退火處理對鎢窄帶組織與力學(xué)性能的影響

周增林，李 艷，陳棟玭，趙振剛，任 柴，謝元鋒，何學(xué)良，惠志林

（1. 有研工程技術(shù)研究院有限公司，北京 101407；2. 成都虹波實(shí)業(yè)股份有限公司，四川 成都 610031）

鎢具有熔點(diǎn)高、硬度高、耐磨性好、熱膨脹系數(shù)小及電子逸出功低等優(yōu)異特性，被廣泛應(yīng)用于電子電力、航空航天及高端制造等領(lǐng)域，其中，在微波電真空器件中有諸多服役場景[1-2]。鎢窄帶通常被用來繞制功率行波管的慢波螺旋結(jié)構(gòu)并決定著行波管的使用性能和壽命，是電真空難熔金屬深加工制品的典型代表；其制備時(shí)不僅流程長、工序多，還對工藝參數(shù)、內(nèi)外部缺陷等極為敏感。國外的奧地利普蘭西公司和日本東芝公司等均能生產(chǎn)高精度的鎢窄帶，但相關(guān)研究工作幾無報(bào)道；國內(nèi)成都虹波實(shí)業(yè)股份有限公司、西北有色金屬研究院等擁有較好的“鎢絲軋制法”窄帶研制基礎(chǔ)[3]。丁麗等[4]進(jìn)行了0.38 mm×0.97 mm鎢帶冷彎斷裂的原因分析，發(fā)現(xiàn)90°彎曲斷裂鎢帶的碳含量偏高，并認(rèn)為碳在鎢中的不均勻分布將增加局部殘余應(yīng)力，降低韌性、引起脆斷。中南大學(xué)夏福中等[5]研究了0.4 mm×1.0 mm摻雜鎢帶在1 000～1 500 ℃退火過程中的組織和織構(gòu)演變，發(fā)現(xiàn) 1 200 ℃退火時(shí)因亞晶長大發(fā)生纖維寬化，1 400 ℃退火時(shí)因亞晶轉(zhuǎn)動(dòng)而局部出現(xiàn)細(xì)小再結(jié)晶晶粒。隨著電真空器件尤其是行波管的小型化、微型化，要求鎢帶更窄更薄，上述研究未涉及該類鎢窄帶的力學(xué)性能及其與顯微組織的關(guān)聯(lián)。文章研究了退火處理對0.12 mm×0.36 mm×L鎢窄帶的組織與力學(xué)性能的影響。

1 試驗(yàn)材料與方法

1.1 鎢窄帶的軋制與退火

截面尺寸為0.12 mm×0.36 mm的鎢窄帶由直徑0.30 mm的原料鎢絲經(jīng)多道次軋制得到；軋制溫度600～1 000 ℃，軋制速度6～10 m/min，單道次壓下量3 %～10 %，累計(jì)變形量25 %～30 %時(shí)進(jìn)行中間熱處理，終軋帶材經(jīng)表面清洗處理后得到軋制態(tài)樣品。研究利用真空氫氣兩用高溫爐并在氫氣氣氛下對軋制態(tài)鎢窄帶樣品進(jìn)行800 ℃、900 ℃退火處理，加熱速率10 ℃/min，保溫時(shí)間60 min，退火后隨爐冷卻；探究了退火處理對軋制態(tài)鎢窄帶組織與力學(xué)性能的影響。

1.2 鎢窄帶的測試表征

采用Agilent 8800型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS）對軋制態(tài)鎢窄帶樣品進(jìn)行了成分和雜質(zhì)含量分析，如表 1。從表中可以看到鎢窄帶樣品中雜質(zhì)含量低，主成分鎢的質(zhì)量百分?jǐn)?shù)大于99.99 %。

表1 軋制態(tài)鎢窄帶樣品的成分與雜質(zhì)含量 ω/%Tab.1 Composition and impurity content of the as-rolled tungsten strip

每個(gè)狀態(tài)的鎢窄帶樣品均沿軋制方向 RD（Rolling Direction）截取三個(gè)拉伸試樣，利用微機(jī)控制電子萬能試驗(yàn)機(jī)（WDW3100型）進(jìn)行室溫拉伸試驗(yàn)，測得抗拉強(qiáng)度Rm、屈服強(qiáng)度Rp0.2及延伸率At100，以三個(gè)平行試樣的均值為最終結(jié)果，設(shè)定拉伸速率為2 mm/min。

利用線切割切取長度 10 mm的軋制態(tài)和退火態(tài)鎢窄帶樣品進(jìn)行電子背散射衍射（EBSD）檢測。樣品經(jīng)研磨、拋光后，以 2 %（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）NaOH水溶液進(jìn)行電解拋光，電壓5～15 V，時(shí)間10～20 s。采用 EBSD技術(shù)對其晶粒取向和晶界分布進(jìn)行表征，相關(guān)測試在配有EBSD探頭的場發(fā)射掃描電鏡（FEI QUAN FEG 450）上進(jìn)行，測試步長為0.15 μm，測試區(qū)域?yàn)?50 μm×62 μm，并利用 HKL Channel 5系統(tǒng)進(jìn)行數(shù)據(jù)處理。

2 試驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 鎢窄帶的室溫拉伸性能

表2為軋制態(tài)和退火態(tài)鎢窄帶樣品的室溫拉伸性能。從表2可以看到，該軋制態(tài)鎢窄帶樣品的抗拉強(qiáng)度達(dá)到2 062 MPa，屈服強(qiáng)度為1 529 MPa，延伸率為 5 %，具有優(yōu)異的綜合力學(xué)性能。而經(jīng)800 ℃、900 ℃退火處理60 min后，鎢窄帶樣品的抗拉強(qiáng)度和屈服強(qiáng)度均有所降低，其中，抗拉強(qiáng)度的降幅分別達(dá)到2.1 %、7.3 %；延伸率變化不大，但略呈下降趨勢；這是變形鎢材料形變韌化、回復(fù)及再結(jié)晶去韌化的具體表現(xiàn)[6]。這表明，對于小尺寸的軋制態(tài)鎢窄帶樣品，退火處理會(huì)使強(qiáng)度降低而塑性也未顯著改善，在實(shí)際制備工藝過程中，將鎢窄帶樣品的退火完全控制在能夠消除應(yīng)力的低溫或短時(shí)狀態(tài)即可。

表2 軋制態(tài)和退火態(tài)鎢窄帶樣品的室溫拉伸性能Tab.2 Room-temperature tensile properties of as-rolled and annealed tungsten strips

2.2 鎢窄帶的顯微組織與織構(gòu)

研究認(rèn)為，在深度拉拔的體心立方鎢的絲材中，一般存在著強(qiáng)烈的<110>絲織構(gòu)[7]。若以高質(zhì)量鎢絲作為坯料經(jīng)軋制制備鎢窄帶，又會(huì)涉及絲材的延長和展寬，織構(gòu)的組分及其強(qiáng)度相應(yīng)會(huì)發(fā)生變化。圖1為軋制態(tài)和900 ℃退火態(tài)鎢窄帶樣品的取向成像圖?？梢钥吹?，試驗(yàn)條件下，軋制態(tài)和900 ℃退火態(tài)鎢窄帶樣品的軋向剖面RD的顯微組織呈明顯的層狀纖維結(jié)構(gòu)，且單層纖維的長寬比很大；對比還可以發(fā)現(xiàn)，經(jīng) 900 ℃退火后，鎢窄帶顯微組織中的纖維層寬由0.5 μm增加到1 μm及以上，相應(yīng)單層纖維的長寬比減小。這一顯微組織形態(tài)及變化是軋制態(tài)鎢窄帶樣品具有高拉伸強(qiáng)度，且在退火后強(qiáng)度有所降低的主要原因之一[8]。軋制態(tài)和900 ℃退火態(tài)鎢窄帶樣品中均包含α織構(gòu)和γ織構(gòu)，且以α織構(gòu)為主，具體晶粒比例如表 3所示；900 ℃退火后，α織構(gòu)和γ織構(gòu)均增強(qiáng)，相應(yīng)各向異性程度增加。

圖1 軋制態(tài)和900 ℃退火態(tài)鎢窄帶樣品的α線+γ線取向成像圖Fig.1 Orientation images of α-line and γ-line texture of as-rolled and 900 ℃-annealed tungsten strips

表3 軋制態(tài)和900 ℃退火態(tài)鎢窄帶樣品的晶粒比例 %Tab.3 Grain percentage of as-rolled and 900℃-annealed tungsten strips

在此基礎(chǔ)上，對鎢窄帶的織構(gòu)組成進(jìn)行了深入解析，解析的典型織構(gòu)組分包括{112}<111>、{001}<100>、{001}<110>、{112}<110>、{111}<110>、{111}<112>和{110}<110>六種體心立方難熔金屬常見的軋制織構(gòu)[9]，如圖 2所示。具體的典型織構(gòu)組分如表4所示。從表4可以看到，鎢窄帶樣品中{112}<111>、{001}<100>和{111} <112>三種織構(gòu)不存在或含量極低（＜1%）；存在的其余四種有效織構(gòu)均為<110>絲織構(gòu)范疇。兩者鎢窄帶樣品的主織構(gòu)均為{111}<110>，該織構(gòu)同時(shí)屬于α織構(gòu)和 γ織構(gòu)。軋制態(tài)鎢窄帶樣品經(jīng) 900 ℃退火后，其主織構(gòu){111}<110>和第二強(qiáng)織構(gòu){112}<110>，即優(yōu)勢織構(gòu)得以強(qiáng)化，而第三強(qiáng)織構(gòu){001}<110>和第四強(qiáng)織構(gòu){110}<110>，即弱勢織構(gòu)減弱。

表4 軋制態(tài)和900 ℃退火態(tài)鎢窄帶樣品的典型織構(gòu)組分 %Tab.4 Typical texture components of as-rolled and 900 ℃-annealed tungsten strips

圖2 軋制態(tài)和900 ℃退火態(tài)鎢窄帶樣品的典型織構(gòu)組分取向成像圖Fig.2 Orientation images of typical texture components of as-rolled and 900℃-annealed tungsten strips

此外，從圖 3中軋制態(tài)和 900 ℃退火態(tài)鎢窄帶的全角度和低角度晶界分布情況可知，由于經(jīng)歷了大量的熱、溫變形加工工藝，兩種狀態(tài)鎢窄帶中的晶界分布均遠(yuǎn)離晶界的隨機(jī)分布線，且兩者的晶界分布情況也大體類似；區(qū)別在于低角度晶界占比在退火后發(fā)生了一些變化，如軋制態(tài)鎢窄帶的5°以下晶界占比為32.2 %，而900 ℃退火態(tài)的相應(yīng)占比為34.9 %。由上可知，軋制態(tài)鎢窄帶樣品的退火基本以發(fā)生少量回復(fù)過程為主。同時(shí)，5°以下低角度晶界占比略有提高，將有利于位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)并減少位錯(cuò)堆積，降低晶界裂紋的形核概率，對鎢窄帶樣品韌性應(yīng)有正向貢獻(xiàn)[10]；然而，纖維組織寬化減少了晶界數(shù)量，增大了晶界處的平均雜質(zhì)濃度，對韌性有不利影響；最終雙向作用疊加使鎢窄帶表現(xiàn)出延伸率略有下降。退火處理后，鎢窄帶的強(qiáng)度保持及強(qiáng)塑性匹配，對繞制過程中的成型性及其在服役過程中的可靠性都至關(guān)重要。對于深度變形加工后具有精細(xì)顯微組織的形變態(tài)鎢窄帶材料而言，實(shí)施相對低溫或短時(shí)的去應(yīng)力退火，并控制在回復(fù)過程即可，初步的退火影響優(yōu)化研究不支持再結(jié)晶過程的發(fā)生。

圖3 軋制態(tài)和900 ℃退火態(tài)鎢窄帶樣品的晶界分布Fig.3 GB distribution of as-rolled and 900 ℃-annealed tungsten strips

3 結(jié) 論

研究制備的0.12 mm × 0.36 mm軋制態(tài)鎢窄帶樣品抗拉強(qiáng)度達(dá)到2 062 MPa，延伸率為5 %，具有優(yōu)異的綜合力學(xué)性能；顯微組織分析表明，這得益于其精細(xì)的纖維層狀結(jié)構(gòu)，單層纖維層寬約0.5 μm；進(jìn)一步的織構(gòu)分析顯示，軋制態(tài)鎢窄帶中包含α織構(gòu)和γ織構(gòu)，且以α織構(gòu)為主，最強(qiáng)織構(gòu){111}<110>占比達(dá)到35.7 %。而經(jīng)800～900 ℃退火后，鎢窄帶的強(qiáng)度有所降低而塑性未能改善，這預(yù)示著鎢窄帶的退火應(yīng)以低溫短時(shí)的消除應(yīng)力處理為宜；顯微組織與織構(gòu)分析發(fā)現(xiàn)，退火后鎢窄帶的平均纖維層寬增加到 1 μm 及以上，最強(qiáng)織構(gòu){111}<110>占比明顯增加到42.1 %，鎢窄帶退火后在5°以下低角度晶界占比的微增說明了900 ℃退火時(shí)僅發(fā)生了少量的回復(fù)過程。退火處理后，鎢窄帶的強(qiáng)度保持及強(qiáng)塑性匹配，對其繞制成型性及服役可靠性都至關(guān)重要。