金剛石氮-空位色心慣性測(cè)量技術(shù)發(fā)展與展望

范鵬程，李銘心，卞國(guó)棟，劉禹辰，袁 珩,2，王 卓,2，楊功流

(1.北京航空航天大學(xué)儀器科學(xué)與光電工程學(xué)院，北京 100191；2.北京航空航天大學(xué)前沿科學(xué)技術(shù)研究院，北京 100191)

0 引言

慣性測(cè)量的核心目標(biāo)是實(shí)現(xiàn)載體相對(duì)于慣性空間轉(zhuǎn)動(dòng)的高精度測(cè)量。高精度慣性測(cè)量不僅在傳統(tǒng)的導(dǎo)航、姿態(tài)測(cè)量與控制等工程實(shí)踐中有著重要應(yīng)用[1-2]，在廣義相對(duì)論和粒子物理等前沿科學(xué)方面也具有極大的應(yīng)用前景[3-4]?；诹孔有?yīng)的原子自旋慣性測(cè)量技術(shù)是慣性測(cè)量領(lǐng)域近年來重要的發(fā)展方向之一。目前發(fā)展的原子自旋慣性測(cè)量技術(shù)主要包括面向超高精度戰(zhàn)略型應(yīng)用的無自旋交換弛豫(Spin Exchange Relaxation Free，SERF)原子自旋陀螺儀[5-7],以及面向中高精度戰(zhàn)術(shù)型應(yīng)用的核磁共振陀螺儀(Nuclear Magnetic Resonance Gyroscope, NMRG)[8-9]，這兩類陀螺儀的敏感源均為氣室中的堿金屬氣體原子，在集成與小型化方面存在一定困難。金剛石內(nèi)嵌負(fù)電荷的氮-空位(NV-)色心體系，因固體自旋密度高、基態(tài)與激發(fā)態(tài)能級(jí)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定[10]、可實(shí)現(xiàn)可見光波段極化檢測(cè)[11]、常壓室溫下自旋弛豫時(shí)間長(zhǎng)(可達(dá)ms量級(jí))[12]、可被微波與射頻信號(hào)操控等特點(diǎn)[13]，被廣泛應(yīng)用于量子計(jì)算和量子傳感等研究領(lǐng)域。基于金剛石NV-固體原子自旋慣性測(cè)量技術(shù)[14-16]，為面向微小型低成本應(yīng)用量子陀螺儀的實(shí)現(xiàn)提供了新的可能。

金剛石NV-色心慣性測(cè)量方案于2012年首次提出，分別包括基于幾何相位[14，16]和動(dòng)力學(xué)相位[15]的測(cè)量方案。隨后又有研究聚焦于轉(zhuǎn)動(dòng)產(chǎn)生的磁贗勢(shì)導(dǎo)致金剛石內(nèi)13C核子自旋拉莫爾進(jìn)動(dòng)頻率改變[17]等相關(guān)內(nèi)容，其中基于幾何相位的慣性測(cè)量方案逐漸成為研究熱點(diǎn)。本文首先簡(jiǎn)要介紹了金剛石NV-色心的基本性質(zhì)和幾何相位的基本概念，并以NV--14N核自旋體系為例，介紹了金剛石NV-色心幾何相位慣性測(cè)量的基本原理及系統(tǒng)構(gòu)成。然后分別介紹了基于幾何相位和動(dòng)力學(xué)相位的慣性測(cè)量方案以及其他相關(guān)內(nèi)容的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀與進(jìn)展。最后對(duì)金剛石NV-色心慣性測(cè)量技術(shù)進(jìn)行了總結(jié)與展望。

1 金剛石內(nèi)嵌NV-色心結(jié)構(gòu)及性質(zhì)

NV-色心的原子模型及電子能級(jí)如圖1所示，N原子外層電子軌道經(jīng)sp3雜化后，與周圍C原子配對(duì)形成σ共價(jià)鍵，和空位(V)一起捕獲一個(gè)外界電子形成具有C3v對(duì)稱性的NV-結(jié)構(gòu)。其基態(tài)3A2為三重態(tài)，在零磁場(chǎng)下，ms=±1態(tài)簡(jiǎn)并，與ms=0之間的能級(jí)差為2.87GHz，稱為零場(chǎng)分裂能。其激發(fā)態(tài)3E也是三重態(tài)，零場(chǎng)分裂能為1.42GHz[18]。

(a) 金剛石NV-色心晶格結(jié)構(gòu)

(b) NV-色心精細(xì)能級(jí)圖1 NV-色心晶格結(jié)構(gòu)和精細(xì)能級(jí)Fig.1 Lattice structure and fine structure of NV- center

基態(tài)3A2和激發(fā)態(tài)3E之間的躍遷譜線為637nm[18]，由于聲子邊帶(Phonon Sideband，PSB)的影響，當(dāng)用波長(zhǎng)小于637nm的光照射色心時(shí)，電子自旋從基態(tài)經(jīng)聲子邊帶激發(fā)到激發(fā)態(tài)，自發(fā)輻射回基態(tài)時(shí)放出600～800nm的熒光[19]。處于激發(fā)態(tài)3E的電子亦可由亞穩(wěn)態(tài)1E與1A1返回基態(tài)，此過程中放出1042nm的紅外光，被稱作系統(tǒng)間交叉(Intersystem Crossing， ISC)過程[20-21]。電子處于激發(fā)態(tài)3E的ms=±1態(tài)比ms=0態(tài)有更大概率經(jīng)亞穩(wěn)態(tài)1E與1A1返回至基態(tài)，因此在極化光照射下,自旋會(huì)最終被極化至ms=0態(tài)，利用這一性質(zhì)可以實(shí)現(xiàn)色心電子的極化[22]。實(shí)驗(yàn)中一般采用532nm的激光進(jìn)行色心電子的極化，通過檢測(cè)色心電子自發(fā)輻射的600～800nm熒光進(jìn)行信號(hào)檢測(cè)。

由于NV-色心距離最近的14N的核自旋I=1，這會(huì)引入約2.2MHz的超精細(xì)能級(jí)分裂。NV-色心基態(tài)的超精細(xì)能級(jí)如圖2所示。

圖2 NV-色心基態(tài)超精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)Fig.2 Hyperfine structure of NV- center ground state

金剛石NV-色心14N體系的哈密頓量如下

H=DS2+γeB·S+QI2+γnB·I+AS·I

(1)

其中,D=2.87GHz是零場(chǎng)分裂項(xiàng);Q=-4.95MHz是核四極矩；γe=2.8MHz/G和γn=0.307kHz/G分別是電子和核子的旋磁比;A≈2.2MHz是14N超精細(xì)耦合系數(shù)。金剛石NV-色心基態(tài)電子自旋態(tài)可以被微波場(chǎng)操控[23]，而核子自旋態(tài)可以進(jìn)一步被射頻場(chǎng)操控。NV-色心的14N核自旋可以通過激發(fā)態(tài)能級(jí)反交叉[24]或者電子核子雙共振[25]等方法進(jìn)行極化，同時(shí)核自旋態(tài)可以通過電子自旋態(tài)讀出。

2 基于幾何相位的NV-色心慣性測(cè)量原理

不同于SERF和NMR，原子陀螺儀憑借自旋在慣性空間中的定軸性和進(jìn)動(dòng)特性來實(shí)現(xiàn)慣性測(cè)量[2,9]，金剛石NV-色心慣性測(cè)量技術(shù)憑借的是慣性轉(zhuǎn)動(dòng)過程中色心自旋態(tài)累積的幾何相位。本節(jié)將闡述量子體系幾何相的基本原理、NV-色心幾何相的慣性測(cè)量方案以及其系統(tǒng)構(gòu)成。

2.1 量子體系的幾何相位

對(duì)于一個(gè)量子系統(tǒng)，其量子態(tài)波函數(shù)包含兩部分，一部分是決定了量子系統(tǒng)所處的狀態(tài)幾率的概率幅；另一部分是包含了量子系統(tǒng)的相干性信息演化過程的相位。1984年，物理學(xué)家M.V.Berry提出了在一個(gè)周期性絕熱過程中，量子系統(tǒng)的波函數(shù)將會(huì)積累一個(gè)包含了系統(tǒng)哈密頓量在空間中轉(zhuǎn)動(dòng)信息的相位，這個(gè)相位被稱為幾何相(亦稱Berry相)[26]。

假設(shè)，初始t0時(shí)刻體系處于瞬時(shí)本征態(tài)|ψ(0)〉=|m(0)〉，演化過程中的瞬時(shí)本征態(tài)為|m(t)〉，則體系的瞬時(shí)態(tài)|ψ(t)〉滿足含時(shí)薛定諤方程，其解為

|ψ(t)〉=ei[α(t)+γ(t)]|ψ(0)〉

(2)

其中，α(t)為動(dòng)力學(xué)相，僅和瞬時(shí)本征值E(t)相關(guān)，滿足

(3)

絕熱相γ(t)滿足

(4)

假設(shè)一個(gè)絕熱量子系統(tǒng)的哈密頓量包含一個(gè)含時(shí)參量R(t)，并且按照路徑C演化。通過增加一個(gè)含時(shí)相位因子eiγ(C)，使得由式(2)所描述的瞬時(shí)量子態(tài)滿足含時(shí)薛定諤方程。在一個(gè)周期內(nèi)，若R(T)=R(0)，即路徑C是一個(gè)閉合曲線，則在t=T時(shí)刻，雖然哈密頓量與t=0時(shí)刻相同，但是絕熱相γ(T)≠γ(0)。γ(t)不依賴于量子體系的演化路徑C，只依賴于由C圍成的閉合曲面的空間角的大小，因而又被稱為幾何相。通過式(4)可以計(jì)算出絕熱量子體系演化過程中積累的幾何相位的大小。

在Berry理論的基礎(chǔ)上，對(duì)于任何一個(gè)周期性變化的系統(tǒng)，Y.Aharonov和J.Anandan將幾何相的概念推廣到了非絕熱條件下的情況[27]。對(duì)于任何一個(gè)瞬時(shí)量子態(tài)|ψ(t)〉滿足

|ψ(t)〉=eiφ|ψ(0)〉

(5)

此時(shí)，體系是一個(gè)周期性量子系統(tǒng)。對(duì)γ(t)做變換

|ψ(t)〉=eif(t)|ξ(t)〉

(6)

將γ(t)中的含時(shí)相分離，|ξ(t)〉為量子系統(tǒng)在演化過程中的瞬時(shí)態(tài)，無需滿足含時(shí)薛定諤方程，而|ψ(t)〉滿足，可以得到

=α(τ)+γ(τ)

(7)

因此，在利用自旋量子體系進(jìn)行角速度測(cè)量的過程中，量子體系的旋轉(zhuǎn)必將引入量子幾何相位。通過檢測(cè)幾何相位可以反推出體系相對(duì)于慣性空間的變化。

2.2 金剛石NV-色心慣性測(cè)量原理

金剛石NV-色心慣性測(cè)量原理如圖3(a)所示。通過沿著N-V軸向的磁場(chǎng)B||引入Zeeman分裂，以區(qū)分電子自旋與核自旋的能級(jí)。再通過引入一個(gè)小的橫向磁場(chǎng)B⊥，使得該橫向磁場(chǎng)的轉(zhuǎn)動(dòng)引起核自旋幾何相位的積累。測(cè)量過程基于Ramsey時(shí)序，如圖3(b)所示。

(a) 基于氮原子核自旋慣性測(cè)量原理示意圖

(b) 核自旋操控時(shí)序示意圖圖3 基于氮原子核自旋的慣性測(cè)量過程與核自旋操控時(shí)序Fig.3 Inertial measurement process and manipulation sequence based on nitrogen nuclear spin

首先對(duì)電子自旋與核自旋進(jìn)行初始化，自旋態(tài)|ms,mI〉被初始化為|0, 0〉態(tài)。再施加一個(gè)長(zhǎng)度為π/2的射頻RF脈沖，從而將自旋態(tài)制備至

(8)

此時(shí)，系統(tǒng)哈密頓量的核自旋部分為

(9)

(10)

E±=Q±γB||

(11)

(12)

對(duì)應(yīng)的瞬時(shí)本征態(tài)為

(13)

(14)

(15)

當(dāng)ω?Q+γB||時(shí)，系統(tǒng)滿足絕熱近似條件，從而可根據(jù)式(4)計(jì)算幾何相

(16)

(17)

(18)

當(dāng)γB||?Q時(shí)，可得

(19)

這里不妨假設(shè)系統(tǒng)做勻速轉(zhuǎn)動(dòng)(否則使用式(19)中的積分項(xiàng))，當(dāng)經(jīng)歷了t時(shí)刻的自由演化過程后，系統(tǒng)的自旋態(tài)將變成

(20)

其中，φd為動(dòng)力學(xué)相，取決于外磁場(chǎng)的大小。至此，系統(tǒng)的轉(zhuǎn)動(dòng)ω將反映在自旋態(tài)|0,1〉與|0,-1〉的相位之中，通過檢測(cè)該相位的變化，即可獲得系統(tǒng)的轉(zhuǎn)動(dòng)參數(shù)。

不妨選擇將|0,1〉態(tài)的相位轉(zhuǎn)移到電子自旋為1的態(tài)上進(jìn)行檢測(cè)，得到

(21)

再經(jīng)過一個(gè)π/2脈沖作用，將電子自旋的相位轉(zhuǎn)為電子自旋的布居數(shù)。根據(jù)電子自旋的熒光檢測(cè)過程，獲得的熒光強(qiáng)度為

F=ηN[1-Rcos(φd+ωt)]

(22)

2.3 金剛石NV-色心慣性測(cè)量系統(tǒng)構(gòu)成

基于金剛石NV-色心的慣性測(cè)量裝置系統(tǒng)包括光學(xué)系統(tǒng)、三維靜磁場(chǎng)系統(tǒng)、自旋操控系統(tǒng)、時(shí)序脈沖系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集與處理系統(tǒng)。光學(xué)系統(tǒng)主要包括可控制脈沖的激發(fā)激光(532nm)和高效熒光信號(hào)收集的檢測(cè)部件(600～800nm)。三維靜磁場(chǎng)系統(tǒng)由三維亥姆霍茲線圈及其電流源組成，為金剛石NV-色心固體原子自旋的操控提供任意方向偏置磁場(chǎng)B。自旋操控系統(tǒng)包括高精度微波及射頻部件，能夠?qū)崿F(xiàn)固體內(nèi)原子自旋的共振與操控。時(shí)序脈沖系統(tǒng)對(duì)光學(xué)系統(tǒng)和操控系統(tǒng)進(jìn)行精確同步與組合，用于實(shí)現(xiàn)固體原子自旋的高效激發(fā)與精準(zhǔn)操控。數(shù)據(jù)采集與處理系統(tǒng)主要用于實(shí)現(xiàn)測(cè)試數(shù)據(jù)的快速高效采集，并對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)處理。裝置的系統(tǒng)框圖如圖 4所示。

圖4 金剛石NV-色心慣性測(cè)量裝置系統(tǒng)框圖Fig.4 System diagram of diamond NV- center inertial measurement device

3 金剛石NV-色心慣性測(cè)量的研究現(xiàn)狀

盡管金剛石NV-色心已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于磁場(chǎng)[28]、電場(chǎng)[29]和溫度[30]等物理量的精密測(cè)量中，但是金剛石NV-色心慣性測(cè)量技術(shù)相關(guān)的研究工作還處于起步階段，主要集中在以下幾個(gè)方面。

3.1 基于幾何相位的慣性測(cè)量

1984年，M.V.Berry的研究工作揭示了量子體系的相位除了受動(dòng)力學(xué)因素影響外，還受空間因素的影響，具有幾何性，進(jìn)而提出了幾何相位的概念[26]。

幾何相位的理論已經(jīng)在許多物理體系中得到了證實(shí)[31-33]。2012年，澳大利亞墨爾本大學(xué)的L. C.L.Hollenberg 團(tuán)隊(duì)首次提出了在NV-色心量子體系中可以觀測(cè)到幾何相位，并分析了其與宏觀轉(zhuǎn)動(dòng)的關(guān)系。研究表明，在金剛石進(jìn)行宏觀轉(zhuǎn)動(dòng)時(shí)，若單個(gè)NV-色心電子自旋處在疊加態(tài)，則疊加的量子態(tài)之間會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)的幾何相位變化[16]。該團(tuán)隊(duì)提出了兩種測(cè)量NV-色心電子自旋累積的幾何相位的方案，一種基于Ramsey微波脈沖操控序列，另一種基于Spin echo微波脈沖操控序列，并表示后者可以延長(zhǎng)NV-色心的相干時(shí)間，使體系可以累積更顯著的幾何相位變化。同時(shí)指出，結(jié)合NV-色心體系中的核子自旋，可以進(jìn)一步提高測(cè)量能力。該理論工作首次揭示了金剛石NV-色心作為一種性質(zhì)優(yōu)異的固態(tài)量子體系，具備進(jìn)行慣性測(cè)量的潛力。

2014年，L.C.L.Hollenberg 團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)當(dāng)NV-色心累積的幾何相位是非阿貝爾幾何相時(shí)，對(duì)外界磁場(chǎng)和演化路徑的波動(dòng)是魯棒的，相應(yīng)的慣性測(cè)量靈敏度與累積阿貝爾幾何相的方案相比，在理論上能提升1個(gè)數(shù)量級(jí)[34]。

目前為止，國(guó)內(nèi)外的研究團(tuán)隊(duì)相繼提出了基于金剛石NV-色心體系中電子自旋，以及15N、14N和13C核子自旋的幾何相位慣性測(cè)量方案和理論模型，并報(bào)告了部分初步實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

3.2 基于動(dòng)力學(xué)相位的慣性測(cè)量

2019年， P.Cappellaro團(tuán)隊(duì)再一次提出，通過金剛石NV-色心電子自旋系綜敏感磁場(chǎng)環(huán)境波動(dòng)，反饋給14N核自旋Ramsey序列的輸出信號(hào)，可以大大提高輸出信號(hào)的穩(wěn)定性，應(yīng)用于金剛石NV-色心慣性測(cè)量技術(shù)中，可以延長(zhǎng)穩(wěn)定測(cè)量的時(shí)間[38]。文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)部分通過改變微波脈沖的相位，模擬了NV-色心在轉(zhuǎn)動(dòng)時(shí)的響應(yīng)。

3.3 其他相關(guān)研究?jī)?nèi)容

L.C.L.Hollenberg團(tuán)隊(duì)除了在幾何相位的研究中做了大量工作以外，還在2017年用快速轉(zhuǎn)動(dòng)的金剛石中的NV-色心系綜測(cè)量了13C核子進(jìn)動(dòng)頻率在機(jī)械轉(zhuǎn)動(dòng)時(shí)的變化規(guī)律。與傅科擺在地球轉(zhuǎn)動(dòng)時(shí)的進(jìn)動(dòng)類似，載體機(jī)械轉(zhuǎn)動(dòng)時(shí)，自旋的進(jìn)動(dòng)頻率會(huì)發(fā)生變化，這一變化與附加了一個(gè)磁場(chǎng)所起的作用相同，這個(gè)等效的磁場(chǎng)被稱為磁贗勢(shì)[17]。這項(xiàng)工作沒有直接面向慣性測(cè)量，但是揭示了轉(zhuǎn)動(dòng)過程中金剛石內(nèi)自旋進(jìn)動(dòng)的變化規(guī)律。

隨后，L.C.L.Hollenberg 團(tuán)隊(duì)又利用快速轉(zhuǎn)動(dòng)金剛石中的單個(gè)NV-色心研究了機(jī)械轉(zhuǎn)動(dòng)在單自旋層面的影響，包括幾何相位的累積[40]。文獻(xiàn)[41]顯示，2020年初，該團(tuán)隊(duì)再次利用快速旋轉(zhuǎn)金剛石體系，測(cè)量了單個(gè)NV-色心電子在200000r/min轉(zhuǎn)速下自旋態(tài)的相位變化。

4 結(jié)論與展望

金剛石內(nèi)嵌NV-色心結(jié)構(gòu)性質(zhì)穩(wěn)定、常溫下易激光極化與熒光檢測(cè)，可作為優(yōu)良的慣性敏感單元。在勻速轉(zhuǎn)動(dòng)過程中，金剛石NV-色心熒光信號(hào)與載體轉(zhuǎn)動(dòng)角速度ω直接關(guān)聯(lián)，且能通過熒光信號(hào)的變化速率求解載體的轉(zhuǎn)動(dòng)角速率。將金剛石NV-色心體系應(yīng)用于慣性測(cè)量技術(shù)有著巨大的潛力，同時(shí)也面臨亟需解決的技術(shù)問題，未來技術(shù)發(fā)展還需要在以下幾個(gè)方面尋求改善與突破：

1)高效核自旋操控

高效的核自旋操控包括核自旋的極化、操控以及信號(hào)讀取。固體金剛石樣品核自旋環(huán)境復(fù)雜(包含15N、13C、P等雜質(zhì))，目前國(guó)際上，核自旋極化常用的反交叉現(xiàn)象(ESLAC)極化方式和諧振場(chǎng)操控14N核自旋需要1000G磁場(chǎng)或是液氦低溫條件，成本高且不利于小型化。因此亟需提出一種更高效、低成本的核自旋極化、操控，以及幾何相位讀出方案。

2)慣性測(cè)量靈敏度提升

慣性測(cè)量靈敏度受到自旋相干時(shí)間、參與測(cè)量色心數(shù)量、熒光信號(hào)對(duì)比度、熒光收集效率和測(cè)量時(shí)間的影響。研制雜質(zhì)更少、NV-色心純度和濃度更高的金剛石材料；將更高階的微波和射頻脈沖操控序列動(dòng)態(tài)解耦技術(shù)應(yīng)用到慣性測(cè)量技術(shù)中，延長(zhǎng)NV-色心體系電子自旋系綜和核自旋系綜的退相干時(shí)間，使得體系在測(cè)量過程中可以累積更顯著的相位變化，從而提升測(cè)量能力；采用相干平均等信號(hào)處理方式降低信號(hào)白噪聲分量，提升信噪比。上述研究均能有效提高慣性測(cè)量的靈敏度。

3)系統(tǒng)小型集成化

NV-色心體系自旋密度高，敏感體積在mm3量級(jí)。金剛石NV-色心慣性測(cè)量所需的極化、操控、檢測(cè)系統(tǒng)具備高度集成的潛力。對(duì)金剛石NV-色心慣性測(cè)量系統(tǒng)進(jìn)行集成，包括極化和檢測(cè)電子自旋態(tài)的激光及光電系統(tǒng)集成、操控電子自旋和極化核子自旋的微波與射頻系統(tǒng)集成，以及脈沖發(fā)生與數(shù)據(jù)采集的電路系統(tǒng)集成。同時(shí)，系統(tǒng)的集成還需要考慮磁場(chǎng)發(fā)生裝置的電磁設(shè)計(jì)與熱設(shè)計(jì)，以及慣性測(cè)量的力學(xué)與對(duì)稱性設(shè)計(jì)。

4)實(shí)時(shí)三軸慣性測(cè)量

NV-色心系綜均勻地分布在金剛石內(nèi)四個(gè)相互夾角109°28′的晶向上，且在同一轉(zhuǎn)動(dòng)過程中積累幾何相位不同，因此，NV-色心系綜自身即構(gòu)成一個(gè)三軸慣性測(cè)量系統(tǒng)。通過解算，即可實(shí)現(xiàn)三軸角速度矢量測(cè)量。但由于四個(gè)軸向的信號(hào)會(huì)相互疊加和耦合，單一方向的檢測(cè)很難做到信號(hào)解算。目前該方向的研究熱點(diǎn)集中于多方向信號(hào)檢測(cè)實(shí)現(xiàn)信號(hào)分離；聯(lián)合解算角速度的大小與方向；以及單個(gè)軸向信號(hào)較弱所必需的降噪技術(shù)處理。