自給能中子探測(cè)器在反應(yīng)堆中子測(cè)量中的應(yīng)用研究

楊戴博 李 昆 韋文彬 李 丹 夏 源

（中國核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)國家級(jí)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610041）

0 引言

堆芯中子注量率是反應(yīng)堆重要的物理參量，直接表征了反應(yīng)堆內(nèi)的核反應(yīng)狀態(tài)。 在反應(yīng)堆運(yùn)行中，不僅需要對(duì)整個(gè)堆芯的平均中子注量率進(jìn)行精確監(jiān)測(cè)，還需要對(duì)中子注量率的空間分布進(jìn)行監(jiān)測(cè)，以達(dá)到通過全堆功率狀態(tài)、局部堆芯功率擾動(dòng)、局部功率密度瞬變等堆芯關(guān)鍵狀態(tài)參數(shù)的監(jiān)測(cè)，對(duì)反應(yīng)堆的運(yùn)行狀態(tài)進(jìn)行控制， 維持反應(yīng)堆運(yùn)行在設(shè)計(jì)的安全狀態(tài)內(nèi)，并保持反應(yīng)堆功率密度的最佳分布， 積累燃耗數(shù)據(jù)，保證核反應(yīng)堆的安全穩(wěn)定運(yùn)行。為了實(shí)現(xiàn)上述功能，必須在反應(yīng)堆堆芯內(nèi)設(shè)置相當(dāng)數(shù)量的中子探測(cè)器，以實(shí)現(xiàn)堆芯中子注量率水平及其分布測(cè)量。 堆芯中子注量率的測(cè)量方法很多，目前三代核電站則普遍使用固定式自給能中子探測(cè)器 （Self-Powered Neutron Detector，SPND）。 SPND 具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、體積小、全固體化、耐腐蝕、耐高溫、耐高壓、測(cè)量范圍寬，使用過程中不需要外加電源，抗電磁干擾能力強(qiáng)，操作簡(jiǎn)易等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于壓水堆核電站堆芯中子注量率的在線連續(xù)監(jiān)測(cè)。 本文將重點(diǎn)對(duì)SPND 以及三代核電普遍使用的銠SPND 進(jìn)行分析討論研究。

1 自給能中子探測(cè)器

1.1 基本結(jié)構(gòu)

SPND 由探測(cè)器主體和信號(hào)電纜組成。 圖1 為SPND 的探頭結(jié)構(gòu)示意圖，探測(cè)器主體由發(fā)射體、絕緣體和收集極三部分構(gòu)成。 探測(cè)器的中心電極為發(fā)射體，它是由中子靈敏材料制成，發(fā)射體是SPND 的核心部分，它基本上決定了探測(cè)器的物理特性。 探測(cè)器的外殼為收集極， 它是由對(duì)中子不靈敏的材料制成。發(fā)射體和收集體之間是絕緣體，通常采用無機(jī)絕緣材料。 SPND 的外徑一般為1 mm 左右，其靈敏長(zhǎng)度可以根據(jù)需要定制， 柔性探頭還可以繞制成螺旋形探頭，以提高靈敏度。

1.2 工作原理

當(dāng)SPND 在中子場(chǎng)中時(shí)，發(fā)射體俘獲中子而被活化，然后直接或間接放出電子。 這些電子到達(dá)收集極形成正比于入射中子注量率的電流信號(hào)。因?yàn)榘l(fā)射體電流被直接測(cè)量，不需要外加電壓，故稱為“自給能”探測(cè)器。 圖2 為中子在探測(cè)器內(nèi)可能發(fā)生的物理過程。其中：①與②為靶核俘獲中子后被活化，隨后發(fā)生β-衰變，發(fā)射電子的過程；③為靶核俘獲中子后被激發(fā)，隨后退激發(fā)射γ 射線，之后產(chǎn)生一個(gè)快的次級(jí)電子過程；④與⑤為伴隨中子入射的γ 射線，在探測(cè)量材料中產(chǎn)生快電子的過程。這些物理過程產(chǎn)生的電子形成的電流可分為三部分，即瞬時(shí)發(fā)射體電流（即快響應(yīng)電流），緩發(fā)發(fā)射體電流（即慢響應(yīng)電流）以及本底噪聲電流。

圖2 自給能探測(cè)器中可能發(fā)生的過程

1.3 探測(cè)器分類

按照中子與探測(cè)器的作用機(jī)理，SPND 分為β 衰變延遲型和瞬發(fā)型。 β 衰變延遲型SPND 的中子靈敏物質(zhì)是那些被中子活化后能夠產(chǎn)生β 衰變的材料（但要求半衰期不宜太長(zhǎng)）。 活化核在衰變過程中放出β粒子（高能電子），當(dāng)這些β 粒子在穿透絕緣層到達(dá)收集極之后，在探測(cè)器的輸出端形成電流，該部分生成的電流稱為緩發(fā)電流。 由于受到該部分電流的影響，探測(cè)器的響應(yīng)存在時(shí)間延遲，延遲時(shí)間與β 衰變半衰期相關(guān)（1 min 量級(jí)）。由于響應(yīng)時(shí)間長(zhǎng)，通常該類型的探測(cè)器不作為反應(yīng)堆1E 級(jí)安全設(shè)備，只作為軸向、徑向功率分布測(cè)量使用。但在其后續(xù)電路和測(cè)量系統(tǒng)上經(jīng)過一定修正后，該類型的某些探測(cè)器也能用于反應(yīng)堆的控制和保護(hù)。

瞬發(fā)型SPND 的中子靈敏物質(zhì)在與中子發(fā)生俘獲反應(yīng)過程中能夠產(chǎn)生瞬發(fā)γ 射線。同時(shí)復(fù)合核可能是穩(wěn)定核素也可能具有一定的放射性（如果是β 衰變型物質(zhì)，那么要求其半衰期很長(zhǎng)），放射出的γ 射線以一定的概率在發(fā)射體和絕緣體中產(chǎn)生康普頓散射電子和光電子，在外電路中形成一個(gè)正比于中子通量的電流信號(hào)。 由于這個(gè)過程極短，時(shí)間通常被忽略而被當(dāng)作零處理，故稱其為瞬發(fā)型SPND。由于此種自給能探測(cè)器要經(jīng)過兩次相互作用（中子產(chǎn)生γ 然后再由γ產(chǎn)生電子）才能將入射中子轉(zhuǎn)換出電子，其轉(zhuǎn)換效率很低，只有β 衰變過程的1%～2%。該類型的探測(cè)器優(yōu)點(diǎn)是能反映中子注最率的瞬時(shí)變化，常用于反應(yīng)堆的控制和保護(hù)。

1.4 探頭材料選取

表1 列出了常用發(fā)射體材料的物理數(shù)據(jù)?？梢钥闯?，瞬發(fā)型SPND 靈敏度較低，原因是電流只來源于中子與靈敏材料的（n，γ）反應(yīng)。 而β 衰變型（釩除外）SPND 相對(duì)而言靈敏度較高，原因在于電流除了（n，γ）反應(yīng)產(chǎn)生的γ 的康普頓效應(yīng)電子之外，還有中間核素β 衰變產(chǎn)生的電子和退激產(chǎn)生γ 的康普頓電子或光電子。顯然，中間核素的半衰期是造成延遲的原因。當(dāng)然（n，γ） 的反應(yīng)截面大小也是影響靈敏度的重要因素，靈敏度高的自然燃耗也較高。

表1 常用發(fā)射體材料物理數(shù)據(jù)

鉿與銀兩類SPND 主要用于石墨水冷反應(yīng)堆，由于石墨水冷反應(yīng)堆逐漸被淘汰，鉿與銀SPND 也逐漸被淘汰。 鉑SPND 發(fā)射體材料由多種鉑的同位素組成，而且這種中子探測(cè)器面對(duì)中子和γ 射線時(shí)均能夠響應(yīng)，其中對(duì)γ 響應(yīng)的貢獻(xiàn)的部分占93%左右，這使得其在反應(yīng)堆內(nèi)探測(cè)中子難度較大。銠、釩、鈷這三類中子探測(cè)器是目前使用最多的SPND。 釩SPND 因其燃耗低、壽命長(zhǎng)、體積小、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)，主要被使用在對(duì)中子探測(cè)器壽命要求較高的堆中， 比如重水堆。 銠SPND 對(duì)中子的靈敏度較高，常用于壓水堆堆芯中子通量的測(cè)量與描繪。 而鈷SPND 的探測(cè)信號(hào)需要經(jīng)常進(jìn)行修正，因此其一般只用于反應(yīng)堆安全保護(hù)系統(tǒng)。

對(duì)于絕緣體材料的選取， 要求選擇中子截面小、耐輻照、耐高溫的高絕緣材料，如高純Al2O3、MgO、BeO 陶瓷和石英等。 提高絕緣材料的純度對(duì)于降低本底電流、提高輻照和高溫下的絕緣性能具有明顯效果。 對(duì)于收集極和信號(hào)芯線材料的選取，要求選擇中子截面小、耐輻照、抗腐蝕和機(jī)械強(qiáng)度好的金屬材料。 一般采用因科鎳、純鎳或低錳不銹鋼等。

2 銠自給能中子探測(cè)器

2.1 響應(yīng)機(jī)理

目前，壓水堆核電站最常用的為銠SPND，其發(fā)射極材料為103Rh。 中子與銠SPND 發(fā)生的物理過程為：（1）103Rh 俘獲中子產(chǎn)生γ 射線，這些γ 射線在探測(cè)器中會(huì)產(chǎn)生電流信號(hào)。由于這個(gè)過程作用時(shí)間極短可近似忽略， 因此這個(gè)過程產(chǎn)生的信號(hào)為瞬發(fā)信號(hào)。 （2）103Rh 俘獲中子后產(chǎn)生處于激發(fā)態(tài)的104mRh，104mRh 退激到104Rh 的過程中產(chǎn)生的不同能量的γ 射線在探測(cè)器中會(huì)產(chǎn)生電流信號(hào)。104mRh 退激的半衰期為4.34 分鐘，因此這個(gè)過程產(chǎn)生的信號(hào)為緩發(fā)信號(hào)。（3）104Rh 發(fā)生β 衰變，產(chǎn)生的β 電子及其與探測(cè)器材料發(fā)生反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)電會(huì)在探測(cè)器中產(chǎn)生電流信號(hào)。104Rhβ 衰變的半衰期為42.3 秒， 因此這個(gè)過程產(chǎn)生的信號(hào)為緩發(fā)信號(hào)。 （4）104Rh 發(fā)生β 衰變產(chǎn)生處于激發(fā)態(tài)的104mPd，104mPd 退激到基態(tài)并產(chǎn)生γ 射線，這些γ 射線在探測(cè)器中會(huì)產(chǎn)生電流信號(hào)。 由于受到104Rh 半衰期的影響，因此這個(gè)過程產(chǎn)生的信號(hào)為緩發(fā)信號(hào)。此外，銠SPND 同樣也會(huì)與光子發(fā)生相互作用，探測(cè)器外部的光子可以與探測(cè)器材料發(fā)生康普頓效應(yīng)、光電效應(yīng)以及電子對(duì)效應(yīng)等反應(yīng)放出次級(jí)電子，這些次級(jí)電子也會(huì)在探測(cè)器中產(chǎn)生電流信號(hào)。 銠SPND 在熱中子通量為1013n·cm-2·s-1時(shí)的平均燃耗速率為0.39%/月，發(fā)射極材料消耗較快。

2.2 延遲修正原理

根據(jù)1.2 節(jié)可知， 中子活化核β 衰變半衰期時(shí)間長(zhǎng)，導(dǎo)致β 衰變型SPND 的響應(yīng)存在一定延遲，其輸出信號(hào)不能實(shí)時(shí)反應(yīng)堆芯中子通量密度的瞬時(shí)變化情況，這很不利于反應(yīng)堆安全運(yùn)行，所以消除或者減小該類型SPND 的延遲效應(yīng)就顯得尤為重要。銠SPND 在堆芯內(nèi)工作時(shí)，發(fā)射體電流的來源有三部分：（1）103Rh 與中子發(fā)生（n，γ）反應(yīng)產(chǎn)生的γ 與材料發(fā)生康普頓效應(yīng)或光電效應(yīng)產(chǎn)生電子，同時(shí)生成104Rh（約占92%）和104mRh（約占8%）。 這一部分電流信號(hào)是經(jīng)過兩次相互作用產(chǎn)生的，受截面的影響導(dǎo)致效率較低，使得其在最終電流信號(hào)中占比相對(duì)較低，約占最終穩(wěn)態(tài)電流的5%～15%。（2）其中104mRh由于處于亞穩(wěn)態(tài)，以4.34 min 的半衰期退激生成104Rh，退激放出的光子產(chǎn)生光電效應(yīng)或者康普頓效應(yīng)產(chǎn)生電子。 由于104mRh 占比只有8%左右，所以這一部分電流信號(hào)約占最終穩(wěn)態(tài)電流的5.95%～6.65%。（3）同時(shí)104Rh 也以約42.3 s 的半衰期進(jìn)行β 衰變生成104Pd，放出電子。這部分電流占比最大，約占最終穩(wěn)態(tài)電流的79.05%～88.35%。 第一部分的電流為康普頓電流，第二部分加第三部分的電流為活化電流。

由中子導(dǎo)致的銠自給能探測(cè)器中電流In 在非穩(wěn)態(tài)情況下為：

上式中，In為中子產(chǎn)生的電流，φ 為中子通量，ηn為中子靈敏度，ηnγ為靈敏度中源自瞬時(shí)康普頓響應(yīng)的部分，η1a為靈敏度中源自Rh104和Rh104m直接生成的部分，λ1為Rh104的衰變常數(shù)，λ2為Rh104m的衰變常數(shù)，T1/2為半衰期。 在中子通量密度變化速度快時(shí)主要是快速響應(yīng)的康普頓電流部分有變化，在中子通量密度變化速度慢或者處于穩(wěn)態(tài)時(shí)主要是活化電流部分有變化。 依據(jù)上述原理可以對(duì)延遲進(jìn)行修正。 表2 列出了幾種延遲修正方法，并對(duì)其延遲修正效果進(jìn)行了比較。

表2 不同延遲消除方法對(duì)比[1,3]

3 結(jié)語

SPND 以其獨(dú)特的優(yōu)點(diǎn)而普遍應(yīng)用于堆芯中子通量測(cè)量系統(tǒng)中， 本文詳細(xì)地討論了SPND 的基本結(jié)構(gòu)、工作原理、探測(cè)器分類和探頭材料選取，并對(duì)銠SPND 的響應(yīng)機(jī)理和延遲消除原理進(jìn)行了分析。 本文的分析討論研究對(duì)于SPND 的機(jī)理分析和工程應(yīng)用都具有一定的意義。