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    河流中陸源有機(jī)物的來源研究發(fā)展

    2021-04-09 13:53:45甘雨林吳娜娜崔可清周澤旭徐佳歡牛思琦
    廣州化工 2021年19期
    關(guān)鍵詞:遼河流域正構(gòu)陸源

    甘雨林,吳娜娜,崔可清,周澤旭,徐佳歡,牛思琦

    (1 沈陽建筑大學(xué)市政與環(huán)境工程學(xué)院,遼寧 沈陽 110168;2 沈陽建筑大學(xué)發(fā)展改革與學(xué)科建設(shè)處,遼寧 沈陽 110168)

    1 研究意義

    海洋接收陸源物質(zhì)物的主要途徑是河流[1-2],河流在地球碳循環(huán)中有重要作用。全球河流向海洋輸送的陸源有機(jī)碳約為4×108t/a[3],是海洋碳庫的一個巨大碳“供應(yīng)源”[4-5]。河流中的有機(jī)碳主要來自陸源輸入和水體生產(chǎn),其組分主要為木質(zhì)素、次級脂肪酸、碳?xì)浠衔锖投嗵堑龋渲须y降解組分在如粒級特征的物理結(jié)構(gòu)或者化學(xué)礦物作用下,存儲時間能夠長達(dá)百年之久,這在維持全球有機(jī)碳穩(wěn)方面有重要作用,對大氣CO2的濃度和長期氣候變化具有重要的調(diào)控作用[6-7]。近年來,全球氣候變暖導(dǎo)致極地地區(qū)永凍層土壤有機(jī)物融化、洪澇等極端氣候事件的增加[8-9],影響河流中陸源有機(jī)物的來源和輸入數(shù)量及機(jī)制,由此,研究河流陸源有機(jī)物的時空變化及其來源與組成對于理解區(qū)域和全球碳循環(huán)具有重大的意義。

    2 國內(nèi)外研究狀況及發(fā)展動態(tài)

    2.1 陸源有機(jī)物的示蹤方法研究進(jìn)展

    常用于研究河流中陸源有機(jī)物來源的方法為整體指標(biāo)法和生物分子標(biāo)志物法。整體指標(biāo)法包括總有機(jī)碳含量(TOC)、穩(wěn)定碳同位素值(δ13C)指標(biāo)和有機(jī)質(zhì)碳氮含量比值(C/N)[10]。生物標(biāo)志物是指在沉積及成巖過程中,能穩(wěn)定存在并對原生母質(zhì)特征進(jìn)行良好繼承的指示性標(biāo)志物,能夠從分子水平提供更為準(zhǔn)確、詳細(xì)的有機(jī)物來源信息。常用的生物標(biāo)志物包括非類脂化合物如木質(zhì)素等[11]、類脂化合物如脂肪酸和正構(gòu)烷烴等[12-13]。

    木質(zhì)素作為陸地維管植物的特有組分,其含量僅次于纖維素,是一種復(fù)雜酚類聚合物,在自然環(huán)境中不易腐爛[14-15],被廣泛應(yīng)用于陸源有機(jī)物的示蹤和古環(huán)境的重建[16-17]。羥基四甲基銨(TMAH)熱化學(xué)分解法[18-20]和堿性氧化銅氧化分解法[21-22]經(jīng)常被用于檢測檢測木質(zhì)素。堿性氧化銅法因其具有較好的分解效率和較高的靈敏度應(yīng)用最為廣泛。全球氣候變化的影響及單體的降解等作用[23-24],在一定程度上干擾了木質(zhì)素在生物地球化學(xué)研究中的應(yīng)用。堿性氧化銅與陸生高等植物的長鏈脂肪酸發(fā)生高級氧化后得到次級脂肪酸。C16和C18次級脂肪酸主要來自于陸生植物的角質(zhì)和軟木脂[25-26]。木質(zhì)素和次級脂肪酸可通過堿性氧化銅法同時測定[27-28]。有關(guān)土壤中來自角質(zhì)和軟木脂的難降解組分和陸地植物的研究方面,次級脂肪酸應(yīng)用廣泛,但在河、海方面應(yīng)用很少[29]。正構(gòu)烷烴普遍存在于自然界中,且是分子結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定的類脂化合物,其組成可用來進(jìn)行物源區(qū)分[30]。近年來,由于人類活動對水體造成的石油污染,以及短鏈較長鏈正構(gòu)烷烴易降解,使正構(gòu)烷烴在指示有機(jī)物來源過程中受到了一定的影響[31]。鑒于降解等作用的干擾,相比于單獨(dú)采用一種生物標(biāo)志物,多種生物標(biāo)志物聯(lián)合示蹤陸源有機(jī)物所得信息將更準(zhǔn)確[32]。

    2.2 應(yīng)用生物標(biāo)志物示蹤陸源有機(jī)物的研究進(jìn)展

    生物標(biāo)志物被廣泛應(yīng)用于研究陸源有機(jī)物在河流-河口/陸架區(qū)的地球化學(xué)過程。

    陸源有機(jī)物包括陸源植物和土壤有機(jī)物。通過木質(zhì)素的示蹤,表明裸子植物的草本組織貢獻(xiàn)了更多的陸源有機(jī)碳[21]。有研究發(fā)現(xiàn),活性鐵在部分有機(jī)碳沉積過程中起作用,這表明陸源有機(jī)物的穩(wěn)定性與河口區(qū)沉積物中的礦物活性鐵有關(guān)[33]。通過長江運(yùn)輸?shù)綎|海的陸源有機(jī)物,大部分沉積在河口和內(nèi)陸架泥質(zhì)區(qū)[34],小部分被輸送到外陸架和沖繩海槽。長江口鄰近陸架區(qū)表層沉積物的木質(zhì)素含量與墨西哥灣木質(zhì)素含量相似[35-38]。在東海表層沉積物的研究中,從長江輸出的沉積物約有60%被帶到東海陸架,成為東海表層沉積物的最大來源[39-40],臺灣河流是東海表層沉積物的次要來源[41]。在東海陸架沉積物中,木質(zhì)素來源于草本和木本混合的被子植物,這些陸源有機(jī)物是高度降解的,更有可能來自土壤而不是新鮮植物[42]。一些研究表明[35-38],隨著水深增加,表層沉積物的木質(zhì)素含量下降。已有研究報道,在陸源有機(jī)物從河流運(yùn)輸至海洋過程中,為了更準(zhǔn)確的評估有機(jī)物動力學(xué)和有機(jī)物-礦物相互作用,建議將總有機(jī)碳和生物標(biāo)志物的濃度單位標(biāo)準(zhǔn)化至礦物表面積[6-7]。綜上,河口及陸架區(qū),表層沉積物中陸源有機(jī)物的來源與組成特征可能與細(xì)顆粒沉積物有關(guān)[43],但不同粒級沉積物中陸源有機(jī)物的分布特征及分配比例尚不明確。

    黃河下游顆粒有機(jī)碳中木質(zhì)素含量受河流徑流量的影響比較明顯,木質(zhì)素主要為被子植物木本組織,混有草本組織,具有明顯的季節(jié)差異[44]。在長江下游,存在于顆粒物中的木質(zhì)素大多沒有季節(jié)變化,但在年際間有周期性變化,這可能與氣候改變有關(guān)。在長江表層沉積物中近岸區(qū)域主要是細(xì)顆粒物黏土和粉砂,遠(yuǎn)岸區(qū)域主要為粗顆粒物砂[45]。另外有研究發(fā)現(xiàn),地震和臺風(fēng)對臺灣山區(qū)的小流域河流有著重要的影響,這些山間河流對海洋輸入的木質(zhì)素顆粒是其他內(nèi)陸流的10~100倍[46]。若爾蓋濕地河流顆粒態(tài)有機(jī)物研究發(fā)現(xiàn),木質(zhì)素和蠟質(zhì)脂類呈現(xiàn)出相反的季節(jié)變化趨勢,即木質(zhì)素含量在濕季高于干季,脂類含量在干季高于濕季,可能由于濕季徑流增加從而輸入大量的木質(zhì)素,進(jìn)而對河流有機(jī)物中的脂類產(chǎn)生了稀釋作用[12-13]。近年來,全球溫度上升將導(dǎo)致北極地區(qū)凍土層逐漸融化,凍土層中大量的陸源有機(jī)物流失至北冰洋;而洪澇、潮汐等會引起土壤嚴(yán)重侵蝕,從而增加陸源有機(jī)物的輸入[8-9]。因此,河流內(nèi),陸源有機(jī)物含量呈現(xiàn)出受自然環(huán)境影響隨時間動態(tài)變化的現(xiàn)象[47],且具有區(qū)域性特征[48]。目前國內(nèi)有關(guān)該類的研究主要集中在南方河流如黃河及長江流域,而對于北方河流的研究鮮有報道。

    2.3 遼河流域陸源有機(jī)物的研究意義及進(jìn)展

    遼河流域是我國東北地區(qū)南部最大河流,全長1345 km,流域面積2.19×105km2,是我國七大河流之一。遼河的年徑流量為9.5 km3y-1,每年排放至遼河三角洲的沉積物為3.6×107t[49]。遼河流域四季分明,冬季漫長冰雪覆蓋,夏季洪水頻繁,具有典型的北方流域特征。因此,研究遼河流域陸源有機(jī)物的生物地球化學(xué)循環(huán)過程具有重要的意義。在過去的幾十年里,遼河流域有機(jī)物的研究主要集中在遼河三角洲盆地煤質(zhì)濕地或石油地區(qū)脂類有機(jī)物來源及降解[50-51]、土壤物理化學(xué)特性對改變土地利用方式的響應(yīng)[52]、菌根真菌對碳固定的影響等方面。目前為止,應(yīng)用生物標(biāo)志物示蹤遼河流域陸源有機(jī)物來源與組成的研究相對欠缺,尚未有系統(tǒng)的研究。

    3 問題的提出

    生物標(biāo)志物示蹤陸源有機(jī)物獲取了很多重要的地球化學(xué)信息,但仍需解決一些問題:

    3.1 木質(zhì)素、次級脂肪酸和正構(gòu)烷烴多種生物標(biāo)志物聯(lián)合示蹤

    單種生物標(biāo)志物在物源示蹤中的應(yīng)用受到降解等作用的干擾,需結(jié)合其他生物標(biāo)志物一起應(yīng)用。在同一個研究中,將非類脂化合物(如木質(zhì)素)和類脂化合物(如次級脂肪酸、正構(gòu)烷烴)兩種類型的生物標(biāo)志物聯(lián)合使用,以達(dá)到取長補(bǔ)短,更加精確的地球化學(xué)信息。

    3.2 不同粒級沉積物中陸源有機(jī)物的分配

    細(xì)顆粒沉積物可能更易富集保存有機(jī)物,但不同粒級的沉積物中陸源有機(jī)物的具體分布特征,分配比例尚不明確,不同粒級沉積物對陸源有機(jī)物的固存作用需進(jìn)一步細(xì)化研究。

    3.3 遼河沉積物中陸源有機(jī)物來源與組成及其時空動態(tài)機(jī)制

    在自然過程影響下,河流陸源有機(jī)物的來源與組成具有明顯的時間動態(tài)變化,且呈現(xiàn)出區(qū)域性差異,目前國內(nèi)有關(guān)該類的研究主要集中在南方如黃河及長江流域,而對于北方的遼河流域沉積物中陸源有機(jī)物的溯源與組成及其時空動態(tài)變化機(jī)制未有報道。

    4 結(jié) 語

    利用多種生物標(biāo)志物示蹤陸源有機(jī)物比利用單一生物標(biāo)志物示蹤陸源有機(jī)物所得信息更加精確。這對研究陸源有機(jī)物遷移過程有重大意義,對探究全球碳循環(huán)過程具有重要作用,而且還能提供更精準(zhǔn)的地球化學(xué)信息。

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