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    NiFeAlO4載氧體制備及煤化學(xué)鏈燃燒反應(yīng)特性

    2021-04-08 12:15:38王九占魏澤華荊潔穎李文英
    潔凈煤技術(shù) 2021年2期
    關(guān)鍵詞:載氧體石英砂產(chǎn)氣

    王九占,魏澤華,荊潔穎,李文英

    (1.太原理工大學(xué) 省部共建煤基能源清潔高效利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山西 太原 030024;2.太原理工大學(xué) 煤科學(xué)與技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山西 太原 030024)

    0 引 言

    煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)是一種新型的煤基碳捕集技術(shù),對減緩溫室效應(yīng)、改善自然環(huán)境具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。與現(xiàn)有的CO2捕集技術(shù)相比,煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)具有系統(tǒng)效率高、捕集成本低等特點(diǎn)[1-4]。在此過程中,載氧體不僅可提供氧源,還可作為熱載體在空氣反應(yīng)器和燃料反應(yīng)器之間循環(huán);同時(shí)載氧體還可作為焦油裂解、煤焦氣化等反應(yīng)的催化劑。因此,高性能載氧體的研究是煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的重點(diǎn)和難點(diǎn)。

    目前化學(xué)鏈燃燒系統(tǒng)中研究較多的載氧體包括鐵、鎳、銅、錳等金屬氧化物[5-7],Idziak、Hu等[8-9]從不同角度對各種金屬氧化物載氧體的組成、結(jié)構(gòu)、改性及應(yīng)用進(jìn)行了詳細(xì)總結(jié)。鐵基載氧體因其價(jià)格低廉、資源豐富、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn)受到研究者的廣泛關(guān)注[10-15],被認(rèn)為是具有應(yīng)用前景的工業(yè)載氧體。但因熱力學(xué)限制,在化學(xué)鏈燃燒過程中只能發(fā)生從Fe2O3—Fe3O4的轉(zhuǎn)變,導(dǎo)致鐵基載氧體的氧利用率低,且在高溫下易燒結(jié)[16-19]。雖然可通過制備雙金屬復(fù)合載氧體或添加惰性組分改進(jìn)其性能,但其均存在一定缺陷:如制備成雙活性組分的復(fù)合載氧體可提高載氧體的氧利用率[20-26],但其穩(wěn)定性需改進(jìn);添加惰性組分可提高鐵基載氧體的抗燒結(jié)能力[27-30],但惰性組分與鐵氧化物在一定溫度下會發(fā)生反應(yīng),影響載氧體活性,同時(shí)也存在活性組分分布不均勻等問題。

    考慮到尖晶石結(jié)構(gòu)材料具有高熔點(diǎn)、高溫下機(jī)械強(qiáng)度高、化學(xué)惰性高和耐熱沖擊性好等特點(diǎn)[31-33],若能將活性組分和惰性材料融入到一個(gè)晶體結(jié)構(gòu)中,則上述問題可得到有效解決。因此,制備尖晶石結(jié)構(gòu)NiFeAlO4載氧體,以實(shí)現(xiàn)利用雙金屬的協(xié)同作用提高載氧體活性的同時(shí),利用Al3+提高載氧體的穩(wěn)定性。本文首先采用不同方法制備了NiFeAlO4載氧體,探究了制備方法、載氧體與煤質(zhì)量比對煤化學(xué)鏈燃燒性能及載氧體循環(huán)反應(yīng)穩(wěn)定性的影響,并分析了反應(yīng)過程中載氧體的作用,為NiFeAlO4載氧體在煤化學(xué)鏈燃燒中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。

    1 試 驗(yàn)

    1.1 NiFeAlO4載氧體的制備

    1.1.1溶膠凝膠法

    稱取8.08 g Fe(NO3)3·9H2O、7.51 g Al(NO3)3·9H2O、5.82 g Ni(NO3)2·6H2O和25.22 g C6H8O7·H2O溶解于54 mL去離子水中攪拌均勻,得到混合鹽溶液,將其置于90 ℃水浴中繼續(xù)攪拌形成凝膠。將凝膠放入干燥箱中,于100、120 ℃分別干燥10 h,干燥后的樣品置于馬弗爐中900 ℃焙燒6 h,冷卻后研磨篩分,選取粒徑為0.11~0.15 mm的載氧體進(jìn)行試驗(yàn),所得樣品標(biāo)記為NiFeAlO4-SG。以相同的方法制備NiFe2O4和NiAl2O4,用以確定NiFeAlO4的尖晶石結(jié)構(gòu),所得樣品分別標(biāo)記為NiFe2O4-SG和NiAl2O4-SG。

    1.1.2共沉淀法

    稱取8.08 g Fe(NO3)3·9H2O、7.51 g Al(NO3)3·9H2O、5.82 g Ni(NO3)2·6H2O溶解于54 mL去離子水中攪拌均勻得到混合鹽溶液。在75 ℃水浴下向混合鹽溶液中逐滴緩慢加入氨水,通過控制氨水滴加量維持溶液pH=10。反應(yīng)結(jié)束后,將所得沉淀物在室溫下老化24 h,采用去離子水抽濾洗滌沉淀物,至濾液呈中性為止。將所得產(chǎn)物在干燥箱中100、120 ℃分別干燥10 h,干燥后的樣品置于馬弗爐中900 ℃焙燒6 h,冷卻后研磨篩分,選取粒徑為0.11~0.15 mm的載氧體進(jìn)行試驗(yàn),所得樣品標(biāo)記為NiFeAlO4-CP。

    1.2 煤樣制備

    煤種為呼倫貝爾褐煤,篩分粒徑為0.11~0.15 mm 的煤顆粒備用。呼倫貝爾褐煤的工業(yè)分析和元素分析見表1。

    表1 呼倫貝爾褐煤的工業(yè)分析和元素分析

    1.3 載氧體結(jié)構(gòu)表征

    采用Rigaku Ultima IV的X射線衍射儀對載氧體的晶相結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。輻射源為Cu靶Kα射線(λ=0.15 nm),管電壓及管電流分別為40 kV和40 mA,掃描角度為10°~80°,步長為0.02°,掃描速率為8(°)/min,載氧體的晶粒尺寸根據(jù)Scherrer公式計(jì)算。采用Autochem II 2920化學(xué)吸附儀(美國Micromeritics公司)進(jìn)行H2程序升溫還原試驗(yàn)(H2-TPR),研究載氧體在不同溫度下的還原性能。稱量50 mg載氧體置于U型石英管中,在400 ℃、Ar氣氛(流量為50 mL/min)下對樣品進(jìn)行預(yù)處理,時(shí)間為2 h,然后降至100 ℃,切換為H2體積分?jǐn)?shù)為10%的H2/Ar(流量為50 mL/min)混合氣,以10 ℃/min的速率升至1 000 ℃進(jìn)行還原試驗(yàn)。采用ZEISS MERLIN Compact掃描電子顯微鏡(SEM)對載氧體反應(yīng)前后的表面形貌進(jìn)行分析。

    1.4 載氧體活性評價(jià)

    1.4.1熱重試驗(yàn)

    采用STA449F5型熱重分析儀(德國耐馳儀器公司)進(jìn)行載氧體與煤的程序升溫反應(yīng),初步測定載氧體的反應(yīng)性能及其反應(yīng)速率。每次試驗(yàn)稱取一定量的載氧體放入坩堝,設(shè)定在50 mL/min的N2氣氛下以10 ℃/min的升溫速率升溫到1 000 ℃。

    1.4.2固定床試驗(yàn)

    利用固定床反應(yīng)器考察載氧體/石英砂與煤/焦炭的反應(yīng)性能。試驗(yàn)裝置如圖1所示。試驗(yàn)前將載氧體/石英砂和煤/焦炭置于烘箱中105 ℃干燥12 h,以確保去除外在水。分別稱取一定量的載氧體/石英砂和煤/焦炭,混合均勻后放入固定床石英反應(yīng)器內(nèi)。將裝有物料的固定床石英反應(yīng)器接入氣路,并連接冷凝裝置(即冷阱),以100 mL/min的氣速通入惰性氣體N2,以排除體系內(nèi)的空氣。將加熱爐預(yù)先加熱至850 ℃,迅速將固定床石英反應(yīng)器放入已加熱好的加熱爐中,同時(shí)開始收集反應(yīng)產(chǎn)氣,反應(yīng)時(shí)間40 min,由氣袋每5 min收集一次產(chǎn)氣,采用氣相色譜儀(HaiXinGC-950)進(jìn)行產(chǎn)氣組成分析。反應(yīng)結(jié)束時(shí),反應(yīng)器停止加熱,將石英反應(yīng)器從加熱爐中取出,此時(shí)仍通入N2,使固體產(chǎn)物在N2氣氛下冷卻至室溫,收集冷卻后的固體產(chǎn)物用于后續(xù)物相組成及形貌分析。載氧體與煤揮發(fā)分的反應(yīng)裝置與試驗(yàn)操作步驟相同,但其采用固定床石英反應(yīng)器為兩段式反應(yīng)器,試驗(yàn)時(shí),將載氧體放置于上層篩板,煤放置于下層篩板,進(jìn)氣口在反應(yīng)器下端,出氣口在反應(yīng)器上端,煤發(fā)生熱解反應(yīng)釋放出揮發(fā)分,揮發(fā)分與上層篩板的載氧體發(fā)生反應(yīng)。

    圖1 載氧體/石英砂與煤/焦炭反應(yīng)試驗(yàn)裝置

    1.5 數(shù)據(jù)處理方法

    碳轉(zhuǎn)化率XC為反應(yīng)器出口含碳?xì)怏w(CO、CO2、CH4)量與反應(yīng)燃料中碳含量的比值,即

    (1)

    CO2體積分?jǐn)?shù)f(CO2)計(jì)算公式為

    (2)

    其中,nout為反應(yīng)器出口氣體流量,mol/min,根據(jù)反應(yīng)器入口N2量和氣體產(chǎn)物濃度可由式(3)計(jì)算得到;nC為煤樣中碳的物質(zhì)的量,mol;X(CO)、X(CO2)、X(CH4)和X(H2)分別為反應(yīng)器出口氣體產(chǎn)物中CO、CO2、CH4和H2的體積分?jǐn)?shù),%。

    (3)

    式中,n(N2)為反應(yīng)器入口N2流量,mol/min。

    2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

    2.1 制備方法對載氧體結(jié)構(gòu)及反應(yīng)性能的影響

    為明確載氧體的晶相結(jié)構(gòu),分別對NiFeAlO4-SG和NiFeAlO4-CP兩種載氧體進(jìn)行晶相分析,結(jié)果如圖2(a)所示。通過對比載氧體NiFe2O4-SG、NiAl2O4-SG的出峰位置,可以看到:NiFeAlO4-SG和NiFeAlO4-CP載氧體的出峰位置分布在NiFe2O4-SG和NiAl2O4-SG衍射峰之間,這是因?yàn)镹iFeAlO4相當(dāng)于在NiFe2O4和NiAl2O4中摻雜了Al和Fe,Al3+半徑為0.053 nm,F(xiàn)e3+半徑為0.064 nm,NiFeAlO4的出峰位置幾乎與NiFe2O4和NiAl2O4相同,但由于Al3+或Fe3+的取代,會使晶格發(fā)生收縮或膨脹,使出峰位置有所偏移,最終導(dǎo)致NiFeAlO4的出峰位置位于NiFe2O4和NiAl2O4所有出峰位置的中間。2種制備方法合成的載氧體在7個(gè)峰位置均出現(xiàn)了衍射峰,表明溶膠凝膠法和共沉淀法都能合成具有單一尖晶石晶體結(jié)構(gòu)的NiFeAlO4載氧體。經(jīng)Scherrer公式計(jì)算發(fā)現(xiàn),NiFeAlO4-SG載氧體的晶粒尺寸(12.8 nm)小于NiFeAlO4-CP載氧體(18.4 nm)。

    H2-TPR是一種原位還原技術(shù),可反映不同溫度下樣品的還原狀態(tài)。分別稱取一定質(zhì)量的NiFeAlO4-SG、NiFeAlO4-CP進(jìn)行TPR,結(jié)果如圖2(b)所示??芍?,NiFeAlO4-SG載氧體在600 ℃左右有一個(gè)還原峰,應(yīng)為Ni2+還原至Ni0的過程,該峰相較于NiO的還原溫度(300~400 ℃)較高,是因?yàn)锳l的摻雜使金屬與載體之間存在強(qiáng)的相互作用,使Ni2+還原溫度升高。在860 ℃出現(xiàn)了一個(gè)較大的還原峰,應(yīng)為Fe3+還原為Fe2+和Fe2+還原為Fe0的過程。NiFeAlO4-CP的還原趨勢與NiFeAlO4-SG相似,但還原峰面積較NiFeAlO4-SG小,表明NiFeAlO4-SG消耗了更多的H2,釋放了比NiFeAlO4-CP更多的氧。

    圖2 不同制備方法所得NiFeAlO4載氧體的XRD和H2-TPR譜圖

    采用熱重對不同制備方法所得的NiFeAlO4載氧體與煤的反應(yīng)性(載氧體與煤質(zhì)量比為10∶1)進(jìn)行研究(圖3)。可以看到:不同制備方法所得的NiFeAlO4載氧體與煤單獨(dú)熱解時(shí)失重曲線趨勢相似,但其特征峰溫、失重量及失重率不同,表明不同制備方法所得載氧體反應(yīng)性能存在差異。特征峰溫越低,載氧體越易被還原;失重量越大,載氧體提供的晶格氧越多,反應(yīng)性越強(qiáng);失重速率越大,載氧體中傳遞晶格氧的速率越快,與燃料的反應(yīng)速率越快。從圖3可以看出,NiFeAlO4-CP載氧體與煤反應(yīng)時(shí),第2個(gè)反應(yīng)特征峰的峰溫為870 ℃,整體失重量為13%,質(zhì)量變化速率為0.61%/min;溶膠凝膠法制備得到的NiFeAlO4-SG載氧體與煤反應(yīng)時(shí),第2個(gè)反應(yīng)特征峰的峰溫為854 ℃,較NiFeAlO4-CP載氧體溫度降低16 ℃,失重量為16%,質(zhì)量變化速率為0.81%/min。可見,NiFeAlO4-CP和NiFeAlO4-SG載氧體與煤反應(yīng)時(shí),主要影響煤的二次熱解過程,相較于NiFeAlO4-CP載氧體,NiFeAlO4-SG載氧體更易與煤發(fā)生反應(yīng),且反應(yīng)速率更快。

    圖3 煤與不同制備方法所得NiFeAlO4載氧體反應(yīng)的TGA圖

    2.2 載氧體與煤質(zhì)量比對載氧體結(jié)構(gòu)及反應(yīng)性能的影響

    載氧體與煤質(zhì)量比(O/C)決定了產(chǎn)氣組成,為考察O/C對煤轉(zhuǎn)化特性的影響,在固定床反應(yīng)器上進(jìn)行了5組對比試驗(yàn),O/C分別為0∶1、5∶1、10∶1、20∶1和30∶1,反應(yīng)溫度為850 ℃,結(jié)果如圖4所示??梢钥闯?,隨著O/C增加,產(chǎn)氣總量逐漸增加,產(chǎn)氣中CO量先上升后下降,雖然CO2量在持續(xù)增加,但其濃度先減少后增加,H2和CH4量基本保持不變,碳轉(zhuǎn)化率持續(xù)升高。O/C=5∶1時(shí),CO2氣體量較煤熱解(O/C=0)時(shí)有一定增加,表明載氧體的添加可促進(jìn)煤初次熱解揮發(fā)分的釋放,同時(shí)釋放的揮發(fā)分中還原性氣體可能會與載氧體發(fā)生反應(yīng),生成更多的CO2,使CO2含量增加;同時(shí),CO量出現(xiàn)峰值,表明載氧體的添加促進(jìn)了煤熱解過程中煤氣的生成,產(chǎn)生了較多的CO;隨著O/C進(jìn)一步增加,CO量下降,CO2量進(jìn)一步增加,表明載氧體的添加量已可使更多的含碳物質(zhì)(包括氣體和固體)向CO2轉(zhuǎn)變,使反應(yīng)逐漸向完全燃燒反應(yīng)轉(zhuǎn)變。從圖4(b)可以看出,不同O/C碳轉(zhuǎn)化率的變化趨勢一致,即在前20 min變化較大,隨后趨于平緩。O/C=20∶1時(shí),碳轉(zhuǎn)化率為86.7%,遠(yuǎn)高于不添加載氧體時(shí)煤熱解的碳轉(zhuǎn)化率(34%),此時(shí)CO2含量為93.5%,基本實(shí)現(xiàn)煤完全燃燒;O/C=30∶1時(shí),碳轉(zhuǎn)化率達(dá)98.6%,CO2含量為96.3%。化學(xué)鏈燃燒是為了獲得相對濃度較高的CO2,因此載氧體與煤的最佳質(zhì)量比為20∶1。

    圖4 不同質(zhì)量比的載氧體與煤反應(yīng)的產(chǎn)氣組成和碳轉(zhuǎn)化率

    2.3 載氧體的循環(huán)穩(wěn)定性能

    圖5為NiFeAlO4-SG載氧體和煤(質(zhì)量比為20∶1)10次還原-氧化循環(huán)過程中的質(zhì)量變化曲線??芍?,在10次循環(huán)過程中,還原階段的失重量和氧化階段的增重量在3次循環(huán)后趨于穩(wěn)定,且NiFeAlO4-SG載氧體和煤反應(yīng)的活性同第1次循環(huán)的反應(yīng)活性明顯減少,失重量由12.5%降到9%,表明NiFeAlO4-SG載氧體的穩(wěn)定性較好,但其反應(yīng)活性還需進(jìn)一步提高。

    圖5 NiFeAlO4-SG載氧體和煤反應(yīng)的循環(huán)試驗(yàn)

    圖6 反應(yīng)前后載氧體的XRD譜圖

    為了探究NiFeAlO4-SG載氧體和煤反應(yīng)10次后反應(yīng)性能變化的原因,采用XRD及SEM考察NiFeAlO4-SG載氧體反應(yīng)前后的結(jié)構(gòu)和形貌變化。圖6為NiFeAlO4-SG載氧體反應(yīng)前后的XRD圖,可以看出,NiFeAlO4-SG載氧體在反應(yīng)前后的晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,雖然載氧體整體仍保持原來的NiFeAlO4尖晶石結(jié)構(gòu),但反應(yīng)10次后,出現(xiàn)了NiO的衍射峰。

    圖7為NiFeAlO4-SG載氧體反應(yīng)前后的SEM圖,可以看出,反應(yīng)前NiFeAlO4-SG載氧體的表面是排列有序、疏松多孔的小顆粒組成,反應(yīng)10次后的NiFeAlO4-SG載氧體表面出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象,小顆粒聚集在一起形成更大的顆粒,另有部分小顆粒附著在大顆粒表面,形成致密的表面,導(dǎo)致NiFeAlO4-SG載氧體的反應(yīng)性能下降。

    2.4 載氧體在煤化學(xué)鏈燃燒中的作用

    由于載氧體是熱和氧的載體,為確定載氧體的供熱和供氧作用,分別使用等質(zhì)量的載氧體和石英砂與煤反應(yīng)(載氧體/石英砂與煤的質(zhì)量比為20∶1),結(jié)果如圖8所示??梢钥吹剑涸诿簾峤膺^程中,添加石英砂后,產(chǎn)氣中的CO2和CO濃度增加,此時(shí)碳轉(zhuǎn)化率為43.7%,較單獨(dú)煤熱解的碳轉(zhuǎn)化率(34%)增加了9.7%,說明石英砂作為熱載體促進(jìn)了煤熱解釋放揮發(fā)分,但不會改變其產(chǎn)氣組成。在煤熱解過程中添加同樣質(zhì)量的石英砂和NiFeAlO4-SG載氧體后,NiFeAlO4-SG載氧體的添加使反應(yīng)氣體出口濃度明顯改變,其中,CO2濃度大幅增加,CO和H2濃度下降;添加NiFeAlO4-SG載氧體的產(chǎn)氣量是添加石英砂的2倍,碳轉(zhuǎn)化率達(dá)86.7%,較煤單獨(dú)熱解的碳轉(zhuǎn)化率(34%)增加了52.7%,較石英砂與煤反應(yīng)時(shí)增加了43%,說明相比于載熱功能,載氧體最主要的作用是供氧。

    圖7 反應(yīng)前后載氧體的SEM圖

    圖8 載氧體、石英砂和煤反應(yīng)產(chǎn)氣組成及碳轉(zhuǎn)化率

    在傳統(tǒng)煤燃燒過程中,煤首先被熱解,釋放揮發(fā)分,形成焦炭,揮發(fā)物和焦炭與O2反應(yīng)。在化學(xué)鏈燃燒中,氧載體代替了O2,氧載體不僅起供氧作用,有可能還是焦油裂解、煤焦氣化等反應(yīng)的催化劑。圖9為煤轉(zhuǎn)化過程中NiFeAlO4-SG載氧體與煤熱解的揮發(fā)分、焦炭的反應(yīng)結(jié)果。

    圖9 不同質(zhì)量比的載氧體與煤揮發(fā)分、焦炭反應(yīng)的產(chǎn)氣組成

    圖9(a)為不同質(zhì)量比的載氧體與煤揮發(fā)分反應(yīng)產(chǎn)氣組成??梢钥吹剑d氧體添加量對產(chǎn)氣中H2量無影響,這是由于在煤熱解過程中H2被快速釋放,釋放的H2來不及與載氧體反應(yīng)就離開反應(yīng)器。不添加載氧體時(shí),煤轉(zhuǎn)化過程中的產(chǎn)氣主要包括CO2、CO、H2、CH4,其中,CO2含量最多,其次是CO,還有少量的H2,CH4含量可忽略不計(jì)。載氧體與煤的質(zhì)量比從0∶1增到5∶1時(shí),其產(chǎn)氣總量基本不變,但產(chǎn)氣組成中CO2量略增,CO量略減,表明添加載氧體后,煤熱解的揮發(fā)分有一部分與載氧體發(fā)生反應(yīng),由于載氧體的供氧作用,部分CO等含碳?xì)怏w轉(zhuǎn)化為CO2,使CO氣體量減少,CO2氣體量增多。載氧體與煤的質(zhì)量比達(dá)到20∶1時(shí),產(chǎn)氣總量明顯增加,主要是CO2,CO量與載氧體與煤的質(zhì)量比為10∶1時(shí)基本相同,表明此時(shí)載氧體轉(zhuǎn)化的氣體是除CO外的其他含碳?xì)怏w。圖9(b)為不同比例的載氧體與焦炭反應(yīng)產(chǎn)氣組成,可知,不添加載氧體時(shí),焦炭在熱的作用下,釋放部分CO2;加入載氧體時(shí),其產(chǎn)氣總量增加,為CO2氣體。隨著載氧體與煤質(zhì)量比增加,產(chǎn)氣總量逐步增加,表明載氧體與煤焦之間存在固-固反應(yīng),隨著載氧體用量的增加,焦炭與載氧體反應(yīng)會產(chǎn)生更多的CO2。

    載氧體對煤轉(zhuǎn)化過程的作用如圖10所示?;瘜W(xué)鏈燃燒的過程中,使用載氧體代替O2,在NiFeAlO4-SG載氧體低質(zhì)量比時(shí),對煤揮發(fā)分主要起調(diào)節(jié)產(chǎn)氣組成的作用;高質(zhì)量比時(shí),還可使更多的揮發(fā)分生成CO2;NiFeAlO4-SG載氧體與焦炭反應(yīng)中,隨著NiFeAlO4-SG載氧體質(zhì)量比增加,CO2生成量增加。

    圖10 NiFeAlO4-SG載氧體對煤轉(zhuǎn)化過程促進(jìn)作用示意

    3 結(jié) 論

    1)共沉淀法和溶膠凝膠法均可制備NiFeAlO4載氧體,相較于共沉淀法,溶膠凝膠法制備的載氧體具有更好的反應(yīng)性能。

    2)NiFeAlO4-SG載氧體與煤質(zhì)量比對煤轉(zhuǎn)化行為具有重要影響,NiFeAlO4-SG載氧體與煤質(zhì)量比達(dá)20∶1時(shí),碳轉(zhuǎn)化率為86.7%,CO2體積分?jǐn)?shù)達(dá)93.6%,遠(yuǎn)高于煤熱解時(shí)的碳轉(zhuǎn)化率(34%)及CO2含量(74.6%),說明NiFeAlO4-SG載氧體的添加促進(jìn)了煤的轉(zhuǎn)化,隨著載氧體質(zhì)量增加,使煤從不完全燃燒向完全燃燒過渡。

    3)NiFeAlO4-SG載氧體和煤的10次循環(huán)反應(yīng)試驗(yàn)中,NiFeAlO4-SG載氧體在3次循環(huán)后,反應(yīng)性能明顯下降,主要是因?yàn)镹iFeAlO4-SG載氧體在循環(huán)過程中產(chǎn)生顆粒團(tuán)聚現(xiàn)象,且經(jīng)10次循環(huán)后,晶體結(jié)構(gòu)中出現(xiàn)了NiO衍射峰。

    4)煤化學(xué)鏈燃燒中,載氧體主要起供氧的作用,NiFeAlO4-SG載氧體不僅會促進(jìn)揮發(fā)分向煤氣的轉(zhuǎn)化,且NiFeAlO4-SG載氧體與焦炭之間也存在固-固反應(yīng),生成更多的CO2。

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