應(yīng)用要明顯優(yōu)于LB模型[82-84]。這是因?yàn)椋瑢?duì)于LB 方法而言，當(dāng)使用反彈邊界條件時(shí)，模擬的準(zhǔn)確性可能會(huì)降低。為了獲得較高精度而采用半反彈策略，則會(huì)增加計(jì)算時(shí)間。因此，針對(duì)簡(jiǎn)單幾何結(jié)構(gòu)，提高效率并保持高精度是LB 方法優(yōu)化的重要方向[65]。Riaud 等[49]開發(fā)了一種模擬兩相微流體相互作用的優(yōu)化LB 方法。該方法使用Latva-Kokko 再分配策略實(shí)現(xiàn)相分離，而界面張力則通過Shan-Chen模型的表達(dá)式求解。通過引入粒子碰撞后的再分配步驟，提高算法的穩(wěn)定性，同時(shí)使界面厚度保持恒定，不受界面張力的影響。因此，該優(yōu)化方法提供了獨(dú)立的界面張力控制，受黏度影響很小。與連續(xù)表面力模型相比，界面曲率更容易獲取，而偽流動(dòng)可以保持在與著色模型相當(dāng)?shù)牡退健ｋS后，他們采用該模型研究了交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)中氣泡成型過程，并結(jié)合以空氣/乙醇為工作介質(zhì)的T形結(jié)構(gòu)微通道中氣泡成型試驗(yàn)，通過對(duì)界面性質(zhì)、界面張力以及剪切力與界面張力之間競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系的研究，驗(yàn)證了該模型的有效性。

此外，多相/多組分流體系統(tǒng)在微流體領(lǐng)域中廣泛存在，涉及液滴/氣泡在微通道內(nèi)的成型、聚并、分裂等過程。由于體系具有較大的比表面積，微通道壁面潤(rùn)濕特性會(huì)對(duì)微流體流動(dòng)行為產(chǎn)生較大的影響。在LB 方法中，相界面問題的處理可以簡(jiǎn)單地轉(zhuǎn)化為對(duì)流體粒子間以及流體與微通道壁面間相互作用力的控制[85]。通過耦合多相/多組分模型，則可實(shí)現(xiàn)微通道中多組分追蹤，以及流體性質(zhì)、微通道特征參數(shù)等對(duì)液滴成型過程作用機(jī)制的模擬研究。Dupin 等[62]結(jié)合LB 方法（自由能模型）和多相/多組分模型，在低雷諾數(shù)Re和低毛細(xì)管數(shù)Ca條件下，模擬研究了二維交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)中多相流動(dòng)力學(xué)行為，并對(duì)流體與微通道壁面相互作用、相界面?zhèn)嗡俣鹊冗M(jìn)行調(diào)控。Yang等[86]以交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)中液滴成型過程為基礎(chǔ)，將浸入式邊界條件引入LB 方法（Shan-Chen 模型），模擬研究了細(xì)胞在封裝過程中的三維旋轉(zhuǎn)和形變特性。

2.4 LS+VOF耦合方法

LS方法和VOF方法是用以模擬研究復(fù)雜界面兩相流相互作用規(guī)律及動(dòng)力學(xué)行為最為廣泛的兩種方法。在LS 方法中，通過水平集函數(shù)追蹤和捕捉界面。由于水平集函數(shù)具有連續(xù)性和光滑性特征，可以精確地計(jì)算空間梯度。然而，LS方法在保持體積守恒方面存在固有缺陷。相比而言，VOF方法本質(zhì)上體積守恒，因?yàn)樵撃Ｐ椭杏?jì)算和追蹤的是每個(gè)單元中特定相的體積分?jǐn)?shù)，而不是界面本身。VOF方法的不足在于空間導(dǎo)數(shù)的計(jì)算，因?yàn)閂OF函數(shù)本身在界面上不連續(xù)。由于不當(dāng)方法致使表面張力離散化和表面曲率近似化，都會(huì)產(chǎn)生偽速度。為了克服LS 方法和VOF 方法的各自缺點(diǎn)，ANSYS FLUENT（ANSYS Inc.，美國(guó)）在第14.0 版更新中提供了LS和VOF的耦合方法（CLSVOF）。該方法采用分段線性界面構(gòu)造（PLIC）的幾何重建來執(zhí)行重新初始化過程。曲率和界面法向由水平集函數(shù)計(jì)算獲得，而界面的準(zhǔn)確位置則通過平衡每個(gè)單元中的體積來調(diào)節(jié)，從而實(shí)現(xiàn)由VOF模型計(jì)算獲得體積分?jǐn)?shù)。該方法在重定距水平集函數(shù)的同時(shí)加強(qiáng)了質(zhì)量守恒，而流體的表面張力和物理特性則用LS模型相類似的方法計(jì)算求解[87]。與VOF 方法相比，CLSVOF 耦合方法可以產(chǎn)生更精確的氣液界面，特別是在氣泡與分散相流體分離階段，可獲得的與試驗(yàn)更加吻合的結(jié)果。Dang等[50]在異構(gòu)化聚焦流微通道中泰勒氣泡成型過程的數(shù)值模擬研究中發(fā)現(xiàn)，相較于VOF方法，采用CLSVOF耦合方法模擬所得的前后兩個(gè)氣泡的模擬長(zhǎng)度差異更小，更加吻合試驗(yàn)結(jié)果）。此外，研究結(jié)果還表明，在泰勒氣泡成型過程中，通道壁面接觸角和流體黏度對(duì)氣泡的形狀產(chǎn)生了較大影響，表面張力對(duì)其的影響則相對(duì)較小。

3 研究對(duì)象

微通道中微流體間相互作用的結(jié)果多樣，借助于CFD數(shù)值模擬的方法，通過研究流體間的傳熱傳質(zhì)過程，可獲取微通道中液滴成型、液滴聚并/融合、液滴溶解以及顆粒聚焦等過程原理和調(diào)控機(jī)制。

3.1 液滴成型

3.1.1 量綱為1參數(shù)

液滴成型是微流控研究的基礎(chǔ)，對(duì)于微流體應(yīng)用至關(guān)重要。在液滴成型過程中，從注射泵或者壓力控制器引入的能量部分轉(zhuǎn)化為界面能，促使液-液界面失穩(wěn)，進(jìn)而引發(fā)離散的液滴從分散相流體中分離[88]。微流體中可以發(fā)生各種性質(zhì)的流體運(yùn)動(dòng)，這通常由相互競(jìng)爭(zhēng)的物理效應(yīng)所決定，例如力的平衡。兩相流體相互作用形成液滴過程中液滴本身所受到平衡力可以歸納為兩大類：分離力和附著力。盡管微通道結(jié)構(gòu)復(fù)雜、尺寸各異，但液滴成型過程中所涉及的物理學(xué)特性和潛在成型機(jī)制相似（圖11）。多種力（重力、黏性力、慣性力、界面張力等）相互作用的結(jié)果是液滴以不同的流動(dòng)方式成型，具體而言包括：擠壓成型（squeezing）、滴流成型（dripping）和噴射成型（jetting）[89]。液滴生成過程與界面流動(dòng)有關(guān)，通常涉及3 個(gè)主要步驟：首先，分散相和連續(xù)相流體在兩相交界處相遇，并形成非混溶界面；隨后，非混溶界面發(fā)生大變形，進(jìn)入不穩(wěn)定狀態(tài)；最后，不穩(wěn)定界面自發(fā)破碎，衰變?yōu)橄嗷オ?dú)立的液滴。因此，界面張力在液滴成型過程中起著關(guān)鍵作用，而與界面張力有關(guān)的兩個(gè)量綱為1 參數(shù)（毛細(xì)管數(shù)Ca和韋伯?dāng)?shù)We）在液滴成型過程中尤為重要。

（1）毛細(xì)管數(shù)Ca毛細(xì)管數(shù)Ca是黏性力與毛細(xì)管壓力的比值，見式(1)。由于慣性力本身不取決于通道尺寸，而通道尺寸的減小將導(dǎo)致黏性力和毛細(xì)管壓力的增大以及重力效應(yīng)的削減。因此，如果通道尺寸足夠小，黏性力和毛細(xì)管壓力就會(huì)占主導(dǎo)地位。這一原因使得毛細(xì)管數(shù)Ca成為描述微流體中液滴產(chǎn)生過程最常用的量綱為1參數(shù)。在微流體中，毛細(xì)管力的取值范圍為10-3～10。

式中，uj為流體流速；μj為流體黏度；γ為兩相間的界面張力。其中下角標(biāo)j既可代表分散相流體（j=disp），也可代表連續(xù)相流體（j=cont）。

（2）韋伯?dāng)?shù)We盡管對(duì)于大多數(shù)微流體流動(dòng)而言，流體的慣性可以忽略。但是對(duì)于高流速條件下的射流和非線性氣泡形成以及液滴和氣泡從分散相中的脫離，流體慣性很重要。慣性力和毛細(xì)管壓力的相互競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果是產(chǎn)生了韋伯?dāng)?shù)We。對(duì)于大多數(shù)微流體流動(dòng)，We＜1，見式(2)。

式中，ρj為流體密度；d為通道尺寸。

3.1.2 擠壓（squeezing）成型

在毛細(xì)管數(shù)Ca較小的條件下，此時(shí)黏性力被通道壁的限制所取代，液滴以兩個(gè)階段的擠壓方式成型，即液滴的出現(xiàn)和生長(zhǎng)、與分散相流體分離。在第1階段，分散相流體在連續(xù)相流體施加的側(cè)向剪切力作用下，在流體流動(dòng)方向的主通道內(nèi)不斷積聚。隨著分散相流體前端液滴的不斷增大，液相界面和通道壁面的間隙不斷減小，并在液滴上形成壓力梯度。當(dāng)此壓力梯度足以克服分散相液滴內(nèi)部壓力時(shí)，分散相界面擠壓變形，形成頸縮。在第2階段，在動(dòng)態(tài)界面張力所驅(qū)動(dòng)的Rayleigh-Plateau 不穩(wěn)定作用下，分散相流體前端液滴在頸縮處分離，形成長(zhǎng)方形或者子彈型（plug-shaped）的柱栓狀液滴/氣泡。擠壓方式產(chǎn)生液滴過程中，液滴在脫落前幾乎完全阻塞兩相交界區(qū)域，液滴的大小與毛細(xì)管數(shù)無關(guān)，而由通道的尺寸和兩相流速比決定[34,37,89]。Wang[46]和Sontti 等[34]以擠壓方式在錐形同軸流結(jié)構(gòu)微流控裝置中分別獲得了子彈型的柱栓狀氣泡和液滴。而Chen 等[37]則以擠壓方式在交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)微流控模型中獲得了長(zhǎng)方形柱栓狀液滴。

圖11 液滴成型過程模擬

3.1.3 滴流（dripping）成型

當(dāng)毛細(xì)管數(shù)Ca繼續(xù)增大（更高黏度和/或流速），液滴成型方式由擠壓成型轉(zhuǎn)變?yōu)榈瘟鞒尚?，其中拖曳界面破裂的黏性力占主?dǎo)地位，而界面張力作用則確保初生的液滴穩(wěn)定不破裂。在同軸流和聚焦流結(jié)構(gòu)微通道中，液滴滴流成型過程同樣分為兩個(gè)階段：液滴的出現(xiàn)和生長(zhǎng)；與分散相流體分離。與擠壓方式成型略有不同，由于較大的黏性剪切力，分散相流體前段不斷增大的液滴在完全阻塞微通道之前，即被連續(xù)相流體在頸縮處剪斷，因此，所生成的液滴尺寸小于微通道尺寸，保持?jǐn)M球型形貌，具有高單分散性特征[37]。在這種情況下，液滴尺寸既取決于流速，也取決于兩相黏度比。高黏度的連續(xù)相流體在液滴與通道壁面之間將會(huì)遇到更大的流體阻力，頸縮位置與分散相流體前沿液滴距離將進(jìn)一步縮短，其結(jié)果是液滴分離過程速度更快，所獲得的液滴尺寸更小。而對(duì)于交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)微通道而言，液滴/氣泡在從分散相流體分離后會(huì)首先附著在微通道壁面上。因此，存在液滴與微通道壁面分離，并在自身界面張力作用下形成擬球型的自由液滴的第3階段。在此階段，液滴成型的持續(xù)時(shí)間與通道壁面潤(rùn)濕特性高度相關(guān)。

3.1.4 噴射（jetting）成型

通過增加分散相或者連續(xù)相流速，毛細(xì)管數(shù)Ca將進(jìn)一步增大，液滴由滴流方式成型向噴射方式成型轉(zhuǎn)變[90]。在同軸流和聚焦流結(jié)構(gòu)微通道中，液滴噴射成型過程依然分為兩個(gè)階段，即液滴的出現(xiàn)和生長(zhǎng)、與分散相流體分離。但與擠壓和滴流方式成型均不相同，在液滴噴射成型過程中，由于界面（Rayleigh-Plateau）不穩(wěn)定性，當(dāng)連續(xù)相流體和分散相流體的慣性力所施加的黏性力大于界面張力時(shí)，兩相流體在交匯處形成連續(xù)的射流，直觀可見分散相流體具有明顯的“拖尾”現(xiàn)象，此射流在下游末端斷裂成擬球型液滴[37]。由于射流狀態(tài)的不穩(wěn)定性，且液滴從分散相流體脫離過程受兩相黏度和流速等多方面原因的影響，致使噴射方式所獲得液滴具有多分散性特征。此外，液滴形成位置向下游移動(dòng)，液滴成型位置與液滴之間的距離隨著連續(xù)相流體Ca值的增大而增大。當(dāng)Ca值超過臨界值時(shí)，通道內(nèi)將不能產(chǎn)生液滴，兩相流體流動(dòng)變?yōu)榉€(wěn)定的平行流動(dòng)。為了避免液滴噴射成型，在高流速下應(yīng)采用低黏度的連續(xù)相。而在交錯(cuò)流結(jié)構(gòu)微通道中，液滴成型過程仍然包含液滴與微通道壁面分離的第3階段，且分離時(shí)間與通道壁面狀態(tài)和潤(rùn)濕特性高度相關(guān)。已有眾多學(xué)者[27,32,45-46]結(jié)合試驗(yàn)觀測(cè)和CFD 模擬方法，系統(tǒng)地研究了液滴/氣泡在不同微通道結(jié)構(gòu)中的滴流和射流成型過程，并從中獲取兩種成型方式的轉(zhuǎn)換機(jī)制和調(diào)控方法。而Chen 等[37]和Guillaument等[47]更是探究了微通道壁面潤(rùn)濕特性等因素對(duì)液滴/氣泡成型的影響。

3.1.5 成型方式轉(zhuǎn)換

隨著毛細(xì)管力的增加，分散相流體前端的液滴部分地、暫時(shí)地阻塞了連續(xù)相流體的流動(dòng)，從而形成了液滴從擠壓成型到滴流成型的過渡狀態(tài)。由于此狀態(tài)下，分散相流體局部或間歇地阻塞連續(xù)相流體流動(dòng)，剪切應(yīng)力和擠壓壓力的共存，因此，過渡狀態(tài)下的液滴尺寸既取決于毛細(xì)管數(shù)Ca，也取決于兩相流速比[37,89]。此外，大量試驗(yàn)和數(shù)值模擬結(jié)果表明，3種液滴被動(dòng)成型方式可以通過改變與界面張力有關(guān)的量綱為1 參數(shù)（毛細(xì)管數(shù)Ca和韋伯?dāng)?shù)We），從而實(shí)現(xiàn)相互轉(zhuǎn)換。然而，相較于分散相毛細(xì)管數(shù)Cadisp和連續(xù)相韋伯?dāng)?shù)Wecont，連續(xù)相的毛細(xì)管數(shù)Cacont對(duì)液滴成型方式有較大的影響，但不同剪切形式所對(duì)應(yīng)的Ca值也存在較大差異（見表4）。這是由于液滴成型方式是由兩相組分、兩相黏度、兩相流速、微通道尺寸結(jié)構(gòu)、邊壁潤(rùn)濕特性等多方面因素共同作用的結(jié)果[91-92]。

3.2 液滴的聚并/融合/溶解

3.2.1 液滴聚并

CFD數(shù)值模擬為微通道內(nèi)液滴之間的碰撞過程提供了更為直觀的研究方法，有助于研究在復(fù)雜微通道結(jié)構(gòu)或者多場(chǎng)作用下相同或不同屬性液滴間的相關(guān)作用關(guān)系。同屬性液滴在微通道中的相互作用過程會(huì)發(fā)生破碎、聚并和再分裂（圖12）。Anandan 等[93]通過在氣泡邏輯門模型中引入交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)作為氣泡生成通道，模擬研究了氣泡的生成過程，以及氣泡以不同操作條件在兩相鄰微通道切線交匯處的聚并和分裂過程。而Ren等[44]模擬了離心力作用下并聯(lián)交錯(cuò)流微通道中液滴的成型過程，以及液滴在通道交匯處的碰撞、聚并和再分裂過程。結(jié)果表明，隨著離心力的增大，液滴成型頻率增大，液滴尺寸減小。對(duì)于并聯(lián)交錯(cuò)流微通道而言，微通道與轉(zhuǎn)動(dòng)中心間距的增大，致使液滴在成型過程中所受到的離心力作用增大，其結(jié)果是距離轉(zhuǎn)動(dòng)中心最遠(yuǎn)的微通道中所獲得液滴尺寸最小，但液滴成型頻率最快。此外，離心力的作用同樣會(huì)加劇并聯(lián)微通道所生成的液滴在匯集通道中的碰撞和聚并過程。

3.2.2 液滴融合

不同屬性液滴在微通道中的融合屬于兩相傳質(zhì)問題，是一個(gè)相對(duì)復(fù)雜的過程（圖13）。Trivedi等[25]借助于試驗(yàn)觀測(cè)和CFD數(shù)值模擬研究了交錯(cuò)流微通道結(jié)構(gòu)中不同屬性液滴間的相互融合過程。研究發(fā)現(xiàn)，不同屬性液滴間的融合可以分為接觸、混合、頸縮和脫離4 個(gè)連續(xù)過程。具體而言，在第1階段，當(dāng)液滴A被連續(xù)相流體輸送到兩相相互作用處時(shí)，表面力驅(qū)使液滴A界面與分散相流體界面接觸連接，在該過程中毛細(xì)作用過程自然發(fā)生。在第2階段，液滴A注入分散相中，與分散相流體相互混合，促進(jìn)了混合液滴B在分散相流體前沿的出現(xiàn)和長(zhǎng)大。在第3階段，受到連續(xù)相流體施加的橫向剪切力，分散相流體不斷向前端積聚，致使分散相前端液滴不斷長(zhǎng)大，分散相后端出現(xiàn)“頸縮”。在第4階段，當(dāng)液滴增長(zhǎng)到臨界尺寸，混合液滴B從分散相頸縮處斷裂，并逐漸脫離微通道頂端壁面，形成自由液滴B。CFD模擬研究表明，在適當(dāng)?shù)牟僮鳁l件下，該過程可以自動(dòng)同步。

表4 液滴/氣泡成型方式及轉(zhuǎn)換條件

3.2.3 氣泡溶解

微通道中氣泡在連續(xù)相流體中的溶解過程同樣屬于兩相傳質(zhì)問題，試驗(yàn)方法對(duì)于該過程的研究往往存在極大的難度，僅僅停留在針對(duì)氣泡尺寸變化的直觀測(cè)量。而借助CFD 模擬方法，通過研究氣泡在連續(xù)相流體中溶解階段的內(nèi)外流場(chǎng)變化特性，從而獲取氣泡微通道溶解過程機(jī)理和調(diào)控方法（圖14）。Soh 等[48]通過耦合傳質(zhì)模型和VOF 模型，在二維微通道中模擬研究了微通道內(nèi)CO2氣體剪切成型和硅油中的溶解過程，獲取了CO2氣泡溶解過程中長(zhǎng)度和體積的變化規(guī)律，導(dǎo)出了溶解氣泡長(zhǎng)度和體積隨時(shí)間變化的解析解，并與恒定傳質(zhì)系數(shù)模型等3 種模型的模擬結(jié)果以及試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行比較，進(jìn)而證明了模型的準(zhǔn)確性和可靠性。在此過程中，流體體積模型用于捕獲多相物理量，并在表面張力計(jì)算中應(yīng)用平滑操作以最小化偽速度。對(duì)于相遷移的多組分追蹤，采用了α因子和驅(qū)逐操作方法，以確保在相應(yīng)的階段追蹤正確的對(duì)象。這項(xiàng)研究所開發(fā)的耦合模型可用于研究微通道中液滴的溶解、血管內(nèi)藥物的運(yùn)輸?shù)葌髻|(zhì)過程。

3.3 顆粒聚焦

水動(dòng)力聚焦是微流體中應(yīng)用最廣泛的技術(shù)之一，已被廣泛應(yīng)用于化學(xué)/生物分析，包括流式細(xì)胞術(shù)、單分子檢測(cè)以及用于快速化學(xué)和酶動(dòng)力學(xué)研究的層流混合器[94]。通過在彎曲微流體通道中引入Dean流，Mao等[95]基于三維流體動(dòng)力聚焦技術(shù)，開發(fā)了“微流控漂移”技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了單層平板微流體裝置中細(xì)胞群或顆粒群的三維流體動(dòng)力聚焦（圖15）。借助于CFD模擬，顆粒群在微通道內(nèi)的三維流動(dòng)聚焦過程得以研究，具體分為3 個(gè)階段：第1階段，包含顆粒的流體（以下簡(jiǎn)稱為“顆粒流”）和鞘層流分別從平行進(jìn)口引入微流控芯片中，并在進(jìn)入90°曲線通道前進(jìn)行混合；在第2 階段，在曲線通道處，所引入的Dean 流在垂直方向上以雙渦的形式對(duì)顆粒進(jìn)行橫向加速，將顆粒從通道頂部和底部掃向通道中心平面，并進(jìn)一步將顆粒整體拖向通道中心區(qū)域，這一步被稱為“微流控漂移”，有效地實(shí)現(xiàn)了顆粒在垂直方向上的流動(dòng)聚焦；在第3階段，顆粒流受到垂直于流動(dòng)方向的兩側(cè)對(duì)稱旁路鞘層流的水平剪切作用，促使原本聚焦在微通道中心區(qū)域的顆粒進(jìn)一步在中心軸線聚焦，實(shí)現(xiàn)單顆粒在中心軸線方向的依次排列。該研究成果有助于實(shí)現(xiàn)細(xì)胞在微通道中的流動(dòng)聚焦檢測(cè)。

圖12 液滴聚并過程模擬［44，93］

圖13 液滴融合過程模擬［25］

圖14 氣泡溶解過程模擬［48］

4 結(jié)語與展望

在受限微流控通道中操作兩相流體獲得液滴，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)微通道液滴聚并/融合、液滴溶解、顆粒聚焦等復(fù)雜傳質(zhì)傳熱過程，已被廣泛應(yīng)用于許多科學(xué)領(lǐng)域。當(dāng)下數(shù)值模擬方法的快速發(fā)展為預(yù)測(cè)和分析微流控通道內(nèi)的多相流問題提供了更為直觀有效的幫助，但是隨著微通道結(jié)構(gòu)的復(fù)雜化、多相流體系的復(fù)雜化以及多場(chǎng)耦合微通道內(nèi)多相流相互作用的復(fù)雜化，也給數(shù)值模擬方法帶來了前所未有的挑戰(zhàn)，同時(shí)促使著更為完備的數(shù)值模擬技術(shù)的革新。在未來，數(shù)值模擬技術(shù)在液滴微流控探索應(yīng)用的發(fā)展方向?qū)?huì)集中于以下幾個(gè)方面。

圖15 顆粒聚焦過程模擬［94-95］

（1）數(shù)值模擬方法的準(zhǔn)確性和適用性的提升。隨著微通道結(jié)構(gòu)復(fù)雜化和小型化集成，現(xiàn)有基礎(chǔ)數(shù)值模擬方法，包括LS 方法、VOF 方法和LB 方法等，由于本身函數(shù)/模型的局限性或缺陷，難以避免試驗(yàn)結(jié)果與數(shù)值模擬結(jié)果的吻合性較差。此前，一些研究人員試圖通過耦合其他模型或優(yōu)化本構(gòu)方程的方式，克服LS方法的“質(zhì)量損失”、VOF方法的偽速度和寄生流動(dòng)以及LB 方法的（半）反彈邊界問題，進(jìn)而提升數(shù)值模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性，但涉及組合方法或者優(yōu)化方法的適用范圍仍需進(jìn)一步擴(kuò)展。

（2）模擬對(duì)象從牛頓流體體系向非牛頓流體體系的拓展。微通道中液滴成型的研究大多采用傳統(tǒng)的牛頓流體體系，而對(duì)非牛頓流體的研究很少。非牛頓流體具有剪切力和變形速率非線性相關(guān)的特性，不同的力，包括表面張力和黏性力，控制著液滴動(dòng)力學(xué)。當(dāng)涉及非牛頓流體時(shí)，流體的流變學(xué)可能很重要。然而，當(dāng)前沒有建立單獨(dú)的本構(gòu)方程來描述所有流體的流變圖。了解微流控通道中的非牛頓流體液滴成型的動(dòng)力學(xué)機(jī)制對(duì)于確保液滴尺寸、形態(tài)和產(chǎn)量等特性要求至關(guān)重要。此前，一些研究人員專注于分析具有黏彈性特性的液滴的動(dòng)力學(xué)和形變，但對(duì)于其他非牛頓流體體系產(chǎn)生可控液滴背后的相關(guān)物理學(xué)性質(zhì)的深入了解仍然有限。

（3）液滴輸運(yùn)過程動(dòng)力學(xué)行為及內(nèi)部流場(chǎng)特性研究的深入。微通道受限空間內(nèi)的多相流相互作用過程以及液滴/氣泡在復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)行為對(duì)于許多科學(xué)和工程應(yīng)用而言非常重要。此前，這兩方面的研究常常通過簡(jiǎn)化控制方程的方式來尋求一些近似的解析解。隨著光學(xué)觀測(cè)技術(shù)日新月異的進(jìn)步，為揭示復(fù)雜化/小型化微通道內(nèi)多相流相互作用過程中，液滴內(nèi)部流場(chǎng)特性及變化規(guī)律提供了有利的支撐。而數(shù)值模擬軟件的發(fā)展為定量化預(yù)測(cè)液滴在受限空間內(nèi)的動(dòng)力學(xué)行為（自轉(zhuǎn)、公轉(zhuǎn)、跳躍）提供了可能，加深了對(duì)微通道內(nèi)傳質(zhì)傳熱過程強(qiáng)化的認(rèn)知。